DE102008016681A1 - Entfernung von nicht leitfähigen Hydrophilen Beschichtungen von Stegen von Bipolaren Brennstoffzellenplatten - Google Patents
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Abstract
Description
- GEBIET DER ERFINDUNG
- Die vorliegende Erfindung betrifft Brennstoffzellen und insbesondere ein Verfahren zum Entfernen von Beschichtungen von den Stegen von bipolaren Brennstoffzellenplatten.
- HINTERGRUND DER ERFINDUNG
- Brennstoffzellen sind als eine saubere, wirksame und umweltfreundliche Kraftquelle für elektrische Kraftfahrzeuge und für verschiedene andere Anwendungen vorgeschlagen worden. Insbesondere sind Brennstoffzellen als eine mögliche Alternative für die traditionell in Kraftfahrzeugen eingesetzten Verbrennungsmotoren identifiziert worden.
- Eine typische Brennstoffzelle ist als eine Protonenaustauschmembran-(PEM)-Brennstoffzelle bekannt. Die PEM-Brennstoffzelle enthält typischerweise drei Grundbestandteile: eine Kathode, eine Anode und eine Elektrolytmembran. Die Elektrolytmembran ist zwischen der Kathode und der Anode angeordnet, um so einen Membran-Elektrolyt-Aufbau (MEA) auszubilden. Die Brennstoffzelle weist im Allgemeinen auch poröse leitfähige Materialien, welche als Gasdiffusionsmedien (GDM) bekannt sind, auf, welche gasförmige Reaktanden über die Oberflächen der Elektrodenschichten verteilen. Die Reaktanden enthalten typischerweise einen Was serstoffbrennstoff und Sauerstoff. Der Sauerstoff kann beispielsweise aus Luft geliefert werden. Der Wasserstoff wird zu der Anode geführt und wird zu Protonen umgesetzt. Die Protonen passieren durch den Elektrolyten zu der Kathode. Die Elektronen in der Anode strömen durch einen äußeren Schaltkreis zu der Kathode, wo sich die Elektronen mit dem Sauerstoff und mit den Protonen verbinden, um Wasser zu bilden. Einzelne Brennstoffzellen können zusammen in Reihe gestapelt werden, um einen Brennstoffzellenstapel auszubilden, welcher eine gewünschte Menge an Elektrizität liefern kann.
- Der MEA ist im Allgemeinen zwischen einem Paar von elektrisch leitfähigen bipolaren Platten angeordnet, um die PEM-Brennstoffzelle zu vervollständigen. Die bipolaren Platten dienen als Stromkollektoren für die Anode und die Kathode und weisen geeignete, darin ausgebildete Strömungskanäle und Öffnungen zum Verteilen der gasförmigen Reaktanden der Brennstoffzelle über die Oberflächen der entsprechenden Elektroden auf. Die Strömungskanäle bilden im Allgemeinen dazwischen Stege aus, welche sich in elektrischem Kontakt mit dem GDM der Brennstoffzelle befinden. Typischerweise enthalten die bipolaren Platten auch Einlass- und Auslassköpfe, welche, wenn in einem Brennstoffzellenstapel ausgerichtet, interne Zufuhr- und Abgassammelrohre zum Leiten von gasförmigen Reaktanden der Brennstoffzelle und von flüssigem Kühlmittel zu den Anoden und Kathoden hin bzw. von den Anoden und Kathoden weg ausbilden.
- Wie auf dem Fachgebiet gut bekannt ist, ist es wünschenswert, dass die Membran in der Brennstoffzelle eine gewisse relative Feuchtigkeit aufweist. Die gewisse relative Feuchtigkeit hält den Innenwiderstand innerhalb eines zur Leitung von Protonen über die Membran wirksamen Bereichs. Während des Betriebs der Brennstoffzelle können Wasser aus den MEA'en und äußere Feuchtigkeit in die Anoden- und Kathodenströmungskanäle eintreten. Typischerweise wird das Wasser durch die Geschwindigkeit eines gasförmigen Reaktanden den Strömungskanälen entlang forciert, wobei die Geschwindigkeit des gasförmigen Reaktanden ein primärer Mechanismus für die Wasserentfernung aus den Strömungskanälen ist. Wenn die Geschwindigkeit nicht ausreichend ist, kann allerdings Wasser akkumulieren, was zu einem als Stagnation bekannten Phänomen führt. Stagnierendes Wasser kann Strömungskanäle blockieren und die Gesamteffizienz der Brennstoffzelle verringern. Beispielsweise kann das stagnierende Wasser den Strömungswiderstand in bestimmten Kanälen erhöhen und die gasförmigen Reaktanden zu benachbarten Kanälen umleiten, weswegen ein lokaler Bereich der Reaktanden verarmt. Die Akkumulation von Wasser kann auch zu einer höheren Geschwindigkeit der Kohlenstoffkorrosion der Kathodenelektrode und zu einer geringeren Lebensdauer unter Frostbedingungen führen. Ein großes Ausmaß an Wasserakkumulation oder Stagnation kann zu einer Brennstoffzellenfehlfunktion führen.
- Es ist bekannt, dass bipolare Platten mit einer erhöhten Hydrophilizität das Wassermanagement in Brennstoffzellen positiv beeinflussen können. Insbesondere ist es bekannt, die Anoden- und Kathodenströmungskanäle zu behandeln, um deren Hydrophilizität zu erhöhen. Geeignete hydrophile Beschichtungen sind auf dem Fachgebiet bekannt. Die Dicke der hydrophilen Beschichtung wird typischerweise optimiert, um die Lebensdauer- und Leistungserfordernisse für den Brennstoffzellenstapel zu erfüllen. Allerdings ist es bekannt, dass einige hydrophile Beschichtungen dazu tendieren, den ohmschen Widerstand zwischen dem GDM und den bipolaren Platten zu erhöhen. Dies kann zu einem beträchtlichen Verlust der Stapelleistung führen. Als ein nicht beschränkendes Beispiel entspricht ein Kontaktwiderstand von ungefähr 20 mOhm-cm2 bei einer Brennstoffzellenstrombetriebsdichte von ungefähr 1,5 Acm–2 einem Spannungsverlust von ungefähr 30 mV. Für ein Brennstoffzellenkraftfahrzeug, welches 50% effizient ist, bedeutet dieser Spannungsabfall beispielsweise einen Leistungsverlust von 2,5% und einen Verlust bei der Brennstoffökonomie von 5%.
- Es ist bekannt, die bipolaren Platten während des Aufbringens der hydrophilen Beschichtung zu maskieren. Das Maskieren beschränkt das Aufbringen der Beschichtungen auf die Strömungskanäle, was dazu führt, dass die Stege für den Kontakt mit dem GDM freiliegen, nachdem die Maske entfernt wird. Die Maske wird im Allgemeinen durch Abwaschen, Abziehen oder Abschaben entfernt. Des Weiteren sind zuvor hydrophile Beschichtungen vor dem Trocknen mit einer harten Gummioberfläche, beispielsweise mit einem Spachtel, entfernt worden. Es ist ferner bekannt, die Stege nach dem Aufbringen der hydrophilen Beschichtung auf die bipolaren Platten zu polieren. Allerdings ist jede dieser Methoden im Allgemeinen ineffizient. Das Spachtelverfahren kann zu einer unerwünschten Akkumulation der hydrophilen Beschichtung in den Strömungskanälen führen. Verarbeitungsschritte, wie beispielsweise Abwaschen, Abziehen, Abschaben und Polieren der aktiven Oberfläche, können beispielsweise zu einer unerwünschten Verformung der bipolaren Platten und zu einer unerwünschten Lebensdauer aufgrund von Rissbildung oder von Brechen der hydrophilen Beschichtung an der Grenzfläche zwischen den Stegen und den Strömungskanälen führen.
- Es besteht ein Bedarf für ein Brennstoffzellensystem sowie ein Verfahren, welches eine gewünschte Dicke der hydrophilen Beschichtung auf den bipolaren Platten liefert, welches keinen wesentlichen Einfluss auf den Kontaktwiderstand zwischen den bipolaren Platten und den Gasdiffusionsmedien aufweist. Wünschenswerterweise ist das Brennstoffzellensystem und das Verfahren gegenüber Kohlenstoffkorrosion beständig und verbessert dieses die Lebensdauer und die Leistungsfähigkeit des Brennstoffzellensystems.
- ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
- Im Rahmen der vorliegenden Erfindung ist überraschenderweise eine bipolare Platte und ein Verfahren entdeckt worden, welche(s) gegenüber Kohlenstoffkorrosion beständig ist und die Lebensdauer eines Brennstoffzellensystems, welches die bipolare Platte nutzt, optimiert.
- In einer Ausführungsform wird eine bipolare Platte für eine Brennstoffzelle bereitgestellt, welche eine Platte mit einer aktiven Fläche bzw. Oberfläche mit einer Vielzahl von darin ausgebildeten Strömungskanälen aufweist. Die Vielzahl von Strömungskanälen weist eine darauf abgeschiedene hydrophile Beschichtung auf und bildet eine Vielzahl von dazwischen angeordneten Stegen aus. Die Vielzahl von Stegen ist frei von der hydrophilen Beschichtung. Ferner ist die Dicke der hydrophilen Beschichtung entlang der Länge der aktiven Fläche im Wesentlichen konstant. Zudem ist ein der Vielzahl der Stege benachbarter Rand (bzw. Kante) der hydrophilen Beschichtung im Wesentlichen regelmäßig bzw. kontinuierlich. Es wird ebenfalls eine Brennstoffzelle bereitgestellt, welche die bipolare Platte nutzt.
- In einer anderen Ausführungsform wird ein Verfahren zum Beschichten einer bipolaren Brennstoffzellenplatte beschrieben. Das Verfahren umfasst die Schritte: Bereitstellen einer bipolaren Platte mit einer aktiven Fläche bzw. Oberfläche mit einer Vielzahl von darin ausgebildeten Strömungskanälen, wobei die Vielzahl der Strömungskanäle eine Vielzahl von Stegen dazwischen ausbildet; Aufbringen einer hydrophilen Beschichtung auf die aktive Fläche der bipolaren Platte; Absorbieren der hydrophilen Beschichtung von der Vielzahl von Stegen mit einem absorbierenden Körper (bzw. Absorptionskörper), wobei die hydrophile Beschichtung im Wesentlichen von der Vielzahl von Stegen entfernt wird, sowie Fertigstellen der hydrophilen Beschichtung, welche in der Vielzahl der Strömungskanäle angeordnet ist.
- ZEICHNUNGEN
- Das Vorstehende sowie andere Vorteile der vorliegenden Erfindung werden den Fachleuten auf diesem Gebiet aus der nachfolgenden detaillierten Beschreibung leicht ersichtlich werden, insbesondere, wenn diese im Lichte der nachfolgend beschriebenen Zeichnungen betrachtet werden.
- Die
1 illustriert eine schematische perspektivische Explosionsansicht eines PEM-Brennstoffzellenstapels (es sind lediglich zwei Zellen dargestellt) gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung, - die
2 ist eine perspektivische Explosionsansicht einer illustrativen bipolaren Platte, welche aus einem Paar von unipolaren Platten zusammengebaut ist, zur Verwendung in dem in der1 gezeigten PEM-Brennstoffzellenstapel, - die
3 ist eine unvollständige Querschnittsansicht der in den1 und2 gezeigten, zusammengebauten bipolaren Platte und - die
4 ist eine vergrößerte, unvollständige Querschnittsansicht der in den1 ,2 und3 gezeigten, zusammengebauten bipolaren Platte. - DETAILLIERTE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
- Die nachfolgende Beschreibung ist lediglich exemplarischer Natur und ist nicht dazu beabsichtigt, die vorliegende Offenbarung, Anwendung oder Verwendungen zu beschränken. Es sollte auch verstanden werden, dass entsprechende Bezugszeichen in den Zeichnungen gleiche oder korrespondierende Teile und Merkmale bezeichnen. Im Hinblick auf die offenbarten Verfahren sind die dargestellten Schritte lediglich exemplarischer Natur und folglich nicht notwendig oder kritisch.
- Zum Zwecke der Einfachheit wird in der
1 lediglich ein Zweizellenstapel (das heißt eine bipolare Platte) dargestellt und beschrieben; es sollte allerdings verstanden werden, dass ein typischer Brennstoffzellenstapel viel mehr solche Zellen und bipolaren Platten aufweisen wird. - Die
1 zeigt einen bipolaren, Zweizellen-PEM-Brennstoffzellenstapel2 mit einem Paar von MEA'en4 ,6 , welche durch eine elektrisch leitfähige bipolare Platte8 voneinander getrennt sind. Die MEA'en4 ,6 und die bipolare Platte8 sind zwischen einem Paar von Klemmplatten10 ,12 und einem Paar von unipolaren Endplatten14 ,16 zusammen zu einem Stapel ausgebildet. Die Klemmplatten10 ,12 sind von den Endplatten14 ,16 durch eine Dichtung oder eine dielektrische Beschichtung (nicht gezeigt) elektrisch isoliert. Die unipolaren Endplatten14 ,16 sowie die bipolare Platte8 weisen zum Verteilen von Brennstoff und oxidierenden Gasen (das heißt H2 & O2/Luft) über die Flächen der MEA'en4 ,6 aktive Flächen18 ,20 ,22 ,24 auf. Nicht-leitfähige Dichtungen26 ,28 ,30 ,32 schaffen zwischen den verschiedenen Bauteilen des Brennstoffzellenstapels Abdichtungen sowie eine elektrische Isolierung. An eine Anodenfläche und an eine Kathodenfläche der MEA'en4 ,6 grenzen poröse Gasdiffusionsmedien34 ,36 ,38 ,40 , beispielsweise Kohlenstoff oder Graphitdiffusionspapiere, an. Die Endplatten14 ,16 sind benachbart zu den Gasdiffusionsmedien34 bzw.40 angeordnet, wohingegen die bipolare Platte8 an der Anodenfläche des MEA4 benachbart zu dem Diffusionsmedium36 angeordnet ist. Die bipolare Platte8 ist ferner an der Kathodenfläche des MEA's6 benachbart zu dem Gasdiffusionsmedium38 angeordnet. - Der bipolare Zweizellen-PEM-Brennstoffzellenstapel
2 weist ferner ein Kathodenzufuhrsammelrohr72 sowie ein Kathodenabgassammelrohr74 , ein Kühlmittelzufuhrsammelrohr75 sowie ein Kühlmittelauslasssammelrohr77 sowie ein Anodenzufuhrsammelrohr76 sowie ein Anodenauslasssammelrohr78 auf. Die Zufuhrsammelrohre72 ,75 ,76 sowie die Auslasssammelrohre74 ,77 ,78 werden beispielsweise durch ein Zusammenspiel von in der bipolaren Platte8 ausgebildeten Öffnungen mit in den Dichtungen26 ,28 ,30 ,32 ausgebildeten Öffnungen und in den Endplatten14 ,16 ausgebildeten Öffnungen ausgebildet. Über eine Anodeneinlassleitung80 wird dem Anodenzufuhrsammelrohr76 ein Wasserstoffgas als ein Anodenzufuhrstrom zugeführt. Über eine Kathodeneinlassleitung82 wird dem Kathodenzufuhrsammelrohr72 des Brennstoffzellenstapels2 ein oxidierendes Gas als ein Kathodenzufuhrstrom zugeführt. Für das Anodenauslasssammelrohr78 bzw. das Kathodenauslasssammelrohr74 sind auch eine Anodenauslassleitung84 sowie eine Kathodenauslassleitung86 vorgesehen. Zum Zuführen von flüssigem Kühlmittel zu dem Kühlmitteleinlasssammelrohr75 bzw. zum Entfernen von Kühlmittel aus dem Kühlmittelauslasssammelrohr77 sind eine Kühlmitteleinlassleitung88 sowie eine Kühlmittelauslassleitung90 vorgesehen. Es sollte verstanden werden, dass die Konfigurationen der verschiedenen Einlässe80 ,82 ,88 und der Auslässe84 ,86 ,90 in der1 lediglich zum Zwecke der Illustration dargestellt sind und andere Konfigurationen, wie gewünscht, gewählt werden können. - Die
2 zeigt eine bipolare Platte8 , welche ein erstes äußeres Metallblech oder eine unipolare Platte200 sowie ein zweites äußeres Metallblech oder eine unipolare Platte202 aufweist. Die unipolaren Platten200 ,202 werden typischerweise durch irgendein herkömmliches Verfahren zum Formen von Metallblechen, wie beispielsweise durch Stanzen, durch spanende Bearbeitung, durch Formen oder durch Fotoätzen durch eine fotolithografische Maske gebildet. In einer besonderen Ausführungsform werden die unipolaren Platten200 ,202 durch Stanzen gebildet. - Es sollte beachtet werden, dass das Metallblech in einer Vielzahl von Maßen erhältlich ist, welche für die unipolaren Platten
200 ,202 der vorliegenden Erfindung geeignet sind. In besonderen Ausführungsformen sind die Metallbleche zwischen ungefähr 0,002 Inch (ungefähr 0,05 mm) und ungefähr 0,02 Inch (0,5 mm) dick. Es sollte allerdings beachtet werden, dass Metallblech mit anderen Dicken, wie gewünscht, eingesetzt werden kann. Geeignete Metalle können beispielsweise Aluminium und Stahl mit hoher oder niedriger Qualität einschließen. Es sollte ferner beachtet werden, dass andere Materialien eingesetzt werden können. Als ein nicht beschränkendes Beispiel kann die bipolare Platte8 ein elektrisch leitfähiges nichtmetallisches Material, wie beispielsweise ein Graphit oder ein mit Graphit gefülltes Polymer, aufweisen. - In der
2 ist eine Innenfläche204 der ersten unipolaren Platte200 gezeigt. In der Innenfläche204 ist eine Vielzahl von Kühlungskanälen206 ausgebildet, welche dazwischen eine Vielzahl von Rippen208 ausbilden. Eine Innenfläche (nicht dargestellt) der unipolaren Platte202 weist ebenfalls eine Vielzahl von Kühlungskanälen (nicht gezeigt) auf, welche dazwi schen eine Vielzahl von Rippen oder Stegen (nicht gezeigt) ausbilden. Die Vielzahl von Kühlungskanälen ist so ausgestaltet, dass während des Betriebs der Brennstoffzellenstapels2 ein Kühlmittel beispielsweise von einem ersten Ende210 der bipolaren Platte zu einem zweiten Ende212 hindurch strömen kann. Es sollte beachtet werden, dass die Kühlmittelkanäle in den unipolaren Platten200 ,202 wie gewünscht ausgestaltet sein können. - Die zweite unipolare Platte
202 weist eine aktive Oberfläche214 auf. Die aktive Fläche214 ist so ausgestaltet, dass diese Reaktandengase zu einem Membranelektrodenaufbau, beispielsweise den MEA'en4 ,6 , liefert. Die aktive Fläche214 weist eine Vielzahl von darin ausgebildeten Strömungskanälen216 auf. Die Vielzahl der Strömungskanäle bildet eine Vielzahl von dazwischen ausgebildeten Stegen218 aus. Die Vielzahl von in der aktiven Fläche214 ausgebildeten Strömungskanälen216 konstituiert ein "Strömungsfeld", durch welches die Reaktandengase strömen. Beispielsweise können die Reaktandengase von dem ersten Ende210 der bipolaren Platte zu dem zweiten Ende212 hiervon strömen. Wenn die Brennstoffzelle vollständig zusammengebaut ist, kontaktieren die Stege218 die porösen Gasdiffusionsmedien36 ,38 , welche wiederum die MEA'en4 ,6 kontaktieren. - Typischerweise sind die Stege
218 und die Strömungskanäle216 in der aktiven Fläche214 der unipolaren Platten200 ,202 , welche die Gasdiffusionsmedien36 ,38 kontaktieren, ausgebildet. Die Strömungskanäle216 sind so ausgestaltet, dass diese das Reaktandengas beispielsweise von den Zufuhreingängen220 ,222 erhalten. Die Zufuhreingänge220 ,222 sind als ein Einlasskopf224 bzw.226 ausgebildet und sind an dem ersten Ende210 der bipolaren Platte8 angeordnet. Die Strömungskanäle216 sind des Weiteren so ausgestaltet, dass die überschüssigen Reaktanden gase und Wasser beispielsweise über die Ausgangsstutzen228 ,230 abströmen. Die Ausgangsstutzen228 ,230 sind jeweils in einem Auslasskopf232 ,234 ausgebildet und sind an dem zweiten Ende212 der bipolaren Platte angeordnet. - Es sollte beachtet werden, dass die aktive Fläche der unipolaren Platte
200 (in der3 dargestellt) im Wesentlichen der aktiven Fläche214 der unipolaren Platte202 entspricht. Beispielsweise ist die aktive Fläche der unipolaren Platte200 wie die der unipolaren Platte202 ausgebildet, so dass eine, durch eine Vielzahl von Strömungskanälen (in der3 gezeigt) ausgebildete Vielzahl von Stegen (in der3 gezeigt) geschaffen wird. Die Vielzahl von Stegen und die Vielzahl von Strömungskanälen konstituieren ein Strömungsfeld, durch das die Reaktandengase passieren. Es sollte beachtet werden, dass die Anordnung des Strömungsfeldes auf der aktiven Fläche der unipolaren Platte200 im Wesentlichen gleich zu der Anordnung des Strömungsfelds auf der aktiven Fläche214 der unipolaren Platte202 sein kann. - Die unipolaren Platten
200 ,202 weisen des Weiteren Abgasöffnungen236 ,238 auf, welche jeweils in den Auslassköpfen232 ,234 ausgebildet sind. Die Abgasöffnungen236 ,238 bilden in der ausgerichteten und zusammengebauten bipolaren Platte8 ein Abgassammelrohr aus, welches eine Passage für Abgasreaktanden und Reaktionsprodukte, beispielsweise für flüssiges Wasser und Wasserdampf, zum Verlassen des Brennstoffzellenstapels2 schafft. - Typischerweise sind die unipolaren Platten
200 ,202 miteinander beispielsweise durch einen Klebstoff verbunden, um die zusammengesetzte bipolare Platte8 auszubilden. Das Verbinden kann, wie dies in dem Stand der Technik gut bekannt ist, beispielsweise durch Löten, durch Diffusi onslöten, durch Laserschweißen oder durch Verkleben mit einem leitfähigen Klebstoff erreicht werden. Geeignete Bindemittel sind den Fachleuten auf diesem Gebiet bekannt und können wie gewünscht gewählt werden. - Die zusammengesetzte bipolare Platte
8 ist in den3 und4 dargestellt. Die bipolare Platte8 weist die aktive Fläche214 mit der Vielzahl von darin ausgebildeten Strömungskanälen216 und mit der Vielzahl von darin ausgebildeten Stegen218 auf. Die bipolare Platte8 weist ferner eine zweite aktive Fläche300 mit einer darin ausgebildeten zweiten Vielzahl von Strömungskanälen302 und mit einer zweiten Vielzahl von Stegen304 auf. Es sollte beachtet werden, dass die mit den zweiten Vielzahlen von Strömungskanälen302 und Stegen304 verbundene Struktur und die assoziierten Verfahren im Wesentlichen die gleichen sind wie die hier beschriebene, mit der Vielzahl von Strömungskanälen216 und Stegen218 verbundene Struktur und die assoziierten Verfahren. Die zusammengesetzte bipolare Platte8 weist ebenfalls eine Vielzahl von Kühlungsmittelkanälen306 auf, welche zwischen der ersten unipolaren Platte200 und der zweiten unipolaren Platte202 ausgebildet sind. - Wie ferner in der
4 dargestellt, weist die Vielzahl von Strömungskanälen216 eine darauf abgeschiedene Beschichtung400 auf. Die Vielzahl von Stegen218 weist eine Oberfläche402 auf, welche im Wesentlichen frei von Beschichtungsmaterial ist. In einer Ausführungsform ist die Beschichtung400 hydrophil. Die hydrophile Beschichtung400 kann anorganische oder organische Strukturen beinhalten. Beispiele für geeignete hydrophile Beschichtungen schließen ein, sind aber nicht beschränkt auf Metalloxide. Geeignete Metalloxide schließen beispielsweise SiO2, HfO2, ZrO2, Al2O3, SnO2, Ta2O5, Nb2O5, MoO2, IrO2, RuO2, metastabile Oxynitride, nicht stöchiometrische Metalloxide, Oxynitride und Derivate hiervon einschließlich Kohlenstoffketten oder einschließlich von auf Kohlenstoff basierenden Gruppen, polaren Gruppen und Mischungen hiervon ein. - In einer besonderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann die hydrophile Beschichtung
400 hydrophile Nanopartikel enthalten, wie beispielsweise von der Nano-X GmbH erhältliches x-tec® 4014 oder 3408. Nicht beschränkende Beispiele für geeignete hydrophile Beschichtungen400 , welche Nanopartikel enthalten, sind in der parallelen US-Patentanmeldung mit der Seriennummer 60/707,705 der vorliegenden Anmelderin, welche hiermit durch Referenz vollständig eingeführt wird, offenbart. - Als ein nicht beschränkendes Beispiel weisen die Nanopartikel eine Größe in einem Bereich zwischen ungefähr 2 Nanometern und ungefähr 100 Nanometern, insbesondere zwischen ungefähr 2 Nanometern und ungefähr 20 Nanometern und am meisten bevorzugt zwischen ungefähr 2 Nanometern und ungefähr 5 Nanometern auf. Die Nanopartikel können anorganische Materialien, organische Materialien und Kombinationen hiervon enthalten. Die Beschichtung
400 kann eine organische Verbindung mit einer funktionellen Hydroxyl-, Halogenid-, Carboxyl-, Keton- oder Aldehyd-Gruppe oder Kombinationen hiervon enthalten. Es sollte beachtet werden dass die Beschichtung400 aufgebracht wird, um die Vielzahl von Strömungskanälen216 hydrophil zu machen. - In einer weiteren Ausführungsform enthält die hydrophile Beschichtung
400 Nanopartikel mit ungefähr 10 Prozent bis ungefähr 90 Gewichtsprozent einer anorganischen Struktur, ungefähr 5 Prozent bis ungefähr 70 Gewichtsprozent einer hydrophilen Struktur und bis zu ungefähr 50 Gewichtsprozent einer organischen Seitenkette mit einer funktionellen Gruppe. Als ein nicht beschränkendes Beispiel sind die hydrophilen Seitenketten eine von Amino, Sulfonat, Sulfat, Sulfit, Sulfonamid, Sulfoxid, Carboxylat, Polyol, Polyether, Phosphat, Phosphonat und Mischungen hiervon. In einer weiteren Ausführungsform kann die Beschichtung400 organische Seitenketten enthalten, wobei die funktionellen Gruppen der organischen Seitenketten Epoxy, Acryloxy, Methacryloxy, Glycidyloxy, Allyl, Vinyl, Carboxyl, Mercapto, Hydroxyl, Amid oder Amino, Isocyano, Hydroxy, Silanol und Mischungen hiervon sind. Die flüssige Beschichtung400 kann einen pH-Wert in einem Bereich zwischen ungefähr 3 und ungefähr 10 aufweisen. - Die Beschichtung
400 wird typischerweise so abgeschieden, dass eine Dicke403 von größer als ungefähr 100 nm resultiert. In besonderen Ausführungsformen weist die Beschichtung400 eine Dicke403 von größer als 120 nm auf. In einer besonderen Ausführungsform weist die Beschichtung400 eine Dicke403 von ungefähr 150 nm auf. Es sollte beachtet werden, dass andere Dicken403 eingesetzt werden können, und, dass eine größere Dicke403 bei wiederholtem Brennstoffzellbetrieb zu einer verbesserten Lebensdauer der Beschichtung400 führt. - Es ist wünschenswert, dass die Beschichtung
400 entlang der Länge der aktiven Fläche214 eine im Wesentlichen konstante Dicke403 aufweist. Als ein nicht beschränkendes Beispiel ist die Dicke403 an jeder ausgewählten Stelle in der Vielzahl von Strömungskanälen216 im Wesentlichen die gleiche wie die Dicke403 bei einer zweiten ausgewählten Stelle in der Vielzahl von Strömungskanälen216 . - Veranschaulichend weist die Beschichtung
400 in der Vielzahl von Strömungskanälen216 eine Kante404 (bzw. einen Rand) auf, welche benachbart zu der Vielzahl von Stegen218 angeordnet ist. Die Kante404 der Beschichtung400 ist im Wesentlichen kontinuierlich. Wie hier verwendet, ist der Begriff "kontinuierlich" so definiert, dass dieser bedeutet, dass die Kante404 im Wesentlichen keine Irregularitäten oder Risse aufweist. Risse schließen beispielsweise Rissbildungen oder Bruchstellen ein, welche typischerweise beim Putzen oder Polieren der Vielzahl von Stegen218 , um die Beschichtung400 davon zu entfernen, auftreten. Es sollte beachtet werden, dass die Anwesenheit von Rissbildungen an der Kante404 der Beschichtung400 die Lebensdauer der Beschichtung400 beeinträchtigen kann. - Die vorliegende Erfindung umfasst ferner ein Verfahren zum Beschichten der bipolaren Brennstoffzellenplatte
8 , um eine wie hier beschriebene Beschichtung400 herzustellen. Das Verfahren umfasst zunächst das Bereitstellen der bipolaren Platte8 mit der aktiven (Ober)fläche214 mit einer Vielzahl von darin ausgebildeten Strömungskanälen216 , wobei die Vielzahl von Strömungskanälen216 die Vielzahl von Stegen dazwischen ausbildet. Es sollte beachtet werden, dass das Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung, wie gewünscht, zum Beschichten von unipolaren Platten, von bipolaren Platten und von anderen Platten eingesetzt werden kann. Die hydrophile Beschichtung400 wird auf die aktive Fläche214 der bipolaren Platte, einschließlich sowohl der Vielzahl von Strömungskanälen216 als auch der Vielzahl von Stegen218 , aufgebracht. Nach dem Aufbringen der hydrophilen Beschichtung400 wird die hydrophile Beschichtung400 mit einem absorbierenden Körper von der Vielzahl von Stegen218 absorbiert. Die hydrophile Beschichtung400 wird dadurch im Wesentlichen von der Vielzahl von Stegen218 entfernt. Die hydrophile Beschichtung400 , welche in der Vielzahl von Strömungskanälen216 abgeschieden ist, wird beispielsweise durch wenigstens eine Trocknung und Aushärtung der hydrophilen Beschichtung400 fertiggestellt. - In besonderen Ausführungsformen wird die hydrophile Beschichtung als eine Aufschlämmungslösung, welche eine Menge von hydrophilen Nano partikeln sowie einen Lösungsmittelträger enthält, aufgebracht. Der Lösungsmittelträger kann beispielsweise Wasser, Alkohol und andere geeignete Lösungsmittel enthalten. In einer Ausführungsform enthält die Aufschlämmung ungefähr 4 bis ungefähr 5 Gewichtsprozent Nanopartikel, wobei der verbliebene Teil der Lösungsmittelträger ist.
- Geeignete Aufschlämmungsmaterialien sind beispielsweise unter dem Handelnamen x-tec® HP3408 und HP4014 von der Nano-X GmbH kommerziell erhältlich. Die Aufschlämmungsmaterialien können die hydrophile Beschichtung
400 liefern. Die hydrophile Beschichtung400 kann permanent sein, das heißt dazu fähig sein, die Brennstoffzellenbetriebsbedingungen für mehr als 2.500 Stunden zu überstehen. In besonderen Ausführungsformen kann die Beschichtung400 die Brennstoffzellenbetriebsbedingungen für mehr als 6.000 Stunden aushalten. Die US Patentanmeldung Nr. 2004/0237833, deren Offenbarung hiermit vollständig als Referenz eingeführt wird, beschreibt eine Vielzahl von Wegen, um eine für die vorliegende Erfindung geeignete Aufschlämmung herzustellen. Es sollte beachtet werden, dass andere geeignete Aufschlämmungen und Beschichtungen, wie gewünscht, eingesetzt werden können. - Das Aufbringen der hydrophilen Beschichtung
400 kann als nicht beschränkende Beispiele Sprühen, Pinselauftrag, Walzen, Drucken, Eintauchen, physikalische Dampfabscheidung, chemische Dampfabscheidung oder plasmaunterstützte Dampfabscheidung umfassen. In besonderen Ausführungsformen wird die hydrophile Beschichtung400 durch Eintauchen der bipolaren Platte8 in ein Bad aufgebracht, welches ein hydrophiles Material enthält, wie beispielsweise eine Aufschlämmung mit hydrophilen Nanopartikeln. Die bipolare Platte8 wird dann aus dem Bad entnommen, wodurch die hydrophile Beschichtung400 auf die aktive Fläche214 aufgebracht wird. - Beim Entfernen der hydrophilen Beschichtung
400 von der Vielzahl von Stegen218 wird der absorbierende Körper mit einem vertikalen Druck und für eine ausreichende Zeit aufgebracht, um die hydrophile Beschichtung400 hiervon zu absorbieren. In besonderen Ausführungsformen wird der absorbierende Körper wiederholt aufgebracht und entfernt, um sicherzustellen, dass im Wesentlichen die gesamte hydrophile Beschichtung400 von den Stegen218 entfernt wird. - Ein Fachmann sollte beachten, dass jedes Material für die Verwendung in dem Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung geeignet ist, das die nicht fertiggestellte hydrophile Beschichtung
400 , welche hier beschrieben wird, absorbieren kann. Der absorbierende Körper kann beispielsweise Kohlepapier sein, wie beispielsweise TGPH-060, ein von der Toray Company kommerziell erhältliches Kohlepapier. In einer besonderen Ausführungsform ist der absorbierende Körper ein nicht gewebtes Polyestermaterial, wie beispielsweise Exsorbx400 , ein von der Berkshire Corporation kommerziell erhältliches Polyesterwischtuch. Es sollte beachtet werden, dass andere absorbierende Materialien, wie gewünscht, eingesetzt werden können. - Es sollte ferner beachtet werden, dass die Dicke und die Steifheit des Materials ausreichend sein sollte, um einem Kontaktieren des Materials mit der Vielzahl von Strömungskanälen
216 zu widerstehen. Um eine ausreichende Steifigkeit des absorbierenden Materials zu gewährleisten, kann das absorbierende Material an einen steifen Materialblock befestigt sein. Als ein nicht beschränkendes Beispiel kann das absorbierende Material ein nicht gewebte Polyestertuch sein, welches an einem steifen Styropor-Block in der Form eines Stapels angeordnet ist und dann eingesetzt wird, um die hydrophile Beschichtung400 von den Stegen218 zu absorbieren. - Der vertikale Druck, mit dem das absorbierende Material auf die Vielzahl von Stegen
218 aufgebracht wird, wird so ausgewählt, dass der Druck des absorbierenden Materials die bipolare Platte8 nicht beeinträchtigt. In einer illustrativen Ausführungsform wird der absorbierende Körper bei einem Druck von weniger als ungefähr 25 psi aufgebracht. In einer weiteren Ausführungsform wird der absorbierende Körper auf die Vielzahl von Stegen218 mit einem Druck von weniger als ungefähr 10 psi aufgebracht. In einer besonderen Ausführungsform beträgt der vertikale Druck weniger als ungefähr 1 psi. Es sollte beachtet werden, dass alternative vertikale Drücke, wie gewünscht, ausgewählt werden können. - Der absorbierende Körper der vorliegenden Erfindung kann des Weiteren gereinigt werden, nachdem die hydrophile Beschichtung
400 von der Vielzahl von Stegen218 absorbiert worden ist. Der absorbierende Körper kann wiederholt eingesetzt werden, beispielsweise für wenigstens ungefähr 10-mal, um die hydrophile Beschichtung400 von der Vielzahl von Stegen218 zu entfernen, bevor dieser gereinigt wird. In besonderen Ausführungsformen wird der absorbierende Körper nach jedem Absorptionszyklus gereinigt. - Die Schritte des Aufbringens der hydrophilen Beschichtung
400 auf die aktive Fläche214 und des Absorbierens der hydrophilen Beschichtung von der Vielzahl von Stegen218 können, wie gewünscht, wiederholt werden, um zu bewirken, dass die hydrophile Beschichtung400 die gewünschte Dicke403 aufweist. - Das Fertigstellen der hydrophilen Beschichtung
400 kann wenigstens eines von Trocknen und Aushärten der nassen hydrophilen Beschichtung400 umfassen. In einer Ausführungsform enthält die hydrophile Beschich tung400 die hydrophilen Nanopartikel und den Lösungsmittelträger. Nach dem Aufbringen der hydrophilen Beschichtung, wie dies hier beschrieben worden ist, kann der Lösungsmittelträger beispielsweise bei einer Temperatur von ungefähr 80°C bis ungefähr 180°C entfernt werden. Die Aushärtezeit kann, abhängig von dem besonderem Material und der Dicke403 der Beschichtung400 , in einem Bereich von ungefähr 10 Minuten bei ungefähr 80°C bis zu ungefähr 10 Sekunden bei ungefähr 180°C liegen. In einer besonderen Ausführungsform umfasst das Aushärten das Erhitzen der hydrophilen Beschichtung für ungefähr 10 Minuten auf ungefähr 150°C. Es sollte beachtet werden, dass andere Trocknungsbedingungen und Aushärtbedingungen, wie gewünscht, eingesetzt werden können. - BEISPIEL
- Wie aus der Tabelle I entnommen werden kann, wurden an Proben, welche mit einer hydrophilen Beschichtung beschichtet waren und unter Verwendung des hier beschriebenen Verfahrens behandelt worden waren, Kontaktwiderstandsmessungen durchgeführt.
- Die Kontroll- und Beispielproben waren flache 1'' × 1'' Platten aus 316 L rostfreiem Stahl mit einer aus 99,99% reinem Gold von Tanury Industries bestehenden Beschichtung. Die Platten sowohl der Kontrolle als auch des Beispiels wiesen einen Kontaktwinkel von weniger als 10 Grad auf. Der Kontaktwinkel ist ein Maß für die Hydrophilizität, wobei ein effektiver Kontaktwinkel von 0 Grad am hydrophilsten ist. Die Kontrollplatten wiesen eine in einer Dicke von ungefähr 100 nm aufgebrachte hydrophile Nano-X-Beschichtung auf und simulierten, nachdem diese fertig gestellt waren, eine bipolare Platte mit einer Vielzahl von Stegen mit der darauf aufgebrachten hydrophilen Beschichtung.
- Im Unterschied dazu wurden die Platten des Beispiels nach dem Aufbringen der Nano-X-Beschichtung zwischen zwei Kohlepapierblöcken mit einem Druck von 25 psi komprimiert. Die Kohlepapierblöcke absorbierten das Nano-X von den Oberflächen der Beispiel-Platten. Die Beispiel-Platten wiesen eine blanke Oberfläche auf, was die Abwesenheit der Nano-X-Beschichtung auf der Oberfläche anzeigt. TABELLE I
Platte Kontrolle Beispiel Kontaktdruck Pt/Pb Pt/Pb (psi) (mOhm-cm2) (mOhm-cm2) 50 219 19 100 127 12 150 85 10 200 63 9 250 51 7 - Beim Durchführen der Kontaktwiderstandsmessungen wurden die Beispiel-Platten zusammen zwischen zwei Diffusionsmedienpapieren (für das obere Papier als "Pt" bezeichnet und für das untere Papier als "Pb" bezeichnet) bei Drücken zwischen 50 und 250 psi (ungefähr 350 bis ungefähr 1.725 kPa) komprimiert. Bei diesen Drücken wurde eine Stromdichte von 1 A/cm2 angelegt. Die Kontaktwiderstandsmessungen wurden aus dem Spannungsabfall zwischen den Diffusionsmedien (Pt/Pb) erhalten, welche zwischen den zwei Metallplatten angeordnet waren. Bei einem angewendeten Druck von 50 psi (ungefähr 350 kPa) wiesen die Kontroll-Platten einen Kontaktwiderstandswert von 254 mOhm-cm2 auf. Bei einem angelegten Druck von 200 psi (ungefähr 1.400 kPa) zeigten die Kontroll-Platten einen Kontaktwiderstandswert von ungefähr 63 mOhm-cm2. Im Vergleich dazu zeigten die gemäß dem beschriebenen Verfahren hergestellten Beispiel-Platten bei einem angelegten Druck von 50 psi (ungefähr 350 kPa) einen Kontaktwiderstand von lediglich 19 mOhm-cm2 sowie einen Kontaktwiderstand von 9 mOhm-cm2, wenn 200 psi (ungefähr 1.400 kPa) angelegt wurden. Folglich sollte erkannt werden, dass die Entfernung der hydrophilen Beschichtung
400 von der Vielzahl der Stege218 den Kontaktwiderstand zwischen den Gasdiffusionsmedien36 ,38 und der gemäß dem Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung hergestellten bipolaren Platte8 optimiert. - Ein Fachmann sollte erkennen, dass das Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung, nämlich das Bereitstellen der bipolaren Platte
8 mit der hydrophilen Beschichtung400 in der Vielzahl von Strömungskanälen216 und mit der Vielzahl von Stegen218 , welche im Wesentlichen frei von der hydrophilen Beschichtung400 sind, eine größere Brennstoffzellenlebensdauer und -leistung, eine optimierte Beständigkeit gegenüber Kohlenstoffkorrosion und einen optimierten Kontaktwiderstand schafft. - Es sollte ferner beachtet werden, dass das hier beschriebene Verfahren eine bipolare Platte
8 mit einer gleichmäßigen Dicke403 der Beschichtung400 in den Strömungskanälen216 liefert. Solch eine Dicke ist anders als die Beschichtungsdicke, welche auftritt, wenn die Vielzahl von Stegen218 durch Spachteln gereinigt wird, um die Beschichtung400 hiervon zu entfernen. Solch ein Verfahren kann zu einer irregulären oder nicht gleichmäßigen Akkumulation der Beschichtung400 in den Strömungskanälen216 führen. - Es sollte auch beachtet werden, dass das hier beschriebene Verfahren eine bipolare Platte
8 liefert, welche im Wesentlichen keine Risse, einschließlich beispielsweise Rissbildungen oder Brüche, aufweist, welche üblicherweise bei einem Putzen oder Polieren der Vielzahl von Stegen218 auftreten. Es ist bekannt, dass solche Risse auch mit der Entfernung einer Maskierung auftreten, welche typischerweise ein ähnliches Putzen, Polieren oder Reinigen erfordert, um die Maskierung nach dem Aufbringen der Beschichtung400 zu entfernen. Die Abwesenheit von Rissen an der Kante404 der Beschichtung400 optimiert die Lebensdauer der Beschichtung400 . Die Abwesenheit eines Polier- oder Putzschrittes unter Verwendung des Verfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung führt weiterhin zu einer geringen bis gar keiner Plattenverformung. - Während gewisse repräsentative Ausführungsformen und Details zum Zwecke der Illustration der vorliegenden Erfindung gezeigt worden sind, ist es für Fachleute auf diesem Gebiet offensichtlich, dass verschiedene Veränderungen gemacht werden können, ohne den Schutzbereich der Offenbarung, welche in den nachfolgenden, beigefügten Patentansprüchen weiter beschrieben wird, zu verlassen.
Claims (20)
- Platte für eine Brennstoffzelle umfassend: eine Platte mit einer aktiven Fläche mit einer Vielzahl von darin ausgebildeten Strömungskanälen, wobei die Vielzahl von Strömungskanälen eine darauf abgeschiedene hydrophile Beschichtung aufweist und eine Vielzahl von dazwischen angeordneten Stegen ausbildet, wobei die Vielzahl von Stegen frei von der hydrophilen Beschichtung ist, wobei die Dicke der hydrophilen Beschichtung entlang der Länge der aktiven Fläche im Wesentlichen konstant ist und ein der Vielzahl von Stegen benachbarter Rand der hydrophilen Beschichtung im Wesentlichen regelmäßig ist.
- Platte nach Anspruch 1, wobei die Dicke der hydrophilen Beschichtung größer als ungefähr 120 nm ist.
- Platte nach Anspruch 1, wobei der im Wesentlichen regelmäßige Rand im Wesentlichen frei von Rissen ist.
- PEM-Brennstoffzelle umfassend: eine bipolare Platte mit einer aktiven Fläche mit einer Vielzahl von darin ausgebildeten Strömungskanälen, wobei die Vielzahl von Strömungskanälen eine darauf abgeschiedene hydrophile Beschichtung aufweist und eine Vielzahl von dazwischen angeordneten Stegen ausbildet, wobei die Vielzahl von Stegen frei von der hydrophilen Beschichtung ist, wobei die Dicke der hydrophilen Beschichtung entlang der Länge der aktiven Fläche im Wesentlichen konstant ist und ein der Vielzahl von Stegen benachbarter Rand der hydrophilen Beschichtung im Wesentlichen regelmäßig ist, sowie ein poröses Gasdiffusionsmedium in Kontakt mit der Vielzahl von Stegen, wobei der Kontaktwiderstand zwischen der bipolaren Platte und dem Gasdiffusionsmedium bei einem Kontaktdruck von wenigstens ungefähr 50 psi weniger als ungefähr 20 mOhm-cm2 beträgt.
- PEM-Brennstoffzelle nach Anspruch 4, wobei der Kontaktwiderstand zwischen der bipolaren Platte und dem Gasdiffusionsmedium bei einem Kontaktdruck von wenigstens ungefähr 200 psi weniger als ungefähr 10 mOhm-cm2 beträgt.
- Verfahren zum Beschichten einer bipolaren Brennstoffzellenplatte, wobei das Verfahren die nachfolgenden Schritte umfasst: Bereitstellen einer bipolaren Platte mit einer aktiven Fläche mit einer Vielzahl von darin ausgebildeten Strömungskanälen, wobei die Vielzahl von Strömungskanälen dazwischen eine Vielzahl von Stegen ausbildet, Aufbringen einer hydrophilen Beschichtung auf die aktive Fläche der bipolaren Platte, Absorbieren der hydrophilen Beschichtung von der Vielzahl von Stegen und Fertigstellen der in der Vielzahl von Strömungskanälen angeordneten hydrophilen Beschichtung.
- Verfahren nach Anspruch 6, wobei die hydrophile Beschichtung eine Aufschlämmungslösung aufweist, welche eine Menge von hydrophilen Nanopartikeln sowie ein Lösungsmittel enthält.
- Verfahren nach Anspruch 6, wobei das Aufbringen der hydrophilen Beschichtung das Eintauchen der bipolaren Platte in ein ein hydrophiles Material enthaltendes Bad umfasst.
- Verfahren nach Anspruch 8, wobei das Aufbringen der hydrophilen Beschichtung des Weiteren das Entfernen der bipolaren Platte aus dem das hydrophile Material enthaltenden Bad umfasst, wodurch die hydrophile Beschichtung auf die aktive Fläche aufgebracht wird.
- Verfahren nach Anspruch 6, wobei das Aufbringen der hydrophilen Beschichtung das Sprühen der hydrophilen Beschichtung auf die aktive Fläche umfasst.
- Verfahren nach Anspruch 6, wobei das Absorbieren der hydrophilen Beschichtung das Aufbringen eines absorbierenden Körpers auf die aktive Fläche bei einem ausreichenden vertikalen Druck und einer ausreichenden Zeit, um die hydrophile Beschichtung von der Vielzahl von Stegen zu absorbieren, umfasst.
- Verfahren nach Anspruch 11, wobei der vertikale Druck weniger als ungefähr 25 psi beträgt.
- Verfahren nach Anspruch 11, wobei der absorbierende Körper ein Kohlepapier enthält.
- Verfahren nach Anspruch 11, wobei der absorbierende Körper ein nicht gewebtes Polyestermaterial enthält.
- Verfahren nach Anspruch 11, des Weiteren umfassend den Schritt des Reinigens des absorbierten Körpers, nachdem die hydrophile Beschichtung absorbiert ist.
- Verfahren nach Anspruch 15, wobei der absorbierende Körper nach wenigstens 10-maligem Absorbieren der hydrophilen Beschichtung von der Vielzahl von Stegen gereinigt wird.
- Verfahren nach Anspruch 6, wobei die Schritte des Aufbringens der hydrophilen Beschichtung auf die aktive Fläche und des Absorbierens der hydrophilen Beschichtung von der Vielzahl von Stegen wiederholt werden, um eine hydrophile Beschichtung in der Vielzahl von Strömungskanälen mit einer gewünschten Dicke zu liefern.
- Verfahren nach Anspruch 6, wobei das Fertigstellen der hydrophilen Beschichtung das Trocknen der hydrophilen Beschichtung umfasst.
- Verfahren nach Anspruch 6, wobei das Fertigstellen der hydrophilen Beschichtung das Aushärten der hydrophilen Beschichtung umfasst.
- Verfahren nach Anspruch 19, wobei das Aushärten das Erhitzen der hydrophilen Beschichtung für ungefähr 10 Minuten auf ungefähr 150°C umfasst.
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Legal Events
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OP8 | Request for examination as to paragraph 44 patent law | ||
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Inventor name: LISI, DANIEL J., EASTPOINTE, MICH., US Inventor name: BLUNK, RICHARD H., MACOMB TOWNSHIP, MICH., US Inventor name: ABD ELHAMID, MAHMOUD H., GROSSE POINTE WOODS, , US |
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Free format text: PFANDRECHT |
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Free format text: PFANDRECHT AUFGEHOBEN |
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Owner name: GM GLOBAL TECHNOLOGY OPERATIONS LLC (N. D. GES, US Free format text: FORMER OWNER: GM GLOBAL TECHNOLOGY OPERATIONS, INC., DETROIT, MICH., US Effective date: 20110323 |
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