DE102017006334B3 - Verfahren und Vorrichtung zur Feststellung und Vermeidung von degradationsförderlichen Prozessen während des Ladens von wiederaufladbaren Batteriezellen und deren Verwendung - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Feststellung und Vermeidung von degradationsförderlichen Prozessen während des Ladens von wiederaufladbaren Batteriezellen und deren Verwendung Download PDF

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Abstract

Die anodenseitige, metallische Abscheidung von Lithium beim Laden von Lithium-Ionen-Zellen muss verhindert werden, um negative Effekte auf die Lebensdauer der Batterie zu vermeiden. Mit Hilfe des Verfahrens kann eine durch Lithium-Plating verursachte Verringerung der Polarisation in der Zelle erkannt werden, indem während des Ladens ein Wechselstromanteil überlagert wird und die Wechselspannungsantwort zum Zwecke der Feststellung der verringerten Polarisation gemessen wird.
Mittels des Verfahrens kann das Auftreten von Lithium-Plating unmittelbar während des Ladens erkannt werden, was eine Charakterisierung der Strombelastbarkeit der Zelle erlaubt oder eine Nutzung des Verfahrens und der darauf basierenden Vorrichtungen für die Strombegrenzung während des Schnellladens ermöglicht.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Feststellung eines durch hohe Ladestromstärken beförderten, degradationsförderlichen Prozesses während des Ladens von wiederaufladbaren Batteriezellen, sowie ein Verfahren zur Ladestromanpassung zum Zwecke der Verminderung einer durch den degradationsförderlichen Prozess verursachten Degradation. Die Erfindung zielt insbesondere auf die Erkennung des degradationsförderlichen Prozesses der metallischen Lithiumabscheidung (Lithium-Plating) auf der Anode in Lithium-Ionen-Zellen mit graphithaltiger und/oder siliziumhaltiger Interkalationsanode ab. Die Erfindung betrifft zudem Vorrichtungen zur Durchführung des Verfahrens zur Feststellung des degradationsförderlichen Prozesses und zur Durchführung des Verfahrens zur Verminderung der Degradation. Die erfindungsgemäßen Verfahren und Vorrichtungen können sowohl zur Charakterisierung der Strombelastbarkeit unterschiedlicher Zelltypen, wie auch zur Strombegrenzung oder Stromregelung während des Ladevorganges eingesetzt werden.
  • Bekanntermaßen trägt der durch hohe Ladeströme und niedrige Temperaturen verstärkte Prozess der metallischen Lithiumabscheidung (Lithium-Plating) auf der Anode zu einer beschleunigten Degradation von Lithium-Ionen-Zellen mit graphithaltiger und/oder siliziumhaltiger Interkalationsanode bei. Da jedoch für das Schnellladen von Lithium-Ionen-Batterien hohe Ladeströme angestrebt werden, werden Verfahren benötigt, welche Informationen über die kritische Schwelle des Ladestromes liefern, oberhalb derer es zu verstärkten Degradationserscheinungen durch Lithium-Plating kommt.
  • Es ist bereits eine Reihe von Verfahren zur Erkennung von Lithium-Plating bekannt. Diese beruhen beispielsweise
    • - auf Messungen der elektrischen Impedanz im stromlosen Zustand [Schindler, S. et al. (2016) J. Power Sources, 304, 170-180.] oder beim Entladen [Petzl, M. et al. (2014), J. Power Sources, 254, 80-87.] oder
    • - auf mechanistischen Degradationsmodellen [Anseán et al., J. Power Sources, (2017) 356, pp. 36-46.] oder
    • - auf der Erkennung eines zusätzlichen, durch Lithium-Plating verursachten Dickenwachstums der Lithium-Ionen-Zellen [ DE 10 2013 007 011 A1 ] oder
    • - auf modellbasierten Ansätzen zur Vorhersage von Lithium-Plating [Bauer, M. et al. (2017), J. Energy Storage, 10C, 1-10., sowie DE102016007479A1 (Anspruch 6)] oder
    • - auf der Auswertung thermischer Messgrößen [ DE 10 2014 216 471 A1 ].
  • Im Bereich der Verfahren zur Anpassung des Ladestroms ist außerdem bereits ein auf der Veränderung von Batterieparametern wie Impedanz oder Ladungsdurchsatz beruhendes Verfahren bekannt ( DE 10 2015 111 195 A1 ). Dieses Verfahren beruht auf der Verwendung einer Konstantstromladung, wobei der Ladestrom mit dem Alterungsfortschritt, d.h. von Zyklus zu Zyklus angepasst wird. Der akkumulierte Alterungsfortschritt (z.B. Impedanzanstieg) wird hierbei durch gesonderte Parametrierungsprozeduren erfasst.
  • Auch sind aus den Druckschriften US2013/0141109A1 , DE102013214821A1 , US2012/0310562A1 , WO2013/156744A1 Verfahren bekannt, bei denen Wechselstromanregungen zur Bestimmung des Gesundheitszustandes oder Alterungszustandes von Batteriezellen genutzt werden.
  • Zum Zwecke der Charakterisierung der Strombelastbarkeit von Lithium-Ionen-Zellen beim Schnellladen, sowie für die Realisierung einer auf der Erkennung von Lithium-Plating basierenden Stromregelung, ist ein Verfahren zur Feststellung von Lithium-Plating mit folgenden Eigenschaften wünschenswert:
    • - Das Verfahren soll ohne einen erheblichen, wiederkehrenden Aufwand zur Adaption von Modellparametern über die gesamte Lebensdauer des Speichers hinweg einsetzbar sein.
    • - Das Verfahren soll während des Ladens einsetzbar sein und daher während des Ladens keine Stromunterbrechung oder Stromumkehr erfordern.
    • - Das Verfahren soll den degradationsförderlichen Prozess des Lithium-Platings unmittelbar während seines Einsetzens beim Laden feststellbar machen.
    • - Das Verfahren soll nur auf Basis von Spannungsmesswerten funktionieren.
  • Keines der vorgenannten Verfahren aus dem Stand der Technik weist gleichzeitig alle vorgenannten Eigenschaften auf.
  • Die der Erfindung zugrundeliegende Aufgabe wird durch die Gegenstände der Ansprüche gelöst.
  • Gemäß einem ersten Aspekt der Erfindung wird ein Verfahren gemäß Patentanspruch 1 bereitgestellt. Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht die Detektion der beim Auftreten von Lithium-Plating geringfügig veränderten Polarisationsüberspannungen in der Zelle. Die Erfindung beruht auf der Erkenntnis, dass das Auftreten von Lithium-Plating mit einer Verringerung der mit dem Ladungstransfer an der Anode einhergehenden Polarisation verbunden ist. Im Moment des Einsetzens von Lithium-Plating beim Laden, wie es bei kommerziell verfügbaren Zellen für Ströme über dem maximal zugelassenen Stromwert beobachtet werden kann, wirkt sich diese Verringerung des Ladungstransferwiderstandes in Richtung einer Verringerung der Zellspannung aus.
  • Als erste Ausführungsform der Erfindung wird ein Verfahren zur Feststellung des Einsetzens von Lithium-Plating eingeführt. Diese Ausführungsform umfasst das Laden der Batterie bei gleichzeitiger Überlagerung von Wechselstromsignalen, sowie die Erkennung einer Verringerung der Polarisation im spektralen Bereich des Wechselstromsignals als Nachweis für das Einsetzen von Lithium-Plating. Der spektrale Inhalt der Wechselstromsignale wird so gewählt, dass damit Ladungstransferprozesse an der Anode angeregt werden. Die resultierende Polarisation kann beispielsweise in Form von Amplitudenwerten im Wechselanteil der Spannungsantwort quantifiziert werden. Diese Verringerung der durch den Wechselstromanteil bewirkten Polarisation ist gleichbedeutend mit einer Änderung des Übertragungsverhaltens zwischen den elektrischen Wechselgrößen Strom und Spannung. Das Einsetzen von Lithium-Plating kann daher gleichermaßen auch anhand einer Veränderung der Offset-Impedanz während des Ladens festgestellt werden. In ist der Verlauf der Offset-Impedanz (Zoffset ) während einer Ladung bei gleichzeitig überlagertem, monofrequentem Wechselstromanteil dargestellt. Erfindungsgemäß kann in dieser Ausführungsform das Lithium-Plating dadurch festgestellt werden, dass ab dem Moment des Einsetzens von Lithium-Plating am Einsetzpunkt (SOCp ) die Offset-Impedanz (Zoffset ) bei geeigneten Frequenzen geringere Werte annimmt (Kpos ) als sie ohne das Auftreten von Lithium-Plating annehmen würde (Kneg ).
  • Der Begriff Offset-Impedanz bezeichnet hier einen Quotienten zwischen Spannungs- und Stromamplituden bei nichtverschwindender Frequenz, welche bei gleichzeitigem Vorliegen eines Gleichstromanteils bestimmt werden. Von einer durch die Methode der elektrochemischen Impedanzspektroskopie bestimmten Impedanz [Barsoukov, E., & Macdonald, J. R., Impedance Spectroscopy: Theory, Experiment, and Applications, John Wiley & Sons, 2005.], welche bei verschwindendem Gleichanteil des Stroms bestimmt wird, unterscheidet sich das Konzept der Offset-Impedanz insbesondere dadurch, dass sie durch die Auswertung elektrischer Wechselgrößen bei gleichzeitigem Vorhandensein eines Gleichstromanteils bestimmt wird.
  • Eine weitere, vorteilhafte Ausführungsform der Erfindung umfasst zusätzlich zu diesem Wechselstromanteil die Überlagerung einer langsameren, gestuften oder kontinuierlichen Variation des Stroms, sowie eine Auswertung der gemessenen Polarisationseffekte im spektralen Bereich des Wechselstromsignals für Zeitfenster mit verschiedenem Gleichanteil des Stromes. zeigt beispielhaft eine Variation (VL ) des Stroms in sieben mit Wechselstrom beaufschlagten Stufen, wobei die Periodendauer (TL ) dieser Variation langsam gegenüber der höchsten Frequenz im Spektrum des Wechselstromanteils ist. Im Beispiel wird die Wechselstromanregung für kurze Pausenzeiten (Tpause ≥ 0 s) ausgesetzt. Die Größe des Scheitelwertes (SW ) als Amplitudenmaß des Wechselstromanteils ist in exemplarisch an der ersten Stufe der langsamen Stromvariation gekennzeichnet. Erfindungsgemäß kann in dieser Ausführungsform das Lithium-Plating gemäß Patentanspruch 3 festgestellt werden. Die Auswertung der Relation zwischen benachbarten Zeitfenstern erlaubt im Gegensatz zu einem Verfahren nach Patentanspruch 1 ohne langsame Variation des Stroms eine vorteilhafte Implementierung, da sich andere, nicht durch Lithium-Plating verursachte, Veränderungen der Impedanz in der Relation der Werte benachbarter Zeitfenster kaum auswirken.
  • Eine weitere, die Anwendung der Erfindung für die Stromregelung beim Schnellladen betreffende Ausführungsform umfasst die Anwendung der zuvor genannten Ausführungsformen für die adaptive Stromregelung. Der Ladestrom wird mithilfe eines der erfindungsgemäßen Verfahrens immer dann reduziert, sobald die durch Lithium-Plating verursachte Veränderung der Polarisation festgestellt wird. Im Umkehrschluss ist optional auch eine Erhöhung des Ladestroms sinnvoll und umsetzbar, falls kein Lithium-Plating erkannt wird. Hierdurch ergibt sich ein nicht konstanter Ladestrom, welcher zu jedem Zeitpunkt eine optimale Ausnutzung der Strombelastbarkeit der Batteriezellen ermöglicht.
  • Die erfindungsgemäßen Verfahren lassen sich während des Ladens anwenden, ohne dass eine Notwendigkeit zur Unterbrechung des Stromes während des Ladens besteht. Dies unterscheidet die erfindungsgemäßen Verfahren von der Gruppe der Verfahren, welche die Bestimmung von Batterieparametern (z.B. Impedanz, Pulswiderstände) im relaxierten Zustand [Schindler, S. et al. (2016) J. Power Sources, 304, 170-180 und Anseán et al., J. Power Sources, (2017) 356, pp. 36-46] oder eine Stromrichtungsumkehr erfordern [Petzl, M. und Danzer M.A. (2014), J. Power Sources, 254, 80-87].
  • Enthält der Wechselstromanteil spektrale Anteile bei geeigneten Frequenzen, so kann die Auswertung des Polarisationsverhaltens mit hinreichender Geschwindigkeit stattfinden, um während des Ladens eine Stromadaption zur Vermeidung von Lithium-Plating durchzuführen. Daraus ergibt sich der Vorteil der Anwendbarkeit für Schnellladeregelungen.
  • Da die erfindungsgemäßen Verfahren im Kern auf der Auswertung von Messdaten basieren, ist kein Modell der Elektrodenprozesse oder eine andere Modellierungsform nötig. Es besteht im Gegensatz zu modellbasierten Verfahren keine Notwendigkeit zur wiederkehrenden Reparametrierung eines Modells durch entsprechende Parametrierungstests.
  • Im Gegensatz zu der Gruppe von Verfahren, welche Temperaturmessdaten zur Feststellung von Lithium-Plating nutzen, sind für die erfindungsgemäßen Verfahren ausschließlich Spannungsmessdaten, bzw. Spannungs- und Strommessdaten erforderlich.
  • Durch die Verwendung der erfindungsgemäßen Verfahren für die Stromregelung beim Schnellladen ergibt sich schließlich der Vorteil einer Reduktion der durch die Schnellladung verursachten Degradation der Lithium-Ionen-Batterie.
  • Ein Ausführungsbeispiel des erfindungsgemäßen Verfahrens nach Patentanspruch 3 umfasst
    • - die Beaufschlagung einer Lithium-Ionen-Zelle mit einem Ladestrom wie in abgebildet,
    • - die Feststellung des Einsetzens von Lithium-Plating während des Ladens durch Erkennung einer Änderung in der Relation zwischen der Offset-Impedanz in Zeitfenstern mit höherem Gleichanteil und Zeitfenstern mit niedrigerem Gleichanteil.
  • und zeigen exemplarische Messdaten der Offset-Impedanz, die mit dem Verfahren bestimmt wurden. In sind Messdaten ohne Auftreten von Lithium-Plating gezeigt. Die Gruppen (G1-G4) beinhalten jeweils sieben Werte der Offset-Impedanz (Zoffset ), welche aus Spannungsamplituden zu benachbarten Zeitfenstern mit steigendem Gleichstrommittelwert wie in dargestellt, bestimmt wurden. Die vorgenannte Relation weist hier keine Veränderung mit der Tendenz zu relativ abnehmender Offset-Impedanz für Zeitfenster mit höherem Gleichanteil gegenüber Zeitfenstern mit niedrigerem Gleichanteil auf. Die Daten in wurden durch eine ansonsten identische Messung bei niedrigerer Temperatur bestimmt, wobei es zum Auftreten von Lithium-Plating kommt. Erfindungsgemäß kann das Lithium-Plating hier z.B. anhand einer über den Gruppen (G1-G4) sichtbaren Tendenz zur stärkeren Verringerung der Impedanz bei höherem Gleichanteil mittels einer Recheneinrichtung festgestellt werden. Das Phänomen der verringerten Polarisation durch Lithium-Plating äußert sich in also graphisch durch ein Nach-Rechts-Kippen der Gruppen.
  • Bezugszeichenliste
    • Zoffset
    Offset-Impedanz
    Kpos
    Verlauf der Offset-Impedanz über dem SOC bei Auftreten von Lithium-Plating oberhalb von SOCp
    Kneg
    Hypothetischer Verlauf der Kurve der Offset-Impedanz bei ansonsten gleichen Betriebsbedingungen ohne Lithium-Plating
    SOC
    Ladezustand
    SOCp
    Einsetzpunkt von Lithium-Plating
    ILad
    Ladestrom (gesamt)
    Tpause
    Zeitraum in dem die Wechselstromanregung ausgesetzt wird
    VL
    langsame Variation des Stroms
    SW
    Scheitelwert des gewählten Wechselstromanteils
    TL
    Periodendauer der langsamen Variation im Beispiel
    t
    Zeit
    G1-G4
    Gruppen mit Werten der Offset-Impedanz aus Zeitfenstern mit unterschiedlichen Gleichanteil
    ...
    Fortsetzungssymbol

Claims (9)

  1. Verfahren zur Feststellung eines während des Ladens auftretenden, durch hohe Ladestromstärken beförderten, degradationsförderlichen Prozesses in einer oder mehreren wiederaufladbaren Batteriezellen, wobei a) einem Ladestrom während eines Ladevorgangs ein Wechselstromanteil mittels einer geeigneten Einrichtung überlagert wird, falls nicht ohnehin aufgrund anderer, an die Batteriezellen angeschlossener Geräte ein signifikanter Wechselstromanteil während des Ladens vorhanden ist, b) ein spektraler Bereich des Wechselstromanteils so gewählt ist, dass dadurch Ladungstransferprozesse an einer Anode angeregt werden, c) eine Spannung über einzelnen Zellen oder über mehreren, verschalteten Zellen mittels einer Vorrichtung zur Spannungsmessung gemessen wird, d) ein durch den Wechselstromanteil hervorgerufener Wechselanteil in der Spannungsantwort durch ein für die Quantifizierung von Wechselgrößen geeignetes Maß, im Folgenden bezeichnet als Amplitudenmaß, quantifiziert wird, e) ein Vorhandensein des degradationsförderlichen Prozesses dadurch festgestellt wird, dass eine durch den degradationsförderlichen Prozess verursachte Veränderung der Werte des Amplitudenmaßes der Spannung im spektralen Bereich des Wechselstromanteils detektiert wird, f) hierzu Veränderungen des Amplitudenmaßes quantifiziert werden, die während des Ladens auftreten und mit einem Einsetzen des degradationsförderlichen Prozesses in Verbindung stehen.
  2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Wechselstromanteil durch ein angeschlossenes getaktetes Ladegerät vorhanden ist.
  3. Verfahren gemäß Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass a) zusätzlich zu dem in Anspruch 1 genannten Wechselstromanteil eine gestufte oder stufenlose Variation einer Stromstärke des Ladestroms erfolgt, b) die zusätzliche Variation der Stromstärke langsam ist im Vergleich mit den höchsten, im Spektrum des Wechselstromanteils enthaltenen Frequenzen, c) Zahlenwerte des Amplitudenmaßes der Spannung für Zeitfenster mit unterschiedlicher, mittlerer Stromstärke berechnet werden, d) das Vorhandensein des degradationsförderlichen Prozesses dadurch festgestellt wird, dass eine durch ihn bewirkte Veränderung der Relation zwischen Werten des Amplitudenmaßes für Zeitfenster mit der unterschiedlichen, mittleren Durchschnittsstromstärke erkannt wird.
  4. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass als Amplitudenmaß zur quantitativen Beschreibung des Wechselanteils der Spannungsantwort während des Ladens entweder a) Amplituden a1) im Zeitbereich oder a2) im Frequenzbereich oder a3) in einem anderen durch mathematische Transformation erreichbaren Bildbereich oder b) eine elektrische Offset-Impedanz beim Laden in ihrer Eigenschaft als ein auf die Wechselstromanregung normiertes Amplitudenmaß der Spannung im Frequenzbereich oder c) eine andere Beschreibungsform, die das Übertragungsverhalten der Zelle mit dem Wechselstromanteil als Eingang und dem Wechselanteil der Spannungsantwort als Ausgang charakterisiert, verwendet werden.
  5. Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem als wiederaufladbare Batteriezelle eine Lithium-Ionen-Zelle mit graphithaltiger und/oder siliziumhaltiger Interkalationsanode verwendet wird und mithilfe des Verfahrens eine metallische Abscheidung von Lithium auf der Anode festgestellt wird.
  6. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass sie beinhaltet a) eine Einrichtung zur Überlagerung von Wechselstromanteilen über den Ladestrom gemäß Anspruch 1, falls nicht ohnehin aufgrund anderer, an die Batterie angeschlossener Geräte ein nach Anspruch 1, Merkmal b) geeigneter Wechselstromanteil während des Ladens vorhanden ist, b) eine Erfassungseinrichtung zum Messen der Spannung über einzelnen oder mehreren verschalteten, wiederaufladbaren Batteriezellen c) eine Recheneinrichtung zur c1) Bestimmung der Werte des Amplitudenmaßes der Spannung c2) zum Feststellen des degradationsförderlichen Prozesses gemäß einem der Verfahren in Anspruch 1 bis 5.
  7. Vorrichtung gemäß Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass sie außerdem mit einer Steuereinrichtung ausgestattet ist mittels derer a) die Ladestromstärke während des Ladevorgangs und/oder b) eine Kühlungsregelung angepasst wird:
  8. Verwendung des Verfahrens gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5 und/oder der Vorrichtung gemäß einem der Ansprüche 6 bis 7 zum Zwecke der Stromanpassung in Ladereglern, wobei die Stärke des Ladestroms bei Feststellen des Vorhandenseins des durch hohe Ladestromstärken beförderten, degradationsförderlichen Prozesses vermindert wird.
  9. Verwendung des Verfahrens gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5 und/oder der Vorrichtung gemäß einem der Ansprüche 6 bis 7 bei einer wenigstens eine wiederaufladbare Batteriezelle aufweisenden Einrichtung.
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