DE10216361A1 - Verfahren zur Effizienzsteigerung und Verminderung von Abgasen bei Brennstoffzellensystemen - Google Patents

Verfahren zur Effizienzsteigerung und Verminderung von Abgasen bei Brennstoffzellensystemen

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Abstract

Verfahren zur Effizienzsteigerung und Verminderung von Abgasen bei Brennstoffzellensystemen, insbesondere für die Energieerzeugung sowie für Wassergenerierungssysteme auf Brennstoffzellen-Basis. DOLLAR A Um eine Effizienzsteigerung aller mit Luftsauerstoff- und/oder Kohlenwasserstoffen betriebenen Brennstoffzellen und eine Reduktion von unerwünschten Abgasen bei Hochtemperatur-Brennstoffzellen zu schaffen und somit beispielsweise den Einsatz in Luftfahrzeugen zu ermöglichen, ist erfindungsgemäß vorgesehen, dass bei kathodenseitig Luftsauerstoff (O¶2¶) betriebenen Brennstoffzellen der Sauerstoffanteil der zugeführten Luft und/oder bei anodenseitig Kohlenwasserstoff (C¶X¶H¶Y¶) betriebenen Brennstoffzellen der Wasserstoffanteil des Brenngases, durch Anreicherung, unter jeweiliger Verwendung eines Gasanreicherungsverfahrens (z. B. mit Molekularsieben), erhöht wird. Hierbei ist das brennstoffseitige Anreicherungsverfahren (H¶2¶-Seite) mit einem Reformerprozess gekoppelt, der beispielsweise durch eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle dargestellt wird, deren Reaktionsgase (H¶2¶, C¶V¶H¶W¶, H¶2¶O, CO, CO¶2¶) getrennt werden und unterschiedlich weiterverwendet werden. Der Wasserstoff (H¶2¶) wird einer oder mehreren Niedrigtemperatur-Brennstoffzellen zugeführt, Wasser (H¶2¶O) und Kohlenwasserstoffe (C¶V¶H¶W¶) werden auskondensiert und in den Reformerprozess zurückgeführt. Weiterhin werden Kohlendioxid (CO¶2¶) und Kohlenmonoxid (CO) einem Abgaskatalysator (14) zugeführt, welcher ebenfalls ...

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Effizienzsteigerung und zur Verminderung von Abgasen bei Brennstoffzellensystemen, insbesondere für die Energieerzeugung sowie für Wassergenerierungssystame auf Brennstoffzellen-Basis.
  • Für den Betrieb von Brennstoffzellen werden im Allgemeinen zwei gasförmig vorliegende Ausgangsstoffe benötigt: Wasserstoff (H2) anodenseitig und Sauerstoff (O2) kathodenseitig.
  • Diese Gase können, je nach Brennstoffzellentyp, entweder als reine Gase in molekularer Form vorliegen, Bestandteil von Gasgemischen sein oder in sogenannten Reformerprozessen aus anderen chemischen Verbindungen (z. B. Wasserstoff aus Kohlenwasserstoffen) gewonnen werden.
  • In verschiedenen Anwendungsfällen, wie z. B. für den mobilen Einsatz, wird der von der Brennstoffzelle benötigte Sauerstoffanteil aus der Umgebungsluft gewonnen, die in einem Mischungsverhältnis von ca. 18% Sauerstoff (O2), 78% Stickstoff (N2) und 4% anderen Gasen (CO2 und Spurengase) vorliegt. Dies bedeutet, daß ca. 82% der sauerstoffseitig durch die Brennstoffzelle geleiteten Gase für den Reaktionsprozess nicht nutzbar sind. Im Falle von Hochtemperatur-Brennstoffzellen, die bei Temperaturen von ca. 600°C bis 1000°C arbeiten, kommt es zudem zu unerwünschten thermochemischen Reaktionen, wie beispielsweise der Bildung von Stickoxiden NOx.
  • Bei der Verwendung von Kohlenwasserstoffen, z. B. aus Mineralöl, zur Gewinnung von Wasserstoff (H2) für die Brennstoffzelle, entstehen ebenfalls im Reformerprozess Gase, die für die Brennstoffzelle nicht nutzbar sind und als Abgase anfallen (CO, CO2, CXHY).
  • Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Effizienzsteigerung aller mit Luftsauerstoff und/oder Kohlenwasserstoffen betriebenen Brennstoffzellen und zur Reduktion von unerwünschten Abgasen bei Hochtemperatur-Brennstoffzellen zu schaffen und somit beispielsweise den Einsatz in Luftfahrzeugen zu ermöglichen.
  • Die Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die kennzeichnenden Verfahrensmerkmale von Anspruch 1 gelöst.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren beruht auf der Anreicherung der für die Brennstoffzelle nutzbaren Gase bei gleichzeitiger Reduzierung aller anderen nicht am Prozess beteiligten Gase bzw. der Vermeidung unerwünschter chemothermischen Umwandlung. Hierbei erfolgt eine Gliederung in zwei Bereiche, und zwar in den Bereich der Sauerstoffanreicherung bzw. der Brennstoffanreicherung.
  • Erfindungsgemäße Ausgestaltungen des Verfahrens sind in den Unteransprüchen 2 bis 17 beschrieben.
  • In der Zeichnung ist ein Ausführungsbeispiel nach der Erfindung beschrieben, und zwar zeigt:
  • Fig. 1 eine Sauerstoff- und Wasserstoffanreicherung für ein kombiniertes Brennstoffzellensystem aus PEMFC-Niedrigtemperatur- und SOFC-Hochtemperatur-Brennstoffzelle zur Wassergenerierung in einem Luftfahrzeug, und
  • Fig. 2 eine Sauerstoffanreicherung für ein Brennstoffzellensystem mit Niedrigtemperatur-Brennstoffzelle für Luftfahrzeuge.
    • Sauerstoffanreicherung
  • Zur Sauerstoffanreicherung lassen sich unterschiedliche Verfahren anwenden. Üblicherweise lässt sich das Gas mit den geometrisch kleineren Molekülen durch ein sogenanntes Molekularsieb von den grösseren Molekülen der anderen vorhandenen Gase trennen. Im vorliegenden Fall sind die Moleküle des Sauerstoffs geometrisch kleiner als die des Stickstoffes und des Kohlendioxids in der Luft, so dass der Sauerstoff durch das Molekularsieb dringt, Stickstoff und Kohlendioxid jedoch nicht. Auf der abgewandten Seite des Siebes entsteht somit eine Sauerstoffanreicherung.
  • Bekannt sind Verfahren aus der Luftfahrt bei denen mittels zweier, sich in einem Behälter gegenüberliegender Molekularsiebe und einem wechselseitigen Betrieb der Durchströmrichtung innerhalb dieses Behälters eine Anreicherung von Sauerstoff zur Sauerstoffversorgung von Passagieren vorgenommen wird (OBOGS). Auch Verfahren auf keramischer Grundlage und unter Einfluss elektrostatischer Ladungen sind bekannt.
  • Unabhängig vom Sauerstoff-Anreicherungsverfahren besteht die Neuerung des Systems in der Verbindung eines dieser Verfahren oder einer Kombination dieser Verfahren mit einer oder mehreren Brennstoffzellen.
  • Hierzu wird das System zuführseitig druckbeaufschlagt und Luft durch ein Sauerstoff- Anreicherungssystem (z. B. einem Molekularsieb) gedrückt wobei Stickstoff- und Kohlendioxidmoleküle zurückgehalten werden. Die sauerstoffangereicherte Luft hinter dem Anreicherungssystem wird direkt der Brennstoffzelle zugeführt.
  • In der Brennstoffzelle selbst verbindet sich der Sauerstoff mit Wasserstoffatomen zu H2O - Wasser. Dieses Wasser wird abgeschieden und kann anderweitigen Nutzungen wie z. B. einem Brennstoff- Reformerprozess und/oder einem Wassersystem zugeführt werden. Da nicht der gesamte enthaltene Sauerstoff durch die Brennstoffzelle genutzt wird, d. h. dass die mengenmässige Durchströmung höher ist als der tatsächliche Verbrauch, wird der Restsauerstoff eingangsseitig wieder dem Anreicherungssystem zugeführt. Die Druckbeaufschlagung des Anreicherungssystems und der Brennstoffzeile wird mittels eines Kompressors realisiert, der entweder mit elektrischer Energie aus der Brennstoffzelle betrieben wird oder, bei Verwendung einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle, mittels der aus einer Abgas-Turbine gewonnenen mechanischen Energie.
    • Brennstoffanreicherung
  • Bei den Verfahren zur Brennstoffanreicherung aus Kohlenwasserstoffen muss man in der Anordnung zwischen Hochtemperatur- und Niedrigtemperatur-Brennstoffzellen unterscheiden. In beiden Fällen wird in einem Reformerprozess Wasserstoff durch die Aufspaltung von Kohlenwasserstoff- und Wassermolekülen gewonnen. Hierbei entstehen neben atomarem- und molekularem Wasserstoff auch verschiedene weitere Reaktionsgase, die in der Brennstoffzelle keine Verwendung finden.
  • Findet bei Hochtemperatur-Brennstoffzellen der Reformerprozess intern statt, bei welchem eine Wasserstoffanreicherung innerhalb der Brennstoffzelle selbst erfolgt, so muss der Niedrigtemperatur-Brennstoffzelle ein externer Reformer vorgeschaltet werden. Der interne Reformerprozess von Hochtemperatur-Brennstoffzellen soll hier keine Berücksichtigung finden, da er für diesen Brennstoffzellentyp verfahrenstypisch ist.
  • Niedrigtemperatur Brennstoffzellen sind in der Regel äusserst empfindlich gegen Verunreinigungen des Brenngases, so dass eine vorherige Anreicherung des Brenngases mit Wasserstoff und damit eine prozentuale Herabsetzung der Verunreinigungen geboten ist.
  • Erfindungsgemäss werden hierbei die in einem Reformer erzeugten Reaktionsgase durch ein Molekularsieb getrennt. Im Reformerprozess entstehen aus Kohlenwasserstoffen (CXHY) und Wasser (H2O) die Reaktionsgase Wasserstoff (H2), Kohlenmonoxid (CO), Kohlendioxid (CO2) und Wasserdampf (H2O). Das für die Niedrigtemperatur-Brennstoffzelle (z. B. PEMFC-Protonenaustauschmembran Brennstoffzelle) nutzbare Gas ist der Wasserstoff. Dieser wird mit einem Verfahren, analog zu denen auf der Sauerstoffseite, über ein Molekularsieb abgeschieden bzw. vor der Membran der Brennstoffzelle angereichert. Die anderen Gase werden in einen weiteren den Reformerprozess geführt, wo sie weiter aufgespalten werden und erneut Wasserstoff gewonnen wird, bevor sie als Abgas abgeführt werden.
    • Besonderer Anwendungsfall Wassergenerierungssysteme
  • Ein besonderer Anwendungsfall sind Wassergenerierungssysteme auf der Basis von Brennstoffzellen. Das zu erzeugende Wasser soll einen möglichst hohen Reinheitsgrad aufweisen und insbesondere frei sein von Kohlenwasserstoffen, Alkoholen etc. wie auch anderen potentiell gesundheitsgefährdenden Inhaltsstoffen.
  • Bei der Verwendung von Hochtemperatur-Brennstoffzellen fällt das nutzbare Wasser anodenseitig an, d. h. auf der Seite der Brennstoffzufuhr. Bei Kohlenwasserstoffen als Brenngas kommt es bei der Kondensation von Wasserdampf aus dem Brennstoffzellenabgas zu einer Vermischung von Wasser und Kohlenwasserstoffmolekülen, eventuell auch Russpartikeln und anderen gesundheitsschädlichen Inhaltsstoffen. Bei Niedrigtemperatur-Brennstoffzellen wird das Wasser auf der Sauerstoff- bzw. Luftseite erzeugt und besitzt dadurch von vornherein einen weit höheren Reinheitsgrad. Jedoch ist bei mobilen Anwendungen, wie z. B. in der Luftfahrt, aus Effizienzgründen ein Hochtemperatur- Brennstoffzellensystem wie z. B. Oxidkeramik-Brennstoffzellen, kombiniert mit Gasturbinen (SOFC + GT) wünschenswert. Beim in Hochtemperatur-Brennstoffzellen intern stattfindenden Reformerprozess kann genügend Wasserstoff abgespalten werden um einerseits die Hochtemperatur- Brennstoffzelle selbst, wie auch zusätzliche Niedrigtemperatur-Brennstoffzellen zu versorgen.
  • Erfindungsgemäss wird das Verfahren zur Brennstoffanreicherung (H2-Anreicherung) zwischen die Brennstoffseite der Hochtemperatur-Brennstoffzelle und die Brennstoffseite (Wasserstoffseite) der Niedrigtemperatur-Brennstoffzelle geschaltet.
  • Da die Niedrigtemperatur-Brennstoffzelle, insbesondere die Membran der Brennstoffzeile, empfindlich gegenüber thermischer Belastung ist, muss das Brenngas (H2) auf dem Weg von Hochtemperatur- zu Niedrigtemperatur-Brennstoffzelle abgekühlt werden. Hierfür kann beispielsweise eine Turbine mit nachgeschaltetem Kühler eingesetzt werden.

Claims (17)

1. Verfahren zur Effizienzsteigerung und Verminderung von Abgasen bei Brennstoffzellensystemen, insbesondere für die Energieerzeugung sowie für Wassergenerierungssysteme auf Brennstoffzellen-Basis, dadurch gekennzeichnet, dass bei kathodenseitig Luftsauerstoff (O2) (1, 124) betriebenen Brennstoffzellen (3, 4, 101) der Sauerstoffanteil der zugeführten Luft und/oder bei anodenseitig Kohlenwasserstoff (CXHY) (2, 110) betriebenen Brennstoffzellen der Wasserstoffanteil des Brenngases, durch Anreicherung, unter jeweiliger Verwendung eines Gasanreicherungsverfahrens (z. B. mit Molekularsieben), erhöht wird, wobei das brennstoffseitige Anreicherungsverfahren (H2-Seite) mit einem Reformerprozess gekoppelt ist, der beispielsweise durch eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle (3) dargestellt wird, deren Reaktionsgase (H2, CXHY, H2O, CO, CO2) getrennt werden und unterschiedlich weiterverwendet werden, dergestalt, dass der Wasserstoff (H2) einer oder mehreren Niedrigtemperatur- Brennstoffzellen (4) zugeführt wird, Wasser (H2O) auskondensiert wird (9, 114), Kohlenwasserstoffe (CXHY) auskondensiert (9, 114) und in den Reformerprozess zurückgeführt werden sowie Kohlendioxid (CO2) und Kohlenmonoxid (CO) einem Abgaskatalysator (14) zugeführt werden, welcher ebenfalls mit den luftseitig an der Hochtemperatur-Brennstoffzelle (3) anfallenden Stickoxiden (NOx) beaufschlagt wird und diese Gase in Kohlendioxid (CO2) und molekularen Stickstoff (N2) wandelt und an die Atmosphäre/Luft (1) abgibt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass durch den internen Reformerprozess einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle (z. B. SOFC - Solid Oxide Fuel Cell oder MCFC - Molten Carbonate Fuel Cell) (3) gewonnener Wasserstoff auf t < 80°C gekühlt (10, 108) und beispielsweise über ein Molekularsieb (5) abgeschieden und einer oder mehreren Niedrigtemperatur-Brennstoffzellen (PEMFC - Proton Exchange Fuel Cell) (4, 101) zugeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Abkühlung über die Entspannung in einer oder mehreren Turbinen (6, 104) mit einer oder mehreren Turbinenstufen durchgeführt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die einer Niedrigtemperatur-Brennstoffzelle (4, 101) zugeführte Luft der Temperatur des Wasserstoffs dadurch angeglichen wird, dass komprimierte Luft aus dem Sauerstoff-Anreicherungsverfahren auf t < 80°C abgekühlt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 1 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Abkühlung über die Entspannung in einer oder mehreren Turbinen mit einer oder mehreren Turbinenstufen durchgeführt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 1, 3 oder 5, dadurch gekennzeichnet, dass zur Abkühlung ein Wärmetauscher nachgeschaltet wird, der z. B. mit Außenluft als Kühlmedium betrieben wird.
7. Verfahren und Anordnung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass alternativ zur Hochtemperatur-Brennstoffzelle ein Reformer (105) für die Erzeugung von Wasserstoff verwendet wird, dem ein Molekularsieb und ein Wasserstoff-Pufferbehälter (107) nachgeschaltet ist, wobei Molekularsieb und Pufferbehälter getrennt oder in die Brennstoffzelle integriert sind.
8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das System luftsauerstoffseitig druckbeaufschlagt wird, wobei in Luftfahrzeugen in Flughöhe auch der Differenzdruck zwischen Außenluft (1, 124) und Kabinenluft (28, 125) als Druckbeaufschlagung gilt.
9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das System brennstoffseitig druckbeaufschlagt wird.
10. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass aus der Hochtemperatur- Brennstoffzelle (3) anodenseitig und/oder der Niedrigtemperaturbrennstoffzelle (4, 101) kathodenseitig Wasser (H2O) gewonnen und abgeführt wird.
11. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 10, dadurch gekennzeichnet, dass das gewonnene Wasser der Niedrigtemperatur-Brennstoffzelle (4, 101) ganz oder teilweise für die Nutzung als Trinkwasser aufbereitet wird (17, 19, 21), und dass das gewonnene Wasser der Hochtemperatur-Brennstoffzelle (3) als Brauchwasser (WC-Spülung) (18, 20) verwendet wird.
12. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 10, dadurch gekennzeichnet, dass das gewonnene Wasser der Niedrigtemperatur-Brennstoffzelle (4, 101) ganz oder teilweise für die Luftbefeuchtung in einer Klimaanlage (21) verwendet wird.
13. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 10, dadurch gekennzeichnet, dass generiertes Wasser aus Hochtemperatur- und Niedrigtemperatur-Brennstoffzelle (3, 4, 101) getrennt zwischengespeichert (gepuffert) wird.
14. Verfahren nach Anspruch 1, 2, 10 oder 13, dadurch gekennzeichnet, dass der Füllstand der Puffermengen von einer Steuerungseinheit erfasst wird.
15. Verfahren nach Anspruch 1, 2, 11, 12 oder 13, dadurch gekennzeichnet, dass der Brennstoffverbrauch der unterschiedlichen Brennstoffzellen verbrauchsabhängig von der Steuereinheit gegeneinander geregelt wird.
16. Verfahren nach Anspruch 1, 10 oder 11, dadurch gekennzeichnet, dass anfallendes Grauwasser (23) zu einer Nutzung im Reformerprozess (3, 11) rückgeführt wird und überschüssige Wassermengen drainiert werden (24).
17. Verfahren nach Anspruch 1 oder 11, dadurch gekennzeichnet, dass anfallendes Schwarzwasser (22, 23) dehydriert und gereinigt wird und dass das so gewonnene Wasser zu einer Nutzung im Reformerprozess (3, 11) rückgeführt wird und überschüssige Wassermengen drainiert werden (24).
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