DE10040010A1 - Verfahren zur Entschwefelung eines Speichermediums - Google Patents

Verfahren zur Entschwefelung eines Speichermediums

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Abstract

Es wird ein Verfahren zur Entschwefelung eines in einem Gasstrom angeordneten keramischen Speichermediums (10, 12) für Schwefel und/oder Stickstoffoxide beschrieben, insbesondere eines im Abgasstrom eines Verbrennungsmotors angeordneten Stick- oder Schwefeloxidspeichers, bei dem zur Freisetzung der gespeicherten Schwefeloxide im Gasstrom ein sauerstoffarmes Gemisch eingestellt wird. Dabei wird mittels einer dem Speichermedium (10, 12) in Strömungsrichtung des Gasstroms nachgeordneten Sauerstoffsonde (14) ein Meßsignal aufgenommen, aus dessen Verlauf auf die Belegung des Speichermediums (10, 12) mit Schwefeloxiden geschlossen wird. Mit dem Verfahren ist es möglich, die Notwendigkeit einer Entschwefelung in Abhängigkeit von der Belegung des Speichermediums (10, 12) mit Schwefeloxiden zu ermitteln, das Fortschreiten der eingeleiteten Entschwefelung zu überwachen und zu steuern sowie die Vollständigkeit der abgeschlossenen Entschwefelung zu überprüfen.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entschwefelung eines Speichermediums für Stick- und/oder Schwefeloxide nach dem Ober­ begriff des Anspruchs 1.
Stand der Technik
Im Zuge der Kraftstoffeinsparung werden heute Verbrennungsmoto­ ren bevorzugt mit einem mageren Verbrennungsgemisch betrieben. Dies führt dazu, daß in einem üblichen Abgaskatalysator die Stickoxide NOx nur noch unvollständig abreagieren können, da die zur Reaktion benötigten reduzierenden Komponenten nicht mehr in ausreichendem Umfang im Abgas vorliegen. Aufgrund dieser Tatsa­ che kommen sogenannte NOx-Speicherkatalysatoren zum Einsatz, die in der Lage sind, nicht umgesetztes NOx zu speichern. Diese wer­ den zeitweilig durch Zufuhr reduzierender Abgaskomponenten rege­ neriert.
Handelsübliche Kraftstoffe enthalten in kleinen Mengen Schwefel­ verbindungen, die bei der Verbrennung des Kraftstoffes den Schwefel in Form von Schwefeloxiden freisetzen. Insbesondere SO2 wird dann in Konkurrenz zu den Stickoxiden im NOx-Speicher­ katalysator eingespeichert und mindert dessen Fähigkeit, Stick­ oxide zu absorbieren. Da bei der zeitweiligen Regenerierung des NOx-Speicherkatalysators zwar die Stickoxide freigesetzt und idealerweise zu Stickstoff reduziert werden, das eingelagerte SO2 dagegen bei den während der Regenerierung vorherrschenden Bedingungen im NOx-Speicherkatalysator verbleibt, kommt es zu einer zunehmenden Anreicherung von Schwefeloxiden im NOx- Speicherkatalysator und somit zu einer reduzierten Speicherfä­ higkeit desselben. Um dieses Problem zu umgehen, kann dem NOx- Speicherkatalysator zusätzlich ein Schwefelspeicher vorgeschal­ tet werden, der die im Abgas vorliegenden Schwefelverbindungen bereits vor Erreichen des NOx-Speicherkatalysators absorbiert.
In beiden Fällen muß zeitweilig eine Entschwefelung durchgeführt werden, wenn die Speicherkapazität des NOx-Speicherkatalysators bzw. des Schwefelspeichers unter eine bestimmte Grenze sinkt. Aus der DE 199 10 503 C1 ist bekannt, zur Entschwefelung eine erhöhte Temperatur von 550 bis 700°C im NOx-Speicherkatalysator bzw. Schwefelspeicher zu erzeugen und das Verbrennungsgemisch auf einen Lambda-Wert < 1 einzustellen.
Ein Problem stellt dabei die Bestimmung des Zeitpunktes dar, an dem die Speicherfähigkeit des NOx-Speicherkatalysators bzw. des Schwefelspeichers unter eine bestimmte Grenze abgesunken ist und eine Entschwefelung eingeleitet werden muß. In der DE 199 10 503 C1 wird die Entschwefelung periodisch mittels in Vorversuchen gewonnener Kenndaten ausgeführt. Eine flexible Steuerung ist so jedoch nicht möglich.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren bereitzustellen, das die Bestimmung der Notwendigkeit einer Entschwefelung eines ent­ sprechenden Speichermediums über dessen Belegungsgrad ermöglicht sowie die Steuerung bzw. die Kontrolle eines derartigen Ent­ schwefelungsvorgangs und die Überprüfung der Vollständigkeit der Entschwefelung gewährleistet.
Vorteile der Erfindung
Das erfindungsgemäße Verfahren mit den kennzeichnenden Merkmalen des Anspruchs 1 hat den Vorteil, daß es mittels einer einem Speichermedium für Stick- und/oder Schwefeloxide nachgeschalte­ ten Sauerstoffsonde die Bestimmung der Notwendigkeit einer Ent­ schwefelung eines entsprechenden Speichermediums über dessen Be­ legungsgrad ermöglicht sowie die Steuerung bzw. die Kontrolle eines derartigen Entschwefelungsvorgangs und die Überprüfung der Vollständigkeit der Entschwefelung gewährleistet.
Durch die in den Unteransprüchen aufgeführten Maßnahmen sind vorteilhafte Weiterbildungen des, im Hauptanspruch angegebenen Verfahrens möglich. So wird die Notwendigkeit einer Entschwefe­ lung des Speichermediums auf einfachem Wege exakt bestimmt, in­ dem im Abgasstrom zeitweilig ein sauerstoffarmes Gemisch einge­ stellt wird und die Änderung des Meßsignals der Sauerstoffsonde, der maximale Gradient dieser Änderung oder das Integral der Än­ derung über der Zeit als Maß für die Belegung des Speichermedi­ ums mit Schwefeloxiden herangezogen wird.
Des weiteren ermöglicht eine entsprechende Auswertung des Meß­ signals der Sauerstoffsonde während der Entschwefelung eine ex­ akte Kontrolle und Steuerung des Vorgangs.
Zeichnung
Ein Ausführungsbeispiel der dem erfindungsgemäßen Verfahren zu­ grundeliegenden Meßanordnung ist in der Zeichnung dargestellt und in der nachfolgenden Beschreibung näher erläutert. Fig. 1 zeigt eine Skizze der zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens benötigten Meßanordnung, Fig. 2 sowie Fig. 3a und 3b zeigen jeweils schematisierte Darstellungen der mittels der Meßanordnung ermittelten Meßkurven.
Ausführungsbeispiel
Der prinzipielle Aufbau einer dem Verfahren zugrundeliegenden Meßanordnung wird im folgenden beschrieben. Das in einem Abgas­ strang 11 geführte Abgas eines Verbrennungsmotors gelangt in ei­ nen NOx-Speicherkatalysator 12. Während ein mager eingestelltes Verbrennungsgemisch vorliegt, werden dort im Abgas vorhandene Stick- und/oder Schwefeloxide zwischengespeichert. Die Stickoxi­ de werden während einer nachfolgenden Regenerationsphase kataly­ tisch mit reduzierenden Verbindungen wie Wasserstoff, Kohlenwas­ serstoffen und Kohlenmonoxid umgesetzt. Nach Verlassen des NOx- Speicherkatalysators 12 erfolgt eine Bestimmung der Sauerstoff­ konzentration im Abgas mittels einer Sauerstoffsonde 14. Um zu verhindern, daß in den NOx-Speicherkatalysator 12 Schwefeloxide eingelagert werden, kann diesem optional ein zusätzliches Spei­ chermedium 10 für Schwefeloxide in Strömungsrichtung der Abgase vorgeschaltet werden. Die im Abgas enthaltenen Schwefeloxide SOx werden dort absorbiert und in Form von Sulfaten zwischengespei­ chert.
Der während der Regenerationsphase im Abgas vorherrschende Kraftstoffüberschuß ermöglicht zwar die Umsetzung der im NOx- Speicherkatalysator 12 gespeicherten Stickoxide. Die dort eben­ falls gebundenen Schwefeloxide werden dabei jedoch kaut freige­ setzt. Es kommt daher zu einer Anreicherung dieser Verbindungen im NOx-Speicherkatalysator 12. Diese Anreicherung läßt sich über das Meßsignal der Sauerstoffsonde 14 direkt verfolgen.
In Fig. 2 ist das Meßsignal der Sauerstoffsonde 14 über der Zeit dargestellt. Das Meßsignal der Sauerstoffsonde 14 wird hierbei als eine von der Sauerstoffkonzentration des Abgases ab­ hängige Spannung aufgenommen, wobei geringe Spannungswerte einer hohen Sauerstoffkonzentration entsprechen und umgekehrt.
Vor dem Zeitpunkt 20 liegt im Abgas eine hohe Sauerstoffkonzen­ tration 20a vor und die in diesem sogenannten mageren Abgas vor­ handenen Stickoxide werden im NOx-Speicherkatalysator 12 einge­ lagert. Zum Zeitpunkt 20 ist die Speicherkapazität des NOx- Speicherkatalysators 12 erschöpft und es wird eine Regenerati­ onsphase eingeleitet. Dazu wird der Motor mit einem Kraft­ stoffüberschuß und somit mit einem Lambda-Wert < 1 betrieben.
Die sich während der Regenerationsphase ergebende Meßkurve 22 ist durch einen zunächst zögerlichen und zuletzt steilen Anstieg des Meßsignals der Sauerstoffsonde 14 gekennzeichnet. Dies rührt daher, daß zunächst durch die Freisetzung und Reduktion von Stickoxiden nach dem NOx-Speicherkatalysator 12 ein höherer Sau­ erstoffanteil im Abgas erzeugt wird als davor und die Sauer­ stoffsonde 14 zu Beginn der Regenerationsphase nur ein allmähli­ ches Absinken der Sauerstoffkonzentration registriert. Erst ge­ gen Ende der Regenerationsphase fällt die Sauerstoffkonzentrati­ on sprunghaft ab. Die Beendigung der Regenerationsphase erfolgt zum Zeitpunkt 28.
Die Meßkurve 22 zeigt einen typischen Verlauf der Meßsignale bei einem von Schwefeloxiden unbelasteten NOx-Speicherkatalysator 12. Bei zunehmender Belegung des NOx-Speicherkatalysators 12 mit Schwefeloxiden zeigen die Meßsignale der nachgeschalteten Sauer­ stoffsonde 14 den in den Meßkurven 24, 26 gezeigten Verlauf.
Eine zunehmende Anreicherung von Schwefeloxiden im NOx-Speicher­ katalysator 12 führt während der Regenerationsphase aufgrund der geringeren Menge an dort speicherbaren Stickoxiden zu einem ver­ gleichsweise rascheren Abfall der Sauerstoffkonzentration im Ab­ gas nach dem NOx-Speicherkatalysator 12 und somit zu dem in den Meßkurven 24, 26 gezeigten frühzeitigen, flachen Anstieg des Meßsignals der Sauerstoffsonde 14. Auffälligerweise sinkt gleichzeitig der Absolutwert des zum Zeitpunkt 28 erhaltenen Meßsignals 28a mit zunehmender Beladung immer mehr ab bzw. steigt die Restsauerstoffkonzentration zum Zeitpunkt 28 immer mehr an.
Diese Veränderung des Kurvenverlaufes während der Regenererati­ onsphase des NOx-Speicherkatalysators 12 wird zur Bestimmung der Belegung des NOx-Speicherkatalysators 12 mit Schwefeloxiden her­ angezogen und daraus die Notwendigkeit einer Entschwefelung ab­ geleitet.
Als Kriterium für die Belegung des NOx-Speicherkatalysators 12 mit Schwefeloxiden wird die Differenz der innerhalb des Zeitin­ tervalls 20, 28 minimalen und maximalen Meßwerte der Sauer­ stoffsonde 14 herangezogen. Da die Höhe des Meßsignals 28a von der Beladung des NOx-Speicherkatalysators 12 abhängt, wird eine Entschwefelung eingeleitet, sobald die Differenz der Meßsignale 20a, 28a unter einen gewissen Wert absinkt. In gleichem Sinne kann die Differenz der aus den Meßsignalen berechneten und zu Beginn des Zeitintervalls 20, 28 hohen und gegen Ende niedrigen Sauerstoffkonzentration herangezogen werden, wobei eine Ent­ schwefelung eingeleitet wird, sobald der Betrag der Differenz der Sauerstoffkonzentrationen einen vorbestimmten Wert unter­ schreitet.
Der bei zunehmender Beladung des NOx-Speicherkatalysators 12 mit Schwefeloxiden flachere Kurvenverlauf des Meßsignals der Sauer­ stoffsonde 14 ermöglicht es, als weiteres Kriterium für die Be­ legung des NOx-Speicherkatalysators 12 den Gradienten der Meß­ kurven 22, 24, 26 heranzuziehen. So wird eine Entschwefelung des NOx-Speicherkatalysators 12 eingeleitet, wenn der Betrag des ma­ ximalen Gradienten der während der Regenerationsphase ermittel­ ten Meßkurven 22, 24, 26 unter einen vorbestimmten Wert fällt. Dies gilt in gleichem Sinne für die aus den Meßkurven 22, 24, 26 ermittelten Sauerstoffkonzentrationen.
Ein drittes Kriterium für die Belegung eines NOx-Speicherkata­ lysators 12 mit Schwefeloxiden ergibt sich aus der Integration der zwischen den Zeitpunkten 20, 28 ermittelten Meßsignale über der Zeit. Überschreitet der Betrag dieses Integrals einen vorbe­ stimmten Wert, so wird eine Entschwefelung eingeleitet. Analog können auch die zwischen den Zeitpunkten 20, 28 berechneten Sau­ erstoffkonzentrationen integriert werden. Unterschreitet dieses Integral einen vorbestimmten Wert, so wird ebenfalls eine Ent­ schwefelung eingeleitet.
Die Entschwefelung kann auf zweierlei Weise durchgeführt werden. Eine Möglichkeit besteht darin, den Katalysator auf eine Tempe­ ratur größer 550 bis 600°C zu erhitzen und im Abgas einen Lambda-Wert < 1, vorzugsweise 0.95 bis 0.97 einzustellen. Bei kleineren Lambda-Werten besteht die Gefahr der Bildung von gif­ tigem Schwefelwasserstoff während der Entschwefelung.
Der Fortschritt der Entschwefelung wird ebenfalls über das Meß­ signal der Sauerstoffsonde 14 kontrolliert. Es ergibt sich dabei ein Kurvenverlauf des Meßsignals, der stark der in Fig. 2 dar­ gestellten Meßkurve 22 ähnelt, wobei der Zeitpunkt 20 dem Beginn der Entschwefelung entspricht und Zeitpunkt 28 dem Ende dersel­ ben.
Die Freisetzung der Schwefeloxide erfolgt schematisch nach fol­ gender Gleichung:
BaSO4 + CO2 ⇒ BaCO3 + SO2 + ½ O2
Dies bedeutet, daß bei der Freisetzung der Schwefeloxide der Sauerstoffgehalt im Abgas ansteigt und nach dem NOx-Speicher­ katalysator 12 eine höhere Sauerstoffkonzentration gemessen wird als davor. Sobald die mittels der Sauerstoffsonde 14 ermittelte Sauerstoffkonzentration unter einen vorbestimmten Wert abgesun­ ken ist, wird die Entschwefelung beendet. Das Meßsignal der Sau­ erstoffsonde 14 kann direkt zur Steuerung des dem Verbrennungs­ motor zugeführten Verbrennungsgemisch genutzt werden. So wird über eine Proportionalsteuerung bei niedriger Sondenspannung das Abgas über einen hohen Proportionalanteil sehr sauerstoffarm (fett) eingestellt und der Kraftstoffüberschuß mit zunehmender Sondenspannung über eine Rücknahme des Proportionalanteils zu­ rückgeführt. Auch Regelungen mit integralem oder differentiellem Anteil sind möglich (PID-Regler).
Als Alternative zu der beschriebenen Einpunkt-Regelung des Lambda-Wertes kann die Entschwefelung auch mittels einer Zwei­ punkt-Regelung der Abgaszusammensetzung erfolgen. Dabei werden bei gleichen Temperaturbedingungen im Katalysator in periodi­ scher Abfolge im Abgas zwei verschiedene Lambda-Werte einge­ stellt. Vorzugsweise wird einer der Lambda-Werte < 1 und einer < 1 gewählt, beispielsweise λ1 = 0.95 und λ2 = 1.04. Die dabei von der Sauerstoffsonde 14 ermittelten Meßsignale über der Zeit sind in Fig. 3b dargestellt. In Fig. 3a sind parallel die im Abgas mittels einer Versuchseinrichtung bestimmten SO2-Konzentrationen über der Zeit aufgetragen.
Der Zeitpunkt 30 markiert den Beginn der Entschwefelung bei­ spielsweise mit der Einstellung eines kleinen Lambda-Wertes (λ1). Fig. 3a ist zu entnehmen, daß bereits vor dem Zeitpunkt 30 im Abgas eine merklicher Anteil von SO2 vorgelegen hat. Ab dem Zeitpunkt 30 erfolgt ein der Fig. 3b zu entnehmender An­ stieg des Sondensignals parallel zum in Fig. 3a erkennbaren deutlichen Austrag von SO2. Zum Zeitpunkt 32 wird ein höherer Lambda-Wert (λ2) eingestellt, der zum Abfall des Sondensignals und zu einer Unterbrechung des SO2-Austrags führt. Dieser höhere Lambda-Wert gewährleistet jedoch, daß kein Schwefelwasserstoff ausgetragen wird. Zeitpunkt 34 markiert die erneute Einstellung von λ1 gefolgt von einer erneuten Einstellung von λ2. Dies setzt sich periodisch fort. Den Fig. 3a und 3b ist zu entnehmen, daß mit zunehmender Entschwefelung der SO2-Austrag zurückgeht und parallel dazu das maximale Meßsignal der Sauerstoffsonde 14 zunimmt bzw. die daraus ableitbare minimale Sauerstoffkonzentra­ tion abnimmt. Überschreitet das maximale Meßsignal bzw. unter­ schreitet die minimale Sauerstoffkonzentration einen vorbestimm­ ten Wert, so wird die Entschwefelung beendet.
Zur Kontrolle der Vollständigkeit der Entschwefelung wird nach der Beendigung der Entschwefelung erneut ein Speicher- und Rege­ nerationszyklus des NOx-Speicherkatalysators durchgeführt und die von der Sauerstoffsonde während der Regenerationsphase auf­ genommene Meßkurve mit einer gespeicherten Meßkurve 22 vergli­ chen, die bei einem mit Schwefeloxiden unbelasteten NOx- Speicherkatalysator 12 aufgenommen wurde. Weicht die nach der Entschwefelung aufgenommen Meßkurve hinsichtlich Endpunkt 28a, Gradient oder Integral über ein vorbestimmtes Maß von Meßkurve 22 ab, so wird erneut eine Entschwefelung eingeleitet oder ein Fehlersignal ausgegeben.
Das beschriebene Verfahren wird analog bei Abgassystemen ange­ wandt, die zusätzlich einen dem NOx-Speicherkatalysator 12 vor­ geschalteten Schwefelspeicher 10 und/oder Oxidationskatalysator aufweisen.
Die Erhitzung des NOx-Speicherkatalysators 12 und/oder Schwe­ felspeichers 10 während der Entschwefelung erfolgt entweder elektrisch, durch Variation des Zündwinkels des Verbrennungsmo­ tors oder durch Zugabe eines unter Wärmefreisetzung verbrennen­ den Stoffes in das Abgassystem.
Eine Kombination der beschriebenen Kontrollmöglichkeiten ist ebenso Gegenstand der Erfindung wie die Übertragung der Methodik auf andere Ausgestaltungen der Meßanordnung.
Das der Erfindung zugrunde liegende Verfahren ist nicht auf die Anwendung potentiometrischer Sauerstoffsonden beschränkt, son­ dem es eignen sich ebenso amperometrische Sauerstoffsonden oder Sonden, die auf einer Kombination beider Meßmethoden beruhen.

Claims (12)

1. Verfahren zur Entschwefelung eines in einem Gasstrom ange­ ordneten Speichermediums für Stick- und/oder Schwefeloxide, ins­ besondere eines im Abgasstrom eines Verbrennungsmotors angeord­ neten Stick- und/oder Schwefeloxidspeichers, bei dem zur Frei­ setzung der gespeicherten Schwefeloxide im Gasstrom ein sauer­ stoffarmes Gemisch eingestellt wird, dadurch gekennzeichnet, daß mittels einer dem Speichermedium (10, 12) in Strömungsrichtung des Gasstroms nachgeordneten Sauerstoffsonde (14) ein Meßsignal aufgenommen wird, aus dessen Verlauf auf die Belegung des Spei­ chermediums (10, 12) mit Schwefeloxiden geschlossen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zur Ermittlung der Belegung des Speichermediums (10, 12) im Gasstrom in bestimmten Zeitabständen ein sauerstoffarmes Gemisch einge­ stellt wird und daß die Änderung des Meßsignals der Sauerstoff­ sonde (14) und die daraus ermittelte Sauerstoffkonzentration nach Einstellung eines sauerstoffarmen Gemischs im Gasstrom als Maß für die Notwendigkeit einer Entschwefelung des Speichermedi­ ums (10, 12) herangezogen wird.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Differenz eines ersten Meßsignals der Sauerstoffsonde (14) bei Einstellung des sauerstoffarmen Gemischs und eines zweiten Meß­ signals am Ende der Einstellung des sauerstoffarmen Gemischs im Gasstrom als Maß für die Belegung des Speichermediums (10, 12) mit Schwefeloxiden herangezogen wird, und daß eine Entschwefe­ lung des Speichermediums (10, 12) eingeleitet wird, sobald der Betrag der Differenz einen vorbestimmten Wert unterschreitet.
4. Verfahren nach Anspruch 2 und 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Gradient der Änderung des Meßsignals der Sauerstoffsonde (14) nach Einstellung eines sauerstoffarmen Gemischs im Gasstrom als Maß für die Belegung des Speichermediums (10, 12) mit Schwe­ feloxiden herangezogen wird, und daß eine Entschwefelung des Speichermediums (10, 12) eingeleitet wird, sobald ein maximaler Betrag des Gradienten einen vorbestimmten Wert unterschreitet.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 4, dadurch gekenn­ zeichnet, daß das Integral der Meßsignale der Sauerstoffsonde (14) nach Einstellung eines sauerstoffarmen Gemischs im Gasstrom über der Zeit als Maß für die Belegung des Speichermediums (10, 12) mit Schwefeloxiden herangezogen wird, und daß eine Entschwe­ felung des Speichermediums (10, 12) eingeleitet wird, sobald der Betrag des Integrals einen vorbestimmten Wert unterschreitet.
6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß zur Entschwefelung des Speichermediums (10, 12) eine konstant niedrige Sauerstoffkonzentration im Gasstrom eingestellt wird, daß das Fortschreiten der Entschwefelung über eine Änderung des Meßsignals der Sauerstoffsonde (14) verfolgt wird, und daß die Entschwefelung beendet wird, sobald das Meßsi­ gnal der Sauerstoffsonde (14) einen vorbestimmten Wert erreicht.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die konstant niedrige Sauerstoffkonzentration im Gasstrom einem Lambda-Wert von 0.94 bis 0.99 entspricht.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekenn­ zeichnet, daß zur Entschwefelung des Speichermediums (10, 12) eine periodisch zwischen zwei Konzentrationswerten variierende, niedrige Sauerstoffkonzentration eingestellt wird, daß das Fort­ schreiten der Entschwefelung über eine Änderung des Meßsignals der Sauerstoffsonde (14) verfolgt wird, und daß die Entschwefe­ lung beendet wird, sobald ein Extremum des Meßsignals der Sauer­ stoffsonde (14) einen vorbestimmten Wert erreicht.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die zur Entschwefelung des Speichermediums (10, 12) eingestellten Konzentrationswerte den Lambda-Werten λ1, λ2 entsprechen, wobei λ1 einem Wert von 0.94 bis 1.0 entspricht und λ2 einem Wert von 0.96 bis 1.1.
10. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß nach Beendigung der Entschwefelung im Gasstrom erneut eine niedrige Sauerstoffkonzentration einge­ stellt wird und die Differenz eines ersten Meßsignals der Sauer­ stoffsonde (14) bei Einstellung des sauerstoffarmen Gemischs und eines zweiten Meßsignals am Ende der Einstellung des sauerstof­ farmen Gemischs im Gasstrom als Maß für die Vollständigkeit der Entschwefelung herangezogen wird.
11. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß nach Beendigung der Entschwefelung im Gasstrom erneut eine niedrige Sauerstoffkonzentration einge­ stellt wird und der Gradient der Änderung des Meßsignals der Sauerstoffsonde (14) nach Einstellung des sauerstoffarmen Ge­ mischs im Gasstrom als Maß für die Vollständigkeit der Entschwe­ felung herangezogen wird.
12. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß nach Beendigung der Entschwefelung im Gasstrom erneut eine niedrige Sauerstoffkonzentration einge­ stellt wird und das Integral der Änderung des Meßsignals der Sauerstoffsonde (14) nach Einstellung des sauerstoffarmen Ge­ mischs im Gasstrom über der Zeit als Maß für die Vollständigkeit der Entschwefelung herangezogen wird.
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