DE102018001260A1 - Verfahren zur Verminderung der NOx-Emissionen bei Verbrennungsmotoren durch Kraftstoffadditive - Google Patents

Verfahren zur Verminderung der NOx-Emissionen bei Verbrennungsmotoren durch Kraftstoffadditive Download PDF

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Abstract

Es werden Verfahren beansprucht, mit denen sich die Stickoxidgehalte im Abgas Kraftstoff-betriebener Kolbenmotoren verringern lassen, indem dem Verbrennungsraum, neben dem Kraftstoff, Additive - gemeinsam oder getrennt - zugeführt werden und die Additive dabei vorzugsweise aus Nitrilen bzw. organischen, Stickstoffhaltigen Nitril-Vorläufern bestehen, aus denen im Verbrennungsraum Thermolyseprodukte entstehen, die sich mit Stickoxiden zu Kohlendioxid und Stickstoff umsetzen.

Description

  • Erfindungsgegenstand
  • Bei der Erfindung werden flüssige oder feste stickstoffhaltige organische Verbindungen gasförmigen oder flüssigen Kraftstoffen, die in Kolbenmotoren verwendet werden, direkt oder indirekt zugesetzt, damit die Menge der bei der Verbrennung der Kraftstoffe mit Luft mit entstehenden Stickoxide (NOx) verringert wird.
  • II. Stand der Technik
  • In den letzten Jahrzehnten sind Kraftfahrzeuge zunehmend in Kritik geraten, weil sie zusammen mit dem Abgas auch Feinstaub emittieren, der gesundheitlich bedenklich ist. Um dieses Problem zu lösen, wurden die Verbrennungstemperaturen in den Verbrennungsräumen angehoben, was vorzugsweise durch höhere Kompressionsdrücke erreicht werden konnte. In der Tat konnten so die Feinstaubemissionen von Kraftfahrzeugen deutlich vermindert werden. Es stellte sich jedoch heraus, dass die so erreichte Reduktion der Feinstaubemissionen durch vermehrte Stickoxidemissionen erkauft wurde, weil bei der Verbrennung von Kraftstoffen mit Luft nicht nur der Kraftstoff mit dem Luftsauerstoff reagiert, sondern sich der zu ca. 78% in Luft vorhandene Stickstoff auch mit Luftsauerstoff zu Stickoxiden (NO, NO2, kurz NOx) umsetzt. Bei höheren Temperaturen findet diese unerwünschte Nebenreaktion verstärkt statt. Als Folge der gesteigerten Verbrennungstemperaturen hat auch das NOxhaltige Abgas höhere Temperaturen, die es ermöglichen, die NOx-Werte im Abgas zu vermindern. Dazu wird in das Abgas eine wässrige Harnstofflösung eingedüst. Der Harnstoff setzt sich bei höheren Temperaturen mit NOx zu Stickstoff und Kohlendioxid um. Diese Form der Abgasreinigung ist als Ad-Blue-Verfahren bekannt geworden.
  • Dagegen hat das nachstehend beschriebene Verfahren zur NOx-Verminderung in Autoabgasen folgende Vorteile:
    1. 1. Die Additive bauen die Stickoxide unmittelbar im Verbrennungsraum ab, so dass das Abgas im Idealfall NOx-frei ist, wodurch sich erhebliche wirtschaftliche Vorteile ergeben, weil konstruktive und fertigungstechnische Aufwendungen eingespart werden.
    2. 2. Die zur Abgasbehandlung beim Ad-Blue-Verfahren nötigen Steuer- und Dosiereinheiten entfallen.
    3. 3. Der Zusatztank und die Zuleitungen für die Ad-Blue-Lösungen sind nicht erforderlich, wodurch der Nutzraum von Fahrzeugen vergrößert wird.
    4. 4. Die Überwachung des Ad-Blue-Tankinhalts entfällt, ebenso wie der gesonderte Ad-Blue-Tankvorgang.
    5. 5. Ältere Fahrzeuge müssen nicht mit der Ad-Blue-Technik nachgerüstet werden. Bei Neufahrzeugen entfällt der Einbau der Ad-Blue-Technologie. Fahrzeuge mit Ad-Blue-Abgasreinigung können unter Verzicht auf die Harnstoffbehandlung des Abgases betrieben werden.
  • Bei der Verwendung der nachstehend beschriebenen, erfindungsgemäß definierten Kraftstoffadditive stellen sich die oben angeführten Vorteile ein.
  • Als Additive eignen sich stickstoffhaltige organische Verbindungen, die unter den Bedingungen der Kompression und Verbrennung Cyanradikale oder Cyanalkylradikale bilden können. Derartige organische Verbindungen können mit Hilfe der Massenspektroskopie gefunden werden. Bei geeigneten organischen Stickstoffverbindungen wie z. B. Nitrilen, Isonitrilen und Nitrilvorläufern, aber auch bei stickstoffhaltigen Heterocyclen wie z. B. Triazinen oder Pyridinderivaten lässt sich in den Massenspektren (vorzugsweise EI- oder CI-Ionisation) die Bildung von Cyanradikalen erkennen. In Analogie dazu entstehen aus den Additiven beim Kompressions- und Verbrennungsprozess in Kolbenmotoren ebenfalls Cyanradikale, die mit Stickstoffdioxid (NO2), das ebenfalls ein ungepaartes Elektron besitzt, in einer thermodynamisch begünstigten Reaktion zu CO2 und Stickstoff reagieren können. NO2 + CN → CO2 + N2
  • Der Abbau des ebenfalls radikalischen Stickstoffmonoxids kann mit derselben Summengleichung beschrieben werden, wenn ein Gemisch aus Stickstoffmonoxid und Stickstoffdioxid vorliegt. Analoge Konversionsprozesse können mit Cyanalkylradikalen, die beim Kompressionsvorgang entstehen, ablaufen. Besonders effektiv sind Additive, bei denen die reaktiven, die Stickoxide abbauenden, Intermediate erst entstehen, wenn sich im Verbrennungsraum bereits „hohe“ NOx-Konzentrationen aufgebaut haben. Der Zeitpunkt der Freisetzung von Cyanradikalen bzw. Cyanalkylradikalen aus dem Additiv hängt von dessen chemischer Konstitution ab.
  • So entstehen Cyanradikale besonders leicht und schnell aus Nitrilen, wenn bei der Homolyse der C-CN-Bindungen neben den Cyanradikalen besonders stabile Alkyl- bzw. Arylradikale entstehen. Weisen die Nitrile in α-Stellung ein c,d-Substitutionsmuster im Viehe'schen Sinn auf (push-pull-Substituenten) [H. G. Viehe, R. Merenyi, L. Stella, Z. Janousek, Angew. Chem. 1979, 91, 982; Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1979, 18, 917], bauen sich noch rascher relativ hohe CN-Radikalkonzentrationen auf. Langsamer und später bilden sich Cyanradikale aus Verbindungen, die als Vorläufer für Nitrile fungieren können, also Verbindungen (wie z. B. Säureamide, Oxime oder s-Triazine) aus denen in einer vorgelagerten Reaktion zunächst Nitrile gebildet werden (Schema 1), die dann unter Bildung von Cyanradikalen fragmentieren.
    Figure DE102018001260A1_0001
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Nicht-Patentliteratur
    • H. G. Viehe, R. Merenyi, L. Stella, Z. Janousek, Angew. Chem. 1979, 91, 982 [0007]
    • Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1979, 18, 917 [0007]

Claims (4)

  1. Verfahren zur Verminderung von NOx-Emissionen bei Verbrennungsmotoren, dadurch gekennzeichnet, dass dem Verbrennungsraum, in den das Brennstoff-Luftgemisch eingebracht wird, direkt oder indirekt stickstoffhaltige organische Verbindungen der allgemeinen Formel 1-38 zugeführt werden, die mit den Stickstoffoxiden, die bei der Kraftstoffverbrennung mit Luft entstehen, zu Stickstoff und Kohlendioxid reagieren.
    Figure DE102018001260A1_0002
    Figure DE102018001260A1_0003
    Figure DE102018001260A1_0004
    Figure DE102018001260A1_0005
    Figure DE102018001260A1_0006
    Figure DE102018001260A1_0007
    Figure DE102018001260A1_0008
    Figure DE102018001260A1_0009
    Figure DE102018001260A1_0010
    Figure DE102018001260A1_0011
    In den Verbindungen 1-38 können die Reste R1, R2, R3, R4, R5 gleich oder voneinander verschieden sein. Die Reste R1, R2, R3, R4, R5, stehen für folgende Gruppen, wobei die Indices n, m Werte von 0-20 annehmen können. Die Reste R1, R2, R3, R4, R5, R6, R7 können paarweise miteinander verbunden sein und mit einem weiteren Atom einen Ring bilden. Bei derartigen Verknüpfungen wie z. B. R1-R2 stehen R1-R2, R1-R3, R1-R4 usw. für zweibindige Reste wie:
    Figure DE102018001260A1_0012
    R1 bis R5:
    Figure DE102018001260A1_0013
    Figure DE102018001260A1_0014
    Figure DE102018001260A1_0015
    Figure DE102018001260A1_0016
    Figure DE102018001260A1_0017
    Figure DE102018001260A1_0018
    Figure DE102018001260A1_0019
    Figure DE102018001260A1_0020
    Figure DE102018001260A1_0021
    Figure DE102018001260A1_0022
    Figure DE102018001260A1_0023
    Figure DE102018001260A1_0024
    Figure DE102018001260A1_0025
    Figure DE102018001260A1_0026
    Figure DE102018001260A1_0027
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass nur ein oder ein Gemisch der Vertreter der Verbindungen 1 - 38 unverdünnt oder gelöst, suspendiert bzw. emulgiert in Kraftstoffen (Diesel, Benzin, Kohlenwasserstoffgas bzw. Kohlenwasserstoffgemische) Alkyl-tert-Butylethern oder aromatischen Kohlenwasserstoffen, Alkoholen, Ketonen oder Carbon- oder Kohlensäureester dem Verbrennungsraum - neben dem getrennt zugeführten Kraftstoff - zudosiert wird. Als Lösungsmittel, Dispergier- oder Suspendierhilfsmittel werden explizit die folgenden Substanzen, bzw. technischen Substanzgemische beansprucht. Aromatische Kohlenwasserstoffe
    Figure DE102018001260A1_0028
    Figure DE102018001260A1_0029
    Figure DE102018001260A1_0030
    Figure DE102018001260A1_0031
     Alkohole
    Figure DE102018001260A1_0032
     Ether
    Figure DE102018001260A1_0033
     Ketone
    Figure DE102018001260A1_0034
     Carbonsäureester
    Figure DE102018001260A1_0035
     Dicarbonsäureester
    Figure DE102018001260A1_0036
    Figure DE102018001260A1_0037
     Kohlensäureester
    Figure DE102018001260A1_0038
     Urethane
    Figure DE102018001260A1_0039
     Harnstoffe
    Figure DE102018001260A1_0040
     wobei R1, R2, R3, R4 für folgende Reste stehen und die Indicies m und n Werte zwischen 0 und 22 annehmen können: CnH2n+1 (n = 0-22) -CH(CH3)CnH2n+1 (n = 0-22) -C(CH3)3, Cyclopentyl, Cyclohexyl dabei stehen R1, R2 für die vorstehend definierten Reste
    Figure DE102018001260A1_0041
    Figure DE102018001260A1_0042
    Figure DE102018001260A1_0043
     -(CH2)nO(CH2CH2O)m-CnH2n+1
    Figure DE102018001260A1_0044
    Figure DE102018001260A1_0045
    R1 und R2 bzw. R3 und R4 sowie R1 und R3 bzw. R2 und R4 können auch kettenartig verknüpft sein und mit weiteren Atomen Ringe bilden. In solchen Fällen stehen R1-R2, R3-R4, R1-R3, R2-R4 für:
    Figure DE102018001260A1_0046
  3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass dem Verbrennungsraum Kraftstoff zugeführt wird, in dem ein Vertreter der Verbindungen 1-38 oder ein Gemisch der Verbindungen 1-38 gelöst, suspendiert bzw. emulgiert ist, wobei gegebenenfalls Ether, aromatische Kohlenwasserstoffe, Alkohole, Ketone, Carbonsäure-, oder Urethane, Kohlensäureester gemäß Anspruch 2 als Co-Lösungs- bzw. Dispergiermittel dienen und der Massenanteil w = Σm (Verb. 1-38)/[m(Kraftstoff) + m(Co-Lösungsmittel bzw. Dispergierungsmittel)] der Verbindungen 1-38 in den Gemischen zwischen 0.001 und 40% liegt.
  4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass bei Gasbetriebenen Kolbenmotoren das Additiv bzw. das Additivgemisch der Verbindungen 1-38 gasförmig (z. B. als Aerosol) oder staubförmig zusammen mit dem gasförmigen Kraftstoff in den Verbrennungsraum eingebracht wird wobei dem, in den Verbrennungsraum einströmenden, Gas das Additiv über einen separaten Einlass oder einer vorgeschalteten Mischkammer in gasförmiger, flüssiger oder fester Form (Staub) zudosiert wird.
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Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1979, 18, 917
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