DE102010008885A1 - Verfahren und Vorrichtung zur Reduzierung von Noxemissionen von einer Kohlenwasserstoffbetriebenen Energiequelle mit Magerverbrennung - Google Patents

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Abstract

Eine Ausführungsform umfasst eine Oxidationskatalysatoranordnung, die dadurch gebildet wird, dass ein Washcoat aus Platin und einem NOx-Speichermaterial auf einen Abschnitt eines Substratmaterials aufgetragen wird.

Description

  • TECHNISCHES GEBIET
  • Das technische Gebiet betrifft allgemein eine Behandlung von Abgas von einer kohlenwasserstoffbetriebenen Energiequelle, wie einem Dieselmotor, der mit einem Kraftstoff-Magergemisch betrieben wird. Genauer stellt die Offenbarung ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Reduzierung von NOx-Emissionen von einer kohlenwasserstoffbetriebenen Energiequelle mit Magerverbrennung dar.
  • HINTERGRUND
  • Dieselmotoren, einige benzinbetriebene Motoren und/oder viele kohlenwasserstoffbetriebene Energieanlagen arbeiten für eine verbesserte Kraftstoffwirtschaftlichkeit bei Luft/Kraftstoff-Massenverhältnissen, die höher als stöchiometrische Luft/Kraftstoff-Massenverhältnisse sind. Derartige Magermotoren und andere Energiequellen erzeugen jedoch ein heißes Abgas mit einem relativ hohen Gehalt an Sauerstoff und Stickoxiden (NOx).
  • In dem Fall von Dieselmotoren liegt die Temperatur des Abgases von einem aufgewärmten Motor typischerweise im Bereich von 200 Grad bis 400 Grad Celsius und besitzt eine typische Zusammensetzung von etwa 17 Volumen-% Sauerstoff, 3 Volumen-% Kohlendioxid, 0,1 Volumen-% Kohlenmonoxid, 180 ppm Kohlenwasserstoffe, 235 ppm NOx und dem Rest Stickstoff und Wasser. Diese NOx-Gase, die typischerweise Stickstoffoxid (NO) und Stickstoffdioxid (NO2) umfassen, sind aufgrund des hohen Sauerstoff-(O2)-Gehalts in dem heißen Abgasstrom schwierig zu Stickstoff (N2) zu reduzieren.
  • ZUSAMMENFASSUNG BEISPIELHAFTER AUSFÜHRUNGSFORMEN DER ERFINDUNG
  • Bei einer beispielhaften Ausführungsform kann eine Oxidationskatalysatoranordnung durch Auftragen eines Washcoats aus Platin und einem NOx-Speichermaterial auf einem Abschnitt eines Substratmaterials geformt werden.
  • Ein beispielhaftes Verfahren zum Formen einer zweizonigen Oxidationskatalysatoranordnung kann dadurch erreicht werden, dass ein Washcoat, der Platin oder Palladium oder eine Mischung aus Platin und Palladium umfasst, auf einen ersten Abschnitt eines Substratmaterials aufgetragen wird und ein zweiter Washcoat aus Platin und NOx-Speichermaterial auf einen zweiten Abschnitt des Substratmaterials aufgetragen wird.
  • Ein beispielhaftes NOx-Reduktionssystem umfasst einen katalytischen Reduktionsreaktor, einen Partikelfilter und einen katalytischen Oxidationsreaktor, der eine Oxidationskatalysatoranordnung aufweist, bei der ein Anteil eines Substratmaterials ein aktives Katalysatormaterial und ein NOx-Speichermaterial enthält.
  • Andere beispielhafte Ausführungsformen der Erfindung werden aus der nachfolgenden detaillierten Beschreibung offensichtlich. Es sei zu verstehen, dass die detaillierte Beschreibung und spezifische Beispiele, während sie beispielhafte Ausführungsformen der Erfindung offenbaren, nur zu Zwecken der Veranschaulichung und nicht dazu bestimmt sind, den Schutzumfang der Erfindung zu beschränken.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • Beispielhafte Ausführungsformen der Erfindung werden aus der detaillierten Beschreibung und den begleitenden Zeichnungen besser verständlich, in welchen:
  • 1 ein schematisches Flussdiagramm eines Abgassystems für eine kohlenwasserstoffbetriebene Anlage mit Magerverbrennung gemäß einer beispielhaften Ausführungsform ist; und
  • 2 eine schematische perspektivische Ansicht des katalytischen Oxidationsreaktors gemäß einer beispielhaften Ausführungsform ist.
  • DETAILLIERTE BESCHREIBUNG BEISPIELHAFTER AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • Die folgende Beschreibung der Ausführungsform(en) ist lediglich beispielhafter (illustrativer) Natur und nicht dazu bestimmt, die Erfindung, ihre Anwendung bzw. ihren Gebrauch zu beschränken.
  • Ein Flussdiagramm eines Abgassystems 10 für einen Kohlenwasserstoff verbrennenden Motor ist gemäß einer beispielhaften Ausführungsform in 1 gezeigt. Ein Abgasstrom 12 von dem Abgaskrümmer eines Motors, der bei einem Luft/Kraftstoff-Massenverhältnis gut oberhalb des stöchiometrischen Verhältnisses arbeitet, ist zu behandeln, um den Gehalt an NOx (hauptsächlich eine Mischung aus NO und NO2 mit einigem N2O) in Stickstoff (N2) und Wasser (H2O) zu reduzieren. Wenn der Abgasstrom 12 von einem benzinbetriebenen Motor stammt, der beispielsweise bei einem Luft/Kraftstoff-Verhältnis von größer als 17 (d. h. A/F > 17) betrieben wird, enthält das Abgas einige nicht verbrannte Kohlenwasserstoffe (HC), NOx, Kohlenmonoxid (CO), Kohlendioxid (CO2), Wasser (H2O) und Stickstoff (N2). Der Abgasstrom 12 von einem Dieselmotor enthält dieselben gasförmigen Bestandteile plus suspendierter Dieselpartikel (aus Kohlenwasserstoff mit hohem Molekulargewicht zusammengesetzt, die auf Kohlenstoffpartikeln abgeschieden sind).
  • Derartige kohlenwasserstoffhaltige Abgasströme 12 können zuerst durch einen katalytischen Oxidationsreaktor 14 geführt werden, der die Oxidation von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid und die Oxidation von Kohlenwasserstoffen zu Kohlendioxid und Wasser im Wesentlichen vollendet. Es existiert typischerweise reichlich Sauerstoff in dem Abgasstrom 12 für diese Reaktionen.
  • Bei der beispielhaften Ausführungsform kann der katalytische Oxidationsreaktor 14 ein katalytischer Oxidationsreaktor 14 sein, der eine Oxidationskatalysatoranordnung besitzt. Bei einer anderen beispielhaften Ausführungsform, die schematisch in den 1 und 2 gezeigt ist, ist die Oxidationskatalysatoranordnung eine Oxidationskatalysatoranordnung 15 vom zweizonigen Typ.
  • Wie am besten in 2 schematisch gezeigt ist, kann die Oxidationskatalysatoranordnung 15 ein herkömmliches Keramiksubstratmaterial 50 aufweisen, wie Cordierit. Ein erster Washcoat 52 kann auf die Vorderseite 16 des Substratmaterials 50 (mit etwa 5~150 g/ft3) aufgetragen werden und kann Platin, Palladium und andere Trägermaterialien aufweisen. Bei einer beispielhaften Gruppe von Ausführungsformen kann das Verhältnis von Platin zu Palladium in dem ersten Washcoat 52 zwischen etwa 100 Prozent Platin und etwa 100 Prozent Palladium variieren.
  • Zusätzlich kann, wie auch in 2 gezeigt ist, ein zweiter Washcoat 54 auf die Rückseite 18 des Substratmaterials 50 (bei etwa 5~150 g/ft3) aufgetragen werden und kann Platin, Palladium, ein NOx-Speichermaterial 24 und andere Trägermaterialien aufweisen. Bei einer beispielhaften Gruppe von Ausführungsformen kann das Verhältnis von Platin zu Palladium in dem zweiten Washcoat 54 zwischen etwa 100 Prozent Platin zu einer Mischung von etwa 50 Prozent Palladium und 50 Prozent Platin variieren.
  • Ein Oxid eines Alkaligruppenmetalls (d. h. eines Metalls der Gruppe 1A in dem Periodensystem der Elemente) oder ein Oxid eines Erdalkaligruppenmetalls (d. h. ein Metall der Gruppe 2A in dem Periodensystem der Elemente) oder eine Mischung von Alkaligruppenmetalloxiden und Erdalkaligruppenmetalloxiden kann als das NOx-Speichermaterial 24 der Formulierung des Washcoats 54 hinzugesetzt werden, der auf die Rückseite 18 des Substratmaterials 50 aufgetragen ist.
  • Bei einer beispielhaften Formulierung kann das Erdalkaligruppenmetall Bariumoxid sein, das als das NOx-Speichermaterial 24 der Formulierung des auf die Rückseite 18 des Substratmaterials 50 aufgetragenen Washcoats 54 hinzugesetzt werden kann. Alternativ dazu kann bei einer anderen beispielhaften Formulierung das Alkaligruppenmetalloxid Kaliumoxid sein, das als das NOx-Speichermaterial 24 der Formulierung des auf die Rückseite 18 des Substratmaterials 50 aufgetragenen Washcoats 54 hinzugesetzt werden kann. Bei einer noch weiteren beispielhaften Formu lierung kann eine Mischung aus Bariumoxid und dem Kaliumoxid der Formulierung des Washcoats 54 hinzugesetzt werden.
  • Bei einem beispielhaften Verfahren zum Ausbilden des zweiten Washcoats 54 kann eine Aufschlämmung durch Mischen von Aluminiumoxid, einem aktiven Katalysatormaterial in der Form eines oder mehrerer Edelmetallgruppen-Vorläufer (einschließlich Platin- und/oder Palladiumvorläufern), dem NOx-Speichermaterial 24 (Alkalimetalloxidvorläufer und/oder Erdalkalimetalloxidvorläufer), Bindermaterialien und Wasser oder anderen Lösemitteln hergestellt werden. Ein Vorläufer kann die Elemente oder Verbindungen in ihren ursprünglichen Formen wie auch jegliche Salze davon enthalten. Beispielsweise kann ein Platinvorläufer elementares Platin wie auch Platinnitrat oder Platinchlorid aufweisen. Das Aluminiumoxid kann dazu verwendet werden, eine große Oberfläche für die Vorläufer der Edelmetallgruppe bereitzustellen, und kann auch als ein Binder wirken, insbesondere in der Bohemitform.
  • Die Aufschlämmung wird dann auf den rückwärtigen Abschnitt 18 des Substrats 50 in einem einer Anzahl herkömmlicher Wege, wie Tauchen, Wasserfall und Vakuumsog, auf eine gewünschte Beladung aufgetragen. Die Beladung wird durch Wiegen des Substrats 50 sowohl vor als auch nach Aufbringen der Aufschlämmung bestimmt. Dieses Gewicht bestimmt somit den berechneten Gewichtsprozentsatz jeder Komponente der auf das Substrat 50 aufgetragenen Aufschlämmung. Das beschichtete Substrat wird getrocknet und bei einer erhöhten Temperatur kalziniert.
  • Bei einem alternativen beispielhaften Verfahren können die Vorläufer der Edelmetallgruppe wie auch die Alkalimetall-(oder Erdalkalimetall-)Oxidvorläufer in separaten Aufschlämmungen ausgebildet und schrittweise auf das Substrat 50 aufgetragen werden.
  • Bei einem noch weiteren beispielhaften Verfahren können die Vorläufer der Edelmetallgruppe auf Aluminiumoxid aufgetragen werden, das dann getrocknet und kalziniert wird. Das getrocknete und kalzinierte Material wird dann einer Aufschlämmung hinzugesetzt, die die Alkalimetalloxid-(oder Erdalkalimetalloxid-)Vorläufer und Bindermaterialien enthält, und auf das Substrat 50 aufgetragen und getrocknet.
  • Zurück Bezug nehmend auf das Abgassystem 10 von 1 gelangt der Abgasstrom 12 somit zuerst durch eine Platin- und/oder palladiumhaltige Vorderseite 16 der Anordnung 15, die Kohlenwasserstoffe und Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid oxidiert, und gelangt anschließend durch eine platinreiche Rückseite 18 der Anordnung 15, die NO zu NO2 oxidiert. Zusätzlich kann das NOx-Speichermaterial 24 an der Rückseite 18 NO2 während der Kaltstartperiode speichern (d. h. der Zeitperiode, bevor die NOx-Reduktionskomponenten des Systems 10 im Wesentlichen nahe ihrer maximalen Fähigkeiten funktionieren können).
  • Der Abgasstrom 12 kann dann in einen katalytischen Reduktionsreaktor 30 eintreten, der primär dazu dient, NO, N2O und NO2 (d. h. NOx) im Wesentlichen zu N2 und Wasser zu reduzieren. Der katalytische Reduktionsreaktor 30 kann einen Katalysator 32 für selektive katalytische Reduktion (SCR) aufweisen.
  • Schließlich tritt der Abgasstrom 12, der N2 und Wasser enthält, in einen Partikelfilter 40 ein, der jegliches verbleibende Partikelmaterial vor einem Austrag des Abgasstroms 12 an die Atmosphäre entfernen kann. Bei alternativen beispielhaften Ausführungsformen kann der Partikelfilter 40 in dem Abgasstrom 12 an einem Ort stromaufwärts des katalytischen Reduktionsreaktors 30 gekoppelt sein und dennoch auf im Wesentlichen dieselbe Weise funktionieren. Überdies kann bei weiteren beispielhaften Ausführungsformen der katalytische Reduktionsreaktor, der einen SCR-Katalysator und einen Partikelfilter aufweist, in eine einzelne Einheit kombiniert sein, die ansonsten als katalytischer 2-Wege-Reduktionsreaktor/Partikelfilter (2-Wege-SCR/PF) bekannt ist, und dennoch in den Schutzumfang der vorliegenden Erfindung fallen. Ein beispielhafter SCR/PF, der verwendet werden kann, ist in der U. S. Patentanmeldung Nr. 12/255,069 beschrieben, die am 21. Oktober 2008 eingereicht wurde und hier durch Bezugnahme eingeschlossen ist.
  • Ammoniak (NH3) oder Harnstoff können ebenfalls dem Abgasstrom 12 hinzugesetzt werden, nachdem er den katalytischen Oxidationsreaktor 14 verlässt. Ammoniak kann in einer geeigneten Form (wie flüssiger Ammoniak oder als Harnstoff) an Bord eines Fahrzeugs mit Magermotor oder neben einem stationären Motor gespeichert sein, was hier kollektiv als eine Ammoniakinjektorvorrichtung 20 bezeichnet ist, und als Strom 22 dem Abgasstrom 12 hinzugefügt werden. Der Ammoniak oder der Harnstoff nimmt an der Reduktion von NO und NO2 zu N2 teil. Für Systeme, die einen SCR-Katalysator 32 aufweisen, wie in 1 gezeigt ist, kann der Ammoniakstrom 22 stromaufwärts des katalytischen Reduktionsreaktors 30 und des Partikelfilters 40 eingeführt werden.
  • Im Gebrauch kann der SCR-Katalysator 32 aus einem Washcoat gebildet sein, der ein unedles Metall bzw. Basismetall als das aktive Material aufweist, das in einem Zeolitmaterial oder anderen Trägermaterialien enthalten ist, die mit einem herkömmlichen Substratmaterial wie Cordierit gekoppelt sind. Das Basismetall unterstützt eine Umwandlung von NO zu NO2 und eine anschließende Umwandlung von NO2 zu N2 und Wasser, was durch den Auspuff (nicht gezeigt) als eine Emission ausgetragen wird.
  • Beispiele von Basismetallen, die bei den beispielhaften Ausführungsformen verwendet werden, umfassen, sind jedoch nicht darauf beschränkt, Kupfer und Eisen, die in eine Zeolitstruktur gekoppelt sind. Ein beispielhafter SCR-Katalysator umfasst Cu/ZSM-5-Katalysatorpartikel, die etwa 2,5 Gewichtsprozent Kupfer enthalten.
  • Eine maximale Reduktionsleistungsfähigkeit des Abgassystems 10, das einen SCR-Katalysator 32 enthält, wird oftmals bei einem im Wesentlichen äquimolaren Verhältnis (Verhältnis von 1:1) von NO und NO2 in dem Abgasstrom 12 insbesondere bei geringeren Temperaturen (wie bei Start- oder Aufwärmbedingungen für den Motor) erreicht, bei denen der SCR-Katalysator 32 NOx nicht mit seinem maximalen Wirkungsgrad in N2 umwandelt. Zusätzlich können bei dem Verhältnis von 1:1 die nachteiligen Wirkungen einer hohen Raumgeschwindigkeit und einer Alterung des SCR-Katalysators 32 minimiert werden.
  • Bei einer anderen alternativen Ausführungsform kann ein NOx-Sensor 25 mit der Ammoniakinjektorvorrichtung 20 gekoppelt und in den Abgasstrom 12 stromabwärts des katalytischen Oxidationsreaktors 14 eingeführt werden, der die Einführung und die Menge des Ammoniakstroms 22 von der Injektorvorrichtung 20 lenkt. Die Ammoniakinjektorvorrichtung 20 lenkt daher nur auf Grundlage von Ablesungen des NOx-Sensors 25 die Einführung von Ammoniak oder Harnstoff in den Abgasstrom in ausreichenden Mengen, um ein gewünschtes Verhältnis von Ammoniak zu NOx zu erreichen. Während der NOx-Sensor 25 in 1 als stromaufwärts des katalytischen Reduktionsreaktors 30 angeordnet gezeigt ist, kann er bei anderen alternativen beispielhaften Ausführungsformen stromabwärts des katalytischen Reduktionsreaktors 30 und des Partikelfilters 40 angeordnet sein.
  • Bei einer noch anderen alternativen beispielhaften Ausführungsform kann ein Temperatursensor 27 mit dem SCR-Katalysator 32 und mit der Ammoniakinjektorvorrichtung 20 gekoppelt sein. Die Ammoniakinjektorvorrichtung 20 lenkt daher nur die Einführung von Ammoniak oder Harnstoff in den Abgasstrom 12, wenn der Temperatursensor 27 angibt, dass die Temperatur des SCR-Katalysators 32 oberhalb einer vorbestimmten Temperaturschwelle liegt. Diese Temperaturschwelle ist eine Temperatur, unterhalb der der SCR-Katalysator 32 oft nicht mit seinem maximalen Wirkungsgrad arbeitet, um NO, N2O und NO2 (d. h. NOx) im Wesentlichen zu N2 und Wasser zu reduzieren. Der SCR-Katalysator 32 befindet sich bei Kaltstartbedingungen typischerweise unterhalb der Schwellentemperatur.
  • Bei einer noch weiteren beispielhaften Ausführungsform können sowohl ein NOx-Sensor 25 als auch ein Temperatursensor 27 verwendet werden. Daher injiziert die Ammoniakinjektorvorrichtung 20 auf Grundlage der Ablesungen des NOx-Sensors 25 Ammoniak oder Harnstoff nur in den Abgasstrom 12, wenn die Temperatur des SCR-Katalysators 32 oberhalb der vorbestimmten Schwellentemperatur liegt und ferner in einem direkten molaren Verhältnis von 1:1 von Ammoniak zu NOx steht.
  • Das NOx-Speichermaterial 24 kann dazu dienen, NO2 während der Kaltstartperiode zu speichern. Das gespeicherte NO2 kann von dem NOx-Speichermaterial 24 während eines normalen Betriebs des SCR-Katalysators bei normalen Betriebstemperaturen entfernt werden und kann ansonsten während einer periodischen Filterregeneration entfernt werden. Infolgedessen bietet das Abgassystem 10 eine verbesserte Leistungsfähigkeit bei der NOx-Reduktion bei reduziertem Kraftstoffverbrauch und Kohlenwasserstoffemissionen während der Kaltstartperiode.
  • Die obige Beschreibung von Ausführungsformen der Erfindung ist lediglich beispielhafter Natur und somit sind Abwandlungen derselben nicht als Abweichung von dem Erfindungsgedanken und Schutzumfang der Erfindung zu betrachten.

Claims (10)

  1. Oxidationskatalysatoranordnung, umfassend: ein Substratmaterial; einen Washcoat, der auf einen Abschnitt des Substratmaterials aufgetragen ist, wobei der Washcoat Platin und ein NOx-Speichermaterial umfasst.
  2. Oxidationskatalysatoranordnung nach Anspruch 1, wobei das NOx-Speichermaterial ein Erdalkalimetalloxid oder ein Alkalimetalloxid umfasst, wobei insbesondere das Erdalkalimetalloxid Bariumoxid umfasst, und/oder wobei das Alkalimetalloxid Kaliumoxid umfasst.
  3. Oxidationskatalysatoranordnung nach Anspruch 1, wobei das NOx-Speichermaterial eine Mischung eines Alkalimetalloxids und eines Erdalkalimetalloxids umfasst, und/oder wobei der Washcoat ferner Palladium umfasst, wobei das Gewichtsverhältnis von Palladium zu Platin ein Verhältnis von etwa 1:1 nicht überschreitet, und/oder ferner umfassend: einen zweiten Washcoat, der auf einen anderen Abschnitt des Substrats aufgetragen ist, wobei der zweite Washcoat Platin und/oder Palladium umfasst.
  4. Katalytischer Oxidationsreaktor, mit der Oxidationskatalysatoranordnung nach Anspruch 1.
  5. Abgassystem, mit dem katalytischen Oxidationsreaktor nach Anspruch 4.
  6. Verfahren zum Ausbilden einer Oxidationskatalysatoranordnung, umfassend, dass: ein Substratmaterial vorgesehen wird; ein erster Washcoat auf einen ersten Abschnitt des Substratmaterials aufgetragen wird; wobei der erste Washcoat Platin oder Palladium oder eine Mischung aus Platin und Palladium umfasst; ein zweiter Washcoat auf einen zweiten Abschnitt des Substratmaterials aufgetragen wird, wobei der zweite Washcoat Platin und ein NOx-Speichermaterial umfasst.
  7. Verfahren nach Anspruch 6, wobei das Auftragen eines zweiten Washcoats umfasst, dass: eine Aufschlämmung, die ein aktives Katalysatormaterial, ein NOx-Speichermaterial und ein Bindermaterial umfasst, hergestellt wird; die Aufschlämmung auf eine gewünschte Beladung an dem Substrat aufgetragen wird; die Aufschlämmung getrocknet wird; und die getrocknete Aufschlämmung kalziniert wird, wobei insbesondere das NOx-Speichermaterial in der Form eines Alkalimetalloxid-Vorläufers oder eines Erdalkalimetallvorläufers oder einer Mischung daraus vorliegt.
  8. NOx-Reduktionssystem, umfassend: einen katalytischen Reduktionsreaktor; einen Partikelfilter; und einen katalytischen Oxidationsreaktor, der eine Oxidationskatalysatoranordnung umfasst, wobei die Oxidationskatalysatoranordnung ein Substratmaterial umfasst, bei dem ein Abschnitt des Substratmaterials mit einem aktiven Katalysatormaterial und einem NOx-Speichermaterial beschichtet ist.
  9. NOx-Reduktionssystem nach Anspruch 8, wobei das NOx-Speichermaterial ein Erdalkalimetalloxid oder ein Alkalimetalloxid oder eine Mischung daraus umfasst, wobei insbesondere das Erdalkalimetalloxid Bariumoxid umfasst, und/oder wobei das Alkalimetalloxid Kaliumoxid umfasst.
  10. NOx-Reduktionssystem nach Anspruch 8, ferner umfassend: einen Washcoat, der auf einen anderen Abschnitt des Substrats aufgetragen ist, wobei der Washcoat ein zweites aktives Katalysatormaterial umfasst, wobei das zweite aktive Katalysatormaterial Palladium und/oder Platin umfasst, und/oder wobei der katalytische Reduktionsreaktor einen Katalysator für selektive katalytische Reduktion umfasst, und/oder wobei das aktive Katalysatormaterial Platin umfasst, wobei insbesondere das aktive Katalysatormaterial ferner Palladium umfasst, wobei das Gewichtsverhältnis von Palladium zu Platin in dem aktiven Katalysatormaterial ein Verhältnis von etwa 1:1 nicht überschreitet.
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