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TECHNISCHES GEBIET
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Die
vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine Vorrichtung zur Konzentration
radioaktiver Fluoranionen, anhand derer 18F–-Ionen, die durch Bestrahlen von
[18O]H2O mit anhand
eines Zyklotrons beschleunigten Protonen erhalten werden, von dem [18O]H2O getrennt
werden, um eine die 18F–-Ionen enthaltende
Lösung aus organischem Lösungsmittel zu erzeugen.
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STAND DER TECHNIK
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PET
(Positronenemissionstomographie) ist eine der medizinischen Diagnosetechniken,
die radioaktive Tracer-Verbindungen verwenden, jedoch weisen die
meisten der bei der PET verwendeten radioaktiven Nuklide relativ
kurze Halbwertszeiten auf. Beispielsweise beträgt die Halbwertszeit
von 18F– etwa
110 Minuten. Deshalb ist es notwendig, ein derartiges radioaktives
Nuklid innerhalb einer kurzen Zeit auf effiziente Weise in eine
Tracer-Verbindung einzubringen, um die Tracer-Verbindung radioaktiv zu
machen.
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Ferner
ist [18O]H2O als
Rohmaterial von 18F–-Ionen
teuer, und deshalb besteht ein Bedarf an einer Wiederverwendung
von [18O]H2O, um
die Kosten einer Diagnose mittels PET zu verringern.
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Eine
radioaktive Tracer-Verbindung, die beispielsweise bei der PET verwendet
wird, weist auf Grund einer kurzen Lebensdauer und eines verwendeten
radioaktiven Nuklids eine Zeitbegrenzung auf, und deshalb ist es
erforderlich, dass die Synthese einer mit 18F
markierten Verbindung sowohl eine zeitliche Verringerung im Minuten-Zeitmaßstab
als auch eine hohe synthetische Rate erzielt.
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Herkömmliche
Verfahren zum Trennen von 18F–-Ionen
von [18O]H2O, das 18F–-Ionen
enthält, um eine Lösung aus organischem Lösungsmittel,
die die getrennten 18F–-Ionen
enthält, zu erzeugen, können in zwei Arten unterteilt
werden (hiernach als „herkömmliches Verfahren
1” und „herkömmliches Verfahren 2” bezeichnet).
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Gemäß einem
herkömmlichen Verfahren 1 wird [18O]H2O, das 18F–-Ionen enthält, durch
eine mit einem Anionenaustauschharz gepackte Säule geleitet,
um zu ermöglichen, dass das Harz 18F–-Ionen einfangt, um 18F–-Ionen von dem [18O]H2O zu trennen. Anschließend werden
die durch das Harz eingefangene 18F–-Ionen unter Verwendung einer wässrigen Kaliumcarbonatlösung
erneut eluiert, und die wässrige Kaliumcarbonatlösung,
die 18F–-Ionen
enthält, wird wiedergewonnen. Anschließend wird
die wiedergewonnene wässrige Kaliumcarbonatlösung
unter vermindertem Druck konzentriert, um Wasser vollständig
zu beseitigen, und danach wird ein organisches Lösungsmittel
zum Durchführen einer organischen Reaktion zu derselben
hinzugefügt, um eine Lösung aus organischem Lösungsmittel
zu erhalten, die die getrennten 18F–-Ionen enthält. Die Konzentration
an 18F–-Ionen
in der Lösung aus organischem Lösungsmittel kann
gesteuert werden, indem die Menge des hinzugefügten organischen
Lösungsmittels angepasst wird.
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Gemäß einem
herkömmlichen Verfahren 2 werden in [18O]H2O enthaltene 18F–-Ionen mittels einer Glaskohlenstoffstabelektrode
eingefangen, und anschließend wird das Lösungsmittel
von [18O]H2O zu
einem organischen Lösungsmittel ausgetauscht. Es ist zu
erwarten, dass [18O]H2O,
das durch Trennen von 18F–-Ionen
von 18F–-Ionen
enthaltendem [18O]H2O anhand
dieses Verfahrens erhalten wird, wieder verwendet werden kann, da
es frei von eluierten organischen Substanzen ist. Über
eine Vorrichtung zum Trennen von 18F–-Ionen von einer 18F–-Ionen enthaltenden [18O]H2O-Lösung wurde in der Patentschrift
1 und in der Nicht-Patentschrift 1 berichtet.
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Die
grundlegende Struktur der Vorrichtung ist in der Nicht-Patentschrift
1 ausführlich beschrieben. Die Vorrichtung verwendet eine
Zelle, die eine Glaskohlenstoffstabelektrode und eine Platinelektrode
aufweist. Eine Spannung wird an die Glaskohlenstoffstabelektrode
als positive Elektrode angelegt, um 18F–-Ionen auf der Glaskohlenstoffstabelektrode abzuscheiden,
um 18F–-Ionen
von 18F–-Ionen
enthaltendem [18O]H2O
zu trennen. Anschließend werden die 18F–-Ionen, die auf der positiven Elektrode
abgeschieden wurden, unter Verwendung eines organischen Lösungsmittels
(Dimethylsulfoxid (DMSO)) wiedergewonnen, um die 18F–-Ionen mit einer organischen Verbindung
zur Reaktion zu bringen.
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Es
ist zu beachten, dass über eine Kombinationsverwendung
einer graphitähnlichen Kohlenstoffelektrode und einer Platinelektrode
zum Abscheiden von 18F–-Ionen
auf der graphitähnlichen Kohlenstoffelektrode zuerst in
der Nicht-Patentschrift 2 berichtet wurde.
- Patentschrift
1: ungeprüfte japanische
Patentschrift Veröffentlichungsar. 2005-519270
- Nicht-Patentschrift 1: Appl. Radiat. Isot. 2006 (64) 989–994.
- Nicht-Patentschrift 2: Appl. Radiat. Isot. 1989 (40) 1–6.
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OFFENBARUNG DER ERFINDUNG
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MITTELS DER ERFINDUNG ZU LÖSENDE
PROBLEME
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Im
Fall des herkömmlichen Verfahrens 1 können 18F–-Ionen
mittels eines Ionenaustauschharzes zügig von 18F–-Ionen enthaltendem [18O]H2O getrennt werden. Wie oben beschrieben
wurde, müssen jedoch viele Arbeitsschritte durchgeführt
werden, um eine Lösung eines organischen Lösungsmittels zu
erhalten, die 18F–-Ionen
enthält, die von dem Ionenaustauschharz wiedergewonnen
wurden, was viel Zeit in Anspruch nimmt. Außerdem erfordern
so viele Arbeitsschritte die Verwendung vieler Hilfsmittel und vieler
Arten und großer Mengen an Reagenzien. Das getrennte [18O]H2O kann nicht
wieder verwendet werden, da Spurenmengen organischer Substanzen aus
dem Ionenaustauschharz eluiert werden.
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Im
Fall des herkömmlichen Verfahrens 2 ist die in den obigen
Dokumenten beschriebene Zelle eine Zelle eines Chargentyps, und
deshalb kann ein Einfangen von 18F–-Ionen anhand der Glaskohlenstoffstabelektrode
nicht in einem Zustand durchgeführt werden, in dem 18F–-Ionen
enthaltendes [18O]H2O
durch die Zelle fließt, und die Menge an 18F–-Ionen enthaltendem [18O]H2O, die jeweils behandelt werden kann, ungefähr
so gering ist wie etwa das Innenvolumen der Zelle. Wenn eine Spannung
von etwa 20 V an die Glaskohlenstoffstabelektrode angelegt wird,
dauert ein Fangen von 18F–-Ionen
in der Zelle etwa 8 Minuten. Ferner dauert es etwa 5 Minuten, 18F–-Ionen,
die auf der Glaskohlenstoffstabelektrode abgeschieden sind, unter
Verwendung eines organischen Lösungsmittels wiederzugewinnen.
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Das
Volumen der erhaltenen Lösung aus organischem Lösungsmittel,
die 18F–-Ionen
enthält, beträgt etwa einen Bruchteil des Volumens
des behandelten 18F–-Ionen
enthaltenden [18O]H2O,
und deshalb ist der Konzentrationspegel an 18F–-Ionen nicht so hoch.
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Deshalb
besteht eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung darin, eine Vorrichtung
zur Konzentration radioaktiver Fluoranionen, die in der Lage ist, 18F–-Ionen
zügig und effizient zu konzentrieren, und ein Verfahren
zur Konzentration radioaktiver Fluoranionen, das eine derartige
Vorrichtung verwendet, zu liefern.
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Im
Einzelnen besteht eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung darin,
Folgendes zu erzielen: (1) die Zeit, die benötigt wird,
um 18F–-Ionen
von 18F–-Ionen
enthaltendem [18O]H2O
zu trennen und die 18F–-Ionen
unter Verwendung eines organischen Lösungsmittels wiederzugewinnen,
im Vergleich zu den herkömmlichen Verfahren 1 und 2 zu
verringern; (2) 18F–-Ionen
von 18F–-Ionen
enthaltendem [18O]H2O
in einem Zustand zu trennen, in dem das [18O]H2O durch eine Zelle fließt, so dass
im Vergleich zu dem herkömmlichen Verfahren 2 eine größere
Menge an 18F–-Ionen
enthaltendem [18O]H2O
behandelt werden kann; (3) eine angelegte Spannung, die benötigt
wird, um 18F–-Ionen
von 18F–-Ionen
enthaltendem [18O]H2O zu
trennen, im Vergleich zu dem herkömmlichen Verfahren 2
zu verringern; und (4) das Volumen einer erhaltenen Lösung
aus organischem Lösungsmittel, die 18F–-Ionen enthält, zu verringern,
um im Vergleich zu dem herkömmlichen Verfahren 2 einen
höheren Konzentrationspegel an 18F–-Ionen zu erzielen.
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MITTEL ZUM LÖSEN
DER PROBLEME
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Die
vorliegende Erfindung ist auf eine Vorrichtung zur Konzentration
radioaktiver Fluoranionen gerichtet, die Folgendes umfasst: eine
Durchflusszelle, die ein Paar von Plattenelektroden, die einander parallel
gegenüberliegen und von denen zumindest eine eine Kohlenstoffplattenelektrode
ist, und einen Strömungskanal aufweist, der zwischen den
Plattenelektroden vorgesehen ist, die 500 μm oder weniger voneinander
beabstandet sind, um zu ermöglichen, dass eine 18F–-Ionen
enthaltende [18O]H2O-Lösung durch
denselben fließt; eine Leistungsquelle, die zwischen die
Plattenelektroden geschaltet ist, um eine Gleichspannung zwischen
den Plattenelektroden anzulegen, und die in der Lage ist, die Gleichspannung umzupolen;
und eine Flüssigkeitssendevorrichtung zum Senden der Lösung
an den Strömungskanal.
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Die
Kohlenstoffplattenelektrode kann eine Glaskohlenstoffelektrode oder
eine Graphitelektrode sein. Ein erstes Ausführungsbeispiel,
das als Kohlenstoffplattenelektrode der Durchflusszelle eine Glaskohlenstoffelektrode
verwendet, und ein zweites Ausführungsbeispiel, das als
Kohlenstoffplattenelektrode der Durchflusszelle eine Graphitelektrode verwendet, werden
später beschrieben. Die vorliegende Erfindung kann ausgeführt
werden, solange zumindest eine des Paares von Plattenelektroden
Kohlenstoff enthält. Die andere Plattenelektrode kann beispielsweise
eine Metallplattenelektrode sein, die erhalten wird, indem ein aus
einem Metallmaterial hergestellter Film auf einem Isolierplattensubstrat
gebildet wird. Beispiele des Metallmaterials umfassen Platin, Gold,
Aluminium, Wolfram, Kupfer, Silber, leitfähiges Silizium,
Titan und Chrom.
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Die
Vorrichtung zur Konzentration radioaktiver Fluoranionen gemäß der
vorliegenden Erfindung kann ferner eine Isolierfolie umfassen, die
eine Durchgangsrille aufweist, die als Strömungskanal dient.
In diesem Fall ist die Isolierfolie zwischen den Plattensubstraten
angeordnet. Dies ist insofern vorteilhaft, als der Strömungskanal
zwischen den Plattenelektroden vorgesehen sein kann, ohne in einer oder
beiden der Plattenelektroden eine Rille oder dergleichen zu bilden.
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Die
vorliegende Erfindung ist auch auf ein Verfahren zur Konzentration
radioaktiver Fluoranionen gerichtet, das die Vorrichtung zur Konzentration radioaktiver
Fluoranionen gemäß der vorliegenden Erfindung
verwendet, wobei das Verfahren folgende Schritte umfasst: Einfangen
von 18F–-Ionen
anhand einer Kohlenstoffplattenelektrode, die eine des Paares von
Plattenelektroden ist, indem eine Spannung an die Kohlenstoffplattenelektrode
als positive Elektrode angelegt wird und indem man eine [18O]H2O-Lösung,
die 18F–-Ionen
als radioaktive Nuklide enthält, durch den Strömungskanal
strömen lässt; und Wiedergewinnen einer Lösung,
die 18F–-Ionen
enthält, oder eines Reaktionsprodukts, das mit 18F– markiert ist,
indem man eine Spannung an die Kohlenstoffplattenelektrode als negative
Elektrode anlegt und eine Lösung zum Wiedergewinnen von 18F–-Ionen
durch den Strömungskanal strömen lasst.
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Beispiele
der Lösung zum Wiedergewinnen von 18F–-Ionen umfassen eine Lösung,
die ein Mittel zum Wiedergewinnen von 18F–-Ionen enthält, und eine
Lösung, die ein organisches reaktives Substrat enthält.
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AUSWIRKUNGEN DER ERFINDUNG
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Gemäß der
vorliegenden Erfindung beträgt der Abstand zwischen den
Elektroden, die die Durchflusszelle darstellen, 500 μm
oder weniger, und deshalb ist ein Potentialgradient zwischen den
Elektroden sogar dann groß, wenn eine zwischen den Elektroden
angelegte Spannung gering ist, so dass eine große Kraft
auf 18F–-Ionen
einwirkt. Durch Bereitstellen eines Raums, der ein Volumen von mehreren hundert
Mikrometern oder weniger aufweist, als den Strömungskanal
der Durchflusszelle ist es möglich, die spezifische Oberflächengröße
der Glaskohlenstoffelektrode pro Volumeneinheit des Strömungskanals
zu erhöhen. Deshalb kann die Vorrichtung zur Konzentration
radioaktiver Fluoranionen gemäß der vorliegenden
Erfindung Folgendes erzielen: (1) [18O]H2O, das 18F–-Ionen enthält, im Vergleich
zu den herkömmlichen Verfahren 1 und 2 innerhalb eines kürzeren
Zeitraums zu behandeln; (2) im Vergleich zu dem herkömmlichen
Verfahren 2 eine größere Menge an [18O]H2O, das 18F–-Ionen enthält, zu behandeln; (3)
[18O]H2O, das 18F–-Ionen
enthält, im Vergleich zu dem herkömmlichen Verfahren
2 bei einer niedrigeren angelegten Spannung zu behandeln; und (4)
das Volumen einer erhaltenen Lösung aus organischem Lösungsmittel,
die 18F–-Ionen
enthält, zu verringern, um im Vergleich zu dem herkömmlichen
Verfahren 2 eine höhere Konzentrationseffizienz an 18F–-Ionen
zu erzielen.
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KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
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1 ist
eine schematische Ansicht, die eine Struktur einer Vorrichtung zur
Konzentration radioaktiver Fluoranionen gemäß einem
Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung zeigt.
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2 ist
eine auseinander gezogene perspektivische Ansicht einer Durchflusszelle
der in 1 gezeigten Vorrichtung zur Konzentration radioaktiver
Fluoranionen.
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3A zeigt
ein Beispiel eines Modells eines in einer PDMS-Platte gebildeten
Strömungskanals.
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3B zeigt
ein weiteres Beispiel eines Modells eines in einer PDMS-Platte gebildeten
Strömungskanals.
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3C zeigt
ein weiteres Beispiel eines Modells eines in einer PDMS-Platte gebildeten
Strömungskanals.
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4 ist
ein Graph, der Ergebnisse eines 18F–-Ionen-Einfangexperiments zeigt.
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- 11
- Durchflusszelle
- 13
- Leistungsquelle
- 15
- Flüssigkeitssendevorrichtung
- 17
- Ablauf
- 19
- Heizvorrichtung
- 21
- Metallplattenelektrode
- 23
- Isolierfolie
- 25
- Glaskohlenstoffelektrode,
Graphitelektrode
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AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG
DER ERFINDUNG
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Hiernach
werden Ausführungsbeispiele der vorliegenden Erfindung
ausführlich beschrieben.
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1 ist
eine schematische Ansicht, die eine Struktur einer Vorrichtung zur
Konzentration radioaktiver Fluoranionen gemäß einem
ersten Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung zeigt.
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Wie
in 1 gezeigt ist, umfasst die Vorrichtung zur Konzentration
radioaktiver Fluoranionen eine Durchflusszelle 11, eine
Leistungsquelle 13 zum Anlegen einer Gleichspannung an
die Durchflusszelle 11 sowie eine Flüssigkeitssendevorrichtung 15 zum
Senden einer Lösung an die Durchflusszelle 11. Eine
an die Durchflusszelle 11 gesendete Lösung wird
in einem Ablauf 17 wiedergewonnen. Die Durchflusszelle 11 ist
auf einer Heizvorrichtung 19 platziert, die als Temperatursteuervorrichtung
verwendet wird.
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<Struktur
der Durchflusszelle>
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2 ist
eine auseinander gezogene perspektivische Ansicht der Durchflusszelle 11 der
Vorrichtung zur Konzentration radioaktiver Fluoranionen gemäß dem
ersten Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung.
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Die
Durchflusszelle 11 ist aus einer Metallplattenelektrode 21,
einer Isolierfolie 23 und einer Glaskohlenstoffelektrode 25 gebildet.
Die Elektroden 21 und 25 sind so angeordnet, dass
die Elektrodenseiten derselben einander gegenüberliegen,
und die Isolierfolie 23 ist zwischen den Elektroden 21 und 25 angeordnet.
Bei der in 2 gezeigten Durchflusszelle 11 ist
eine der Elektroden eine Glaskohlenstoffelektrode, und die andere
Elektrode ist eine Metallplattenelektrode, es können aber
auch beide Elektroden Glaskohlenstoffelektroden sein. Das heißt,
bei der Durchflusszelle 11, die bei der vorliegenden Erfindung
zu verwenden ist, ist zumindest eine der zwei Elektroden eine Kohlenstoffelektrode.
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Die
Metallplattenelektrode 21 kann erhalten werden, indem beispielsweise
ein aus einem Metallmaterial (z. B. Platin, Gold, Aluminium, Wolfram, Kupfer,
Silber, leitfähigem Silizium, Titan oder Chrom) hergestellter
Film auf einer Isolierplatte gebildet wird. Die Isolierfolie 23 kann
erhalten werden, indem beispielsweise eine Durchgangsrille, die
als Strömungskanal 26 dient, in einer beispielsweise
aus PDMS (Polydimethylsiloxan) hergestellten Gummiplatte gebildet
wird. Die Dicke der Isolierfolie 23 variiert je nach Bedingungen
für die Verwendung der Durchflusszelle, beträgt
jedoch vorzugsweise etwa 100 bis 500 μm. Die Durchflusszelle 11 ist
durch eine auf der oberen Oberfläche der Durchflusszelle 11 vorgesehene
Fixierungseinspannvorrichtung 27 und eine auf der unteren
Oberfläche der Durchflusszelle 11 vorgesehene
Fixierungseinspannvorrichtung 29 fixiert.
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Die
Metallplattenelektrode 21 weist einen Probeneinlass 31 und
einen Probenauslass 33 auf, und der Einlass 31 ist
mit einem Ende des Strömungskanals 26 verbunden,
und der Auslass 33 ist mit dem anderen Ende des Strömungskanals 26 verbunden.
Die Fixierungseinspannvorrichtung 27 weist ein mit dem
Probeneinlass 31 verbundenes Durchgangsloch 35 und
ein mit dem Probenauslass 33 verbundenes Durchgangsloch 37 auf.
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Die
Leistungsquelle 13 ist zwischen die Metallplattenelektrode 21 und
die Glaskohlenstoffelektrode 25 geschaltet, um zwischen
den Elektroden 21 und 25 eine Gleichspannung anzulegen.
Die Leistungsquelle 13 kann die Gleichspannung umpolen.
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<Herstellung
der Durchflusszelle>
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3A bis 3C zeigen
Beispiele des Modells des Strömungskanals, der in der Gummiplatte (PDMS-Platte) 23 der
Vorrichtung zur Konzentration radioaktiver Fluoranionen gemäß dem
ersten Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung gebildet ist.
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Wie
in 2 gezeigt ist, ist die Durchflusszelle aus einem
Chip (Plattenelektroden 21 und 25) und Spannvorrichtungen
zum Fixieren des Chips (Fixierungsspannvorrichtungen 27 und 29)
gebildet. Wie in 3A bis 3C gezeigt
ist, beträgt die Größe des Chips beispielsweise
25 mm × 48 mm.
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Im
Fall des in 3A gezeigten Strömungskanalmodells
beträgt die Breite jedes der mit dem Probeneinlass 31 und
dem Probenauslass 33 verbundenen Enden des Strömungskanals 26 2
mm, und die Breite des Mittelabschnitts des Strömungskanals 26 beträgt
16 mm. Im Fall des in 3B gezeigten Strömungskanalmodells
beträgt die Breite des Strömungskanals 26 4
mm. Im Fall des in 3C gezeigten Strömungskanalmodells
beträgt die Breite des Strömungskanals 2 mm. Es
ist zu beachten, dass das Flächenverhältnis zwischen
den drei Strömungskanalmodellen des in 3A bis 3C gezeigten Strömungskanals 26 6:2:1
beträgt.
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Wie
oben beschrieben wurde, ist die Gummiplatte 23 zum Bilden
des Strömungskanals 26 in diesem Fall aus PDMS
hergestellt, und der Chip wird gebildet, indem die PDMS-Platte 23 zwischen
der Metallelektrode 21, die durch Bilden einer Metallelektrode
auf einem Quarzbauglied erhalten wird, und der Glaskohlenstoffelektrode 25 angeordnet
wird.
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Hiernach
werden Verfahren zum Bilden von Baugliedern zur Verwendung bei der
Durchflusszelle 11 beschrieben.
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Die
Metallplattenelektrode 21 wird gebildet, indem ein Platinfilm
auf ein Quarzbauglied gesputtert wird, das eine Größe
von 25 mm × 48 mm und eine Dicke von 1 mm aufweist, die
mittels Vereinzeln erhalten wird. Als Glaskohlenstoffelektrode 25 wird
ein Formartikel einer Größe von 25 mm × 48
mm und einer Dicke von 1 mm verwendet. Die PDMS-Platte 23 wird
mittels Schleuderbeschichtung dahin gehend gebildet, eine Dicke
von 100 μm aufzuweisen, und wird anschließend
anhand eines Schneidplotters in Stücke geschnitten, von
denen jedes eine Länge von 25 mm und eine Breite von 48
mm aufweist, und ein Teil jedes der Stücke wird durch den
Schneidplotter dahin gehend ausgeschnitten, den Strömungskanal 26 zu
bilden, der eine gewünschte Gestalt aufweist. Die Gestalt
des Strömungskanals 26 wird später erörtert.
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Hiernach
wird die Vorgehensweise eines Zusammenfügens dieser Bauglieder
zu der Durchflusszelle beschrieben.
- (1) Die
Metallplattenelektrode 21 und die PDMS-Platte 23,
in der der Strömungskanal 26 gebildet ist, werden
einer Sauerstoffplasmabehandlung unterzogen, um deren Oberflächen zu aktivieren,
und werden anschließend aneinander gebondet und 12 Stunden
oder länger ruhen gelassen, um die Metallplattenelektrode 21 und
die PDMS-Platte 23 aneinander zu fixieren.
- (2) Die Oberfläche der Glaskohlenstoffelektrode 25 und
die Oberfläche der PDMS-Platte 23, die bei dem
obigen Schritt (1) an der Metallplattenelektrode 21 fixiert
wurde, werden einer Sauerstoffplasmabehandlung unterzogen und werden
anschließend unmittelbar nach der Sauerstoffplasmabehandlung
aneinander gebondet, um die Isolierfolie 23 und die Glaskohlenstoffelektrode 25 aneinander
zu fixieren.
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Hiernach
wird unter Bezugnahme auf 1 und 2 die
Vorgehensweise des Konzentrierens von 18F–-Ionen beschrieben.
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<Erstes
Ausführungsbeispiel>
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- (1) Eine 18F–-Ionen enthaltende Lösung
wird durch den Probeneinlass 31 in die Durchflusszelle 11 eingebracht.
- (2) Die Leistungsquelle 13 legt eine Spannung zwischen
der Metallplattenelektrode 21 und der Glaskohlenstoffelektrode 25 an,
um zu ermöglichen, dass die Glaskohlenstoffelektrode 25 18F–-Ionen
einfängt.
- (3) Die in dem Strömungskanal 26 enthaltene
Lösung wird durch den Probenauslass 33 aus der Durchflusszelle 11 ausgebracht.
- (4) Die Durchflusszelle 11 wird mit Acetonitril, das ein
Mittel zum Wiedergewinnen von 18F–-Ionen enthält, gefüllt,
und anschließend wird die an die Glaskohlenstoffelektrode 25 angelegte
Spannung umgepolt, um die 18F–-Ionen,
die seitens der Glaskohlenstoffelektrode 25 unter Verwendung
des Acetonitrils eingefangen wurden, wiederzugewinnen.
- (5) Das 18F–-Ionen
enthaltende Acetonitril wird durch den Probenauslass 33 aus
der Durchflusszelle 11 ausgebracht.
- (6) Die Durchflusszelle 11 wird mit durch den Probeneinlass 31 eingebrachtem
Acetonitril gefüllt, um das Innere der Durchflusszelle 11 zu
reinigen.
- (7) Das Reinigungsfluid (Acetonitril) wird durch den Probenauslass 33 aus
der Durchflusszelle 11 ausgebracht.
- (8) Das Reinigen der Durchflusszelle 11 mit einer Acetonitrillösung
wird zweimal durchgeführt.
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In
einem Fall, in dem die in 1 gezeigte Durchflusszelle 11 verwendet
wird, wird eine 18F–-Ionen
enthaltende [18O]H2O-Lösung
seitens der Flüssigkeitssendevorrichtung 15 an
den Strömungskanal 26 gesendet und wird anschließend
in dem Ablauf 17 wiedergewonnen.
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Hiernach
wird unter Bezugnahme auf 1 und 2 ein
Beispiel eines Fluorkonzentrationsexperiments beschrieben, das gemäß dem
unter Bezugnahme auf das erste Ausführungsbeispiel beschriebenen
Konzentrationsverfahren durchgeführt wird. Es ist zu beachten,
dass der Strömungskanal 26, der das in 3B gezeigte
Strömungskanalmodell aufweist, bei diesem Experiment in
der Durchflusszelle 11 vorgesehen war, und als Kohlenstoffelektrode
die Glaskohlenstoffelektrode 25 verwendet wurde.
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<Konzentrationsexperiment>
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Eine
[18O]H2O-Lösung
wurde in die Flüssigkeitssendevorrichtung 15 (z.
B. eine Spritzenpumpe) eingebracht und wurde anschließend
unter Verwendung der Spritzenpumpe bei einer Strömungsgeschwindigkeit
von 500 μl/Min. in die Durchflusszelle 11 gesendet.
Das Volumen der verwendeten [18O]H2O-Lösung betrug 2000 μl,
und die [18O]H2O-Lösung
enthielt 1355 μCi an 18F–-Ionen.
- (2)
Die Gleichstromquelle 13 legte eine Spannung von 10,0 V
an die Glaskohlenstoffelektrode 25 an.
- (3) Nach Abschluss des Sendens der [18O]H2O-Lösung an die Durchflusszelle 11 wurde die
[18O]H2O-Lösung
anhand von Druckgas aus der Durchflusszelle 11 heraus gedrückt.
Die Menge an 18F–-Ionen,
die durch die Glaskohlenstoffelektrode 25 eingefangen wurden,
betrug 1238 μCi (was nach Ablauf von 2 Minuten ab der anfänglichen
Dosimetriemessung gemessen wurde).
- (4) Die Durchflusszelle wurde mit 17,6 μl einer Acetonitrillösung
gefüllt, die 0,34 mg 4,7,13,16,21‚24-Hexaoxa-1,10-diazabicyclo-[8,8,8]-hexacosan
(Kryptofix 222 (eingetra genes Warenzeichen), [K⊂2.2.2]2CO3) enthielt. Die durch
die Gleichstromquelle 13 angelegte Spannung wurde umgepolt,
und es wurde eine Spannung von –3,3 V an die Glaskohlenstoffelektrode 25 angelegt.
Die Durchflusszelle 11 wurde durch die Heizvorrichtung 19 1
Minute lang bei 80°C erhitzt.
- (5) Nach Ablauf von 1 Minute ab Beginn des Erhitzens wurde die
Acetonitrillösung anhand eines Druckgases aus der Durchflusszelle 11 heraus gedrückt
und wiedergewonnen. Der in der Durchflusszelle 11 vorgesehene
Strömungskanal 26 wurde zweimal mit 17,6 μl
einer Acetonitrillösung gereinigt.
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<Ergebnisse
des Konzentrationsexperiments>
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4 ist
ein Graph, der Ergebnisse des 18F–-Ionen-Einfangexperiments zeigt,
das gemäß dem unter Bezugnahme auf das erste Ausführungsbeispiel
beschriebenen Konzentrationsverfahren durchgeführt wurde.
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Die
Einfangrate (%) von 18F–-Ionen
seitens der Glaskohlenstoffelektrode 25 bei Raumtemperatur wurde
ermittelt, indem die angelegte Spannung und die Strömungsgeschwindigkeit
der [18O]H2O-Lösung in
dem Chip (mm/Sek.) geändert wurden.
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Die
an die Glaskohlenstoffelektrode 25 angelegte Spannung wurde
auf drei Pegeln geändert (d. h. 3,3 V, 6,7 V und 10,0 V),
und das Ergebnis war, dass die Einfangrate an 18F–-Ionen ihr Ziel von 90% überstieg,
als die angelegte Spannung 10,0 V betrug. Deshalb wurde bei dem
ersten Ausführungsbeispiel eine Spannung, die an die Glaskohlenstoffelektrode 25 angelegt
wurde, um zu ermöglichen, dass die Glaskohlenstoffelektrode 25 18F–-Ionen
einfing, auf 10,0 V eingestellt.
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Andererseits
wurde eine Spannung von –3,3 V an die Glaskohlenstoffelektrode 25 angelegt,
während die Durchflusszelle 11 1 Minute lang bei
80°C erhitzt wurde, als die durch die Glaskohlenstoffelektrode 25 eingefangenen 18F–-Ionen
unter Verwendung einer Flüssigkeit zum Wiedergewinnen von 18F–-Ionen
wiedergewonnen wurden.
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Die
Menge an 18F–-Ionen,
die unter Verwendung der Acetonitrillösung gemäß dem
oben beschriebenen Konzentrationsverfahren wiedergewonnen wurden,
betrug 1032 μCi (was nach Ablauf von 4 Minuten ab der anfänglichen
Dosimetriemessung gemessen wurde). Es ist zu beachten, dass der
Abstand zwischen den Elektroden 21 und 25 der
Durchflusszelle 11 bei diesem Experiment 100 μm
betrug.
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Dadurch,
dass der Abstand zwischen den Elektroden 21 und 25 der
Durchflusszelle 11 auf 500 μm oder weniger eingestellt
wurde und dass als Strömungskanal 26 ein Mikroraum
vorgesehen war, der ein Volumen von mehreren hundert Mikrolitern
oder weniger aufwies, ist es möglich, einen großen
Potentialgradienten zwischen den Elektroden 21 und 25 sogar
bei einer geringen angelegten Spannung aufrechtzuerhalten, wodurch
die auf 18F–-Ionen
einwirkende elektrostatische Kraft erhöht wird. Dies wird auf
einen Bereich zurückgeführt, in dem die elektrostatische
Kraft, die auf 18F–-Ionen
einwirkt, erhöht wird, indem die spezifische Oberflächengröße
der Elektrode pro Volumeneinheit des Strömungskanals erhöht
wird.
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Gemäß dem
unter Bezugnahme auf das erste Ausführungsbeispiel beschriebenen
Verfahren wurde die Zeit, die benötigt wurde, um 2,0 ml
der [18O]H2O-Lösung
zu behandeln, auf etwa 4 Minuten verringert, was im Vergleich zu
herkömmlichen Verfahren kürzer war. Ferner betrug
die Menge an seitens der Glaskohlenstoffelektrode 25 eingefangenen 18F–-Ionen
zu diesem Zeitpunkt etwa 93% der Gesamtmenge an in der [18O]H2O-Lösung
enthaltenen 18F–-Ionen,
was eine ausreichend hohe Einfangrate darstellte.
-
Anschließend
konnten unter Verwendung der Acetonitrillösung etwa 84%
der auf der Glaskohlenstoffelektrode 25 abgeschiedenen 18F–-Ionen
wiedergewonnen werden. Zu diesem Zeitpunkt betrug die Zeit, die
benötigt wurde, um unter Verwendung der Acetonitrillösung 18F–-Ionen
wiederzugewinnen, etwa 3 Minuten.
-
Die
wiedergewonnene, 18F–-Ionen
enthaltende Acetonitrillösung wies ein Volumen von etwa
53 μl auf und enthielt etwa 78% aller in der [18O]H2O-Lösung vorliegenden 18F–-Ionen.
-
Die Änderungsrate
der Konzentration an 18F–-Ionen
wurde wie folgt berechnet: 2000/53 × 0,78 ≅ 29.
Folglich wurde bestätigt, dass die Konzentration an 18F–-Ionen
um das ca. 29fache erhöht war.
-
Hiernach
wird eine Vorrichtung zur Konzentration radioaktiver Fluoranionen
gemäß einem weiteren Ausführungsbeispiel
der vorliegenden Erfindung beschrieben.
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<Zweites
Ausführungsbeispiel>
-
Die
Vorrichtung zur Konzentration radioaktiver Fluoranionen gemäß einem
zweiten Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung
weist dieselbe Struktur auf wie das in 1 und 2 gezeigte
erste Ausführungsbeispiel, jedoch ist die Kohlenstoffplattenelektrode
der Durchflusszelle 11 eine Graphitelektrode 25.
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Die
Durchflusszelle 11 weist die Metallplattenelektrode 21,
die Isolierfolie 23 und die Graphitelektrode 25 auf.
In der Durchflusszelle 11 sind die Metallplattenelektrode 21 und
die Graphitelektrode 25 so angeordnet, dass die Elektrodenseiten
derselben einander gegenüberliegen, und die Isolierfolie 23 ist zwischen
der Metallplattenelektrode 21 und der Graphitelektrode 25 angeordnet.
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Es
ist zu beachten, dass bei der in 2 gezeigten
Durchflusszelle 11 eine der Elektroden eine Graphitelektrode
ist und die andere Elektrode eine Metallplattenelektrode ist, es
kann jedoch eine der Elektroden eine Glaskohlenstoffelektrode sein,
und die andere Elektrode kann eine Kohlenstoffelektrode sein, oder
es können beide Elektroden Kohlenstoffelektroden sein.
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Hiernach
wird die Vorgehensweise des Konzentrierens von 18F–-Ionen unter Bezugnahme auf 1 und 2 beschrieben.
- (1) Eine 18F–-Ionen enthaltende Lösung
wird durch den Probeneinlass 31 in den Strömungskanal 26 der
Durchflusszelle 11 eingebracht.
- (2) Die Leistungsquelle 13 legt eine Spannung zwischen
der Metallplattenelektrode 21 und der Graphitelektrode 25 an,
um zu ermöglichen, dass die Graphitelektrode 25 18F–-Ionen
einfängt.
- (3) Die in dem Strömungskanal 26 enthaltene
Lösung wird durch den Probenauslass 33 aus der Durchflusszelle 11 ausgebracht.
- (4) Eine Acetonitrillösung, die ein Mittel zum Wiedergewinnen
von 18F–-Ionen
enthält, wird durch den Probeneinlass 31 in die
Durchflusszelle 11 eingebracht, und anschließend
wird die an die Graphitelektrode 25 angelegte Spannung
umgepolt, um die durch die Graphitelektrode 25 eingefangenen 18F–-Ionen
unter Verwendung der Acetonitrillösung wiederzugewinnen.
- (5) Die 18F–-Ionen
enthaltende Acetonitrillösung wird durch den Probenauslass 33 aus
der Durchflusszelle 11 ausgebracht.
- (6) Durch den Probeneinlass 31 wird Acetonitril in die
Durchflusszelle 11 eingebracht, um das Innere der Durchflusszelle 11 mit
dem Acetonitril zu reinigen.
- (7) Das Reinigungsfluid (Acetonitril) wird durch den Probenauslass 33 aus
der Durchflusszelle 11 ausgebracht.
- (8) Das Reinigen der Durchflusszelle 11 mit einer Acetonitrillösung
wird zweimal durchgeführt.
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In
einem Fall, in dem die in 1 gezeigte Durchflusszelle 11 verwendet
wird, wird eine 18F–-Ionen
enthaltende [18O]H2O-Lösung
anhand der Flüssigkeitssendevorrichtung 15 in
den Strömungskanal 26 eingebracht und wird anschließend
in dem Ablauf 17 wiedergewonnen.
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Hiernach
wird ein Beispiel eines Fluorkonzentrationsexperiments, das gemäß dem
unter Bezugnahme auf das zweite Ausführungsbeispiel beschriebenen
Konzentrationsverfahren durchgeführt wird, unter Bezugnahme
auf 1 und 2 beschrieben. Es ist zu beachten,
dass bei diesem Ausführungsbeispiel der Strömungskanal 26,
der das in 3B gezeigte Strömungskanalmodell
aufweist, in der Durchflusszelle 11 vorgesehen war.
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<Konzentrationsexperiment>
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- (1) Eine [18O]H2O-Lösung wurde in die Flüssigkeitssendevorrichtung 15 (Spritzenpumpe)
eingebracht und wurde anschließend durch die Spritzenpumpe
bei einer Strömungsgeschwindigkeit von 500 μl/Min.
in die Durchflusszelle 11 gesendet. Die verwendete [18O]H2O-Lösung
wies ein Volumen von 2000 μl auf und enthielt 717 μCi
an 18F–-Ionen.
- (2) Anhand der Gleichstromquelle 13 wurde eine Spannung
von 10,0 V an die Graphitelektrode 25 angelegt.
- (3) Nach Abschluss des Sendens der [18O]H2O-Lösung an die Durchflusszelle 11 wurde die
[18O]H2O-Lösung
anhand von Druckgas aus der Durchflusszelle 11 heraus gedrückt.
Zu diesem Zeitpunkt betrug die Menge an seitens der Graphitelektrode 25 eingefangenen 18F–-Ionen 612 μCi
(was nach Ablauf von 2 Minuten ab der anfänglichen Dosimetriemessung
gemessen wurde).
- (4) Die Durchflusszelle wurde mit 17,6 μl einer Acetonitrillösung
gefüllt, die 0,34 mg 4,7,13,16,21,24-Hexaoxa-1,10-diazabicyclo-[8,8,8]-hexacosan
(Kryptofix 222 (eingetragenes Warenzeichen), [K⊂2.2.2]2CO3) enthielt. Die durch
die Gleichstromquelle 13 angelegte Spannung wurde umgepolt,
und es wurde eine Spannung von –3,3 V an die Graphitelektrode 25 angelegt.
Die Durchflusszelle 11 wurde durch die Heizvorrichtung 19 1
Minute lang bei 80°C erhitzt.
- (5) Nach Ablauf von 1 Minute ab Beginn des Erhitzens wurde die
Acetonitrillösung anhand eines Druckgases aus der Durchflusszelle 11 heraus gedrückt
und wiedergewonnen. Der in der Durchflusszelle 11 vorgesehene
Strömungskanal 26 wurde zweimal mit 17,6 μl
einer Acetonitrillösung gereinigt.
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<Ergebnisse
des Konzentrationsexperiments>
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Die
Menge an 18F–-Ionen,
die unter Verwendung der Acetonitrillösung gemäß dem
oben beschriebenen Konzentrationsverfahren wiedergewonnen wurden,
betrug 313 μCi (was nach Ablauf von 4 Minuten ab der anfänglichen
Dosimetriemessung gemessen wurde).
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Gemäß dem
unter Bezugnahme auf das zweite Ausführungsbeispiel beschriebenen
Verfahren war die Zeit, die benötigt wurde, um die [18O]H2O-Lösung
zu behandeln, im Vergleich zu den herkömmlichen Verfahren
kürzer.
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Außerdem
betrug die Menge an seitens der Graphitelektrode 25 eingefangenen 18F–-Ionen
bei diesem Ausführungsbeispiel etwa 85,3% der Gesamtmenge
an in der [18O]H2O-Lösung
enthaltenen 18F–-Ionen,
was eine ausreichend hohe Einfangrate darstellte.
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Anschließend
konnten unter Verwendung der Acetonitrillösung etwa 51,2%
der auf der Graphitelektrode 25 abgeschiedenen 18F–-Ionen
wiedergewonnen werden.
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Hiernach
wird die Gestalt des in der Durchflusszelle 11 vorgesehenen
Strömungskanals 26 erörtert.
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<Untersuchung
der Gestalt des Strömungskanals>
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Es
kann geschätzt werden, dass die 18F–-Ionen-Einfangeffizienz mit zunehmender
Elektrodenfläche der Durchflusszelle 11 zunimmt.
Deshalb wurde die 18F–-Ionen-Einfangeffizienz
ermittelt, indem die Gestalt des Strömungskanals verändert
wurde. Bei dieser Untersuchung wurden drei verschiedene in 3A bis 3C gezeigte
Strömungskanalmodell verwendet. Das Flächenverhältnis
zwischen den drei in 3A bis 3C gezeigten
Strömungskanalmodellen (d. h. Elektrodenflächenverhältnis)
betrug 6:2:1. Das Volumen eines Strömungskanals, der das in 3A gezeigte
Strömungskanalmodell aufwies, betrug 50 μl, das
Volumen eines Strömungskanals, der das in 3B gezeigte
Strömungskanalmodell aufwies, betrug 17,6 μl,
und das Volumen eines Strömungskanals, der das in 3C gezeigte
Strömungskanalmodell aufwies, betrug 8,8 μl. Die 18F–-Ionen-Einfangrate
seitens der Glaskohlenstoffelektrode 25 (siehe 1 und 2)
wurde unter Bedingungen ermittelt, bei denen eine angelegte Spannung
3,3 V betrug, eine Lösungsströmungsgeschwindigkeit
200 μl/Min. betrug und eine Reaktionstemperatur bei Raumtemperatur
lag.
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Im
Fall der in 3A und 3B gezeigten Strömungskanalmodell überschritten
die unter den obigen Bedingungen berechneten 18F–-Ionen-Einfangraten 86%. Im Fall
des in 3C gezeigten Strömungskanalmodells
betrug die unter den obigen Bedingungen berechnete 18F–-Ionen-Einfangrate etwa 70 %.
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Anschließend
wurden (nicht gezeigte) Radiogramme gemacht, um die Verteilung von 18F–-Ionen in
den in 3A bis 3C gezeigten
Strömungskanalmodellen zu prüfen. Das Ergebnis
war, dass man in dem Fall des in 3A gezeigten
Strömungskanalmodells den Verdacht hegte, dass an dem oberen Teil
der Seitenoberfläche des Strömungskanals Luftblasen
vorlagen, und außerdem stellte man fest, dass fast alle 18F–-Ionen
seitens eines Teils der Elektrode, die in der ersten Hälfte
des Strömungskanals angeordnet war, eingefangen wurden.
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Dagegen
wurde im Fall der in 3B und 3C gezeigten
Strömungskanalmodell anhand der Radiogramme bestätigt,
dass keine Ansammlung von Luftblasen vorlag und dass das Einfangen
von 18F–-Ionen
in dem gesamten Strömungskanal erfolgte.
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Auf
der Basis der Ergebnisse wurde das effizienteste Strömungskanalmodell
aus den drei Strömungskanalmodellen ausgewählt.
Wie oben beschrieben wurde, erzielte das in 3A gezeigte Strömungskanalmodell
eine hohe 18F–-Ionen-Einfangrate,
jedoch wurde lediglich ein Teil der Oberfläche der Elektrode
zum Einfangen von 18F–-Ionen
verwendet, und es wurde das Vorliegen von Luftblasen beobachtet.
Deshalb wurde bei der Messung zum Er halten der in 4 gezeigten
Ergebnisse das in 3A gezeigte Strömungskanalmodell
aus der Auswahl ausgeschlossen. Dagegen wies das in 3C gezeigte
Strömungskanalmodell eine geringere Breite auf und erzielte
im Vergleich zu dem in 3B gezeigten Strömungskanalmodell
eine niedrigere Einfangrate. Die Experimentergebnisse können
je nach Experimentbedingungen variieren, jedoch wurde bei der Messung
zum Erhalten der in 4 gezeigten Ergebnisse auch
das in 3C gezeigte Strömungskanalmodell
aus der Auswahl ausgeschlossen.
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Folglich
wurde das in 3B gezeigte Strömungskanalmodell
als das effizienteste Strömungskanalmodell ausgewählt,
es wird jedoch vermutet, dass die in 3A und 3C gezeigten
Strömungskanalmodell je nach Experimentbedingungen ebenfalls
gute Ergebnisse erzielen können.
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Die
gemäß der vorliegenden Erfindung erzeugte Durchflusszelle
ist so entworfen, dass sie in der Lage ist, 18F–-Ionen von [18O]H2O, das 18F–-Ionen enthält, in einem
Zustand, in dem das [18O]H2O
durch dieselbe hindurchfließt, zu trennen, und deshalb
ist es möglich, eine gewünschte Menge an [18O]H2O, das zu einem
Zeitpunkt 18F–-Ionen
enthält, zu behandeln, um 18F–-Ionen von dem [18O]H2O zu trennen.
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Außerdem
ist es möglich, zügig einen Lösungsmittelaustausch
durchzuführen, indem man ermöglicht, dass ein
gewünschtes organisches Lösungsmittel durch den
Strömungskanal fließt, wodurch der Vorgang im
Vergleich zu dem herkömmlichen Verfahren, das ein Ionenaustauschharz
verwendet, vereinfacht wird.
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Außerdem
wird dadurch, dass der Abstand zwischen den Elektroden 21 und 25,
die die Durchflusszelle 11 darstellen, auf 500 μm
oder weniger eingestellt wird, ein großer Potentialgradient
zwischen den Elektroden 21 und 25 sogar dann aufrechterhalten,
wenn eine zwischen den Elektroden 21 und 25 angelegte
Spannung gering ist. Deshalb wirkt auf 18F–-Ionen eine große elektrostatische
Kraft ein, so dass die Zeit, die benötigt wird, um 18F–-Ionen
einzufangen, verringert wird. Außerdem wird dadurch, dass
ein Mikroraum, der ein Volumen von mehreren hundert Mikrolitern
oder weniger aufweist, als Strömungskanal 26 in
der Durchflusszelle 11 vorgesehen wird, die spezifische
Oberflächengröße der Kohlenstoffelektrode 25 pro
Volumeneinheit des Strömungskanals erhöht, so
dass die 18F–-Ionen-Einfangeffizienz
verbessert wird.
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Ferner
wird das Volumen eines organischen Lösungsmittels, das
in den Strömungskanal eingebracht werden soll, um 18F–Ionen,
die seitens der Elektrode eingefangen wurden, wiederzugewinnen, verringert,
so dass die Effizienz einer Konzentration an 18F–-Ionen verbessert ist.
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INDUSTRIELLE ANWENDBARKEIT
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Die
vorliegende Erfindung kann auf eine Durchflusszelle zum Trennen
von 18F–-Ionen,
die durch Bestrahlen von [18O]H2O
mit anhand eines Zyklotrons beschleunigten Protonen erhalten werden, von
dem [18O]H2O angewendet
werden, um eine Lösung aus organischem Lösungsmittel,
die die 18F–-Ionen
enthält, zu erzeugen.
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ZUSAMMENFASSUNG
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Eine
Vorrichtung zur Konzentration radioaktiver Fluoranionen, die in
der Lage ist, 18F–-Ionen
zügig und effizient zu konzentrieren. Eine Durchflusszelle (11)
ist aus einer Metallplattenelektrode (21), einer Isolierfolie
(23) und einer Kohlenstoffplattenelektrode (25)
gebildet, die so angeordnet sind, dass die Seiten von Elektroden
einander gegenüberliegen können, wobei die Isolierfolie
(23) zwischen denselben eingefügt ist. Ein Beispiel
der Plattenmetallplattenelektrode (21) wird erhalten, indem
ein Film eines metallischen Materials auf einer Isolierungsplatte
gebildet wird, und ein Beispiel der Isolierfolie (23) ist
ein PDMS, aus dem eine Rille ausgeschnitten wird, die ein Kanal
(26) ist, der eine Dicke von ≤ 500 μm
aufweist. Die Dicke der Platte beträgt wünschenswerterweise
etwa 100 μm. Die Ober- und die Unterseite der Durchflusszelle
(11) sind anhand von Fixierungsspannvorrichtungen (27)
und (29) fixiert.
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ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt
keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
-
Zitierte Patentliteratur
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-
Zitierte Nicht-Patentliteratur
-
- - Appl. Radiat.
Isot. 2006 (64) 989–994 [0009]
- - Appl. Radiat. Isot. 1989 (40) 1–6 [0009]