DE102022000153A1 - Elektrolyt membran zur trennung von wasserdampf in wasserstoff und sauerstoff mit hilfe von elektrischer energie und/oder erzeugung von elektrischer energie mit hilfe von wasserstoff und sauerstoff durch eine lithiierte eisenoxid - eisen redoxreaktion in einem flüssigen carbonatsalz - Google Patents

Elektrolyt membran zur trennung von wasserdampf in wasserstoff und sauerstoff mit hilfe von elektrischer energie und/oder erzeugung von elektrischer energie mit hilfe von wasserstoff und sauerstoff durch eine lithiierte eisenoxid - eisen redoxreaktion in einem flüssigen carbonatsalz Download PDF

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Elektrolyt Membran und zugehörige Elektrolyse-Zelle beziehungsweise Elektrolyse-Stack zur Herstellung von Wasserstoff und Sauerstoff aus Wasserdampf mit Hilfe von elektrischer Energie und/oder einer zugehörigen Brennstoffzelle beziehungsweise Brennstoffzellen-Stack zur Herstellung von elektrischer Energie mit Hilfe von Wasserstoff und Sauerstoff unter Verwendung einer Redoxreaktion von lithiierten Eisenoxid - Eisen in einem flüssigen Alkalicarbonatsalz.Die Elektrolyt Membran zur Spaltung von Wasserdampf in Wasserstoff und Sauerstoff, besteht in der erfindungsgemäßen Ausführung aus einem neuartigen lithiiertes Eisenoxid Elektrolyten der in einer flüssigen Alkalicarbonatsalz-Mischung allgemein auch Carbonatschmelze genannt, in der sich unter anderem Lithiumcarbonat befindet, gelöst ist. Der Elektrolyt und das flüssige Carbonatsalz werden in einer hitzefesten nicht leitenden Matrix beispielsweise aus Lithiumaluminat LiAlO2 und/oder einem anderen hitzebeständigen Material mit Kapillarwirkung eingebunden. Der neuartige und flüssige Elektrolyt und das flüssige Carbonatsalz wird dabei durch die Kapillarwirkung in der Matrix gehalten, so dass diese Einheit eine Membran bildet die mit einer Anodenseite und Kathodenseite und einer Verteilerstruktur für die Zuführung und Abführung der Einsatzmedien Wasserdampf, Wasserstoff und Sauerstoff für die elektrochemische Reaktion realisiert werden kann ohne, dass diese den Elektrolyten austragen.

Description

  • Wasserstoff und die Herstellung von Wasserstoff aus Wasser mit Hilfe von elektrischem Strom wird als Schlüsseltechnologie für die Energiewende angesehen. Eine energieeffiziente Wasserstoffherstellung eröffnet eine Vielzahl von Möglichkeiten kohlenwasserstoffbasierte Prozesse zu eliminieren.
  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Elektrolyt Membran und zugehörige Elektrolyse-Zelle beziehungsweise Elektrolyse-Stack zur Herstellung von Wasserstoff und Sauerstoff aus Wasserdampf mit Hilfe von elektrischer Energie und/oder einer zugehörigen Brennstoffzelle beziehungsweise Brennstoffzellen-Stack zur Herstellung von elektrischer Energie mit Hilfe von Wasserstoff und Sauerstoff unter Verwendung einer Redoxreaktion von lithiierten Eisenoxid - Eisen in einem flüssigen Alkalicarbonatsalz.
  • Die Elektrolyt Membran zur Spaltung von Wasserdampf in Wasserstoff und Sauerstoff, besteht in der erfindungsgemäßen Ausführung aus einem neuartigen lithiiertes Eisenoxid Elektrolyten der in einer flüssigen Alkalicarbonatsalz-Mischung allgemein auch Carbonatschmelze genannt, in der sich unter anderem Lithiumcarbonat befindet, gelöst ist. Durch das Lösen des lithiierten Eisenoxid beispielsweise des LiFeO2 in dem Carbonatsalz verflüssigt sich das lithiierte Eisenoxid früher als in Reinform und deshalb kann die Elektrolyse / Brennstoffzelle bei niedrigeren Temperaturen betrieben werden. Das Eisenoxid kann dabei in jeglicher Erscheinungsform gelöst sein. Als einfachste Form als FeO.
  • Um den neuartigen Elektrolyten in der erfindungsgemäßen Elektrolysezelle und/oder Brennstoffzelle zwischen zumindest einer Anodenseite und zumindest einer Kathodenseite zu stabilisieren, wird der Elektrolyt und das flüssige Carbonatsalz in einer hitzefesten nicht leitenden Matrix beispielsweise aus Lithiumaluminat beispielsweise LiAlO2 und/oder einem anderen hitzebeständigen Material mit Kapillarwirkung eingebunden. Der neuartige und flüssige Elektrolyt und das flüssige Carbonatsalz wird durch die Kapillarwirkung in der Matrix gehalten, so dass diese Einheit eine Membran bildet, die mit einer Anodenseite und Kathodenseite und einer Verteilerstruktur für die Zuführung und Abführung der Einsatzmedien Wasserdampf, Wasserstoff und Sauerstoff für die elektrochemische Reaktion realisiert werden kann ohne, dass diese den Elektrolyten austragen. Die erfindungsgemäße Elektrolyt Membran kann dabei sowohl bei der Elektrolyse als auch in einer Brennstoffzelle eingesetzt werden.
  • Aus der Literatur sind die wichtigsten Elektrolyttypen bekannt und nach heutigem Stand überwiegend Alkali, geschmolzenes Karbonat, Phosphorsäure, Protonenaustauschmembran (PEM) und Festoxide. Die ersten drei sind flüssige Elektrolyte; die letzten beiden sind Feststoffe.
  • In der erfindungsgemäßen Elektrolyt Membran, Elektrolysezelle und Elektrolysestack und/oder Brennstoffzelle und Brennstoffzellenstack werden schmelzflüssige Alkalicarbonate als Trägerflüssigkeit eingesetzt. Hierbei kommen in der Alkalicarbonatschmelze beispielsweise Lithiumcarbonat Li2CO3, Kaliumcarbonat K2CO3 und/oder Natriumcarbonat Na2CO3 und/oder deren Gemische zum Einsatz. In dieser Carbonatschmelze wird lithiiertes Eisenoxid gelöst. Dieses Lösen des lithiiertes Eisenoxid in der geschmolzenen Carbonatsalzmischung wird auch im Patent WO2011140209 beschrieben. In diesem jedoch liegt diese Mischung nur in flüssiger Form (Schmelzbad) und nicht einer Matrix gebunden vor und darüber hinaus wird die Mischung ausschließlich zur elektrolytischen Herstellung von Eisen genutzt.
  • Bekannt sind Schmelzcarbonat Elektrolyse Systeme aus EP 3 033 443 B1 . In dieser Bekanntmachung wird ein Elektrolyse-System zur Herstellung eines Metalls aus metallischen Alkalimetallen und Erdalkalimetallen aus deren geschmolzenen Salzen mittels des Elektrolyseprozesses beschrieben. Eine Beschreibung eines Schmelzsalz-Elektrolyse Systems und/oder Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff und/oder als Brennstoffzelle wird nicht beschrieben.
  • Eine Einbettung von lithiierten Eisen in eine Lithiumaluminate (LiAlO2) Matrix ist auch bekannt, jedoch wird hier ausschließlich reines lithiiertes Eisen und keine Carbonatmischung verwendet.
  • Des Weiteren ist in der Literatur ein Lithium Eisen / Eisenoxid Redox-Kreislauf zur Wasseraufspaltung bekannt, jedoch wird dieser Prozess auch ausschließlich im Schmelzbad durchgeführt.
  • LiFeO2 wird auch bereits als Kathodenmaterial in Schmelzkarbonat-Brennstoffzellen verwendet, jedoch nicht als Bestandteil des Elektrolyten selbst wie in Bekanntmachung EP0588536A2 beschrieben wird.
  • Im erfindungsgemäßen Ansatz wird die Eisen Lithiumeisenoxid Redoxreaktion mit der Carbonatschmelze kombiniert, da die lithiierten Eisenoxide in der Carbonatschmelze gelöst werden können und somit die Mischung bei geringeren Temperaturen flüssig wird als lithiierte Eisenoxide beispielsweise LiFeO2 in Reinform. Mit Hilfe des Lithiumoxid kann Eisenoxid unabhängig seiner vorliegenden Form in der Carbonatschmelze gelöst werden und bildet mit dem Lithiumoxid in der Carbonatschmelze einen lithiierten Eisenoxid-Elektrolyt. Durch dieses Lösen von Eisenoxid unter Anwesenheit von Lithiumoxid in der Carbonatschmelze bei Temperaturen um 500°C findet auch die Eisen-Redoxreaktion bereits bei Temperaturen kleiner 550 °C statt.
  • Der Einsatz von lithiierten Eisenoxiden beispielsweise LiFeO2 als Elektrolyt im Schmelzkarbonat ermöglicht den direkten Transport des O2- ohne die Notwendigkeit eines CO2-Kreislaufes wie er in der Schmelzkarbonat-Brennstoffzelle und/oder - Elektrolyseur benötigt wird. Ein CO2 Kreislauf ist daher nicht erforderlich. In der erfindungsgemäßen Elektrolyt Membran und zugehörige Zelle / Stack wird daher ein flüssiger Elektrolyt eingesetzt, der mittels der Lösung von Eisenoxid in der Carbonatschmelze den Sauerstoff direkt leitet bzw. die Reaktionsmechanismen ohne die Anwesenheit und/oder Notwendigkeit von CO2 stattfinden können.
  • Die Kathodenreaktion bei der der Wasserdampf zu Wasserstoff und Eisenoxid reagiert ist ähnlich wie die seit langem bekannte „Dampf-Eisen-Reaktion“, die bei ca. 550 °C im Gleichgewicht ist und daher wird kein zusätzlicher Katalysator auf der Kathodenseite benötigt. Sobald in der Elektrolysemembran ausreichend Spannung anliegt, werden die Reaktionen an der Anode und Kathode initiiert. Dabei wird auf der Anodenseite unter Abgabe von Elektronen aus dem lithiiertem Eisenoxid, Sauerstoff erzeugt, wobei das Eisenoxid in Eisen umgewandelt wird. Das Eisenoxid kann dabei in der Schmelze und in den einzelnen Reaktionen in seine unterschiedlichen Erscheinungsformen Eisen(II)-Oxid FeO, als Eisen(II,III)-Oxid Fe3O4, und/oder als Eisen(III)-Oxid Fe2O3 vorliegen.
  • Für den Fall Verwendung zur Elektrolyse wird in der erfindungsgemäßen Elektrolyt Membran und zugehörige Zelle /Stack das Eisen in der Carbonatschmelze wiederum mit dem an der Kathode eingebrachten Wasserdampf in Kontakt gebracht und es entsteht an der Kathode wiederum Eisenoxid und Wasserstoff unter Aufnahme von Elektronen. Die Elektronen und das notwendige Spannungspotential werden über einen üblichen äußeren Stromkreislauf bereitgestellt.
  • Das Eisenoxid wiederum löst sind mit dem Lithiumverbindungen wieder in lithiiertes Eisenoxid, welches dann wieder durch die bereitgestellten Elektronen und dem notwendigen Spannungspotential zerlegt werden.
  • Vorteilhaft bei der erfindungsgemäßen Lösung ist, dass man im Gegensatz zu herkömmlichen Schmelzcarbonatsystemen, sei es als Brennstoffzellen- und/oder Elektrolyseanwendung keinen CO2 Kreislauf benötigt, um die elektrochemischen Reaktionen zu betreiben und somit die aufwendige CO2 Abtrennung und Rezirkulation entfällt.
  • Darüber hinaus kann der Prozess der erfindungsgemäßen Elektrolyt Membran und zugehörige Zelle /Stack auch bei geringeren Temperaturen ab ca. 550°C betrieben werden. Insgesamt kann mit diesem Verfahren aufgrund der geringeren Betriebstemperaturen als vergleichbare Schmelzcarbonat Elektrolysezellen sowie der Wegfalls einer CO2 Bereitstellung und/oder Kreislaufführung, wesentlich energieeffizienter Wasserstoff produzieren werden als mit derzeit bekannten Systemen sowie Materialthemen bei höheren Temperaturen vermieden werden Geschmolzene Carbonate umfassen Alkalicarbonate wie Lithiumcarbonat, Natriumcarbonat, Kaliumcarbonat und Gemische von zwei oder mehr der vorstehenden Alkalicarbonate. Mischungen von Alkalicarbonaten können aufgrund niedrigerer Schmelzpunkte vorteilhaft sein. Zum Beispiel hat Li0,7Na0,93CO3 einen Schmelzpunkt von 499 ° C und Li0,85Na0,61K0,54CO3 hat einen Schmelzpunkt von 393 ° C. Verglichen mit Schmelzpunkten von der einzelnen Alkalicarbonaten wie Li2CO3 mit 723 °C, Na2CO3 mit 851 ° C und/oder K2CO3 891 ° C. ergeben Sie durch die gezielte Mischung ideale Betriebstemperaturen bei denen die Mischung flüssig ist und Eisenoxid aufnehmen kann.
  • Die Reaktion von Eisenoxid mit Dampf ist besonders vorteilhaft in dem Temperaturbereich unter 570°C. Die erfindungsgemäße Elektrolyt Membran und zugehörige Zelle /Stack zeichnet sich dadurch aus, dass Sie zumindest aus einer Kathode, einer Anode und einer Matrix mit einer nanoporösen nicht leitenden Keramikstruktur beispielsweise aus Lithiumaluminat LiAlO2, welche zur Fixierung des geschmolzen Alklicarbonatsalz lithiiertes Eisenoxid Gemisches dient und welche über eine Kapillarwirkung verfügt, besteht, so dass möglichst keine Austragung des Elektrolyten an der Anodenseite und Kathodenseite entsteht und die beiden Seiten auch elektrisch durch die Membran getrennt werden. Bei Bedarf werden unterschiedliche Katalysatoren für die jeweilige Reaktion auf der Anoden- und/oder Kathodenseite eingesetzt.
  • In einer erfindungsgemäßen Ausführung besteht die Anode dann beispielsweise aus einer porösen Nickelschaumstruktur und die Kathode aus porösen Nickeloxid Lithium Mischung. In der Grenzschicht zwischen Membran und Nickelschaumstruktur der Kathode bildet sich aus Wasserdampf und Eisen Wasserstoff und Eisenerz beispielsweise Fe2O3 und/oder andere Erscheinungsformen von Eisenoxid/Eisenerz, das Eisenerz löst sich wiederum mit dem Lithium in liithiertes Eisenoxid, welches wiederum an der Anode in der Grenzschicht zwischen der Membran und der porösen Nickeloxidstruktur in Eisen umgewandelt wird und unter Abgabe von Elektronen Sauerstoffmoleküle erzeugt. Die Elektrolyt Membran und zugehörige Zelle /Stack kann auch in umgekehrter Betriebsweise als Brennstoffzelle zur Stromerzeugung aus Wasserstoff und Sauerstoff genutzt werden.
  • Weitere Merkmale, Vorteile und Einzelheiten der Erfindung werden nachfolgend anhand der Zeichnung, die schematisch eine Ausführungsvarianten enthält, näher erläutert. Dabei zeigt 1 die prinzipielle Ausführung am Beispiel einer erfindungsgemäßen Elektrolyt Membran und zugehörige Zelle /Stack zur Produktion von Wasserstoff und Sauerstoff ohne Notwendigkeit eines CO2 Kreislaufes und/oder Bereitstellung, welches gemäß dem erfindungsgemäßen Elektrolysezelle Verfahren arbeitet.
  • Die erfindungsgemäße Elektrolyt Membran und zugehörige Zelle /Stack besteht aus zumindest einer Kathode 4 und zumindest einer Anode 5 und zumindest einer Elektrolyt Membran 8, welche den flüssigen neuartigen Elektrolyten in einer stabilen Matrix einbettet und dabei als Membran fungiert und die beiden Seiten Anode und Kathode voneinander trennt. Der Kathodenseite 4 wird über eine Wasserdampfzuführung 1 Wasser und/oder Wasserdampf zugeführt. Über eine externe Energiequelle 9 wird eine Spannung auf das System gegeben.
  • Das lithiierte Eisenoxid zersetzt sich dabei auf der Anodenseite 5 unter Abgabe von Elektronen zu Sauerstoff, Eisen und Lithiumoxid. Die Elektronen werden über eine Stromleitung 11 über die Energiequelle 9 und der Elektronenzuleitung 10 auf die Kathodenseite 5 geführt. Dort reagiert das Eisen in der Elektrolytschmelze mit dem zugeführten Wasser/Wasserdampf und den Elektroden wieder zu lithiierten Eisenoxid und erzeugt dabei Wasserstoff.
  • Die Erfindung ist nicht auf die in 1 dargestellte Ausführungsvariante eingeschränkt. Die erfindungsgemäßen Elektrolyt Membran und zugehörige Elektrolyseurzelle / Elektrolyseurstack beziehungsweise Brennstoffzelle / Brennstoffzellenstack kann aus mehreren Kammern und/oder Anordnungen und/oder geometrischen Formen aufgebaut und/oder verschaltet werden, so dass sich beispielsweise ein Stack ergibt. Die erfindungsgemäße Elektrolyt Membran und zugehörige Zelle /Stack kann insbesondere auch als Brennstoffzelle betrieben werden in dem Wasserstoff und Sauerstoff/Luft der jeweiligen Seite zugeführt wird.
  • Bezugszeichenliste
    • 1
    Wasser/Wasserdampf Zufuhr
    2
    Wasserstoff Abfuhr
    3
    Sauerstoff Abfuhr
    4
    Kathode
    5
    Anode
    6
    Reaktionszone Kathodenseite
    7
    Reaktionszone Anodenseite
    8
    Elektrolyt Membran mit stabiler Matrix, Trennung der beiden Reaktionsseiten
    9
    Energiequelle
    10
    Elektronenzufuhr
    11
    Elektronenabfuhr
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • WO 2011140209 [0006]
    • EP 3033443 B1 [0007]
    • EP 0588536 A2 [0010]

Claims (12)

  1. Elektrolyt Membran zur Erzeugung von Wasserstoff und Sauerstoff aus Wasserdampf mittels Elektrolyseverfahren mittels einer elektrischen Energiezufuhr und/oder zur Erzeugung von Strom mittels Brennstoffzellenverfahren mittels Zufuhr von Wasserstoff und Sauerstoff, dadurch gekennzeichnet, dass die Membran eine Eisenkreislauf/Redox Reaktion von liithierten Eisenoxid in einer Schmelzcarbonatmischung nutzt und diese in einer festen Matrix aus einer keramischen nicht leitfähigen Oxidstruktur und/oder anderen Trägermatrix eingebettet ist, welche den flüssigen Elektrolyten bestehend aus liithierten Eisenoxid und Schmelzcarbonaten und/oder Carbonatmischungen vorzugsweise Alkalicarbonate in seiner festen Matrix bindet und als Membran die beiden Seiten Kathode und Anode räumlich voneinander trennt und durch Kapillarwirkung verhindert, dass der flüssige Elektrolyt die Membranstruktur verlässt und die Membran und dazugehörige Zelle und/oder Stack als Elektrolyse und/oder Brennstoffzelle betrieben wird.
  2. Elektrolyt Membran nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, dass die Matrixstruktur der Membran aus Lithiumaluminat besteht.
  3. Elektrolyt Membran nach Anspruch 1 und 2 dadurch gekennzeichnet, dass die Membran zusammen mit einer Kathode und Anode eine Elektrolysezelle und/oder Brennstoffzelle bildet.
  4. Elektrolyt Membran nach Anspruch 1 bis 3 dadurch gekennzeichnet, dass mehrere Zellen zusammen einen Elektrolyse-Stack und/oder einen Brennstoffzellenstack bilden.
  5. Elektrolyt Membran nach Anspruch 1 bis 4 dadurch gekennzeichnet, dass diese Betriebstemperaturen von kleiner 570 °C nutzt.
  6. Elektrolyt Membran nach Anspruch 1 bis 5 dadurch gekennzeichnet, dass kein CO2 für die Nutzung notwendig ist.
  7. Elektrolyt Membran Verfahren zur Erzeugung von Wasserstoff und Sauerstoff aus Wasserdampf mittels Elektrolyseverfahren mittels einer elektrischen Energiezufuhr und/oder Verfahren zur Erzeugung von Strom mittels Brennstoffzellenverfahren mittels Zufuhr von Wasserstoff und Sauerstoff, dadurch gekennzeichnet, dass in dem Verfahren die Elektrolyt Membran eine Eisenkreislauf/Redox Reaktion von liithierten Eisenoxid in einer Schmelzcarbonatmischung nutzt und diese in einer festen Matrix aus einer keramischen nicht leitfähigen Oxidstruktur und/oder anderen Trägermatrix eingebettet ist, welche den flüssigen Elektrolyten bestehen aus liithierten Eisenoxid und Schmelzcarbonaten und/oder Carbonatmischungen vorzugsweise Alkalicarbonate in seiner festen Matrix bindet und als Membran die beiden Seiten Kathode und Anode räumlich voneinander trennt und durch Kapillarwirkung verhindert, dass der flüssige Elektrolyt die Membranstruktur verlässt und die Membran und dazugehörige Zelle und/oder Stack als Elektrolyse und/oder Brennstoffzelle betrieben wird.
  8. Elektrolyt Membran Verfahren nach Anspruch 7 dadurch gekennzeichnet, dass die Matrixstruktur der Membran aus Lithiumaluminat besteht.
  9. Elektrolyt Membran Verfahren nach Anspruch 7 und 8 dadurch gekennzeichnet, dass die Membran zusammen mit einer Kathode und Anode eine Elektrolysezelle und/oder Brennstoffzelle bildet.
  10. Elektrolyt Membran Verfahren nach Anspruch 7 bis 9 dadurch gekennzeichnet, dass mehrere Zellen zusammen einen Elektrolyse-Stack und/oder einen Brennstoffzellenstack bilden.
  11. Elektrolyt Membran Verfahren nach Anspruch 7 bis 10 dadurch gekennzeichnet, dass diese Betriebstemperaturen von kleiner 570 °C nutzt.
  12. Elektrolyt Membran Verfahren nach Anspruch 7 bis 11 dadurch gekennzeichnet, dass kein CO2 für die Nutzung notwendig ist.
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