DE10231949A1 - Lithium-Polymer Batterie und Verfahren zur Herstellung von Lithium-Polymer Batterien - Google Patents

Lithium-Polymer Batterie und Verfahren zur Herstellung von Lithium-Polymer Batterien Download PDF

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Abstract

Die Erfindung bezieht sich auf eine Lithium-Polymer-Batterie, bestehend aus Kathode, Separator und Anode und Stromkollektoren und ein Verfahren zu ihrer Herstellung. Die Lithium-Polymer Batterie ist dadurch gekennzeichnet, dass die Anode und/oder Kathode jeweils zwischen dem Separator und einem Stromkollektor als pastöse Masse vorhanden ist, und aus einer Mischung, enthaltend Lithiuminterkalationsfähiges Material, Lithium-Leitsalz und aprotisches Lösungsmittel besteht.

Description

  • Die Erfindung bezieht sich auf eine Lithium-Polymer Batterie sowie ein Verfahren zur Herstellung von Lithium-Polymer Batterien.
  • Lithium-Polymer Batterien bestehen aus Anode, Kathode und einem Polymerelektrolyten als Separator. Anode, Kathode und Separator werden zusammengeführt, so dass ein Verbund entsteht, bei dem der Separator als Zwischenlage für Anode/Kathode dient. Der erhaltene Verbund wird dann zu Mehrfachlagen verarbeitet und zu prismatischen Zellen bzw. Wickelzellen verarbeitet. Nach dem Einhausen und Polen liegt eine Lithium-Polymer Batterie vor. Einzelheiten zur Herstellung und zum System sind im Stand der Technik bekannt und dem „Handbook of Battery Materials" edit. I.O. Besenhard, Verlag VCH, Weinheim, 1999, zu entnehmen. Spezielle Herstellungsverfahren, wie z.B. das sogenannte. Bellcore-Verfahren sind in „Lithium Ion Batteries" edit M. Wakihara et O. Yamamoto, Verlag VCH, Weinheim 1998 S. 235 u. 10.9 beschrieben.
  • Zur Herstellung von Lithium-Polymer Batterien werden bisher grundsätzlich zwei unterschiedliche Verfahren verwendet.
  • Bei einem Beschichtungsverfahren wird der für die Kathoden- bzw. Anodenmasse erforderliche Polymerbinder gelöst (z.B. 5–10%ige Fluorelastomer-Homo- oder Copolymerisate in N-Methyl-pyrrolidon (NMP)) und die dabei entstehende Polymerlösung mit den kathoden- bzw. anodenspezifischen Zusätzen wie Lithium-interkalierbare Metalloxide bzw. Lithium-interkalierbare Kohlenstoffe (Ruß, Graphit o.ä.) versetzt und dispergiert. Dann wird diese Dispersion mit der Filmbeschichtungstechnik auf Stromkollektoren (Folien, Bändern, Netzen o.ä.; für die Anode bevorzugt Cu, für die Kathode bevorzugt Al) aufgetragen.
  • Eine Variante der oben beschriebenen Beschichtungsverfahren besteht darin, wässrige Polymerdispersionen anstelle der Polymerlösungen mit organischen Lösungsmitteln zu verwenden.
  • Das Bellcore-Verfahren ist eine weitere Variante der vorher beschriebenen Beschichtungsverfahren. In diesem Verfahren wird in die Anoden- bzw. Kathodenmasse ein Bestandteil (z.B. Dibutylphthalat, DBP) mit eingearbeitet, der vor der Zusammenführung von Anode/Kathode/Separator im sogenannten Bellcore-Verfahren (vgl.: „Lithium Ion Batteries" edit M. Wakihara et O. Yamamoto, Verlag VCH, Weinheim 1998) herausgelöst wird, um so eine ausreichende Porosität, d.h. ein ausreichendes Aufnahmevermögen für die Leitsalzlösung (Elektrolyt), zu schaffen.
  • Die durch diese Verfahren erhaltenen Beschichtungen werden nach dem Trocknen zu prismatischen Zellen oder Wickelzellen verarbeitet (gewickelt), wobei als Zwischenlage ein sogenannter Separator z.B. aus Cellgard o.ä. mit porösen Strukturen verwendet wird. Das derartig hergestellte System wird eingehaust und vor dem Verschließen mit Leitsalzlösung gefüllt.
  • Ein anderes Verfahren ist die Extrusion vom Separator (Polymer-Gel-Elektrolyt) und einer Elektrode ( US-A-4818643 , EP-B-015498 ) bzw. die Extrusion von Anode, Separator und Kathode in parallel geschalteten Extrudern und nachfolgendem Zusammenführen der drei Komponenten ( DE-A-10020031 ).
  • DE-A-10020031 offenbart ein Extruderverfahren zur trägerlösungsmittelfreien Herstellung von Lithium-Polymer Batterien.
    •
  • Die vorliegende Erfindung hat die Aufgabe, eine hochwertige Lithium-Polymer Batterie sowie ein Verfahren zu ihrer Herstellung zu schaffen. Diese Aufgabe wird unter anderem durch die Kombination der Merkmale der unabhängigen Ansprüche 1 und 20 gelöst. Bevorzugte Ausführungsformen werden in den abhängigen Ansprüchen definiert.
  • Eine besonders bevorzugte Ausgestaltung des Verfahrens zur Herstellung einer Lithium-Polymer Batterie, bestehend aus Anode, Separator und Kathode, ist dadurch gekennzeichnet, dass die Anode und/oder Kathode auf einen Separator und/oder einen Stromkollektor im Wesentlichen bei Raumtemperatur als pastöse Masse aufgetragen wird bzw. werden und die pastöse Masse aus einer Mischung enthaltend Lithium-interkalationsfähiges Material, Lithium-Leitsalz und aprotisches Lösungsmittel besteht, wobei die pastöse Masse für die Anode und/oder Kathode zusätzlich ein organisches und/oder anorganisches Verdickungsmittel umfasst,
    die pastöse Anodemasse interkalationsfähige synthetische und/oder natürliche Kohlenstoffmaterialien mit einem Anteil von 50–75 Masse-% umfasst,
    die pastöse Kathodenmasse interkalationsfähiges Metalloxid mit einem Anteil von 50–85 Masse-% umfasst, der Anteil des aprotischen Lösungsmittels in der Anode 25 –40 Masse-% und in der Kathode 15–40 Masse-% ist, der Anteil des Lithium-Leitsalzes 1–10 Masse-% ist, die Konzentration des Lithium-Leitsalzes 1–1,5 molar ist, der Anteil des Verdickungsmittels 0,1–10 Masse-%, bevorzugt 7,5 Masse-% ist,
    das organische Verdickungsmittel aus der aus niedermolekulare Polyether, Polybutadienöle und/oder Polyvinylpryrolidon bestehenden Gruppe oder aus Mischungen davon ausgewählt wird,
    das anorganische Verdickungsmittel aus der aus MgO, TiO2 und Al2O3 bestehenden Gruppe oder aus Mischungen davon ausgewählt wird,
    der verwendete Separator porös ist, ein Polymer Gel Elektrolyt ist, der Polymere, aprotische Lösungsmittel und Zusatzstoffe umfasst, zusätzlich ein Lithium-Leitsalz umfasst,
    der Anteil der Polymere am verwendeten Separator 30–70 Masse-% ist und
    der Anteil des aprotischen Lösungsmittels 30–70 Masse-% ist.
  • Die Erfindung wird im Folgenden anhand von Ausführungsbeispielen unter Bezugnahme auf Zeichnungen näher erläutert.
  • In den Zeichnungen zeigen:
  • 1: Eine schematische Darstellung eines Beispiels des erfindungsgemäßen Verfahrens;
  • 2: Eine schematische Darstellung eines Ausschnitts einer erfindungsgemäßen Lithium-Polymer Batterie, wobei die Bezugszeichen die gleiche Bedeutung wie in 1 haben.
  • Die in der erfindungsgemäßen Batterie verwendete Anode (3) umfasst Lithium-interkalationsfähigen synthetischen oder natürlichen Kohlenstoff, z.B. Graphit, MCMB® (Ashland), Ruß in Form von Pulver und/oder Fasern. Der Anteil an Lithium-interkalationsfähigen Kohlenstoff beträgt 50–75 Masse-%, bezogen auf die Gesamtmasse der Elektrodenmasse.
  • Ferner umfasst die erfindungsgemäße Anode ein Elektrolyt, d.h. Leitsalze. Diese Leitsalze sind bevorzugt Lithium-Salze z.B. LiClO4, LiPF6, Lithium-Organoborate oder solche, die in „Handbook of Battery Materials"-edit. I.O. Besenhard, Verlag VCH, Weinheim, 1999 S. 462/463 beschrieben werden. Die Leitsalze liegen gelöst in einem aprotischen Lösungsmittel wie z.B. Propylencarbonat, Ethylencarbonat, Diethylcarbonat, Dimethylcarbonat, Perfluoralkylether und aprotischen Lösungsmitteln, die in „Handbook of Battery Materials" edit. I.O. Besenhard, Verlag VCH, Weinheim, 1999 Kap. 7.2 beschrieben werden, vor. Die Konzentration des Leitsalzes ist bevorzugt zwischen 1 molar und 1,5 molar. Der Anteil der Leitsalzlösung beträgt bevorzugt 25–40 Masse-%, bezogen auf die Gesamtanodenmasse.
  • Ein erfindungsgemäß bevorzugter Elektrolyt umfasst ein Gemisch aus verschiedenen Alkylcarbonaten, z.B. Ethylen-, Diethyl- und Dimethylcarbonat in Mischungsverhältnissen von 1:1:1 bis 4:2:1.
  • Außerdem kann die Anode noch Zusätze wie z.B. anorganische und/oder organische Verdickungsmittel umfassen. Als anorganische Verdickungsmittel werden bevorzugt MgO, Al2O3, TiO2 o.ä. verwendet. Als organische Verdickungsmittel werden bevorzugt Polybutadienöle, Polyvinylpyrrolidon oder Polyalkylenoxide-Copolymerisate von Ethylenoxid, mit Propen oder Isobutenoxid, mit ausgewählten Gruppen terminiert, verwendet.
  • Der Anteil der Verdickungsmittel beträgt bevorzugt bis zu 10 Masse-%, mehr bevorzugt bis zu 7,5 Masse-%.
  • Die in der erfindungsgemäßen Batterie verwendete Anode hat eine Viskosität von 0,1 bis 50⋅103 η/Pa⋅s, bevorzugt eine Viskosität von 5 bis 20⋅103 η/Pa⋅s.
  • Die in der erfindungsgemäßen Batterie enthaltene Kathode enthält Lithium-interkalationsfähige Metalloxide wie z.B. Oxide von Co, Ni, Mn, Cr, W, Ta, Mo, V, Ti und/oder solche, die in „Handbook of Battery Materials" edit. I.O. Besenhard, Verlag VCH, Weinheim, 1999 Part 3, dargestellt werden.
  • Der Anteil der Lithium-interkaltionsfähigen Metalloxide an der Kathodenmasse beträgt bevorzugt von 50–85 Masse%.
  • Ferner umfasst die Kathode ein Elektrolyt, d.h. Leitsalze. Diese Leitsalze sind bevorzugt Lithium-Salze z.B. LiClO4, LiPF6, Lithium-Organoborate und/oder solche, die in „Handbook of Battery Materials" edit. I.O. Besenhard, Verlag VCH, Weinheim, 1999 S. 462/463 beschrieben werden. Die Leitsalze liegen gelöst in einem aprotischen Lösungsmittel wie z.B. Propylencarbonat, Ethylencarbonat, Diethylcarbonat, Dimethylcarbonat, Perfluoralkylether und aprotischen Lösungsmitteln vor, die in „Handbook of Battery Materials" edit. I.O. Besenhard, Verlag VCH, Weinheim, 1999 Kap. 7.2 beschrieben werden. Die Konzentration der Leitsalze ist bevorzugt zwischen 1 molar und 1,5 molar. Der Anteil der Leitsalzlösung beträgt bevorzugt 15–40 Masse-%, bezogen auf die Gesamtkathodenmasse.
  • Außerdem kann die Kathode die gleichen Zusätze in der gleichen Menge, wie für die Anode beschrieben, umfassen.
  • Die in der erfindungsgemäßen Batterie verwendete Kathode hat eine Viskosität von 0,1 bis 50⋅103 n/Pa⋅s, bevorzugt eine Viskosität von 5 bis 20⋅103 n/Pa⋅s.
  • In dem erfindungsgemäßen Verfahren wird im Schritt A auf einen Separator (1) eine Anode (3) als pastöse Masse aufgetragen, und anschließend im Schritt B ein Stromkollektor für die Anode aufgebracht. Dann wird der so entstandene Verbund durch eine Umlenkrolle (11) gewendet. Nach dem Wenden des Verbundes wird auf der anderen Seite des Separators im Schritt B eine Kathode als pastöse Masse aufgebracht und anschließend ein Stromkollektor für die Kathode aufgebracht. Schließlich wird der Verbund in einer Laminationsvorrichtung (13) laminiert, wobei der in 2 schematisch dargestellte Verbund entsteht.
  • In dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Herstellung einer Lithium-Polymer-Batterie, die aus Anode (3), Separator (1) und Kathode (7) besteht, wird die Anode (3) oder Kathode (7) als pastöse Masse auf einen Separator (1) oder einen Stromkollektor (5; 9) im Wesentlichen bei Raumtemperatur aufgetragen. Die jeweilige pastöse Elektrodenmasse (3; 7) mit einer Viskosität von 0,1 bis 50⋅103 n/Pa⋅s, bevorzugt mit einer Viskosität von 5 bis 20⋅103 n/Pa⋅s, wird in einer definierten Dicke von bevorzugt 5–100 μm, mehr bevorzugt 10–30 μm, aufgetragen und dann mit einem Stromkollektor (5; 9) (Ableiterfolie) belegt. Die einseitig beschichtete Separatorfolie (1) kann anschließend auf der noch unbeschichteten Seite mit der anderen pastösen Elektrodenmasse (7; 3), ebenfalls mit einer Dicke von bevorzugt 5–100 μm, mehr bevorzugt 10–30 μm, beschichtet, und mit dem entsprechenden Stromkollektor (9;5) belegt werden. Der Auftrag der Elektrodenmassen und der Stromkollektoren kann auch gleichzeitig erfolgen Der entstandene Verbund kann dann bei Temperaturen von 30 –100 °C mit einer Laminationsvorrichtung (13) laminiert werden, und anschließend zu prismatischen Zellen bzw. Wickelzellen entsprechend den herkömmlichen Verfahren verarbeitet werden. Das Gesamtverfahren kann kontinuierlich mit Bandgeschwindigkeiten von 0,1–10 m/Min erfolgen, gegebenenfalls kann auch mit höheren Geschwindigkeiten gearbeitet werden. Die Verarbeitung erfolgt bevorzugt bei Raumtemperatur.
  • Die pastösen Elektrodenmassen bestehen aus einer Mischung bzw. Dispersion aus Lithium-interkalationsfähigem Material, Lithium-Leitsalz und Lösungsmittel.
  • Im erfindungsgemäßen Verfahren kann die Anodenmasse (3) bzw. Kathodenmasse (7) in einem Mischer (z.B. einem Voith-Mischer) bei Raumtemperatur unter Argon (reinst) als Schutzgas zubereitet werden. Die Bestandteile werden zu einer streichfähigen Paste (3;7) verrührt, die dann, wie aus 1 ersichtlich, auf die kontinuierlich vorbeigeführte Separatorfolie (1) in einer Dicke von z.B. 20 μm mittels einer Breitschlitzdüse bei Raumtemperatur aufgetragen werden kann. Durch das Mischen der Elektrodenmassen (3;7) vor dem Auftrag wird eine gleichmäßige Konzentration der Komponenten der Elektrodenmassen (3;7) erzielt.
  • Bei der erfindungsgemäßen Lösung können Separatoren, wie zum Beispiel im „Handbook of Battery Materials" edit. I.O. Besenhard, Verlag VCH, Weinheim, 1999 Part II, 9 und Part III, 8 beschrieben, verwendet werden. Bevorzugt werden für das erfindungsgemäße Verfahren Polymer-Gel- Elektrolyte als Separatoren verwendet. Sie bestehen aus einem Polymer oder Polymergemisch, welches aprotische Lösungsmittel wie z.B. Alkylkarbonate o.ä. umfasst. Der Separator ist bevorzugt porös. Der Anteil des Polymers bzw. des Polymergemisches beträgt, bezogen auf die Gesamtmasse des Separators, bevorzugt 30–70 Masse%.
  • Für den Separator in der erfindungsgemäßen Lithium-Polymer Batterie können als Polymere z.B. Polyolefine, Polyisobuten, Butylkautschuk, Polybutadien, anionisch hergestellte Blockcopolymerisate auf Basis von Styrol (α-Methylstyrol) mit Butadien und/oder Isopren, sowie Fluorelastomere, bevorzugt Terpolymere auf Basis von TFE/PDV/HFP, sowie Polyvinylpyrrolidon, Polyvinylpyridin o.ä. verwendet werden.
  • Der Separator kann zudem Lithium-Leitsalze (Elektrolyte), sowie mineralische Zusatzstoffe wie z.B. Al2O3, MgO, TiO2 o.ä. umfassen. Der Anteil der zur Herstellung des Separators verwendeten Leitsalze beträgt bevorzugt 30–70 Masse-%. Der Anteil der zur Herstellung des Separators verwendeten Zusätze beträgt bevorzugt 0,5–20 Masse-%. Die Herstellung des Separators im erfindungsgemäßen Verfahren erfolgt bevorzugt durch Mischen der Einzelbestandteile bei Temperaturen von 25°C bis 160°C, z.B. in einem Voith-Mischer. Das Verfahren kann auch ohne Leitsalzzusatz durchgeführt werden, wobei lediglich die aprotischen Lösungsmittel (Ethylencarbonat, Diethylcarbonat 1:1) in die Polymermischung mit eingearbeitet werden. Die Menge der aprotischen Lösungsmittel beträgt bevorzugt 55 Masse-% (bezogen auf die Gesamtseparatormasse). Auch in diesem Fall wird eine Separatorfolie mit einer Breite von 150 mm und einer Dicke von 25 μm erhalten. Durch das Mischen der Separatormasse vor dem Auftrag wird eine gleichmäßige Konzentration der Komponenten der Seperatormasse erzielt.
  • Bei der erfindungsgemäßen Lithium-Polymer Batterie werden als Stromkollektoren bevorzugt Folien, Netze oder Gewebe bzw. Vliese aus Metallen, bevorzugt Cu für die Anode und Al für die Kathode, verwendet. Geeignet sind aber auch Folien aus elektrisch leitfähigen Polymeren wie z.B. Polypyrrol, Polythiophen, Polyphenylen, Polyanilin o.ä., aber auch Vliese aus Kohlenstofffasern oder Kohlenstofffolien. Sie werden in Dicken von bevorzugt 0,1 bis 30 μm, mehr bevorzugt von 0,5 bis 15 μm eingesetzt. Um Korrosion zu vermeiden und besseren Kontakt zu der Anoden- bzw. Kathodenmasse zu erreichen, werden die metallischen Stromkollektoren bevorzugt geprimert, d. h. mit einer elektrisch leitfähigen Adhäsionsschicht versehen.
  • Bei den erfindungsgemäßen Beschichtungsverfahren muss durch die Eigenschaften der Bestandteile das in der Elektrodenmassen bzw. im Separator enthaltene organische Lösungsmittel nicht entfernt werden, wodurch das Auftreten von sogenannten „Fading", d.h. dem Nachlassen der Batterie-Effizienz und mangelnde Zyklenstabilität durch verbleibendes Lösungsmittel vermieden wird. Darüber hinaus wird die Wiedergewinnung bzw. Entfernung des organischen Lösungsmittels vermieden, was aus Kosten- und Umweltschutzgründen vorteilhaft ist. Daneben gibt es keine Notwendigkeit von hohen Trocknungstemperaturen bzw. längeren Trocknungszeiten bei niedrigeren Trocknungstemperaturen und Vakuum.
  • Wie in 1 dargestellt, werden die Stromkollektoren (5; 9) z.B. kontinuierlich nacheinander auf die Anodenmasse (3) bzw. Kathodenmasse (7) geschichtet und dann mit einer Laminationsvorrichtung, gegebenenfalls bei erhöhten Temperaturen bis zu 100°C, fest verbunden. In einer Verfahrensvariante kann das Aufbringen der Stromkollektoren (5;9) synchron erfolgen.
  • Der Verbund aus Separator (1), Anode (3) , Kathode (7) in Stromkollektoren (5;9) entsprechend 2 wird nach dem Laminieren bevorzugt kontinuierlich weiterverarbeitet. Es erfolgt z.B. das Wickeln zu prismatischen Zellen oder Rundzellen, mit anschließendem Einhausen und Kontaktieren, d.h. Zusammenfassen der Anode bzw. Kathode zu + bzw. – Pol der Batterien.
  • Ein wesentlicher Vorteil dieser in 2 ausschnittsweise schematisch dargestellten erfindungsgemäßen Lithium-Polymer Batterie, die als Folie vorliegt, besteht in der vielfältigen Formgebung, die nicht auf die klassische Batterie-Zellformen beschränkt ist, sondern angepasst an den Verwendungszweck in das Arbeitsgerät integriert werden kann.
  • Die Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens bestehen in seiner Wirtschaftlichkeit, nämlich:
    • – Herstellen der Elektrodenmassen bei Raumtemperatur;
    • – Wegfall von Trocknungszeiten und konventionellen Beschichtungseinrichtungen;
    • – geringere Kosten für Lösungsmittel;
    • – Keine Wiedergewinnung der Lösungsmittel erforderlich;
    • – Kontinuierliche Herstellung betriebsbereiter Batterien
    • – kostengünstige einfache Fertigung und Schonung der Umwelt.
  • In den nachfolgenden Beispielen werden weitere konkrete Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Verfahrens erläutert. (Die angegebenen Teile sind Masseteile und die angegeben Prozent sind Masse-%) Beispiel 1: Zur Herstellung einer erfindungsgemäßen Separatorfolie werden 20 Teile Fluorelastomer Kynar 28® (3M Comp.), 10 Teile Fluorterpolymer THV Dyneon®, 2 Teile Styroflex® (BASF) Styrol/Butadien-Blockcopolymerisat, 8 Teile MgO, 5 Teile Ensaco® (Erachem) bei 120–130°C für 60-Minuten in einem Voith-Mischer unter Argon (reinst) zu einer homogenen Masse verarbeitet, anschließend granuliert und in einem Collin-Extruder gegeben, der bei Temperaturen von 80–85°C betrieben wird. Parallel zu der obigen Masse werden 45 Teile eines Elektrolyts (LP40®, Merck) bestehend aus 1 molarer LiPF6-Lösung in Ethylencarbonat/Diethylcarbonat 1:1, in den Extruder eingeführt. Nach 6–9 Min. wird durch eine Extruderdüse mit einer Austrittstemperatur von 90°C eine 150 mm breite und 10 μm dicke Separatorfolie ausgetragen, die entweder mit Releasepapier versehen und zur diskontinuierlichen Verwendbarkeit gestapelt wird, oder kontinuierlich dem weiteren erfindungsgemäßen Verfahren zugeführt wird. Zur Herstellung der Anodenmasse werden unter Argon (reinst) als Schutzgas 54 Teile MCMB 6/28® (Ashland) mit 8 Teilen Ethylencarbonat, 8 Teilen Diethylcarbonat sowie 10 Teilen Polybutadienöl (Molmasse 10–15.000, 1,2-Vinyl-Anteil 22%) in einem Voith-Mischer bei Raumtemperatur für 45 Min. vermischt und dann 8 Teile Dimethylcarbonat sowie 6 Teile LiPF6 und 1 Teil MgO hinzugefügt und wiederum bei Raumtemperatur für 45 Min. gemischt. Dann werden 5 Teile Ruß (Ensaco®, Erachem) hinzugefügt, für ca. 5–10 Min. gerührt und die Masse bei Raumtemperatur über eine Breitschlitzdüse auf die Separatorfolie aufgebracht.
  • Zur Herstellung der Kathodenmasse werden unter Argon (reinst) als Schutzgas zu 30 Teilen LiCo-Oxid SS5® (Sony), 9 Teile Ethylencarbonat, 9 Teile Diethylcarbonat, 9 Teile Dimethylcarbonat sowie 3 Teile LiPF6 hinzugegeben, und bei Raumtemperatur 60 Minuten gerührt, dann werden 25 Teile LiCo-Oxid sowie 10 Teile Polybutadienöl (wie in. Beispiel 1) hinzugefügt, für 30 Min. gemischt und dann 5 Teile Ensaco® (Erachem) hinzugegeben und für 10 Min. gemischt. Die entstandene Masse wird später bei Raumtemperatur auf die andere Seite der Separatorfolie aufgebracht.
  • Um ein Verbund aus Anodenmasse mit Ableiter und Separatorfolie herzustellen, wird die Anodenmasse mittels einer Düse in einer Dicke von 20 μm auf die Separatorfolie (Breite: 150 mm) aufgetragen und in einem synchronen Arbeitsschritt mit einer Cu-Folie (Ableiter, Stromkollektor) abgedeckt. (Breite der Cu-Folie: 150,6 mm). Auf den Verbund, bestehend aus Cu-Folie, Anodenmasse und Separatorfolie, wird auf die unbeschichtete Seite der Separatorfolie die Kathodenmasse in einer Dicke von 25 μm und einer Breite von 150 mm aufgetragen. Die Kathodenmasse wird mit einem Ableiter versehen, welcher eine 150,7 mm breite Al-Folie, geprimert mit einer Schicht aus einem Dyneon THV®/Rußgemisch 2:1, mit einer Dicke von 0,1–1 μm, ist. Dieser Verbund wird bei einer Temperatur von 90°C mit einem Auspressdruck von 3 MPa laminiert. Anschließend wird dieser Verbund, bestehend aus Anode mit Ableiter und Kathode mit Ableiter sowie dem Separator als Schicht zwischen den Elektroden, eingehaust und Anoden- bzw. Kathodenableiter zum + bzw. – Pol der Batterie gepolt.
  • Der hergestellte Verbund wird zu einem Wickel aufgerollt, an den Wickelstirnflächen (0,6 bzw. 0,7 mm überstehend) elektrisch kontaktiert und eingehaust.
  • Der Wickeldurchmesser beträgt 8 cm, die galvanostatische Ladung erfolgt stufenweise mit einem Digatron-Ladegerät von zunächst bis 3,0 Volt, dann bis 3,6 Volt und dann bis 4,1 Volt, jeweils mit Strömen von 0,15 mA/cm2. Die Entladung erfolgt ebenfalls mit Strömen von 0,15 mA/cm2. Die Wickelzelle hat eine Entladekapazität von 43 Ah bei einer Aktivfläche von 1,9 m2. Die Zyklenstabilität liegt bei über 200, das "Fading" (Verlust) ist unter 2,5%.
  • Beispiel 2:
  • Die Herstellung der Lithium-Polymer Batterie erfolgt wie in Beispiel 1, jedoch mit folgenden Besonderheiten: Bei der Herstellung der Anodenmasse werden statt 10 Teilen Polybutadienöl 10 Teile eines Copolymerisats aus Ethylenoxid/Propylenoxid (1:1 mol/mol), mit CH3-terminierten HO-Endgruppen und einer Molmasse von 25.000 –30.000 hinzugefügt.
  • Beispiel 3:
  • Die Herstellung der Lithium-Polymer Batterie erfolgt wie in Beispiel 1, jedoch mit folgenden Besonderheiten: Die Anodenmasse aus 56 Teilen MCMB 6/28® (Ashland) wird mit 10 Teilen Ethylencarbonat, 10 Teilen Diethylcarbonat und 10 Teilen Propylencarbonat und 4 Teilen LiPF6 versetzt und bei Raumtemperatur 45 Min. gerührt, dann werden 10 Teile Polybutadienöl (wie in Beispiel 1) hinzugefügt und für 45 Min. gerührt und dann 3 Teile Ensaco® (Erachem) hinzugegeben, für 10 Min. gerührt und diese pastöse Masse mittels einer Breitschlitzdüse auf die Separatorfolie aufgetragen und das Verfahren wie in Beispiel 1 fortgeführt.
  • Beispiel 4:
  • Die Herstellung der Lithium-Polymer Batterie erfolgt wie in Beispiel 1, jedoch mit folgenden Besonderheiten: In die Kathodenmasse wird statt Polybutadienöl Polyalkylenoxid (ein Copolymerisat von Ethylenoxid/Propylenoxid) hinzugegeben.
  • Beispiel 5:
  • Die Herstellung der Lithium-Polymer Batterie erfolgt wie in Beispiel 1, jedoch mit folgenden Besonderheiten: Für die Anodenmasse wird ein Elektrolyt eingesetzt, welches z.B. aus 65% MCMB 6/28® (Ashland), 30% 1 molare LiPF6 Lösung in Ethylencarbonat/Diethylcarboant/Dimethylcarbonat 1:1:1 sowie 5% Polybutadienöl (Molmasse 15–20000, 1,2-Vinyl-Anteil etwa 22%) besteht.
  • Beispiel 6:
  • Die Herstellung der Lithium-Polymer Batterie erfolgt wie in Beispiel 1, jedoch mit folgenden Besonderheiten: Die Kathodenmasse wird aus 75 Masse-% LiCo-Oxid mit 20 Masse-% Elektrolyt (1 molare LiPF6-Lösung in einem Gemisch aus Ethylencarbonat, Diethylcarbonat, Dimethylcarbonat) zu einer Paste gemischt, mit 5 Masse-% Polybutadienöl gemischt und dann auf der Gegenseite der Separatorfolie (einseitig mit Anodenmasse beschichtet) mit einer Dicke von 25 μm aufgebracht wird.
  • Beispiel 7:
  • Die Herstellung der Lithium-Polymer Batterie erfolgt wie in Beispiel 1, jedoch mit folgenden Besonderheiten: Für die Herstellung des Separators werden 15 Masse-% Kynar 2801® (Atochem), 15 Masse-% Dyneon THV 120®, 5 Masse-% Styroflex® (BASF) und 10 Masse-% MgO, gemischt, intensiv gerührt und auf 150°C erwärmt und dann ausgetragen und granuliert. Die oben beschriebene Mischung kann dann einem Collin-Extruder zugeführt werden und dann werden mit einer Dosierpumpe (kontinuierlich) 55 Masse-% einer 1 molaren LIPF6-Lösung in Ethylencarbonat/Diethylcarbonat (1:1) zugegeben. Dieser Ansatz wird bei einer Extrudertemperatur von 90°C gemischt und bei einer Austrittstemperatur von 80°C an der Breitschlitzdüse mit einer Breite von 150 mm und einer Dicke von 30 μm aufgetragen. Die erhaltene Separatorfolie wird dann entweder für das geführten Verfahren (mit z.B. Isolierpapier als Zwischenlage) aufgewickelt, oder für das kontinuierliche Verfahren direkt der weiteren Verarbeitung d.h. der Beschichtung mit Anoden- bzw. Kathodenmasse zugeführt.
  • Vergleichsbeispiel 1:
  • Die Herstellung der Lithium-Polymer Batterie erfolgt wie in Beispiel 1, jedoch mit folgenden Besonderheiten: Die in einem Voith-Mischer hergestellte Anodenmasse wird mit einem Collin-Extruder bei 80–85°C verarbeitet. Es entsteht keine extrudierbare Masse und keine Masse, die elektrochemisch be- und entladbar ist.
  • Vergleichsbeispiel 2:
  • Die Herstellung der Lithium-Polymer Batterie erfolgt wie in Beispiel 1, jedoch mit folgenden Besonderheiten: Die in einem Voith-Mischer hergestellte Kathodenmasse wird mit einem Collin-Extruder bei 80–85°C verarbeitet. Es entsteht keine extrudierbare Masse und keine Masse, die elektrochemisch be- und entladbar ist.
  • Vergleichsbeispiel 3:
  • Die Herstellung der Lithium-Polymer Batterie erfolgt wie in Beispiel 1, jedoch mit folgenden Besonderheiten: Die Elektrodenmassen werden anstatt mit Polybutadienöl mit 10 Teilen Fluorelastomer (Kynar 2801®, Atochem) hergestellt. Die resultierenden Eletrodenmassen können nicht bei Raumtemperatur auf die Separatorfolie aufgetragen werden. Bei Erwärmung und Extrusion bei Temperaturen von etwa 90°C in einem Collin-Extruder entstehen keine homogenen Schichten und bei Temperaturen > 90°C entstehen tief verfärbte Schichten mit Zersetzungsprodukten, die ebenfalls zu keinen guten Batterieeigenschaften führen.

Claims (23)

  1. Lithium-Polymer Batterie, bestehend aus Anode (3), Separator (1) und Kathode (7) und Stromkollektorenn (5;9), dadurch gekennzeichnet, dass die Anode (3) und/oder Kathode (7) jeweils zwischen dem Separator (1) und einem Stromkollektor (5;9) als pastöse Masse vorhanden ist, und aus einer Mischung enthaltend Lithiuminterkalationsfähiges Material, Lithium-Leitsalz und aprotisches Lösungsmittel besteht.
  2. Lithium-Polymer Batterie nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die pastöse Masse für die Anode und/oder Kathode eine Viskosität von 0,1 bis 50⋅103 n/Pa⋅s hat.
  3. Lithium-Polymer Batterie nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die pastöse Masse für die Anode (3) und/oder Kathode eine Viskosität von 5 bis 20.103 n/Pa⋅s hat.
  4. Lithium-Polymer Batterie nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Anoden- und/oder Kathodenschicht (3;7) entlang ihres Querschnitts eine gleichmäßige Konzentration der Schichtkomponenten aufweist.
  5. Lithium-Polymer Batterie nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die pastöse Masse für die Anode (3) und/oder Kathode (7) zusätzlich ein organisches und/oder anorganisches Verdickungsmittel umfasst.
  6. Lithium-Polymer Batterie nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die pastöse Anodenmasse (3) interkalationsfähige synthetische und/oder natürliche Kohlenstoffmaterialien mit einem Anteil von 50–75 Masse-% umfasst.
  7. Lithium-Polymer Batterie nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die pastöse Kathodenmasse (7) interkalationsfähiges Metalloxid mit einem Anteil von 50–85 Masse-% umfasst.
  8. Lithium-Polymer Batterie nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil des aprotischen Lösungsmittels 15–40 Masse% ist.
  9. Lithium-Polymer Batterie nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil der Lithium-Leitsalze 1–10 Masse-% ist.
  10. Lithium-Polymer Batterie nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass die Konzentration des Lithium-Leitsalzes 1–1,5 molar ist.
  11. Lithium-Polymer Batterie nach einem der Ansprüche 2 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil des Verdickungsmittels 0,1–10 Masse% ist.
  12. Lithium-Polymer Batterie nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil des Verdickungsmittels 7,5 Masse-% ist.
  13. Lithium-Polymer Batterie nach einem der Ansprüche 2 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass das organische Verdickungsmittel aus der niedermolekulare Polyether, Polybutadienöle und/oder Polyvinylpryrolidon bestehenden Gruppe oder aus Mischungen davon ausgewählt ist.
  14. Lithium-Polymer Batterie nach einem der Ansprüche 2 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass das anorganische Verdickungsmittel aus der aus MgO, TiO2 und Al2O3 bestehenden Gruppe oder aus Mischungen davon ausgewählt ist.
  15. Lithium-Polymer Batterie nach einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, dass der Separator (1) porös ist.
  16. Lithium-Polymer Batterie nach einem der Ansprüche 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass der Separator (1) ein Polymer Gel Elektrolyt ist, der Polymere, aprotische Lösungsmittel und Zusatzstoffe umfasst.
  17. Lithium-Polymer Batterie nach einem der Ansprüche 1 bis 16, dadurch gekennzeichnet, dass der Separator (1) zusätzlich ein Lithium-Leitsalz umfasst.
  18. Lithium-Polymer Batterie nach Anspruch 16 oder 17, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil der Polymere am Separator (1) 30–70 Masse-% ist.
  19. Lithium-Polymer Batterie nach einem der Ansprüche 16 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil des aprotischen Lösungsmittels 30–70 Masse-% ist.
  20. Verfahren zur Herstellung einer Lithium-Polymer Batterie, bestehend aus Anode (3), Separator (1) und Kathode (7), dadurch gekennzeichnet, dass die Anode (3) und/oder Kathode (7) auf einen Separator (1) und/oder einen Stromkollektor (5;9) im Wesentlichen bei Raumtemperatur als pastöse Masse aufgetragen wird bzw. werden und die pastöse Masse aus einer Mischung enthaltend Lithium-interkalationsfähiges Material, Lithium-Leitsalz und aprotisches Lösungsmittel besteht.
  21. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil des aprotischen Lösungsmittels in der Anode (3) 25–40 Masse-% und in der Kathode (7) 15–40 Masse-% ist.
  22. Verfahren nach den Ansprüchen 20 und 21, dadurch gekennzeichnet, dass die pastöse Masse für die Anode (3) und/oder Kathode (7) eine Viskosität von 0,1 bis 50⋅103 n/Pa⋅s hat.
  23. Lithium-Polymer Batterie nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass die pastöse Masse für die Anode (3) und/oder Kathode (7) eine Viskosität von 5 bis 20⋅103 n/Pa⋅s hat.
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