DE112004000984T5 - Verfahren und Vorrichtung zur Entfernung von Verunreinigungen aus einem Zurührstrom einer Wasserstoff-Aufbereitung; z.B. in einer Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Entfernung von Verunreinigungen aus einem Zurührstrom einer Wasserstoff-Aufbereitung; z.B. in einer Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage Download PDF

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Abstract

Verunreinigungsentfernungssystem für eine Brennstoffaufbereitung (14) mit einem Wasserstoffgenerator (34) zum Konvertieren einer Brennstoffströmung (33) zu einer wasserstoffhaltigen Strömung (28), mit einer Oxidationsmittelversorgung (38) zur Verbindung mit dem Wasserstoffgenerator, um das Konvertieren der Brennstoffströmung zu der wasserstoffhaltigen Strömung zu unterstützen, wobei die Versorgung mit Oxidationsmittel potenziell eine Verunreinigung enthält, welche schädlich ist in einem oder mehreren von Wasserstoffgenerator und wasserstoffhaltiger Strömung, wobei das Verunreinigungsentfernungssystem aufweist:
eine Reinigungsanordnung (116, 142, 46, 118), verbunden zwischen der Oxidationsmittelversorgung (38) und dem Wasserstoffgenerator (34) zur Verringerung der Konzentration der Verunreinigung in der Versorgung mit Oxidationsmittel vor Einlass des Oxidationsmittels in den Wasserstoffgenerator.

Description

  • Technisches Gebiet
  • Diese Erfindung bezieht Sich auf Wasserstoffaufbereiter und insbesondere auf Wasserstoffaufbereitung und -aufbereiter zur Verwendung in Brennstoffaufbereitungssystemen für Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlagen zum Bereitstellen einer wasserstoffreichen Strömung für eine Brennstoffzellenstapelanordnung. Insbesondere bezieht sich die Erfindung auf eine Anordnung zum Entfernen von Verunreinigungen, insbesondere Schwefel, aus der Prozessströmung.
  • Stand der Technik
  • Es gibt katalytische Systeme zum Aufbereiten einer Brennstoffströmung, um Wasserstoff zu erhalten, typischerweise zur Verwendung als eine Brennstoff oder Reaktant. Ein Beispiel eines solchen Brennstoffaufbereitungssystems ist gegeben in Brennstoffaufbereitern, welche mit Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlagen verbunden sind. Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlagen sind bekannt für eine Mehrzahl von Anwendungen, welche eine relativ saubere und zuverlässige Quelle elektrischer Leistung benötigen. Die Stromerzeugungsanlage umfasst typischerweise eine oder mehrere Zellenstapelanordnungen mit Anoden- und Kathodenbereichen, welche durch einen Elektrolyten getrennt sind. Der Elektrolyt kann verschiedene Formen annehmen, wobei Phosphorsäure und Feststoff-Polymerproton-Austauschmembranen (PEM) zwei der bekannteren sind, und ist kennzeichnend für den Betrieb der Brennstoffzelle.
  • Die Erzeugung von elektrischer Leistung resultiert aus einer elektrochemischen Reaktion, welche zwischen einem Brennstoff (einem Reduktionsmittel), welches an die Anode geliefert wird, und einem Oxidationsmittel, welches an die Kathode geliefert wird, stattfindet. Das Oxidationsmittel ist typischerweise Luft, und das Reduktionsmittel ist Wasserstoff in reiner oder meistens nahezu reiner Form. Der Wasserstoff kann aus verschiedenen Quellen erhalten werden, wobei verschiedene Formen von Kohlenwasserstoff-Rohstoffen am verbreitetsten sind. Der Kohlenwasserstoff-Rohstoff wird katalytisch durch ein Brennstoffaufbereitungssystem aufbereitet, welches ebenfalls mit der Stromerzeugungsanlage verbunden ist. Das Brennstoffaufbereitungssystem konvertiert den Kohlenwasserstoff-Rohstoff zu einer wasserstoffreichen Brennstoffströmung durch Reformations- und Shift-Reaktionen und kann auch selektive Oxidation umfassen, um CO-Konzentrationen zu reduzieren.
  • Die Brennstoffzelle vom PEM-Typ erfreut sich verstärkten Interesses, teilweise aufgrund bestimmter Stabilitäten, welche durch den Feststoffmembranelektrolyten ermöglicht werden, und teilweise aufgrund ihrer Fähigkeit, bei relativ geringen Temperaturen und Drücken unter höheren Stromdichten betrieben zu werden. Die PEM-Brennstoffzelle weist jedoch auch verschiedene Herausforderungen auf, von welchen eine ein geeignetes Management des Wasserkühlmittels in dem System ist. Das Kühlmittelwasser existiert als Nebenprodukt der elektrochemischen Reaktion und wird zum Wärmemanagement in der Brennstoffzelle, als Quelle von Wasser und/oder Dampf für das Brennstoffaufbereitungssystem und auch zum Aufrechterhalten von geeigneten Feuchtigkeitsniveaus an der Anodenelektrode benachbart der PEM-Membran genutzt.
  • 1 stellt eine Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage 10 als gemäß dem Stand der Technik allgemein dar. Die Stromerzeugungsanlage 10 umfasst eine Zellenstapelanordnung (cell stack assembly – CSA) 12, ein Brennstoffaufbereitungssystem (fuel processing system – FPS) 14, ein Wassermanagement-/Behandlungssystem 16, und kann auch eine Wassertransfervorrichtung (water transfer device – WTD) 18 umfassen. Die Zellenstapelanordnung 12 ist eine Brennstoffzelle vom PEM-Typ mit einem Anodenbereich 20, einem Kathodenbereich 22, einem Elektrolytbereich 24 zwischen dem Anodenbereich 20 und dem Kathodenbereich 22, und einem Kühlmittelbereich und Strömungsweg 26. Der Elektrolyt ist eine PEM.
  • Eine wasserstoffreiche Brennstoffströmung 28 wird zur Anode 20 der Zellenstapelanordnung 12 geliefert. Diese Brennstoffströmung 28 wird erhalten aus einer Quelle eines Kohlenwasserstoff-Rohstoffs 30 durch das Brennstoffaufbereitungssystem 14. Der Kohlenwasserstoff-Rohstoff kann typischerweise Methan, Erdgas, Benzin, Flüssig-Propangas, Naphtha oder Ähnliches sein, und das Brennstoffaufbereitungssystem 14 konvertiert den Rohstoff, z.B. durch Reformation, zu verschiedenen Bestandteilquantitäten und Verbindungen, einschließlich H2, CO, CO2, NH3, etc. Da der Kohlenwasserstoff-Rohstoff 30 typischerweise einen gewissen Schwefelgehalt aufweist, welcher schädlich für die Katalysatoren sein kann (typischerweise ein Edelmetall, z.B. Platin) in verschiedenen Bereichen der Brennstoffaufbereitung 14 und insbesondere für den Katalysator der Anode 20 der Zellenstapelanordnung 12, werden Vorrichtungen getroffen, um diese Verunreinigung von der Brennstoffströmung zu entfernen oder zumindest ihre Konzentration zu reduzieren. Dieses Entfernen wird typischerweise durch einen Entschwefler oder Hydroentschwefler (hydrodesulfurizer – HDS) 32 erreicht, welcher normalerweise zwischen der Quelle des Kohlenwasserstoff-Rohstoffs 30 und einem primären oder sekundären Bereich der Brennstoffaufbereitungsanlage 14 verbunden ist. Der entschwefelte Rohstoff wird über die Leitung 33 zu dem Brennstoffaufbereitungssystem 14 geliefert.
  • Das Brennstoffaufbereitungssystem 14 kann verschiedene Formen annehmen, umfasst aber typischerweise mindestens einen Wasserstoffgenerator und einen Shiftreaktor zum Trennen des Wasserstoffs von dem Kohlenwasserstoff-Rohstoff und zum Shiften von resultierendem CO zu CO2. Das Brennstoffaufbereitungssystem kann auch eine folgende selektive Oxidation (SOX) zur weiteren Verringerung der CO-Konzentrationen vorsehen. Während der Wasserstoffgenerator verschiedene Formen abhängig von den Rohstoffen, der Systemdynamik und/oder Kostenerwägungen annehmen kann, umfasst eine verbreitete allgemeine Anordnung einen Partialoxidierer (POX), einen katalytischen Partialoxidierer (CPOX) oder einen autothermen Reformer (ATR), in welchem der typischerweise entschwefelte Kohlenwasserstoff-Rohstoff direkt mit einer Zufuhr von Oxidationsmittel (Luft) und – außer bei einem POX – mit Wasser und/oder Dampf in einer Reformationsreaktion verbrannt wird, wobei die Reaktionskomponenten gemeinsam und in Mehrzahl die Zufuhrströme zu dem Wasserstoffgenerator repräsentieren.
  • In dem dargestellten Beispiel von 1 ist der erste Wasserstoffgenerator in dem Brennstoffaufbereitungssystem 14 ein CPOX 34, welcher einen entschwefelten Kohlenwasserstoff-Rohstoff 30 über den Hydroentschwefler 32 aufnimmt. Eine Oxidationsmittelquelleneinrichtung, z.B. ein Gebläse 36, versorgt den CPOX 34 mit einem Oxidationsmittel, z.B. Einlassluft, welche durch die Wassertransfervorrichtung 18 gelangt. Das Gebläse 36, bevorzugt ein separates Gebläse 37, liefert auch Einlassluft als Oxidationsmittel zur Kathode 22 der Zellenstapelanordnung 12. Die Wassertransfervorrichtung 18 dient zum Transfer von Wasser, welches anderweitig in dem System vorhanden ist, zu der einströmenden Luft, und verbessert damit die Wasserbilanz und Energieeffizienz der Anlage 10. Die Wassertransfervorrichtung kann von dem generellen Typ sein, welcher in dem US-Patent 6 048 383 von Breault et al. beschrieben ist, und der Inhaberin sämtlicher Rechte der vorliegenden Erfindung gehört, und alternativ als eine Massentransfervorrichtung bezeichnet wird, oder, falls der Transfer. von Wärmeenergie die Hauptanwendung ist, als Energie-Rückgewinnungsvorrichtung ERD bezeichnet wird. Die Wassertransfervorrichtung 18 umfasst typischerweise ein Massentransfermedium 39, z.B. eine oder mehrere Platten, Membranen oder Ähnliches, um Massetransfer zwischen eintretenden und austretenden Strömungen zu ermöglichen, während gleichzeitig ihre unterschiedlichen Strömungswege erhalten bleiben. Der CPOX 34 ist auch ausgestattet mit einer Versorgung von Wasser und/oder Dampf 40, welcher den Kühlmittelströmungsweg 26 und/oder dem Wasserbehandlungsbereich 16 des Systems entnommen sein kann. Der CPOX wirkt auf bekannte Weise zur katalytischen Reformierung oder mindestens teilweisen Reformierung des Kohlenwasserstoff-Rohstoffs 30 in Gegenwart von Luft 38 und Wasser und/oder Dampf 40. Es kann Bezug genommen werden auf das US-Patent 6 299 994 für ein besseres Verständnis der relevanten Reaktionsformeln von Reformierungsreaktion und Shiftreaktion wie auch zur allgemeinen Funktionsweise des CPOX 34, wobei jedoch festgestellt wird, dass der Dampf und Brennstoffrohstoff darin vorgemischt und in einer Vorreformierungszone zur Reaktion gebracht werden und dass der resultierende Ausstrom mit Luft in Gegenwart eines Katalysators in dem POX zur Reaktion gebracht wird, um die Reformat-Ausströmung von H2, CO, CO2 und H2O zur Verfügung zu stellen.
  • Obwohl nur der CPOX 34 des Brennstoffaufbereitungssystems 14 von 1 als ein bezeichneter Block in dem Brennstoffaufbereitungssystem dargestellt ist, versteht es sich, dass das Brennstoffaufbereitungssystem zusätzlich einen Shiftreaktor und typischerweise auch einen selektiven Oxidierer aufweist, welche gemeinsam durch den Block 41 repräsentiert sind, wobei diese Komponenten auf bekannte Weise funktionieren. Wie bereits angemerkt, umfassen der CPOX 34 und verbleibende Komponenten des Brennstoffaufbereitungssystems 18, wie auch der Katalysator der Anode 20 Katalysatoren, welche gegenüber verschiedenen Verunreinigungen, z.B. CO und Schwefel, empfindlich sein können, und Komponenten wie z.B. der Hydroentschwefler 32, der Shiftreaktor und der selektive Oxidierer dienen zur Verringerung dieser Verunreinigungen.
  • Das Wassermanagement- bzw. -behandlungssystem 16 ist vorgesehen, um Kühlmittelwasser in geeigneter Menge und bei geeigneter Temperatur vorzuhalten, und auch um Probleme zu verhindern oder zu minimieren, welche infolge von Verunreinigungen im Kühlmittelwasser auftreten können. Der Prozess des Aufbereitens von Kohlenwasserstoff-Rohstoff zur Erzeugung einer wasserstoffreichen Brennstoffströmung hat die übliche Folge des Einbringens von verschiedenen Gasen, z.B. NH3 und CO2 in den Brennstoffstrom. Diese Gase neigen dazu, sich in dem Wasser, welches in der Brennstoffzelle erzeugt wird, zu lösen und damit in das Kühlmittel einzudringen. Diese in dem Kühlmittel gelösten Gase stellen insofern Verunreinigungen dar, da sie ein Ansteigen der Leitfähigkeit des Wassers verursachen können und destruktive Korrosion aufgrund von elektrischen Nebenströmen verursachen können. Dementsprechend ist das Wassermanagement- bzw. -behandlungssystem 16 ausgestattet mit einem Akkumulator/Entgaser 42 zur Interaktion zwischen Oxidationsmittel 44, welches vom Kathodenbereich 22 abgegeben wird, und Kühlmittelwasser 46, welches sich in dem Akkumulator 42 von dem Kühlmittelbereich 26 ansammelt, um das Entfernen von gelösten Gasen aus dem Kühlmittel zu unterstützen.
  • Kühlmittelwasser 46 aus dem Akkumulator/Entgaser 42 wird durch den Einlass des Kühlmittelströmungswegs 26 in die Zellenstapelanordnung 12 zirkuliert, durch die Zellenstapelanordnung 12, wo es Gase aus dem Brennstoffreformierungsprozess aufnimmt, und von der Zellenstapelanordnung 12 zur Rückkehr in das Wassermanagementsystem bzw. -behandlungssystem 16 zirkuliert. Das aus dem Kühlmittelströmungsweg 26 der Zellenstapelanordnung 12 auftretende Wasser wird typischerweise durch einen Separator 48 geleitet, welcher mitgeschleppte Gasbläschen aus dem Kühlmittel entfernt, dann durch einen Kühler 50 für Wärmekontrolle des Kühlmittels, und dann wird es zu dem Akkumulator/Entgaser 42 zurückgeleitet. Entfernung von bestimmten gelösten Mineralien aus dem Kühlmittelwasser 46 wird ermöglicht durch einen Entmineralisieret (demineralizer – DMN) 52, welcher in einem Kühlmittelkreislauf von dem Akkumulator/entgaser 42 verbunden ist, welcher die Zellenstapelanordnung 12 und den Separator 48 umgeht und zu dem Kühler 50 führt. Eine Zirkulationspumpe 54, welche zwischen den Auslässen des Separators 48 und des Entmineralisierers 52 und dem Einlass zum Kühler 50 verbunden ist, dient zum Ermöglichen der erforderlichen Zirkulation in diesen Flüssigkeitskreisläufen. Die Kathodenabgasluft 44 wird in den Akkumulatot/Entgaser 42 eingelassen und in Gas-absorbierenden Kontakt mit dem Kühlmittelwasser 46 zum Strömen gebracht, um zu bewirken, dass die in dem Kühlmittelwasser gelösten Gase in die Kathodenabgasluft 44 diffundieren. Diese "Gas-beladene" Luft, welche auch beträchtliche Wassermengen und etwas Wärmeenergie enthält, verlässt dann den Akkumulator/Entgaser 42 über die Leitung 56 und wird unter Hindurchströmen durch die Wassertransfervorrichtung 18 aus der Anlage geleitet, in welcher Wasser und Wärmeenergie auf die Einlassluft 38 übertragen werden. Ferner ist das Abgas von der Anode 20 repräsentiert durch die Leitung 58 und kann direkt aus dem System geleitet werden und wird typischerweise verwendet aufgrund des Gehalts an unverbranntem Wasserstoff, um ein Brennersystem (nicht gezeigt) zu versorgen, kann jedoch in jedem Fall optional durch die Wassertransfervorrichtung 18 geleitet werden (in 1 durch die durchbrochene Linie dargestellt), gemeinsam mit dem Kathodenabgas 56, um Wasser und/oder den Wärmeenergiegehalt, der darin enthalten sein kann, zurückzugewinnen.
  • Ein weiteres Verständnis eines Wassermanagementsystems bzw. -behandlungssystems kann erhalten werden durch Bezugnahme auf US-Patent 6 207 308 von Grasso et al., welches der Halterin sämtlicher Rechte der vorliegenden Erfindung übertragen wurde. Dieses Patent beschreibt ein Wassermanagementsystem bzw. -behandlungssystem, welches in vielerlei Hinsicht dem von 1 ähnelt, jedoch mit dem zusätzlichen Unterschied, dass zunächst dessen Einlassluft, welche schließlich zur Kathode gelangen soll, durch den Entgasungsapparat geleitet wird, um gelöste Gase aus dem Wasserkühlmittel zu entfernen, welches in diesen Entgasungsappatat fließt. Außerdem wird bewirkt, dass die Einlassluft und das die gelösten Gase enthaltende Wasser in Gegenstromanordnung in dem Entgasungsapparat strömen, um das Freisetzen von Gas aus dem Kühlmittelwasser zu maximieren.
  • Während der Stand der Technik Probleme hinsichtlich Verunreinigungen, z.B. gelöste Gase, im Kühlmittelwasser und Schwefel im Kohlenwasserstoff-Rohstoff angeht, wie bezüglich der Beschreibung der Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage 10 von 1 diskutiert, verbleibt ein zusätzliches Problem dahingehend, dass die Konzentration an Schwefel in der an die Zellenstapelanordnung 12 gelieferten Brennstoffströmung übermäßig sein kann infolge anderer Schwefelquellen. Insbesondere ist der angestrebte Output von dem Hydroentschwefler 32 in den Brennstoffstrom 25 ppb (parts per billion, Teile pro Milliarde) pro Volumen. Dieser Brennstoff wird dann zum CPOX 34 (dem Reformer) geführt. Unter der Annahme, dass es keinen Schwefel aus anderen Quellen gibt, werden die 25 ppb zu ca. 5 ppb pro Volumen bei Austritt aus dem CPOX 34. Der Konzentrationsabfall ist bedingt durch den Verdünnungseffekt von Luft und Dampf, welche bei dem CPOX-Prozess hinzugeführt werden. Es wurde erkannt, dass Luft im Schnitt 5 ppb Schwefel hat, welches zu dem aus CPOX austretenden Schwefel beiträgt. Dies gilt insbesondere für große städtische Gegenden, z.B. im Nordosten der USA, wo die Schwefelkonzentration 5 bis 10 und bis zu 30 ppb pro Volumen sein kann. Infolgedessen kann die Konzentration eher 10 ppb oder mehr sein, wobei zusätzlicher Schwefel dem Wasser entstammen kann, welches für den Dampf verwendet wird. Daher ist ersichtlich, dass der Schwefel aus der Luft die Schwefellast, welche den Wassergas-Shiftreaktor- (WGS) Katalysator, jeglichen eventuell vorhandenen SOX-Katalysator und möglicherweise die Katalysatoren der Brennstoffzelle selbst beeinflussen kann, sich ohne Weiteres verdoppeln kann.
  • Dementsprechend ist es das Ziel der Erfindung, ein Verfahren und eine Vorrichtung zum verbesserten Entfernen von Verunreinigungen von katalytischen Brennstoffaufbereitern zur Verfügung zu stellen, um Wasserstoff herzustellen, insbesondere zur Verwendung in einer Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage.
  • Beschreibung der Erfindung
  • Gemäß der Erfindung ist ein verbessertes Verfahren und System zur Entfernung von Verunreinigungen für einen katalytischen Brennstoffaufbereiter zur Herstellung von Wasserstoff vorgesehen. Das Verunreinigungs-Entfernungssystem kann insbesondere verwendet werden in einer Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage mit einer Zellenstapelanordnung und einem Brennstoffaufbereitungssystem, wenngleich es nicht darauf beschränkt ist. Das Brennstoffaufbereitungssystem umfasst einen Wasserstoffgenerator, z.B. einen CPOX oder Ähnliches, und einen Shiftreaktor zum Konvertieren einer Kohlenwasserstoff-Brennstoffströmung, um eine wasserstoffreiche Strömung zur Verwendung in der Zellenstapelanordnung bereitzustellen. Das Brennstoffaufbereitungssystem umfasst einen Wasserstoffgenerator, z.B. einen CPOX oder Ähnliches, und einen Shiftreaktor zum Konvertieren einer Kohlenwasserstoff-Brennstoffströmung, um eine wasserstoffreiche Strömung zur Verwendung in der Zellenstapelanordnung bereitzustellen. Das Brennstoffaufbereitungssystem umfasst ferner eine Versorgung mit Oxidationsmittel in Verbindung mit dem Wasserstoffgenerator zur Verbrennung darin mit der Brennstoffströmung, um einen Teil des Wasserstoffs zu konvertieren. Unter der Annahme, dass die Oxidationsmittelversorgung eine Verunreinigung enthält, welche zumindest Schwefel aufweist, der schädlich für einen oder beide von Brennstoffaufbereitungssystem und Zellenstapelanordnung ist, umfasst das Verunreinigungsentfernungssystem der Erfindung eine Reinigungsanordnung, welche zwischen der Oxidationsmittelquelle und dem Wasserstoffgenerator verbunden bzw. angeordnet ist, um zumindest die Schwefelverunreinigung in der Oxidationsmittelversorgung vor Einlass des Oxidationsmittels in den Wasserstoffgenerator zu reduzieren.
  • In einer allgemeinen erfindungsgemäßen Anordnung wird das Oxidationsmittel, welches die Schwefelverunreinigung enthält, typischerweise SO2 umfassend, in enger Massetransferwirkung mit Wasser geleitet, um die Lösung des Schwefels/der Schwefelverbindung in Wasser zu ermöglichen. Diese enge Massetransferwirkung wird erreicht durch Maximieren der Fläche und Zeitdauer der Oxidationsmittel/Kühlmittelgrenzfläche. Das somit von diesem Schwefel befreite Oxidationsmittel wird dann zum Wasserstoffgenerator zur Verbrennung mit der Brennstoffströmung geleitet.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform wird das Entgasungs-/Akkumulatorgerät, welches typischerweise mit dem Wassermanagementsystem bzw. -be handlungssystem der vorliegenden Stromerzeugungsanlagen-Systeme assoziiert ist, so konfiguriert oder rekonfiguriert, dass es es als Gasreinigungsanlage wirkt und dass die Verunreinigung/Schwefel enthaltende Oxidationsmittel aufnimmt und es in engem Kontakt mit dem Wasser leitet, welches in dem System zirkuliert, um lösliche Feststoffe und Gase und verschleppte Feststoffe, insbesondere löslichen Schwefel/lösliche Schwefelverbindungen von dem Oxidationsmittel zu entfernen. Zusätzlich zu Schwefelverbindungen können andere Verunreinigungen, z.B. NaCl (Meersalz) von dem Oxidationsmittel entfernt werden. Das gereinigte Oxidationsmittel wird dann zu dem Wasserstoffgenerator geleitet, und auch zur Kathode der Zellenstapelanordnung. Der gelöste Schwefel und andere Verbindungen können aus dem Wasser durch einen Entmineralisierer entfernt werden, welcher typischerweise einen Teil des Wasserbehandlungssystems bildet.
  • Gemäß einer weiteren Ausführungsform der Erfindung wird eine Wassertransfervorrichtung, welche typischerweise in existierenden Stromerzeugungsanlagen zum Regeln des Wassergehalts des Einlassoxidationsmittels durch Massetransferwechselwirkung mit den Reaktantenabgasströmungen vorhanden ist, so konfiguriert, dass Wasser in dieser Abgasströmung und/oder aus anderen Quellen das Lösen von Schwefel/Schwefelverbindungen verbessert, welche in dem Einlass-Oxidationsmittel enthalten sind.
  • In einer weiteren Ausführungsform werden die Schwefelreinigungskapazitäten von sowohl dem Entgasungsgerät als auch der verbesserten Wassertransfervorrichtung kombiniert, um das Entfernen von Schwefel aus dem Oxidationsmittel, welches zum Wasserstoffgenerator und zur Kathode der Zellenstapelanordnung geleitet wird, zu optimieren.
  • In einer weiteren Ausführungsform der Erfindung wird die Reinigung des Oxidationsmittels durch dessen enger Basis-Massetransferwechselwirkung mit dem Kühlmittel, typischerweise Wasser, weiter verbessert/unterstützt durch eine der folgenden Techniken und Anordnungen oder eine Kombination davon: a) das Hinzufügen von Wasser zu dem Oxidationsmittel bei oder in der Nähe des Einlasses der Wassertransfervorrichtung, z.B. durch ein Spray, und/oder das Vorsehen einer Kondensationszone in oder nahe der Wassertransfervorrichtung zur Verbesserung der Bildung von Sulfataerosolen in der Oxidationsmittelströmung für anschließendes Entfernen in dem Entgasungsgerät/Akkumulatorgerät; (b) das Bereitstellen von Scavenger-Mitteln, z.B. Eisenoxid und/oder Calciumoxid, welche entweder auf den Oberflächen der Wassertransfervorrichtung oder in dem Akkumulatorgerät vorhanden sein können, um Salze (löslich oder unlöslich) von Sulfit und Sulfat zu bilden, um somit die Rückdiffusion von SO2 in die Gasphase zu begrenzen; (c) das Bereitstellen von Wasser-basierten Katalysatormitteln, z.B. Eisenoxid und/oder Wasserstoffperoxid, typischerweise in dem Kühlmittelkreislauf, um die Oxidationsrate von SO2 in dem Akkumulatorgerät zu erhöhen, um hoch lösliche Sulfationen (d.h. Schwefelsäure) zu bilden; und (d) das Bereitstellen von Katalysatormitteln in der Gasphase, z.B. Ozon, typischerweise in einem Bereich des Systems, durch welchen Einlassluft gelangt, um die Oxidationsrate von SO2 in dem Akkumulatorgerät zu erhöhen, um Sulfit zu bilden und dann Sulfataerosole zu bilden.
  • Kurze Beschreibung der Zeichnungen
  • 1 ist eine vereinfachte schematische Darstellung einer Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage mit einem Brennstoffaufbereitungssystem, einem Wasserbehandlungssystem und einem Oxidationsmittelliefersystem gemäß dem Stand der Technik;
  • 2 ist eine vereinfachte schematische Darstellung einer Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage ähnlich 1, welche aber das verbesserte Verunreinigungsentfernungssystem der Erfindung darstellt, insbesondere in Bezug auf Entfernen von Schwefel aus dem Oxidationsmittel, welches zu dem Brennstoffaufbereitungssystem geliefert wird; und
  • 3 ist eine vereinfachte schematische Darstellung einer Wassertransfervorrichtung, welche auf verschiedene optionale Weisen verbessert wurde, zur Verwendung in einer Ausführungsform des verbesserten Verunreinigungsentfernungssystems der Erfindung.
  • Beste Art der Ausführung der Erfindung
  • Für ein Verständnis des Verunreinigungsentfernungssystems der Brennstoffaufbereitung (des Wasserstoffgenerators) der vorliegenden Erfindung wird auf 2 Bezug genommen, insbesondere in dem beispielhaften Zusammenhang einer Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage und in Bezug auf den Stand der Technik von 1. Bezugszeichen, die mit jenen in 1 identisch sind, werden in 2 für die Komponenten verwendet, die gleich oder im Wesentlichen gleich in beiden Anordnungen sind. Wenn es jedoch eine funktionelle, zusammensetzungsmäßige oder strukturelle Differenz aufgrund der Erfindung gibt, die Komponenten von 2 jedoch nach wie vor analog zu Komponenten in 1 sind, wurde ihnen das gleiche Bezugszeichen gegeben, aber mit einer vorangestellten "1". Die folgende Beschreibung betont die neuen Eigenschaften, Struktur und/oder Funktion des Verunreinigungsentfernungssystems der Erfindung und versucht eine Wiederholung der Beschreibung zu minimieren, welche sich mit jener in Bezug auf 1 deckt. Während die Beschreibung auf das Entfernen von Schwefel, einschließlich Schwefelverbindungen, aus der Einlassluft fokussiert ist, sollen außerdem in ähnlicher Weise andere wasserlösliche Feststoffe und Gase umfasst sein, wie auch verschleppte Feststoffe, welche als Verunreinigungen durch das Verfahren und die Vorrichtung der Erfindung entfernt werden können.
  • Die Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage 110 umfasst eine Zellenstapelanordnung 12, welche an der Anode 20 einen wasserstoffreichen Brennstoff 128 mit reduzierter Schwefelkonzentration aufnimmt. Der wasserstoffreiche Brennstoff entstammt einer Quelle des Kohlenwasserstoff-Rohstoffs 30, welcher durch den Hydroentschwefler 32 vorentschwefelt wird und dann durch das Brennstoffaufbereitungssystem 14 aufbereitet wird. Die erste Wasserstofferzeugungsstufe der Kunststoffaufbereitung 14 umfasst einen katalytischen Partialoxidierer (CPOX) 34, welcher Brennstoff über die Leitung 33 aufnimmt und außerdem entschwefeltes Oxidationsmittel 138' gemäß der Erfindung und Wasser/Dampf 40 aufnimmt für eine Reformierungsreaktion durch direkte Verbrennung des Brennstoffs und Oxidationsmittels in Gegenwart eines Hochtemperatur-Platinkatalysators. Die reformierte oder mindestens teilweise reformierte Brennstoffströmung aus dem CPOX 34 wird dann weiter auf bekannte Weise in der Brennstoffaufbereitung 14 aufbereitet, um den wasserstoffreichen Brennstoff 128 zu ergeben.
  • Das entschwefelte Einlassoxidationsmittel 138', welches zu dem CPOX 34 geliefert wird, wird auf folgende Weise erhalten. Einlassluft 38 wird einem oder mehreren Reinigungsprozessen zur Entfernung (oder mindestens zur signifikanten Reduktion der Konzentration) von Schwefel aus der Luftströmung unterzogen. Von großer Wichtigkeit und großem Einfluss ist das Entfernen von wasserlöslichem SO2 aus dem Einlassluftstrom 38, hauptsächlich durch ein Akkumulator-/Entgasungsgerät 142, welches als Gasreinigungsvorrichtung wirkt. Alternativ oder typischerweise zusätzlich kann SO2 aus der Einlassluft 38 durch eine verbesserte Wassertransfervorrichtung 118 entfernt werden.
  • Das Akkumulatorgerät bzw. Entgasungsgerät 142 ist funktionell ähnlich dem Akkumulator/Entgaser 42 der Ausführungsform von 1 und vielleicht noch ähnlicher dem Entgasungsgerät, welches in dem o.g. US-Patent 6 207 308 beschrieben ist. Es wird jedoch angemerkt, dass während die Anordnungen aus dem Stand der Technik das Ziel des Entfernens von gelösten Gasen aus dem Kühlmittel hatten, welches den Kühlmittelkanal 26 der Zellenstapelanordnung 12 verlässt, die vorliegende Anordnung außerdem lösliches SO2 und weitere lösliche Feststoffe und Gase und mitgeschleppte Feststoffe aus der Einlassluft 38 reinigt oder entfernt durch engen Gegenstromkontakt des Einlassluftstroms mit dem Kühlmittel, welches in das Entgasungsgerät 142 von dem Kühler 50 eingelassen wird. Die Einlassluft wird zu dem Entgasungsgerät 142 über die Leitung 138 geleitet, nachdem sie durch die Wassertransfervorrichtung 118 gelangt. Die Struktur des Entgasungsgeräts 142 und dessen Einlasspunkte für Einlassluft in Leitung 138 und für Kühlmittel von dem Kühler 50, wie auch der Austrittspunkt der anschließend gereinigten Luft wird so gewählt, dass enger Kontakt der zwei Fluide unterstützt wird, um das SO2 aus der Luftströmung zu lösen. Typischerweise wird bewirkt, dass Einlassluft und das Kühlmittel auf Gegenstromweise miteinander in Kontakt kommen über eine Grenzflächen-Oberfläche und eine Zeitdauer, die gewählt ist, die enge Massentransferwechselwirkung zwischen diesen beiden Fluiden zu maximieren, um die Einlassluft zu reinigen. Das Entgasungsgerät kann entsprechende Leitflächen, Elemente, welche die Strömungsrichtung ändern oder Agglomerationsflächen aufweisen, um den Reinigungseffekt zu bewirken wie auch anschließend die daraus austretende Einlassluft zu entnebeln. Die gereinigte Einlassluft wird dann aus dem Entgasungsgerät 142 typischerweise, aber nicht notwendigerweise, in der Nähe von dessen oberen Ende über die Leitung(en) 138' entfernt, welche mit den Gebläsen 36 und 37 verbunden ist, um die gereinig te Luft zu dem CPOX 34 bzw. zu der Kathode 22 der Zellenstapelanordnung 12 zu liefern. Die gereinigte Luft enthält wenig oder im Wesentliche kein SO2, wobei ein Großteil durch den Reinigungseffekt entfernt wurde. Auf diese Weise beeinflusst der anfängliche Verunreinigungsgehalt der Einlassluft nicht nachteilig das Ziel des Erreichens von weniger als ca. 5 ppb pro Volumen Schwefelgehalt in der Brennstoffströmung, welche dem CPOX 34 entströmt.
  • Zusätzlich zur Reinigung/Entfernung von Schwefel auf der Einlassluft, welche durch das Entgasungsgerät 142 ermöglicht wird, werden zusätzliche Vorteile in dieser Hinsicht und in anderer Hinsicht durch eine Wassertransfervorrichtung 118 erreicht, optional mit verbesserten Fähigkeiten bezüglich der in 1 beschriebenen Wassertransfervorrichtung 18. Es wird weiter auf 2 und außerdem auf 3 Bezug genommen. Die Wassertransfervorrichtung 118 umfasst typischerweise, wie erwähnt, ein Massentransfermedium 139, z.B. eine oder mehrere Platten, Membranen oder Ähnliches, um Massentransfer von mindestens Wasser zwischen den austretenden und eintretenden Strömungen zu ermöglichen, während gleichzeitig deren separate Strömungswege erhalten bleiben. Obwohl das Massentransfermedium 139 aus Gründen der Einfachheit als eine einzelne mit unterbrochener Linie dargestellte Fläche dargestellt ist, weist es tatsächlich eine Mehrzahl von Platten oder Ähnliches auf, welche für die strömenden Gasströme eine große Oberfläche darstellen. Tatsächlich kann das Massentransfermedium 139 eine Mehrzahl solcher Platten sein, welche so angeordnet sind, dass eine Mehrzahl von allgemein parallel benachbarten Strömungskanälen für einströmende Luft und ausströmende Gase definiert werden, um die Grenzfläche des Mediums zwischen den Gegenstrom-Gasströmungen zu maximieren. Migration von Wasser in dem feuchten Abgas durch die Platten zu der relativ trockeneren, Verunreinigungen enthaltenden Einlassluft dient dazu, ein Teil der wasserlöslichen Schwefelverunreinigungen (d.h. SO2) zu lösen und Sulfataerosole zu bilden. Diese Sulfataerosole werden aus der Einlassluft im Entgasungsgerät/Akkumulatorgerät 142 entfernt.
  • Zusätzlich zu der Schwefelreinigung der Einlassluft durch die zugrunde liegende enge Massentransferwechselwirkung mit Wasser in dem Entgasungsgerät/Akkumulatorgerät 142 und außerdem der Wassertransfervorrichtung 18/118, wie oben beschrieben, kann eine zusätzliche Verbesserung der Reinigungsfähigkeiten optional erhalten werden, falls notwendig, über eine oder eine Kombination von im Folgenden beschriebenen Anordnungen.
  • Es wird Bezug genommen auf die Wassertransfervorrichtung 118 von 2 und insbesondere auf 3. Eine oder mehrere Wassersprühdüsen 70, typischerweise bei oder nahe dem Einlassende der Wassertransfervorrichtung 118 für die Einlassluft 38, sind vorgesehen, um ein Wasserspray in den Einlassluftstrom 138 der Wassertransfervorrichtung 118 einzusprühen, so dass das überschüssige Wasser das Lösen von SO2 und die Bildung von Sulfataerosolen unterstützt. Alternativ oder zusätzlich können solche Sulfataerosole erhalten werden durch Kondensieren von Feuchtigkeit, welche in der Einlassluft 38 enthalten ist, oder insbesondere der Einlassluft in der Leitung 138 nach Austritt aus der Wassertransfervorrichtung 118, z.B. durch die optionalen Kondensationswicklungen 72, welche in unterbrochener Linie in 2 und 3 dargestellt sind.
  • Weitere optionale Anordnungen zur Verbesserung der Reinigung von Schwefel aus der Einlassluft umfassen eines oder mehrere von: a) das Vorhandensein von Scavenger-Mitteln, z.B. Eisenoxid und/oder Calciumoxid, welche entweder auf Flächen in der Wassertransfervorrichtung 118 oder in dem Akkumulatorgerät 142 vorgesehen sind, um Salze (löslich oder unlöslich) von Sulfat und Sulfat zu bilden und somit die Rückdiffusion von SO2 in die Gasphase zu begrenzen; b) das Vorhandensein von Wasser-basierten Katalysatormitteln, z.B. Eisenoxid und/oder Wasserstoffperoxid, typischerweise in dem Kühlmittelkreislauf, um die Oxidationsrate von SO2 in dem Akkumulatorgerät zu erhöhen, um hoch lösliche Sulfationen (d.h. Schwefelsäure) zu bilden; und c) das Vorhandensein von Katalysatormitteln in der Gasphase, z.B. Ozon, typischerweise in einem Bereich des Systems, durch welche die Einlassluft 38, 138 gelangt, um die Oxidationsrate von SO2 in dem Akkumulatorgerät zu erhöhen, um Sulfat zu bilden und um dann Sulfataerosole zu bilden.
  • Weil der Entmineralisierer 52 dazu dient, gelösten Schwefel u.a. aus dem zirkulierenden Kühlmittelstrom zu entfernen, kann der Kühlmittelstrom an der Auslassseite 153 des Entmineralisierers 52 als Quelle für gereinigtes Wasser zur Verwendung in der Brennstoffaufbereitung 14 verwendet werden, wie z.B. für Wasser oder Dampf 140 am Einlass des CPOX 34.
  • Obwohl die Erfindung beschrieben und dargestellt wurde mit Bezug auf ihre beispielhaften Ausführungsformen, versteht der Fachmann, dass die genannten und verschiedene andere Änderungen, Weglassungen und Hinzufügungen gemacht werden können, ohne den Schutzumfang der Erfindung zu verlassen. Während beispielsweise die Brennstoffaufbereitung, zu welcher die von Schwefel und anderen Verunreinigungen gereinigte Luft geliefert wird, mit der Erzeugung von Wasserstoff für eine Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage in der dargestellten Ausführungsform assoziiert ist, versteht es sich, dass die Erfindung auch anwendbar ist auf andere ähnliche katalytische Brennstoffaufbereitungssysteme, welche Wasserstoff für Endanwendungen zur Verfügung stellen. Obwohl außerdem das Akkumulatorgerät/Entgasungsgerät in einer strukturell integrierten Form in der bevorzugten Ausführungsform dargestellt wurde, versteht es sich, dass mehrere eng assoziierte separate Komponenten verwendet werden können, um ähnliche Funktionen und Ergebnisse zur Verfügung zu stellen.
  • ZUSAMMENFASSUNG
  • Zur Verfügung gestellt werden ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Entfernen von Verunreinigungen aus einer Wasserstoff-Aufbereitungszufuhrströmung, z.B. in einer Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage (110). Einlass-Oxidationsmittel (38), typischerweise Luft, welches von einer katalytischen Wasserstoffaufbereitung (34) in einer Brennstoffaufbereitung (14) für eine Zellenstapelanordnung (12) in der Stromerzeugungsanlage (110) benötigt wird, kann Verunreinigungen, z.B. SO2 und ähnliche, enthalten. Eine Reinigungsanordnung, welche einen Akkumulator/Entgaser (142, 46) enthält, welcher als Gasreinigungsanlage wirkt, und möglicherweise auch eine Wassertransfervorrichtung (118) nimmt das Einlassoxidationsmittel auf und ermöglicht das erwünschte Reinigen/Entfernen der Verunreinigungen. Wasser in der Wassertransfervorrichtung und in dem Akkumulator/Entgaser dient zum Lösen der wasserlöslichen Verunreinigungen und zum Reinigen/Entfernen derselben aus der Oxidationsmittelströmung. Die gereinigte Oxidationsmittelströmung (138') wird dann zu der Wasserstoffaufbereitung und der Brennstoffzellenstapelanordnung geliefert, wobei minimale Mengen schädlicher Verunreinigungen, z.B. Schwefel, darin enthalten sind.

Claims (21)

  1. Verunreinigungsentfernungssystem für eine Brennstoffaufbereitung (14) mit einem Wasserstoffgenerator (34) zum Konvertieren einer Brennstoffströmung (33) zu einer wasserstoffhaltigen Strömung (28), mit einer Oxidationsmittelversorgung (38) zur Verbindung mit dem Wasserstoffgenerator, um das Konvertieren der Brennstoffströmung zu der wasserstoffhaltigen Strömung zu unterstützen, wobei die Versorgung mit Oxidationsmittel potenziell eine Verunreinigung enthält, welche schädlich ist in einem oder mehreren von Wasserstoffgenerator und wasserstoffhaltiger Strömung, wobei das Verunreinigungsentfernungssystem aufweist: eine Reinigungsanordnung (116, 142, 46, 118), verbunden zwischen der Oxidationsmittelversorgung (38) und dem Wasserstoffgenerator (34) zur Verringerung der Konzentration der Verunreinigung in der Versorgung mit Oxidationsmittel vor Einlass des Oxidationsmittels in den Wasserstoffgenerator.
  2. Verunreinigungsentfernungssystem nach Anspruch 1, bei welchem die Reinigungsanordnung ein Gasreinigungsgerät (142, 46) und einen Wasserversorgungskreislauf (116), welcher da hindurch strömt, aufweist, wobei die Versorgung mit Oxidationsmittel Einlassluft ist, und wobei die Einlassluft operativ verbunden ist (138) mit dem Gasreinigungsgerät für engen Kontakt mit dem da hindurch strömenden Wasser, um somit wasserlösliche Verunreinigungen aus der Einlassluft für den Wasserstoffgenerator zu lösen und zu entfernen.
  3. Verunreinigungsentfernungssystem nach Anspruch 1, bei welchem die Verunreinigungen Schwefel einschließlich Schwefelverbindungen aufweisen.
  4. Verunreinigungsentfernungssystem nach Anspruch 2, bei welchem die Verunreinigungen Schwefel einschließlich Schwefelverbindungen aufweisen.
  5. Verunreinigungsentfernungssystem für eine Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage (110) mit einer Brennstoffzellenstapelanordnung (12) und einem Brennstoffaufbereitungssystem (14), umfassend einen Wasserstoffgenerator (34) und einen Shiftreaktor (41) zum Konvertieren einer Kohlenwasserstoff-Brennstoffströmung (33), um eine wasserstoffreiche Strömung (28) zur Verwendung als Reduktionsmittel in der Zellenstapelanordnung zur Verfügung zu stellen, eine Oxidationsmittelversorgung (38) zur Verbindung mit dem Wasserstoffgenerator zur Konvertierung eines Teils der Brennstoffströmung zu einer wasserstoffhaltigen Strömung, wobei die Oxidationsmittelversorgung eine Verunreinigung aufweist, welche schädlich für eines oder mehrere von Brennstoffaufbereitungssystem und Zellenstapelanordnung ist, wobei das Verunreinigungsentfernungssystem aufweist: eine Reinigungsanordnung (116, 142, 46, 118), welche zwischen der Oxidationsmittelversorgung (38) und dem Wasserstoffgenerator (34) verbunden ist, um die Konzentration der Verunreinigung in der Oxidationsmittelversorgung vor Einlass des Oxidationsmittels in den Wasserstoffgenerator zu reduzieren.
  6. Verunreinigungsentfernungssystem nach Anspruch 5, bei welchem die Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage (110) einen Wasserkühlmittelkreislauf mit einem Wasserbehandlungssystem (116) aufweist, wobei das Wasserbehandlungssystem ein Entgasungsgerät (142, 46) zum Entfernen von gelöstem Gas aus dem dadurch zirkulierenden Kühlmittel aufweist, wobei die Oxidationsmittelversorgung (38) Einlassluft ist, wobei die Einlassluft operativ verbunden ist (138) mit dem Entgasungsgerät (142, 46), um darin Verunreinigungen aus der Einlassluft zu entfernen, um gereinigte Luft zur Verfügung zu stellen, und wobei das Entgasungsgerät (142, 46) einen Auslass hat, welcher operativ verbunden ist (138') mit dem Wasserstoffgenerator, um die gereinigte Luft zur Verfügung zu stellen.
  7. Verunreinigungsentfernungssystem nach Anspruch 6, bei welchem das Entgasungsgerät (142, 46) so strukturiert ist, dass die darin eingelassene Einlassluft bezüglich Zeit und Fläche in engem Kontakt mit dem da hindurch zirkulierenden Wasserkühlmittel ist, um somit wasserlösliche Verunreinigungen aus der Einlassluft zu entfernen.
  8. Verunreinigungsentfernungssystem nach Anspruch 6, bei welchem eine Versorgung mit Oxidationsmittelreaktant für die Zellenstapelanordnung notwendig ist und die gereinigte Luft operativ verbunden ist (138', 37) mit der Zellenstapelanordnung, um den Oxidationsmittelreaktant zu liefern.
  9. Verunreinigungsentfernungssystem nach Anspruch 6, bei welchem die Zellenstapelanordnung feuchte Reaktantenabgase von Oxidationsmittel und Reduktionsmittel erzeugt und die Reinigungsanordnung ferner eine Massentransfervorrichtung (118) aufweist, wobei die Einlassluft (38) verbunden ist, um durch die Massentransfervorrichtung und zu dem Entgasungsgerät zu strömen, und wobei eines oder mehrere der Reaktantenabgase verbunden sind (144), um durch die Massentransfervorrichtung entgegengesetzt der Strömung der Einlassluft zu strömen, um darin die Auflösung von wasserlöslichen Verunreinigungen aus der Einlassluft zu verbessern.
  10. Verunreinigungsentfernungssystem nach Anspruch 9, ferner aufweisend eine Wassereinspritzvorrichtung (70), welche vorgesehen ist, um Wasser in die Strömung der Einlassluft einzuspritzen, um Feuchtigkeit zur Verfügung zu stellen, um darin die Auflösung von wasserlöslichen Verunreinigungen aus der Einlassluft zu verbessern.
  11. Verunreinigungsentfernungssystem nach Anspruch 5, bei welchem die Zellenstapelanordnung feuchte Reaktantenabgase erzeugt und die Reinigungsanordnung eine Massentransfervorrichtung (118) aufweist, wobei die Oxidationsmittelversorgung (38) Einlassluft ist und verbunden ist (144), um erst durch die Massentransfervorrichtung und anschließend zu dem Wasserstoffgenerator zu strömen, wobei eines oder mehrere der Reaktantenabgase verbunden sind (144), um durch die Massentransfervorrichtung entgegengesetzt der Strömung der Einlassluft zu strömen und wobei eine Wassereinspritzvorrichtung (70) vorgesehen ist, um Wasser in die Strömung des Einlassoxidationsmittels in die Massentransfervorrichtung einzuspritzen, um das Auflösen von wasserlöslichen Verunreinigungen aus der Einlassluft zu verbessern.
  12. Verunreinigungsentfernungssystem nach Anspruch 5, bei welchem die Verunreinigungen Schwefel einschließlich Schwefelverbindungen aufweisen.
  13. Verunreinigungsentfernungssystem nach Anspruch 6, bei welchem die Verunreinigungen Schwefel einschließlich Schwefelverbindungen aufweisen.
  14. Verunreinigungsentfernungssystem nach Anspruch 9, bei welchem die Verunreinigungen Schwefel einschließlich Schwefelverbindungen aufweisen.
  15. Verunreinigungsentfernungssystem nach Anspruch 11, bei welchem die Verunreinigungen Schwefel einschließlich Schwefelverbindungen aufweisen.
  16. Verfahren zum Entfernen wasserlöslicher Verunreinigungen aus einer Strömung von Einlassoxidationsmittel (38) zu einem Wasserstoffgenerator (34), aufweisend die folgenden Schritte: a) Leiten (138) der Strömung von Einlassoxidationsmittel durch ein Gasreinigungsgerät (142, 46) und Inkontaktbringen einer durch das Gasreinigungsgerät strömenden Wasserströmung zum Lösen der wasserlöslichen Verunreinigungen und Entfernen der gelösten Verunreinigungen aus der Oxidationsmittelströmung, um die Oxidationsmittelströmung zu reinigen; und b) anschließend Leiten (138') der gereinigten Einlass-Oxidationsmittelströmung zu dem Wasserstoffgenerator.
  17. Verfahren nach Anspruch 16, bei welchem die Verunreinigungen Schwefel einschließlich Schwefelverbindungen aufweisen.
  18. Verfahren zum Entfernen wasserlöslicher Verunreinigungen aus einer Strömung von Einlassoxidationsmittel (38) zu einem katalytischen Wasserstoffgenerator (34) für eine Brennstoffzellenanordnung (12) in einer Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage (110), wobei die Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage einen Kühlmittelkreislauf (116) aufweist, in welchem Kühlmittel durch einen Akkumulator/Entgaser (142, 46) durchströmt, aufweisend die folgenden Schritte: a) Leiten (138) der Einlass-Oxidationsmittelströmung durch den Akkumulator/Entgaser und Inkontaktbringen des Kühlmittels darin zum Lösen der wasserlöslichen Verunreinigungen und Entfernen der gelösten Verunreinigungen aus der Oxidationsmittelströmung, um die Oxidationsmittelströmung zu reinigen; und b) anschließend Leiten (138') der gereinigten Einlass-Oxidationsmittelströmung zu dem katalytischen Wasserstoffgenerator.
  19. Verfahren nach Anspruch 18, bei welchem die Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage außerdem eine Wasser-Rückgewinnungsvorrichtung (118) aufweist, wobei die Zellenstapelanordnung die gereinigte Oxidationsmittelströmung (138', 37) aufnimmt und verbrauchtes Oxidationsmittel (144), welches Feuchtigkeit enthält, abgibt, aufweisend den weiteren Schritt: Leiten des verbrauchten Oxidationsmittels (144) und der Einlass-Oxidationsmittelströmung (38) im Gegenstromverhältnis durch die Wasser-Rückgewinnungsvorrichtung, um Feuchtigkeit von dem verbrauchten Oxidationsmittel zu der Einlass-Oxidationsmittelströmung zu transferieren, um das Lösen der wasserlöslichen Verunreinigungen darin zu unterstützen, bevor die Einlass-Oxidationsmittelströmung zu dem Akkumulator/Entgaser geleitet wird.
  20. Verfahren nach Anspruch 19, aufweisend den weiteren Schritt des direkten Einspritzens von Wasser (70) in die Einlass-Oxidationsmittelströmung, um Feuchtigkeit zur Verfügung zu stellen, um das Lösen von wasserlöslichen Verunreinigungen aus dem Einlass-Oxidationsmittel zu unterstützen.
  21. Verfahren nach Anspruch 18, bei welchem die Verunreinigungen Schwefel einschließlich Schwefelverbindungen aufweisen.
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