DE102012200221A1

DE102012200221A1 - Verfahren zur Erzeugung eines methanreichen Gases

Info

Publication number: DE102012200221A1
Application number: DE201210200221
Authority: DE
Inventors: Felix Nelles; Thomas Kienberger
Original assignee: Highterm Research GmbH
Current assignee: Highterm Research GmbH
Priority date: 2012-01-10
Filing date: 2012-01-10
Publication date: 2013-07-11

Abstract

Ein Verfahren zur Erzeugung eines methanreichen Gases umfasst die Schritt (a) Erzeugen von Synthesegas aus Biomasse und (b) katalytisches Umwandeln des Synthesegases unter Anreicherung mit Wasserstoff, wodurch ein feuchtes methanreiches Gas erzeugt wird.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Erzeugung eines methanreichen Gases.
Zur langfristigen Deckung des kontinuierlich zunehmenden Weltenergiebedarfs, der von 1990 bis 2010 um ca. 40 % gestiegen ist, was insbesondere den Industrienationen anzulasten ist, werden global große Anstrengungen unternommen, die einerseits auf eine höhere Effizienz bei der Ausnutzung fossiler Energieträger und andererseits auf die Abwendung zum Beispiel von der Nuklearenergie oder von Systemen, deren Grundlage fossile Brennstoffe sind, hin zum Beispiel zu Systemen, die auf nachwachsenden Rohstoffen oder anderen regenerativen Energieträgern wie etwa Wind und Sonne basieren, setzen.
Neben der Endlichkeit der zur Verfügung stehenden fossilen Ressourcen wie etwa Öl oder Erdgas sind es ökologische (z. B. der Treibhauseffekt) und politische/finanzielle (z. B. eine weltweit ungleiche Verteilung) Gründe, die Alternativen zu diesen Ressourcen notwendig machen. Ein Beispiel hierfür ist das so genannte synthetische Erdgas (im Englischen als "synthetic natural gas" oder "substitute natural gas" bezeichnet), ein Erdgassubstitut, das auf der Grundlage von Kohle, insbesondere Braunkohle, oder Biomasse über Synthesegas hergestellt wird. Das synthetische Erdgas muss dabei dem natürlichen Erdgas in seiner Zusammensetzung und seinen Eigenschaften möglichst weitgehend entsprechen, so dass die technischen Anlagen, die herkömmlich ganz oder teilweise mit Erdgas betrieben werden, möglichst wenig umgerüstet werden müssen.
Die Erzeugung von synthetischem Erdgas aus Biomasse erfolgt herkömmlich in einem vielschichtigen Prozess, der sich in folgende vier Teilprozesse gliedern lässt: (a) Umwandlung (d. h. Vergasung (unter Sauerstoffmangel)) der Biomasse zu einem Synthesegas, (b) Reinigung des so erzeugten Synthesegases, (c) katalytische Umwandlung des gereinigten Synthesegases in ein methanreiches Gas und (d) Aufbereitung des so gewonnenen methanreichen Gases, das heißt Trocknung (H₂O-Abscheidung) und CO₂-Abtrennung.
Teilprozess (a) lässt sich folgendermaßen formulieren: CH_mO_n + z·H₂O → a₁·CO + a₂·H₂ + a₃·CO₂ + a₄·H₂O + a₅·CH₄ + Teere (1)
Gleichung (1) ist keine Reaktionsgleichung im engeren Sinne, da Edukte und Produkte nicht verschieden sind (zum Beispiel ist H₂O auf beiden Seiten zu finden). Auch sind die Koeffizienten z, a_i keine feststehenden Größen, sondern Variable, die voneinander, d. h. den Mengenverhältnissen, von den Reaktionsbedingungen etc. abhängen. Gleichung (1) besagt vielmehr, dass sich eine vorgegebene Menge an Biomasse (CH_mO_n) und Wasser (H₂O) in die Komponenten auf der rechten Seite der Gleichung (1) umwandelt, wobei sowohl vor als auch nach der Reaktion (1) Wasser vorhanden ist; die Einzelreaktionen können Gleichung (1) nicht entnommen werden. Für Holz und typische Biomasse kann als grobe Orientierung ein Mittelwert von m = 1,44 und n = 0,66 angegeben werden.
Während der Vergasung gehen die in naturbelassener Biomasse vorkommenden Schwefel-, Erdalkali- und Chlorkomponenten in gasförmige Verbindungen über. Asche, Koks sowie im Fall von Wirbelschichtvergasungsanlagen Bettmaterialpartikel befinden sich als Aerosole im Gasstrom. In Teilschritt (b) werden diese Partikel, insbesondere solche, die sich für die folgende Methanierung als problematisch erweisen, entfernt und Schwefel- und Alkaliverbindungen abgetrennt bzw. abgeschieden.
Die Produkte des Teilprozesses (a) nach dem Gasreinigungsschritt bilden die Edukte des Teilprozesses (c): a₁·CO + a₂·H₂ + a₃·CO₂ + a₄·H₂O + a₅·CH₄ → b₁·CH₄ + b₂·H₂O + b₃·CO₂ + b₄·H₂ (2)
Auch diese Gleichung ist keine Reaktionsgleichung im strengen Sinne, denn es ist unbekannt, welche chemischen Elemente, die die Edukte bilden, sich zu welchen Produkten verbinden. Anders formuliert, das Gasgemisch auf der linken Seite enthält ebenso wie das Gasgemisch auf der rechten Seite Wasser. Die Koeffizienten a_i, b_j sind daher wiederum keine feststehenden Größen, sondern Variable, die voneinander, d. h. den Mengenverhältnissen, von den Reaktionsbedingungen etc. abhängen.
Die entscheidende chemische Reaktion (im strengen Sinne), die in Gleichung (2) enthalten ist, ist die oben erwähnte Methanierung, d. h. die Erzeugung von Methan gemäß einer der folgenden, gleichzeitig ablaufenden Gleichungen: CO + 3·H₂ ↔ CH₄ + H₂O (ΔH = –206 kJ/mol) (3) CO₂ + 4·H₂ ↔ CH₄ + 2·H₂O (ΔH = –253 kJ/mol; Sabatier-Prozess) (4)
Eine weitere wichtige chemische Reaktion ist die so genannte, mit den chemischen Reaktionen (3), (4) gleichzeitig ablaufende Wasserstoff-Shiftreaktion: CO + H₂O ↔ CO₂ + H₂ (ΔH = –42 kJ/mol) (5)
Die chemischen Reaktionen (1)–(3) sind Gleichgewichtsreaktionen, wie es durch den Doppelpfeil "↔" angedeutet ist. Das bedeutet, dass das Gleichgewicht gemäß dem Prinzip von LeChatelier durch Zugabe von Edukten nach rechts und durch Zugabe von Produkten nach links verschoben werden kann.
Die durch die Gleichung (2) beschriebene Umsetzung hat daher den Nachteil, dass sie nicht vollständig im Sinne einer Stöchiometrie erfolgt, so dass Kohlenstoffdioxid (CO₂) erst aus dem Rohgas abgetrennt werden muss, ehe das "reine Gas" – ein methanreiches Gas – als Austauschprodukt für Erdgas (synthetisches Erdgas) der gewünschten Verwertung zugeführt werden kann.
Es ist daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, das oben beschriebene Verfahren dahingehend zu modifizieren, dass der Methananteil des Synthesegases (das gemäß der vorliegenden Erfindung daher allgemein als "methanreiches Gas" bezeichnet ist) erhöht und der Anteil an CO₂verringert, im Idealfall optimaler Randbedingungen gleich Null ist.
Diese Aufgabe wird durch die Merkmale des Anspruchs 1 gelöst. Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen sind in den Unteransprüchen definiert.
Gemäß der vorliegenden Erfindung (Anspruch 1) umfasst ein Verfahren zur Erzeugung eines methanreichen Gases die Schritte (Teilprozesse) (a) Erzeugen von Synthesegas aus Biomasse und (b) Katalytisches Umwandeln des Synthesegases unter Anreicherung mit Wasserstoff, wodurch ein feuchtes methanreiches und kohlenstoffdioxidarmes Gas erzeugt wird. Der Vorteil dieses Verfahrens besteht hauptsächlich darin, dass durch die Anreicherung mit Wasserstoff die CO₂-Emissionen reduziert werden. Darüber hinaus können die Anlagen zur Abtrennung von Kohlenstoffdioxid (CO₂) kleiner und somit kostengünstiger ausgelegt werden.
Gemäß einem vorteilhaften Aspekt der vorliegenden Erfindung (Anspruch 2) wird in Schritt (b) genau so viel Wasserstoff zugegeben, dass die bei der katalytischen Umwandlung stattfindende Methanierung stöchiometrisch abläuft. Dies ist die Optimierung des in Anspruch 1 definierten Verfahrens, wobei vorteilhafterweise auf eine Vorrichtung zur Abtrennung des Kohlenstoffdioxids gänzlich verzichtet werden kann. Die Menge pro Zeiteinheit des zugeführten Wasserstoffs kann entweder experimentell auf der Grundlage von Verfahrensdaten wie etwa der Art und Menge der zu vergasenden Biomasse, der zur Vergasung zugeführten Mengen an Sauerstoff, Wasserdampf etc., der zur Umwandlung eingesetzten Temperatur und dergleichen vorgegeben sein, also auf Erfahrungen beruhen, wobei die Temperatur konstant sein oder ein vorbestimmtes Profil durchlaufen kann. Alternativ kann die Menge pro Zeiteinheit des zugeführten Wasserstoffs geregelt sein, wie es gemäß einem weiteren vorteilhaften Aspekt der vorliegenden Erfindung (Anspruch 12) der Fall ist, wonach die Anreicherung des in dem feuchten methanreichen Gas enthaltenen Kohlenstoffdioxids Regelgröße einer Regelung ist.
Gemäß einem vorteilhaften Aspekt der vorliegenden Erfindung (Anspruch 3) ist der in Schritt (b) zugegebene Wasserstoff regenerativer Wasserstoff. Regenerativer Wasserstoff wird – nomen est omen – durch den Einsatz regenerativer oder erneuerbarer (Primär-)Energien gewonnen und daher aus der Sicht der Energiewirtschaft als sekundärer Energieträger bezeichnet, wobei erneuerbare Energien Energien aus Quellen sind, die sich entweder kurzfristig von selbst erneuern oder deren Nutzung nicht zur Erschöpfung der Quelle beiträgt, wie etwa Windenergie, Solarenergie etc. Wichtig ist, dass Wasserstoff zur Speicherung von Energie verwendet werden kann. Ein Vorteil der Verwendung von Wasserstoff ist die Möglichkeit, ihn in Zeiten zu erzeugen, in denen große Primärenergiemengen vorhanden sind (Energiespitzen) und dann bis zu dem Zeitpunkt zu speichern, wo Energie benötigt wird, zum Beispiel im Sinne der vorliegenden Erfindung oder etwa als Brennstoff einer Brennstoffzelle.
Gemäß einem vorteilhaften Aspekt der vorliegenden Erfindung (Anspruch 4) wird der regenerative Wasserstoff durch Elektrolyse von Wasser gewonnen. Wasserstoff liegt in der Natur in einer Vielzahl von organischen und anorganischen Verbindungen vor. Eine sehr einfache Verbindung ist Wasser (H₂O), das praktisch unbegrenzt vorhanden und einfach und gefahrenfrei zu handhaben ist. Daher ist es vorteilhaft, diese Verbindung als Ausgangsstoff zur Erzeugung von Wasserstoff zu verwenden, den Wasserstoff also unter Umwandlung von regenerativer elektrischer in chemische Energie elektrolytisch herzustellen gemäß:
Das heißt, der vorteilhafte Aspekt der vorliegenden Erfindung gemäß Anspruch 4 definiert die Ausgangssubstanz, aus der der Wasserstoff gewonnen wird, während der vorteilhafte Aspekt der vorliegenden Erfindung gemäß Anspruch 3 bestimmt, dass die hierfür erforderliche Energie regenerativ ist.
Gemäß einem vorteilhaften Aspekt der vorliegenden Erfindung (Anspruch 5) wird das Wasser durch Trocknung des Synthesegases und/oder des feuchten methanreichen Gases gewonnen. Geht man von einer elektrolytischen Erzeugung von Wasserstoff aus Wasser aus, so ist es nicht nur verfahrenstechnisch und somit wirtschaftlich, sondern auch ökologisch vorteilhaft und sinnvoll, hierfür dasjenige Wasser zu verwenden, das aus der ohnehin erforderlichen Trocknung des Synthesegases und/oder des feuchten methanreichen Gases gewonnen wird. Unter Umständen kann es jedoch auch günstig oder gar erforderlich sein, zusätzlich weitere, externe Quellen zu verwenden.
Gemäß einem vorteilhaften Aspekt der vorliegenden Erfindung (Anspruch 6) wird das Synthesegas durch Vergasung der Biomasse gewonnen. Dies hat den Vorteil, dass auf nachwachsende Rohstoffe zurückgegriffen wird. Grundsätzlich ebenso möglich, aber eben diesbezüglich nachteilig, ist die Vergasung von Kohle, wie sie früher zur Erzeugung von so genanntem Stadtgas praktiziert wurde.
Gemäß einem vorteilhaften Aspekt der vorliegenden Erfindung (Anspruch 7) ist der Vergaser zum Vergasen der Biomasse ein Wirbelschichtvergaser.
Gemäß einem vorteilhaften Aspekt der vorliegenden Erfindung (Anspruch 8) ist der Wirbelschichtvergaser ein allotherm arbeitender Heatpipe-Reformer. Ein Heatpipe-Reformer ist ideal für die Erzeugung von Synthesegas geeignet, das methaniert werden soll. Der Grund hierfür ist die Möglichkeit, bei dem Verfahren das Verhältnis von Kohlenstoffmonoxid zu Wasserstoff über die Temperatur und / oder den Druck so beeinflussen zu können, dass es für die Methanierung optimal ist. Durch die druckaufgeladene Wirbelschicht muss das Synthesegas u. U. nicht weiter verdichtet werden, sondern kann nach einer Gasaufbereitung direkt ins Erdgasnetz eingespeist werden. Zur Heatpipe-Reformer-Technologie sei zum Beispiel auf die WO 00/77128 oder die DE 10 2008 055 957 A1 verwiesen.
Gemäß einem vorteilhaften Aspekt der vorliegenden Erfindung (Anspruch 9) wird der bei der Elektrolyse erzeugte Sauerstoff für die Vergasung der Biomasse genutzt. Der Sauerstoff kann genutzt werden, um im Reformer die Temperatur zu erhöhen und damit weniger Teere zu erzeugen oder eine oxidative Reduzierung vorhandener oder erzeugter Teere im Synthesegas zu erreichen. Die Prozessführung ist nicht streng autotherm.
Gemäß einem vorteilhaften Aspekt der vorliegenden Erfindung (Anspruch 10) wird das Synthesegas vor der Trocknung gereinigt. Hierbei findet eine Entfernung derjenigen Verunreinigungen statt, die sich für die folgenden Teilprozesse des erfindungsgemäßen Verfahrens als problematisch erweisen. Dazu müssen im Gas vorhandene Partikel abgeschieden werden, zudem findet eine Abtrennung von Schwefel- und Alkaliverbindungen statt.
Gemäß einem vorteilhaften Aspekt der vorliegenden Erfindung (Anspruch 11) wird das getrocknete Synthesegas vor der Anreicherung mit regenerativem Wasserstoff zwischengespeichert.
Die oben genannten Vorteile werden deutlicher aus der nachfolgenden ausführlichen Beschreibung in Verbindung mit den beigefügten Zeichnungen. In den Zeichnungen sind:
1 eine schematische Darstellung eines herkömmlichen Verfahrens zur Erzeugung eines methanreichen Gases;
2 eine schematische Darstellung des Prinzips eines Verfahrens zur Erzeugung eines methanreichen Gases gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung; und
3 eine schematische Darstellung einer technischen Realisierung eines Verfahrens zur Erzeugung eines methanreichen Gases gemäß einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung.
Das in 1 schematische herkömmliche Verfahren ist eine lineare Prozesskette, die im Wesentlichen aus den folgenden vier Teilprozessen besteht: (i) allotherme Vergasung, (ii) Gasreinigung, (iii) Methanierung und Shift und (iv) Gasaufbereitung. Die Teilprozesse (i) bis (iv) entsprechen den oben beschriebenen Teilprozessen (a) bis (d). Bei der Vergasung wird unterschieden zwischen autothermen und allothermen Prozessen. Bei der autothermen Vergasung laufen exotherme und endotherme Reaktionen parallel ab, so dass der Gesamtprozess unabhängig von äußerer Wärmezufuhr ist; die exothermen Reaktionen (Verbrennungen) liefern die für die (sauerstoffreduzierte) Vergasung erforderliche Energie. Bei der allothermen Vergasung erfolgt eine indirekte Wärmezufuhr durch einen Wärmeübertrager wie zum Beispiel in einem Heatpipe-Reaktor. Der zur Durchführung des in 1 dargestellten Verfahrens verwendete Vergaser ist ein allothermer Vergaser gemäß dieser Definition, in dem die Ausgangsstoffe Biomasse und Wasserdampf unter Zufuhr von Wärme von außen in ein Synthesegas umgewandelt werden. Die weiteren Teilprozesse sind bereits oben beschrieben.
2 zeigt eine entsprechende Darstellung gemäß der vorliegenden Erfindung, wobei sich der Gesamtprozess ab dem zweiten Teilprozess (b) von dem oben beschriebenen herkömmlichen Prozess zunächst dadurch unterscheidet, dass dem Synthesegas zwischen der Gasreinigung und der anschließenden Methanierung (Teilprozess (c)) Wasserstoff zugeführt wird. Dadurch werden die chemischen Verhältnisse in dem Synthesegas so verändert, dass im Idealfall das nach der Methanierung vorliegende Synthesegas frei von Kohlenstoffdioxid und reich an Methan ist (methanreiches Gas)(vgl. Anspruch 2), und im Realfall zumindest der Anteil an Kohlenstoffdioxid in dem Synthesegas zu Gunsten des Anteils an Methan verringert ist (vgl. Anspruch 1), wobei das Ausmaß der Verringerung eine Funktion der zugeführten Menge an Wasserstoff ist.
3 zeigt eine Konkretisierung des in 2 schematisch gezeigten Verfahrens im Sinne einer technisch-detaillierteren Darstellung gemäß einer weiteren vorteilhaften Ausführungsform der vorliegenden Erfindung. In 3 ist ein Gasumwandlungspfad von einem Vergasungsreaktor 10 über eine Gasreinigungsvorrichtung 12, einen ersten Wasserabscheider 14, einen Zwischenspeicher 16, einen Methanierungsreaktor 18 und einen zweiten Wasserabscheider 20, entlang dem das in dem Vergasungsreaktor 10 gebildete Synthesegas in ein trockenes, methanreiches Gas umgewandelt wird, als durchgezogene Linie dargestellt. Ferner sind ein erster Wasserpfad von dem ersten Wasserabscheider 14 zu einer Elektrolyseeinheit 22 und ein zweiter Wasserpfad von dem zweiten Wasserabscheider 20 zu der Elektrolyseeinheit 22 jeweils strichpunktiert dargestellt; überschüssiges Wasser kann getrennt abgeführt werden (die von dem zweiten Wasserabscheider 20 nach rechts in 3 abführende, strichpunktierte Linie). Und schließlich ist ein Sauerstoffpfad von der Elektrolyseeinheit 22 zu dem Vergasungsreaktor 10 gestrichelt dargestellt. Dabei dient der Vergasungsreaktor 10 der Erzeugung des Synthesegases aus Biomasse gemäß Schritt (a) und der Methanierungsreaktor 18 der katalytischen Umwandlung des Synthesegases unter Anreicherung mit Wasserstoff gemäß Schritt (b) des Anspruchs 1 der vorliegenden Erfindung. Der hierfür notwendige Wasserstoff wird von der Elektrolyseeinheit 22 geliefert, die das von dem ersten und zweiten Wasserabscheider 12, 20 gelieferte Wasser elektrolytisch aufspaltet. Der bei dieser elektrolytischen Aufspaltung durch die Elektrolyseeinheit 22 erzeugte Sauerstoff wiederum wird über den Sauerstoffpfad dem Vergasungsreaktor 10 zugeführt. Verfolgt man den Gasumwandlungsweg, so liegt zwischen dem Vergasungsreaktor 10 und der Gasreinigungsvorrichtung 12 ein relativ feuchtes, verunreinigtes bzw. rohes Synthesegas (A in 3), zwischen der Gasreinigungsvorrichtung 12 und dem ersten Wasserabscheider 14 ein relativ feuchtes, gereinigtes Synthesegas, zwischen dem ersten Wasserabscheider 14 und dem Zwischenspeicher 16 ein relativ trockenes, gereinigtes Synthesegas, nach der Zuführung des Wasserstoffs ein mit Wasserstoff angereichertes, relativ trockenes, gereinigtes Synthesegas, zwischen der Methanierungsreaktor 18 und dem zweiten Wasserabscheider ein relativ feuchtes, methanreiches Gas, und nach dem zweiten Wasserabscheider ein relativ trockenes, methanreiches Gas als Endprodukt (B in 3) vor, das mit einer Pumpe 24 weitertransportiert wird. Die Pumpe 24 in 3 steht stellvertretend für alle Transportvorrichtung sämtlicher Fluidströme, die zu deren Transport erforderlich sind.
Wie es in 3 dargestellt ist, kann ein Teil des relativ trockenen, gereinigten Synthesegases direkt einem Gasmotor 26 zugeführt werden, der seinerseits einen Generator 28 antreibt.
Bezugszeichenliste

10: Vergasungsreaktor
12: Gasreinigungsvorrichtung
14: Erster Wasserabscheider
16: Zwischenspeicher
18: Methanierungsreaktor
20: Zweiter Wasserabscheider
22: Elektrolyseeinheit
24: Pumpe
26: Gasmotor
28: Generator

ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur

WO 00/77128 [0024]
DE 102008055957 A1 [0024]

Claims

Verfahren zur Erzeugung eines methanreichen Gases, mit den Schritten: (a) Erzeugen von Synthesegas aus Biomasse; und (b) Katalytisches Umwandeln des Synthesegases unter Anreicherung mit Wasserstoff, wodurch ein feuchtes methanreiches Gas erzeugt wird.
Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass in Schritt (b) genau so viel Wasserstoff zugegeben wird, dass die bei der katalytischen Umwandlung stattfindende Methanierung stöchiometrisch abläuft.
Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der in Schritt (b) zugegebene Wasserstoff regenerativer Wasserstoff ist.
Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass der regenerative Wasserstoff durch Elektrolyse von Wasser gewonnen wird.
Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Wasser durch Trocknung des Synthesegases und/oder des feuchten methanreichen Gases gewonnen wird.
Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass das Synthesegas durch Vergasung der Biomasse gewonnen wird.
Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass der Vergaser zum Vergasen der Biomasse ein Wirbelschichtvergaser ist.
Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass der Wirbelschichtvergaser ein allotherm arbeitender Heatpipe-Reformer ist.
Verfahren nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, dass der bei der Elektrolyse erzeugte Sauerstoff für die Vergasung der Biomasse genutzt wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 5 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass das Synthesegas vor der Trocknung gereinigt wird.
Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass das getrocknete Synthesegas vor der Anreicherung mit regenerativem Wasserstoff zwischengespeichert wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass die Anreicherung mit Wasserstoff geregelt wird, wobei das in dem feuchten methanreichen Gas enthaltene Kohlenstoffdioxid als Regelgröße erfasst wird.