CZ268797A3 - Analog L-argininu s inhibičním účinkem na NO syntázu, způsob jeho přípravy a farmaceutický prostředek, který ho obsahuje - Google Patents

Analog L-argininu s inhibičním účinkem na NO syntázu, způsob jeho přípravy a farmaceutický prostředek, který ho obsahuje

Info

Publication number
CZ268797A3
CZ268797A3 CZ972687A CZ268797A CZ268797A3 CZ 268797 A3 CZ268797 A3 CZ 268797A3 CZ 972687 A CZ972687 A CZ 972687A CZ 268797 A CZ268797 A CZ 268797A CZ 268797 A3 CZ268797 A3 CZ 268797A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
formula
hydrogen
compound
nitro
arginine
Prior art date
Application number
CZ972687A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ290747B6 (cs
Inventor
Colette Broquet
De Lassauniere Pierre-Etienne Chabrier
Original Assignee
Societe De Conseils De Recherches Et D'applications Scientifiques (S. C. R. A. S.)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Societe De Conseils De Recherches Et D'applications Scientifiques (S. C. R. A. S.) filed Critical Societe De Conseils De Recherches Et D'applications Scientifiques (S. C. R. A. S.)
Publication of CZ268797A3 publication Critical patent/CZ268797A3/cs
Publication of CZ290747B6 publication Critical patent/CZ290747B6/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D295/00Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms
    • C07D295/16Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms acylated on ring nitrogen atoms
    • C07D295/18Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms acylated on ring nitrogen atoms by radicals derived from carboxylic acids, or sulfur or nitrogen analogues thereof
    • C07D295/182Radicals derived from carboxylic acids
    • C07D295/185Radicals derived from carboxylic acids from aliphatic carboxylic acids
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P11/00Drugs for disorders of the respiratory system
    • A61P11/06Antiasthmatics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P13/00Drugs for disorders of the urinary system
    • A61P13/02Drugs for disorders of the urinary system of urine or of the urinary tract, e.g. urine acidifiers
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P15/00Drugs for genital or sexual disorders; Contraceptives
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P19/00Drugs for skeletal disorders
    • A61P19/02Drugs for skeletal disorders for joint disorders, e.g. arthritis, arthrosis
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/02Drugs for disorders of the nervous system for peripheral neuropathies
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/04Centrally acting analgesics, e.g. opioids
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/06Antimigraine agents
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/24Antidepressants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P27/00Drugs for disorders of the senses
    • A61P27/02Ophthalmic agents
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P29/00Non-central analgesic, antipyretic or antiinflammatory agents, e.g. antirheumatic agents; Non-steroidal antiinflammatory drugs [NSAID]
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P3/00Drugs for disorders of the metabolism
    • A61P3/08Drugs for disorders of the metabolism for glucose homeostasis
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P3/00Drugs for disorders of the metabolism
    • A61P3/08Drugs for disorders of the metabolism for glucose homeostasis
    • A61P3/10Drugs for disorders of the metabolism for glucose homeostasis for hyperglycaemia, e.g. antidiabetics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/04Antibacterial agents
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P37/00Drugs for immunological or allergic disorders
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P37/00Drugs for immunological or allergic disorders
    • A61P37/02Immunomodulators
    • A61P37/06Immunosuppressants, e.g. drugs for graft rejection
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P43/00Drugs for specific purposes, not provided for in groups A61P1/00-A61P41/00
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/10Drugs for disorders of the cardiovascular system for treating ischaemic or atherosclerotic diseases, e.g. antianginal drugs, coronary vasodilators, drugs for myocardial infarction, retinopathy, cerebrovascula insufficiency, renal arteriosclerosis
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/12Antihypertensives
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C279/00Derivatives of guanidine, i.e. compounds containing the group, the singly-bound nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C279/04Derivatives of guanidine, i.e. compounds containing the group, the singly-bound nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups having nitrogen atoms of guanidine groups bound to acyclic carbon atoms of a carbon skeleton
    • C07C279/14Derivatives of guanidine, i.e. compounds containing the group, the singly-bound nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups having nitrogen atoms of guanidine groups bound to acyclic carbon atoms of a carbon skeleton being further substituted by carboxyl groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C279/00Derivatives of guanidine, i.e. compounds containing the group, the singly-bound nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C279/30Derivatives of guanidine, i.e. compounds containing the group, the singly-bound nitrogen atoms not being part of nitro or nitroso groups having nitrogen atoms of guanidine groups bound to nitro or nitroso groups
    • C07C279/32N-nitroguanidines
    • C07C279/36Substituted N-nitroguanidines
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D231/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings
    • C07D231/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings
    • C07D231/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D231/12Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D233/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings
    • C07D233/54Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D233/56Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, not condensed with other rings having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms or radicals containing only hydrogen and carbon atoms, attached to ring carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D249/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D249/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D249/081,2,4-Triazoles; Hydrogenated 1,2,4-triazoles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D295/00Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms
    • C07D295/04Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms
    • C07D295/08Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly bound oxygen or sulfur atoms
    • C07D295/084Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly bound oxygen or sulfur atoms with the ring nitrogen atoms and the oxygen or sulfur atoms attached to the same carbon chain, which is not interrupted by carbocyclic rings
    • C07D295/088Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly bound oxygen or sulfur atoms with the ring nitrogen atoms and the oxygen or sulfur atoms attached to the same carbon chain, which is not interrupted by carbocyclic rings to an acyclic saturated chain

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Neurosurgery (AREA)
  • Neurology (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Endocrinology (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Pulmonology (AREA)
  • Urology & Nephrology (AREA)
  • Emergency Medicine (AREA)
  • Rheumatology (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Obesity (AREA)
  • Orthopedic Medicine & Surgery (AREA)
  • Vascular Medicine (AREA)
  • Ophthalmology & Optometry (AREA)
  • Psychiatry (AREA)
  • Transplantation (AREA)
  • Reproductive Health (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • Physical Education & Sports Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

Oblast techniky
Vynález se týká derivátu L-argininu, způsobu jeho přípravy a farmaceutických prostředků, které ho obsahují.
Dosavadní stav techniky
Analog argininu podle vynálezu má biologický účinek jako inhibitor NO syntázy. Vezme-li se v úvahu potenciální úloha NO syntázy ve fyziopatologii, (S Moncala, R.M.J. Palmer a kol. Nitric Oxide : Physiology, Pathophysiology and Pharmacology, Pharmaceutical Reviews, sv. 43, č. 2, str. 109 aě 142), mohou být takové sloučeniny uěitečné jako činidla působící proti nízkému tlaku, jako antibakteriálηí činidla, jako činidla potlačující imunitu, činidla antiarterosklerotická, vasotropní, analgetická, antimigrénová, oftalmologická a antidiabetická. Proto se můěe uvaěovat o pouěití těchto sloučenin jako aktivního léčebného principu k ošetřování pathologií centrálního a periferního nervového systému, jako jsou: mozkový infarkt, migrény a bolesti hlavy, epilepsie, mozkové nebo spinální trauma, neurodegenerativní a/nebo autoimunní onemocnění jako je Alzheimerova nemoc, Parkinsonova nemoc, tanec svátého Víta, amyotropická laterální skleróza, infekční mozková neuropatie (AIDS), akutní a chronická bolest, tolerance a závislost na derivátech morfinu, na psychotropických drogách a na alkoholu, oční neuropatie a deprese. Podobně je možno uvažovat o jejich pouěití pro jiné pathologie, jako jsou poruchy zaěívacího a močového systému zánětlivého nebo nezánět1 ivého typu například ulcerous colitis, gastritis, Chronova nemoc, potíěe s močením, aesophagus gastro reflux, diarrhea, ale také pro patologie • · související s kardiovaskulárním a bronchopulminárním systémem, jako jsou hypertense, atheroskleroza, plicní fibroza, sklerodermie, astma, plicní hypertense, cirrhoza, diabetes, zánětlivá nebo infekční onemocnění, jako je arthroza, polyarthritis, sept ický šok, vasculitis, nebo dokonce pro potíže s erekcí, priapismem nebo kontracepcí.
Podstata vynálezu
Podstatou vynálezu je derivát L-argininu obecného vzorce I
A-HN
O Rj
C-E-(CH2)n-N^ NH, R2 ( I) kde znamená
A atom vodíku, nižší alkylovou nebo nitroskupinu,
E atom kyslíku nebo kovalentní vazbu, n nulu nebo celé číslo 1 až 12 a
Rl a R2 znamenají nezávisle rozvětvenou nebo lineární alkylovou skupinu nebo Ria R2 tvoří společně s atomem dusíku, ke kterému jsou vázány, pětičlenný až šestičlenný kruh nasycený nebo nenasycený obecného vzorce
kde znamená
X atom vodíku, síry nebo dusíku, iminoskupinu, alkyliminoskupinu nebo methylenovou skupinu, s výjimkou sloučenin obecného vzorce I, kde n je rovno nule, E • · ···· ··· ···· ·· · · · · · ···· • · · · · · ···· · ··· · · ··· ··· ··· • · ···· · · · · · · ·
- 3 znamená kovalentní vazbu a A znamená buď atom vodíku a Ri a R2 znamenají nezávisle nižší alkylovou skupinu nebo spolu tvoří společně s atomem dusíku, ke kterému jsou vázány, piperidinový, morfolinový nebo imidazolový kruh, nebo A znamená nitroskupinu a Ri a R2 tvoří společně s atomem dusíku, ke kterému jsou vázány, piperidinový kruh, a jeho farmaceuticky vhodné soli.
Nižší alkylovou skupinou se rozumí alkylové skupiny s 1 až 6 atomy uhlíku. Jsou to s výhodou alkylové, lineární nebo rozvětvené skupiny s 1 až 4 atomy uhlíku, volené ze souboru zahrnujícího skupinu methylovou, ethylovou, n-propylovou, isopropylovou, n-butylovou, isobutylovou nebo terč.-butylovou.
Rl a R2 mohou tvořit společně s atomem dusíku, ke kterému jsou vázány, pětičlenný až šestičlenný kruh nasycený nebo nenasycený. Takto vytvořené kruhy mohou být voleny ze souboru zahrnujícího zbytek pyrrolu, piperidinu, pyrrolidinu, imidazolu, imidázolidinu, pyrazolu. pyrazolidinu, pyridinu, piperazonu, pyrazinu, pyrimidinu, pyridazinu, isothiazolu nebo morfo1 inu.
Vynález se týká zejména sloučenin obecného vzorce I, kde znamená n celé číslo 1 až 12 a s výhodou jestliže E znamená atom kyslíku, znamená A nitroskupinu nebo atom vodíku a Ri a R2 tvoří morfolinový, piperidinový nebo imidazolový kruh. Vynález se týká zvláště podobně sloučenin obecného vzorce I, kde znamená n nulu, E znamená kovalentní vazbu, A nitroskupinu a Rl a R2 tvoří morfolinový kruh.
Vynález se týká také farmaceuticky vhodných solí derivátu podle vynálezu. Jde o soli s organickými nebo anorganickými kyselinami, jako je kyselina chlorovodíková, bromovodíková, fumarová, sulfonová, toluensulfonová, maleinová, karboxylová a fosforečná. Karboxylové kyseliny mohou být voleny ze souboru zahrnujícího kyselinu acetylsalicylovou, salicylovou, mefenamovou, ibuprofenovou, sulindacovou nebo indomethacinovou.
Sloučeniny obecného vzorce I, ve kterých je n nula, E znamená kovalentní vazbu, A znamená atom vodíku a Ria Rz tvoří spolu morfolinový nebo piperidinový kruh, nebo A znamená nitroskupinu a Ri a R2 tvoří spolu piperidinový kruh, jsou popsány v literatuře. Podle těchto publikací (European Journal of Medicinal Chemistry, sv. 23, č. 6, 1988, Biochemistry, sv.
23, č. 1, 1984, francouzské patentové spisy číslo FR 2320088 a
FR 2240720) se těchto derivátů používá k přípravě derivátů Largininu jako antithrombotik. Sloučenina obecného vzorce I, kde znamená n nulu, E kovalentní vazbu, A atom vodíku a Ri a R2 tvoří spolu imidazolový kruh, je popsána jako meziprodukt synthes (Origins of Life, sv. 14, str. 351 až 357, 1987). Těmto produktům však není připisováno farmakologické působení. Aktivita jiných derivátů obecného vzorce I, kde znamená n nulu, E kovalentní vazbu, A atom vodíku a Ri a R2 znamenají na sobě nezávisle nižší alkylovou skupinu, je porovnána s aktivitou inzulínu (Z. Naturforsch. Teil C, sv. 28, číslo 5 až 6, 1973 a Hope-Seyler s Z. Physiol. Chem. sv. 353 # 11 str. 1661 až 1670, 1972). Domény thrombozy a diabetes jsou však velmi odlišné od domén syntéz NO podle tohoto vynálezu.
Způsob přípravy derivátu L-argininu obecného vzorce I, kde mají jednotlivé symboly shora uvedený význam, spočívá podle vynálezu v tom, že se nechává reagovat sloučenina obecného vzorce II
HN
NH //
HN
OH
NHR3 í II) kde znamená A nižší alkylovou skupinu nebo nitroskupinu a R3 • · • · ( III) • · · · · • · · · • · ···· ·· chránící skupinu, se sloučeninou obecného vzorce III
H-E-(CH2)n-NRiR2 kde η, E, Ri a R2 mají shora uvedený význam, v přítomnosti koβ pulačního činidla, při teplotě O až 30 C a pak se odštěpí chránící skupina R3 ze získané sloučeniny obecného vzorce IV
A-HN
HN
NH
O R 'C-E-(CH2)n-Nx
NHR, \ (IV) za získání sloučeniny obecného vzorce I, kde A znamená nitroskupinu nebo nižší alkylovovou skupinu a popřípadě se odštěpuje nitroskupina za získání sloučeniny obecného vzorce I, kde znamená A atom vodíku. Nitroskupina se muže odštěpovat hydrogenolyzou.
Výchozí sloučeniny obecného vzorce III a obecného vzorce II, kde znamená A nitroskupinu, jsou známé a jsou to obchodní produkty: sloučeniny obecného vzorce II, kde znamená A nižší alkylovou skupinu, se mohou připravovat o sobě známými způsoby (Synth. Commun. 21 (1), str. 99, 1991). První stupeň přípravy
O o se provádí při teplotě O až 30 C a s výhodou 0 C až teplota okolí. Použité rozpouštědlo musí rozpouštět derivát nitroargininu obecného vzorce II: g výhodou se používá dimethylformamidu (DMF). Reakce se provádí za pomoci kopulačního činidla. Muže se používat kteréhokoliv z četných běžně používaných kopulačních činidel pro přípravu peptidů, například N,N -dicyklohexylkarbodiimidu (DCC), benzotriazol-1-yl-oxytris( dimethylamino)fosfoniurahexaf1uorfosfátu (BOP) nebo benzotriazol-1-yl-oxytrispyrrolidinofosfoniumhexafluorfosfátu (PyBOP). S kopulačním činidlem může být podobně použto aditivů, jako například 1-hydroxybenzotriazolu (HOBt) nebo 4-dimethylaminopyridinu (DMAP), o nichž je známo, že kopulaci, ve které má úlohu kar• · • · bodiimid, při přípravě peptidů urychlují.
Chránící skupinou R3 může být, kterákoli chránící skupina běžně používaná při přípravě peptidu, jako je skupina benzyloxykarbonyl ová (Z) a terč.-butoxykarbonylová (B0C1. Během přípravy sloučenin obecného vzorce I, kde A znamená atom vodíku, je skupinou R3 s výhodou skupina, kterou lze odštěpit za podmínek hydrogenolýzy pro odštěpení nikroskupin. Tak muže být odštěpení skupiny R3 a nitroskupiny prováděno současně.
Vynález se týká také farmaceutických prostředků obsahujících jako aktivního složku alespoň jeden derivát L-argininu obecného vzorce I
HN
O Rj
C—E—(CH2)n-N^ NH, r2 kde znamená
A atom vodíku, nižší alkylovou nebo nitroskupinu,
E atom kyslíku nebo kovalentní vazbu, n nulu nebo celé číslo 1 až 12 a
Ri a R2 znamenají nezávisle rozvětvenou nebo lineární alkylovou skupinu nebo Ria Rz tvoří společně s atomem dusíku, ke kterému jsou vázány, pětičlenný až šestičlenný kruh nasycený nebo nenasycený obecného vzorce
kde znamená
X atom vodíku, síry nebo dusíku, iminoskupinu, alkyl• · · · 8 8 8 • · 8 · · 8 · • · 8 ·· 8 8 8 8 8 8 8 8 8 8
8888 88 8 iminoskupinu nebo methylenovou skupinu, s výjimkou sloučenin obecného vzorce I, kde n je rovno nule, E znamená kovalentní vazbu a A znamená buď atom vodíku a Ri a R2 znamenají nezávisle nižší alkylovou skupinu nebo spolu tvoří společně s atomem dusíku, ke kterému jsou vázány, piperidinový, morfolinový nebo imidazolový kruh, nebo A znamená nitroskupinu a Ri a R2 tvoří společně s atomem dusíku, ke kterému jsou vázány, piperidinový kruh, nebo jeho farmaceuticky vhodnou sůl spolu s alespoň jedním ředidlem nebo faramceuticky vhodným nosičem.
Vynález se dále týká farmaceutických prostředků obsahujících jako aktivního složku alespoň jeden derivát L-argininu obecného vzorce la
A-HN
NH
HN /? /R1 C—E—(CH2)n-N
NH,
R, <Iftl kde znamená
A atom vodíku, nižší alkylovou nebo nitroskupinu,
E atom kyslíku nebo kovalentní vazbu, n nulu nebo celé číslo 1 až 12 a
Ri a R2 znamenají nezávisle rozvětvenou nebo lineární alkylovou skupinu nebo Ria R2 tvoří společně s atomem dusíku, ke kterému jsou vázány, pětičlenný až šestičlenný kruh nasycený nebo nenasycený obecného vzorce —N • · • · kde znamená
X atom vodíku, siry nebo dusíku, iminoskupinu, alkyliminoskupinu nebo methylenovou skupinu, s výjimkou sloučenin obecného vzorce la, kde n je rovno nule, E znamená kovalentní vazbu a A znamená atom vodíku a Ri a R2 znamenají nezávisle nižší alkylovou skupinu, nebo jeho farmaceuticky vhodnou sul spolu s alespoň jedním ředidlem nebo faramceuticky vhodným nosičem.
Farmaceutické prostředky podle vynálezu jsou uzpůsobeny k podávání, obzvláště orálnímu nebo parenterálnímu. Mohou proto mít formu kapslí, pilulek, gelu, pitných roztoků, vstřikovátelnýcb roztoků nebo ve formě upravené k opožděnému uvolňování. Sloučeniny podle vynálezu se mohou podávat v dávkách O,1 až 1000 mg za den. S výhodou se mohou podávat v dávkách 1 až 100 mg.
Vynález se konečně týká použití drivátů L-argininu obecného vzorce Ib
A-HN
NH
HN ° /R 'C—E—(CH2)n-Nx
NH, XR;
ť Ib) kde znamená
A atom vodíku, nižší alkylovou nebo nitroskupinu,
E atom kyslíku nebo kovalentní vazbu, n nulu nebo celé číslo 1 až 12 a
Rl a R2 znamenají nezávisle rozvětvenou nebo lineární alkylovou skupinu nebo Ria R2 tvoří společně s atomem dusíku, ke kterému jsou vázány, pětičlenný až šestičlenný kruh nasycený nebo nenasycený obecného vzorce
kde znamená
X atom vodíku, síry nebo dusíku, iminoskupinu, alkyliminoskupinu nebo methylenovou skupinu, pro přípravu léčiv k ošetřování pathologií centrálního a periferního nervového systému, pathologií zažívacího a močového ústrojí zánětlivého nebo nezánět1 ivého typu nebo pathologií souvisejících s kardiovaskulárním nebo bronchopulmonárním systémem .
Vynález objasňují, nijak však neomezují následující příklady praktického provedení.
Příklady provedení vynálezu
Příklad 1
Morfolinoethylester L-NG-nitroargini nu (L-NNA) a = no2 n = 2 -N
Ri = -N
R2
První stupeň
Ekvimolární směs ( 10'2 Ml L-N-Boc-N°-nitroargininu a
N-beta-hydroxyethylmorfolinu ve rozpustí ve 30 ml bezvodého dimethylformamidu a přidá se 3 xlO-3 M dimethylaminopyridinu (DMAP). Roztok se ochladí na O Ca přidá se 102 M dicyklohe• 9 • · · · · · · ···· • · · · · · ···· · ··· · · ··· · · · 9 9 9
9999 9 9 9 9 9 9 9
- 10 xylkarbodiimidu (DDC). Reakční směs se míchá při teplotě 0 C po dobu 10 minut, načež se v míchání pokračuje při teplotě místnosti po dobu 24 hodin. Vytvořená sraženina dicyklohexylmočoviny se odfiltruje a rozpouštědlo se odstraní. Zbytek se získá ethylacetátem, promyje se jednou vodou a jednou nasyceným roztokem chloridu sodného. Odstraněním rozpouštědla se získá viskózní produkt, který se chromatografuje na silikagelu (jako elučního činidla se používá systému trichlormethan/methanol 95=5 pak 90=10). Sloučenina obecného vzorce IV se získá v podobě oleje, který vykrystaluje.
Teplota tání: 128 °C
CCM: rf: 0,38 (CHCl3/EtOH 85:15)
I.R. (cnr1) nujol γ-ΝΗ:3400 - 3200; 7-ester:1740; γ-BOC: 1710.
MH+ = 433.
Ή-NMR, 100 MHz, CDC13, TMS Óppm:
7,8 (2H, NH2); 5,5 (d, IH. NHBoc); 4.3 (m, 3H, CH NHCO, CO2CH2); 3,8-3,2 (m,
7H, CíhNH, CH2-O-CH2, NH); 2,5 (m, 6H, 3CH2N)); 1,7 (m, 4H, CH2CH2); 1,4 (sing, 9H, tBu).
Druhý stupeň: odstraňování NH2 chránící skupiny
V předchozím stupni získaná sloučenina obecného vzorce IV se rozpustí v bezvodém dioxanu. Do dioxanu se při teplotě místnoti přidá po kapkách nadbytek 4N kyseliny chlorovodíkové. Roztok se zakalí, intenzivně se míchá 15 hodin až do pomalého vytvoření bílé sraženiny. Dioxan se dekantuje, promyje se dvakrát bezvodým etherem a vysuší se na rotační odparce. Pevná látka se rozpustí ve vodě a lyofilizuje se. Sloučenina obecného vzorce I se získá v podobě dichlorhydrátu
Teplota tání 230 C, hygroskopický bílý prášek.
·· ·· • · · · ·· · ···· ···· • · · · · · ·>·· · ··· · · ··· ··· · · · •· ···· ·· · ·· ··
- 11 CCML:rf: 0,39 (2-propanol/H2O/NH4OH:7:3:0,1).
MH+ (base) = 333 [ aD 20] = +3.81 (H2O) !H-NMR, 100 MHz, D2O, bppm:
4,5 (m, 2H, CO2CH2); 4,1 (t, 1H, CH(NH2)CO); 3/7(m, 4H, CH2OCH2); 3,4 - 3,1 (m, 8H, CH2N); 1,9 - 1,5 (pevný, 4H, CH2-CH2).
Příklad 2
Piperidinoethylester L-NNA a = no2 e=o —Ν'
R.
R2
První stupeň
Odpovídající sloučenina obecného vzorce IV se získá způsobem podle příkladu 1, první stupeň, za použití N-(beta-hydroxyethyllpiperidinu místo N-(beta-bydroxyethy1)morfolinu «
v podobě bílé pevné látka o teplotě tání 98 C.
CCM:rf: 0.22 (CHCl3/EtOH 8:2)
1H-NMR, 100 MHz, CDCI3, TMS δρρ
7.6 (2H, NH2); 5,5 (t, 1H, NHBoc); 4,3 (t, 3H, CH-NHCO and CO2CH2); 3,4 (solid, 3H, CH2HN, NH); 2,7-2,3 ( pevný., 6H, 3CH2N); 1,7 - 1,4 (pevný, 19H, tBu a· . 5CH2).
Druhý stupeň
Sloučenina obecného vzorce I se získá v podobě dihydrocbloridu způsobem podle příkladu 1, druhý stupeň v podobě hygroskopické bílé pevné látky o teplotě tání 250 C.
CCM:rf: 0.36 (2-propanol/H2O/NH4OH:7:3:0.1)
MH+ = 331 (base) [aD 20] = +5.78(H2O)
1H-NMR, 100 MHz, D20, 8ppm:
• · • · • ·
- 12 4,5 (m, 2H, CO2CH2); 4,1 (t, 1H, CH(NH2)CO); 3,5 - 2,7 (m, 8H, 4CH2N); 1/7-1,3 (m, 10H, 5CH2).
Př í k1ad 3
- ( Dimethy1am i no)propyI ester L-NNA
A = N02 E = O
R,
N;
R?
CH3 ch3
První stupeň
Odpovídající sloučenina obecného vzorce IV se získá způsobem podle příkladu 1, první stupeň, za použití 3-(dimethylamino)propanolu místo N-(beta-hydroxyethyl)morfoli nu. Sloučenina obecného vzorce IV se čistí sloupcovou chromatografií (za použití jako elučního činidla systému trichlormethan/ethanol 8:2) Získá se viskozní produkt.
CCM:rf: 0,17 (CHCl3/MeOH 7:3).
Ή-NMR, 100 MHz, CDC13, TMS, δρρπκ
5,4 (d, 1H, NHBoc); 4,2 (m, 3H, COOCH2 a . CHNHBoc); 3,4 (m, 2H, NHCH2);
2,3 (m, 8H, CH2N a (CH3)2N); 1,7 (m, 6H, 3CH2).
Druhý stupeň
Sloučenina obecného vzorce I se získá v podobě di hydrochloridu způsobem podle příkladu 1, druhý stupeň.
Teplota tání 178 C, hygroskopický bílý prášek CCM:rf: 0,28 (2-propanol/H2O/NH4OH:7:3:0.1)
MH+ (base) = 378
Ή-NMR, 100 MHz, D20, δρριη:
4,15 (m, 3H, CH(NH2)CO, COOCH2); 3,1 (m, 4H, NHCH2 ai CH2N);
2,2 (s, 6H, (CH3)N); 1,7 (m, 6H, 3CH2).
• ·
• · 99 999 99
9999 999 9
9 9999 9
9 9 99 999999 99
9 9 9 9 9
9999 99 9 9· 99
- 13 Příklad 4
Morfolinopropylester L-NNA
A = N02 E = O n = 3
První stupeň
Postupuje se způsobem podle příkladu 1, první stupeň za použití 3-morfolinopropanolu místo N-( beta-hydroxyethyl)morfol inu, přičemž se získá sloučenina obecného vzorce IV, která se čistí bleskovou chromatografií.
Teplota tání 106 C
CCM:rf: 0,34 (CHCl3/EtOH 85:15).
1H-NMR, 100 MHz, CDCI3, TMS, 8ppm:
7,8 (2H, NH2); 5,4 (d, 1H, NHBoc); 4,3 (m, 3H, CHNHBoc, CO2-CH2); 3,8 -3,3 (m,
7H, CH2NH, CH2-O-CH2, NH); 2,4 (m, 6H, 3CH2N); 1,9 (m, 6H,'3CH2); 1,4 (sing,
9H, tBu).
Druhý stupeň
Sloučenina obecného vzorce I se ziská v podobě dihydrochloridu způsobem podle příkladu 1, druhý stupeň.
Teplota tání 232 C, hygroskopický bílý prášek CCM:rf: 0,39 (2-propanol/H2O/NH4OH:7:3:0.1) [aD 20] = +8,2 (H20)
MH+ = 347 (base)
Ή-NMR 100 MHz, D20, óppm:
4,15 (m, 3H, CH(NH2)CO, CO2-Cíh); 3,9 - 3.3 (m, 6H, CH2OCH2, CH2NH),
3,1 - 2,9 (m, 6H, 3CH2N); 2 - 1,4 (pevný ·, 6H, 3CH2).
·« φφφ φφφφ φφφ ··· φφφφ • φ φ φφφφ * · φ · φ φ · · φ φ Φ··· · φφφ φ φ φφφ φφφ φφφ φφ φφφφ φφ φ φφ ··
- 14 Příklad 5
Morfolinohexy1 ester L-NNA
A = N02 E = O
R.
První stupeň
Postupuje se způsobem podle příkladu 1, první stupeň za použití 6-roorfol inohexanolu místo N-( beta-hydroxyethyl) norf o1 inu. přičemž se získá sloučenina obecného vzorce IV, která se čistí bleskovou chromatografií (za použití jako elučního činidla systému tricblormethan/ethanol 90:10). Získá se viskózní produkt.
Teplota tání 99 C
CCM:rf: 0,32 (CHCl3/EtOH 85:15).
1H-NMR, 100 MHz, CDC13, TMS, δρρπι:
7,7 (2H, NH2); 5,4 (d, 1H, NHBoc); 4,25 (m, 3H, CHNHBoc, CO2-CH2); 3,6 -3,3 (m, 7H, CH2NH, CH2OCH2, NH); 2,4 (m, 6H, 3CH2N); 1,8 - 1,3 (pevný,. 23H, tBu + 6CH2).
Druhý stupeň
Sloučenina obecného vzorce I se získá v podobě dihydrochloridu způsobem podle příkladu 1, druhý stupeň.
Teplota tání 214 C, hygroskopická sloučenina
CCM:rf: 0,52 (2-propanol/H2O/NH4OH:7:3:0.1)
MH+ = 389 (base) [aD 20] = +6,67 (H20)
Ή-NMR, 100 MHz, D20, δρρπι:
4.1 (m, 3H, CH(NH2)CO,CO2CH2); 4 - 3,3 (pevný,, 6H, CH2OCH2, CH2NH);
2.1 - 1,9 (m, 6H, 3CH2N); 1,8 - 1 (m, 12H, 6CH2).
·· · • · * · · · · ···· • » · · « · « · · · · • 4 · · · · ··«« · ··· « « • · · · · · ··· ·· ···· «4 · «· ··
Příklad 6
Imidazolethyl ester L-NNA
Λ
A = NO2 E = O n = 2 -Nx
R.2
První stupeň
Postupuje se způsobem podle příkladu 1, první stupeň za použití 2-hydroxyethyl-3-imidazolu místo N-(beta-hydroxyethyl ) morfol inu, přičemž se získá sloučenina obecného vzorce IV, která se čistí na sloupci oxidu křemičitého (za použití jako elučního činidla systému trichlormethan/ethanol 9:1, posléze 88:121.
Teplota tání 102 C
CCM:rf: 0,19 (CHCl3/EtOH/NH4OH: 85:15:0.1).
iH-NMR, 100 MHz, CDC13, TMS, δρρπτ.
(2H, NH2): 7,6 (1H, NH); 7 (d, 2H, imidazol); 5,7 (d, 1H, NHBoc); 4,3 - 4,1 (m, 5H, CHNHBoc, CCbCKb, CH2-imidazol,); 3,3 (d, 2H, CH2NH); 1,4 (m, 13H, tBu, 2CH2).
Druhý stupeň
Sloučenina obecného vzorce I se získá v podobě dihydrochloridu způsobem podle příkladu 1, druhý stupeň.
Teplota tání 228 C, hygroskopická žlutá pevná látka
MH+= 314 (base)
CCM:rf: 0,39 (2-propanol/H2O/NH4OH;7:3:0.1)
Ή-NMR, 100 MHz, D20, δρρπτ.
7,3 (d. 2H, imidazol· ); 4,4 (m. 4H, C02Cíb) a. CH2-imidazol ); 4(t. 1H
CH.(NH2)CO); 3,1 (t, 2H, CH2NH); 1,5 (m, 4H, 2CH2).
φφ φφ φ φφ φφ • « · φ φφφ φφφφ • Φ φ φφφφ φφφφ φ φ φφφφ φφφφ φ φφφ φ φ φφφ φφφ φφφ «φ φφφφ φφ · φφφφ
- 16 Příklad 7
Morfol inoet,hy 1 ester L-argininu
R>
-Ν'
R2
První stupeň
Postupuje se způsobem podle příkladu 1, první stupeň, přičemž se získá sloučenina obecného vzorce IV reakcí L-N(Z)Nc
-nitroargininu, to Je sloučeniny obecného vzorce II, kde znamená R3 Z chránící skupinu, s N-(beta-hydroxyethyl)morfoli nem. Získaná sloučenina se čistí bleskovou chromatografií (za použití jako elučního činidla systému trichlormethan/ethanol 9:1, posléze 89=11). Získá se viskozní produkt.
Teplota tání 65 C
CCM:rf: 0,28 (CHCl3/EtOH: 85:15). ^H-NMR, 100 MHz, CDCI3, TMS, óppm:
8,5
4,2 3,4 (1H, NH); 7,3 (2H, NH2); 7,2 (s, 5H, φ); 5,7 (d, 1H, NHZ); 5 (s, 2H, CH2<j)); (m, 3H, CHNHZ a CO2CH2); 3,6 (m, 6H, CH2NH a CH2OCH2);
(1H, NH); 2,4 (m, 6H, 3CH2N); 1,6 (m, 4H, 2CH2).
Druhý stupeň
Sloučenina obecného vzorce IV, získaná v předchouzím stupni, se rozpustí v ethanolu a podrobí se hydrogenolýze, která se provádí v aparatuře PARR v přítomnosti 10% palladia na uhlí za tlaku 345 kPa při teplotě okolí. Zmizení prekursoru se sleduje chromatografií v tenké vrstvě TCL a reakce končí ve čtyřech hodinách. Po zfiltrování se rozpouštědlo odstraní při ·· ·· ·< · ·· ·· • e · · · · · · · · · ·· · ···· · · ·· • · · · · · ···· · ··· · · «·· ··· ··· ·· ···· ·· « ·· ·· ο
teplotě 40 C. Viskozní zbytek se získá použitím minimálního množství ethanolu. Přidá se IN kyselina chlorovodíková v diethyletheru a reakční směs se nechá míchat po dobu tří hodin. Část po části se vytváří sraženina. Pevná látka se dekantuje a promyje se dvakrát suchým etherem. Vysuší se za sníženého tlaku a lyofi lizuje se. Získá se mírně viskozní žlutavý produkt obsahuje! chlorovodíkovou kyselinu, který je velice hygroskopický.
o
Teplota tání vyšší než 240 C (za rozkladu),
MH+ = 288 (base) !H-NMR, 100 MHz, D20, óppm:
4,4 (m, 2H, CO2CH2); 4,1 (t, 1H, CH(NH2)C0); 3,7 (m, 4H, CH2OCH2); 3,4 (m,
4H, CH2N, NHCH2); 3,1 (m, 4H, N(CH2)2); 1,6 (m, 4H, 2CH2).
Př i k1 ad 8
Piperidinoethylester L-argininu
A=H E = O
r2
První stupeň
Odpovídající sloučenina obecného vzorce IV se získá způsobem podle příkladu 7, první stupeň, za použití N-íbeta-hydroxyethyl)piperidinu místo N-(beta-hydroxyethyl)morfolinu, přičemž se získaná sloučenina může čistit bleskovou chromatograf i í .
Druhý stupeň
Hydrochlorid sloučeniny obecného vzorce I se získá shora popsaným způsobem (příkladu 7, druhý stupeň).
• · • ·
• ·
- 18 Příklad 9
Ν-Imidazolethylester L-argininu A = H E = O n = 2 _N X
R,
R>
První stupeň
Odpovídající sloučenina obecného vzorce IV se získá způsobem podle příkladu 7, první stupeň, za použití 2-hydroxyetbyl-3-imidazolu místo N-(beta-hydroxyethyl)morfoli nu, přičemž se získaná sloučenina může čistit fleskovou chromatografii.
Druhý stupeň
Hydróchlorid sloučeniny obecného vzorce I se získá shora popsaným způsobem (příkladu 7, druhý stupeň).
Příklad 10
Morfolinoethy1ester L-NG-methylargininu (L-NMA)
Ri /—\
A = CH3 E = 0 n = 2
-N = -N O r2
První stupeň
Odpovídající sloučenina obecného vzorce IV se získá způsobem podle příkladu 1, první stupeň, reakcí L-N(Z)-NG-methyl argininu a N-(beta-hydroxyethy 1)morfolinu, přičemž se získaná sloučenina může čistit chromatografii na sloupci oxidu křemičitého .
φ φ φ φ φ φ
- 19 Druhý stupeň
Hydrochlorid sloučeniny obecného vzorce I se získá shora popsaným způsobem (příkladu 7, druhý stupeň).
Příklad 11
Morfolinoamid L-NNA
A = N02 E kovalentn í vazba η = 0 -Ν'
Ri r2
Prvn í stupeň :
amid L-N-Boc-NG-nitroargininu
Ekvimolární množství L-N-Boc-NG-nitroargini nu, morfolinu a 1-bydroxybenzotriazolu (HOBT) ve rozpustí v bezvodého dimetc hylformamidu. Roztok se ochladí na O Ca přidá se ekvivalentní množství dicyklohexylkarbodiimidu (DDC). Reakční směs se udržuje na teplotě O C po dobu 10 minut, načež se v míchání e
pokračuje pří teplotě O C po dobu 20 minut a pak při teplotě místnosti po dobu 6 hodin. Zpracuje se běžným způsobem, čímž se získá produkt, který se čistí bleskovou chromatografií (jako elučního činidla se používá systému trichlormethan/methanol 95:5). Sloučenina se získá v podobě oleje, který vykrystaluje. CCM:rf 0,66 (CHClj/MeOH 8:2)
IR nujol cm-1: Ynh: 3400 - 3300; Tboc 1700; γύό 1630 íH-NMR, 100 MHz, CDCL3, TMS, 8ppm :
5,8 (1H, d, NHBoc); 3,7 (m, 1H, CHNBoc); 3,5 (pevný , 4H, 2CH2O); 3,4 (m, 2H, NH-CH2); 2,8 (m, 4H, CH2-N-CH2); 1,7 (m, 4H, CH2CH2); 1,4 (sing, 9H, tBu).
Druhý stupeň: odstraňování NH2 chránící skupiny
V předchozím stupni získaná sloučenina obecného vzorce • · • · • · · · • · • · I • · · · ·· ···· · ·
- 20 IV se rozpustí v bezvodém dichlormethanu a přidá se 20% kyselina trifluoroctová. Reakční směs se míchá při teplotě okolí a následuje vývin plynu. Rozpouštědlo se odstraní a zbytek se získá s vodou. Roztok se vede přes ionexovou pryskyřici. Získá se viskózní produkt který vykrystaluje po přidání acetonu.
Teplota tání 246 ’C
MH+ = 289
CCM:rf 0.18 (CHCL3/MeOH 8:2) [aD 20] = +17.2 (H2O)
I R- nujol: cm-i: γΝΗ: 3400 - 3300; γ^, 1630
Ή-NMR, 100 MHz, D20, Óppm:
3?8 (m, 1H, CH(NH2)CO); 3.5 (m, 8H, morpholin ); 3.1 (m, 2H, CH2NH); 1,4 (m, 4H, CH2CH2)
Příklad 12
Sul ibuprofenu a morfolinoethylesteru L-NG-nitroargininu
Rozpustí se 2 x ΙΟ-3 M ibuprofenu v 15 ml vody obsahující dva ekvivalenty hydroxidu sodného. Roztok se pomalu přidává do vodného roztoku (7 ml) 2 x 10~3 M morfolinoethylesteru L-NNA. Reakční směs se zakalí. Reakční směs se zahříváním za a
míchání udržuje na teplotě 60 C po dobu 30 minut. Získá se čirý roztok, který se po ochlazení lyofilizuje, čímž se získá bílý prášek.
β
Teplota tání je vyšší než 260 C, sůl je rozpustná ve vodě.
Ή-NMR, 100 MHz, D20, δρρπι :
7(4H, φ); 4,6 (m, 3H, CHNCO a. CC^CUj); 3,7 - 3,4 (m, 6H, 2CH2N); 3 -2,9 (m,
4H, N(CH2)2); 2,3 (d, 2H, CHH); 1.7 - 1.5 5H, 2CH2a CH); 1,2 (d, 3H,
CH3); 0z7 (d, 6H, 2CH3).
• · • 3
- 21 Stejným způsobem se získá esterová sůl podle příkladu 1 s kyselinou salicylovou (příklad 13) a sůl téhož esteru se sulindacem (příklad 14). Všechny tyto soli jsou hygroskopioké. Příklad 15
Sůl acetylsalicylové kyseliny a morfolinoamidu L-NNA
Rozpustí se morfolinoamid L-NNA ve 30 ml vody. Přidá se acety1salicylová kyselina za míchání a pomalu se rozpustí ve směsi. Získaný čirý roztok se lyofilizuje, čímž se získá bílý β
prášek. Teplota tání je vyšší než 240 C, sůl je rozpustná ve vodě.
Sůl podle příkladu 11 s jinými karboxylovými kyselinami, například s kyselinou salicylovou, se sulindacem nebo s ibuprofenem se může získat stejným způsobem. Všechny tyto soli jsou hygroskopické.
Biologickou účinnost sloučenin podle vynálezu objasňují následuj ící testy.
1. Měření biologické účinnosti in vitro
1.1. Endotheliální konstitutivní NO syntháza
Inhibiční vlastnosti produktů se zřetelem na edndothe1 iální konstitutivní NO syntházu se stanovují podle jejich schopnosti antagonizovat závislou endotheliálni relaxaci způsobenou karbaholem na izolované aortě krysy prekontraktované fenylefrinem (August a kol., 1992).
Materiály a způsoby
Vyjme se hrudní aorta samečkům krys Sprague Dawley (hmotnost krys 290 až 350 g), usmrcených červikálním protržením.
Aorta se umístí do glukozovaného Krebs Henseleitova prostředí • · · · • ·
- 22 s náledujícím složením: ( mM) , chlorid sodný 118; chlorid draselný 4,7; síran horečnatý 1,17; dihydrogenfosforečnan draselný 1,18; chlorid vápenatý 2,5; hydrogenuhličitan sodný 25;
β glukóza 11. Prostředí se udržuje na teplotě 37 C a kontinuálně se jím vede proud karbogenu (95 % kyslíku a 5 % oxidu uhličitého). Po odstranění nadbytku spojovací tkáně a tuku se cévy pečlivě rozkrájí na prstence (šířka 2 mm) a zavěsí se pod napětím 3 g do nádoby o obsahu 20 ml. Zaznamenání kontrakcí se provádí za použití isometrických sond připojených k systému pro zpracování dat (I0S Dei-Lierre).
Produkty a zpracování
Po jednohodinové prodlevě se tonus arterie zvýší fenylefrinem (PE 10-6 M). Když kontrakce dosáhne maxima (10 minut), zavede se do nádoby karbachol (10_5M) k hodnocení integrity endothe1 iální vrstvy. Preparáty se promyjí a po 45 minutové prodlevě se PE (10-6 M) znova zavede do lázně při maximu kontrakce; karbachol (10_5M) se zavede při dosažení maxima relaxace. Zkoušené produkty se zavádějí do lázně v kumulativních dávkách. Výsledky jsou uvedeny v tabulce I:
Tabulka I
Produkt
L-NMMA
L-NA am i noguan i d i n př 1k1ad 1 příklad 2 př í k1ad 3 příklad 4 př í k1ad 5 př í k1ad 6 př í k1 ad 7 příklad 11
IC50 (um) 12 >100 >100 >100 • · • ·
- 23 příklad 12 příklad 13 příklad 14
1.2 Neuron konstitutivní NO syntháza
Zaveden í
Míra aktivity NO syntházy se stanovuje způsobem, který popsal Bredt a Snyder (1990).
MateriAly a způsoby
Vyjme se rychle malý mozek krysy Sprague Davlev (hmotnost β
krys 290 až 350 g), usuší se při teplotě 4 Ca homogenizuje se v objemu extrakčního pufru odpovídajícího 5 ml HEPES pufru na g tkáně za použití Thomasovy nádoby. Homogenizáty se odc středují (21000 g po dobu 15 minut při 4 C). Suspendované materiály se odstraní a vedou se sloupcem 1 ml Dovex AG 50 WX-8 Na+ (BioRad forma) předem propláchnutým destilovanou vodou a extrakčním pufrem. Po průchodu sloupcem se vzorky uloží při β
teplotě 4 Ca rychle se připraví v dávkách.
Dávka se vnese do skleněných zkumavek, ve kterých je 100 ql inkubačního pufru obsahujícího 100 mM HEPES, hodnota pH 7,4 EDTA, 2,5 mM chloridu vápenatého, 2 mM dithiotře itolu, 2 mM redukovaného NADPH, 10 ug/ml calmodulinu a 10 uM tetrahydrobiopterinu. Přidá se 25 ul roztoku obsahujícího 100 nM tritiovaného (značeného tritiem) argininu (specifická aktivita 56,4 Ci/mmol, Amersham) a 40 uM neradioaktivního argininu. Reakce se nastartuje přidáním 50 ul homogenizátu, přičemž konečný objem je 200 ul (chybějících 25 ul je bud' voda nebo zkoušený produkt).
Po 30 minutách inkubace při teplotě místnosti se enzymatická reakce ukončí přidáním 2 mililitrů ukončovacího pufru (20 mM HEPES, hdnota pH 5,5, 2mM EDTA). Vzorky se vedou sloup• φ φ φ
• φ φ · · · · • ΦΦΦ · φ φφ •Φ ······ φφφφ · φφφ φφφ φ φ φ φφ · ·
- 24 cem 1 ml Dovex AG 50 WX-8 pryskyřice, Na + forma za použití jako elučního činidla 2 ml destilované vody. Po přidání 20 ml scinti lační kapaliny se radioaktivita kvantitativně stanovuje kapalinovým scintilačním spektrometrem. Slepá zkouška se provádí stejně, přičemž se 50 ql vzorku nahrazuje 50 ql extrakčního pufru. Pro každý test se stanovuje celková radioaktivita.
Výsledky se vyjadřují jako pmol citrullinu vytvořeného za minutu na mg proteinu. Proteinová koncentrace se stanovuje způsobem, který popsal Bradford (1976) a výsledky jsou uvedeny v tabulce II.
Tabulka II
Produkt IC50 (um)
L-NMMA 2, 80
L-NA O, 60
am i noguan i d i n 510,OO
př í k1ad 1 2, 30
příklad 2 4, 00
příklad 3 10 , 00
příklad 4 1,50
př í k1 ad 5 2, 00
př í k1ad 6 1,80
př í k1ad 7 >10,00
příklad 11 >300,00
př í k1ad 12 0, 36
př í k1ad 13 1,00
příklad 14 O, 70
1.3 Indukovate1ná NO syntháza
Makrofágy produkované oxidem dusnatým z indukovatelné NO syntházy prozánět1 ivými stimuly. Makrofágy indukovate1ná NO syntháza se připraví z hompogenizátu J744Ai myelomonocytových buněk předběžně stimulovaných po dobu 24 hodin LPS (E. coli) a
IFNqrama « · · · » · · « k · · ·
- 25 Materiály a způsoby
- Buňky: kultura a navození NO syntházy
Buňky J744Ai (ATCC ref. TIB 67) se kultivují v DMEM při 10 % SVF při teplotě 37 C v prostředí obsahujícím 5 % oxidu uhličitého. Prostředí se naočkuje 5 χ 103 buněk/cm2 v baňce o obsahu 150 cm3. Inkubace se provádí v přítomnosti LPS (1 qg/ml) a IFN-T myšího (50 J/ml) v DMEM při 10 % SVF za 24 hodin.
- Způsob přípravy parciálně čištěné NO syntházy
Buňky se promyjí PBS, vnesou se na zařízení Cell Scrper ve 4 ml studeného pufru A (4 C) (pufr A= HEPES 50 mM, dithiothreitol 0,5 mM, nastaveno na hodnotu pH 4 IN roztokem hydroxidu sodného). Improvizovaně se přidá: pepsatin A 1 mg/ml, leupeptin 1 mg/ml, inhibitor trypsinu ze sojy 1 mg/ml, antipain 1 mg/ml, PMSF (Pefoloc) 10 mg/ml.
Po odstřeďovánl (1000 g při teplotě 4 C po dobu 5 minut) se úsada, získaná odstřeďováním, shromáždí a znova se vnese do β
pufru A a zpracuje se zvukem při teplotě 4 Ca homogenizát se ultraodstřeďuje (100000 g při teplotě 4 C po dobu 60 minut). Do vzlínajícího materiálu k povrchu se přidá 10 % glycerolu β
před zmrazením na teplotu -80 C, který se před tím frakcionuje. preparát se zkouší téhož dne, ponechává si však aktivní β
povahu po desetidenním uložení při teplotě -80 C. Frakce se udržuje pro dávkování proteinu mikrometodou podle Bradforda.
- Enzymový test
Test založený na transformaci NO syntházy L-argininu na L-citrul1in
a) Konverze L-argininu na L-citrullin
Reakční pufr B pufru:HEPES 100 mM. dithiothreitool 1 mM, nastavený na hodnotu pH 7,4 IN roztokem hydroxidu sodného.
o
Tento pufr se udržuje několik dní na teplotě 4 C. Improvizovaně se přidají NO syntházové kofaktory jmenovitě 10 uM tetrahydrobiopterinu, 10 uM FAD, 2 mM NADPH, 2,5 mM chloridu vápenatého, 1 mg/ml BSA (aby byl enzym rozpustný).
- L-argininový roztok
L-Argininové konce do ar 40 qM. K pokračování reakce se připraví isotopový roztok přidáním (3H)-L-argini nu do roztoku v konečné koncentraci 100 nM.
- Enzymový prostředek
Podle předem daného testu vykazujícího enzymovou aktivitu se používá roztoku čistého nebo stupně 1/10.
- Inhibitor’·
Inhibitor se připravuje v B pufru z koncentrovaného roztoku ve vodném prostředí nebo v dimethylsulfoxidu a testuje se ve srovnání s kontrolou bez inhibitoru. Případně se přidává dimethylsulfoxidová kontrola.
Objem ( ul) použ í váný př* i testu
Vzorek Kompletní B Arg i n i nový Enzymový Kompletní A
puf r roztok prostředek pufr
slepý 125 25 - 50
kontrola 125 25 50 -
inhibi tor 125 25 50
• * • ·
Inkubace se provádí ve zdvojeném boileru při teplotě 37 C po dobu 15 minut.
- Ukončení reakce
Reakce se ukončí přidáním 2 ml C pufru'· 20 mM HEPES, 2 nM EDTA, hodnota pH 5,5 se nastaví IN kyselinou chlorovodíkovou.
- Oddělení L-argininu a L-citrullinu
Toto oddělení se provádí na 0,5 ml Dovexu 50X-8 (katexová pryskyřice) předem uvedená do rovnovážného stavu v pufru C ve 2ml stříkačce uzavřené skleněnou kuličkou, která propouští pouze kapalinu. 50x-8 zadržuje L-arginín. Shromážděný vzorek se uloží a zbytek se eluuje z citrullinu 2 ml destilované vody. Do 4 ml vodného prostředí se přidá 16 ml Instagel Plus a scinti láce baněk se načítaly sondou Packard.
Výpočty
K získání každé hodnoty se provádí tento výpočet:
[cpmívzorek)-cpm(slepá zkouška] / [cpmí kontrola)-cpmíslepá zkouška]
Regresní čára se vynese v obr. P 6C a stanoví se hodnota IC50 produktů. Hodnoty IC50 jsou středem dvou pokusů, prováděných na různých enzymových prostředcích. Výsledky jsou uvedeny v tabulce III.
Tabulka III
Produkt
L-NA
L-NMMA am i noguan i d i n
ICso íum) 20, 5
9,5 29, 6 • ·
příklad 1 29, 0
příklad 2 53, 0
příklad 3 30 , O
př í k1ad 4 110,0
př í k1 ad 5 380, 0
př í k1 ad 6 15,0
př í klad 7 22, 0
příklad 11 >300,0
příklad 12 40 , 0
př í k1ad 13 28, 0
příklad 14 38,0
2. Měření biologické účinnosti in
Karrageenový edém Princip
Subplantární injekce suspenze karrageenanu. mukopolysacharidů extrahovaných z řas, indukuje místní zánět1ivou reakci . Protizánět1 ivé sloučeniny jsou schopné antagonizovat tento edém různým způsobem působení (Winter a kol., 1962). Inhibitory NO syntházy vykazují různý účinek v tomto testu (Antunes a kol., 1991).
Materiály a způsoby
Používá se skupiny 8 samců (n = 8) krys Sprague Dawley VAF (Charles River, St. Aubin les Elbeuf) o hmotnosti 140 až 215 g, kteří se nechají hladovět po dobu 18 hodin. Edém se vyvolá vstřiknutím do plantárního pulvinu jedné je zadních tlapek suspenze karrageenanu v fyziologickém séru v množství 0,1 ml pro krysu. Měří se objem packy plethysmografií před vstřiknutím a 1,5 a 3 hodiny po vstříknutí karrageenanu. Vypočte se procento zánětu packy pro každou krysu a v každé době měření (vodní plethysmometr - Ugo Basile). Výsledky jsou uve• · • · · ·
- 29 děny v tabulce IV (zkratka NS znamená nevýznamný. χ významný, xx velmi významný a χχχ vysoce významný)
Tabu1ka IV
Produkt Dávka Sn í žení zánětu, %
mg/ kg 90 m i nut 180 minut
L-NA 15 - 60,2χ χ -52,8xx
L-NMMA 15 -30,5x -12,9xx
am i noguan i d i n 15 - 9,0 NS -13,0 NS
příklad 1 15 -62,5χ χ -55,7χχ
př í k1 ad 2 15 -58,3x χ -56,3xx
př í klad 3 15 -48,7χχ -61,2χχ
př í k1 ad 5 15 -75,2χχ -48,Οχχ
příklad 11 15 + 3,0 NS -18 NS
př í k1 ad 12 15 -85,9χχ - 85χ χ x
Průmyslová využitelnost
Derivát L-argininu vhodný pro výrobu farmaceutických prostředků k ošetřování pathologií centrálního a periferního nervového systému, k ošetřování pathologické disfunkce zažívacího a močového ústrojí zánětlivého nebo nezánětlivého typu a k ošetřování pathologií souvisejících s kardiovaskulárním nebo bronchopulmonárním systémem.

Claims (13)

  1. NÁROKY
    JUDr. Ivan KOREČEK
    Advokátní a patentová kancelář 160 00 Praha 6. Na baště sv. Jiří 9 P.O. BOX 275, 160 41 Praha 6 Česká republika
    Derivát L-argininu obecného vzorce I
    A-HN
    NH
    HN //
    O R, // / 1 'C—E—(CH2)n-Nx NH, XR2 ( I) kde
    A
    E n
    znamená atom vodíku, nižší alkylovou nebo nitroskupinu, atom kysl iku nebo kovalentní vazbu, nulu nebo celé číslo 1 až 12 a
    Rl a R
  2. 2 znamenají nezávisle rozvětvenou nebo lineární alkylovou skupinu nebo Ria R2 tvoří společně s atomem dusíku, ke kterému jsou vázány, pětičlenný až šestičlenný kruh nasycený nebo nenasycený obecného vzorce kde znamená
    X atom vodíku, síry nebo dusíku, iminoskupinu, alkyliminoskupinu nebo methylenovou skupinu, s výjimkou sloučenin obecného vzorce I, kde n je rovno nule, E znamená kovalentní vazbu a A znamená buď atom vodíku a Ri a R2 znamenají nezávisle nižší alkylovou skupinu nebo spolu tvoří společně s atomem dusíku, ke kterému jsou vázány, piperidinový, morfolinový nebo imidazolový kruh, nebo A znamená nitroskupinu a Ri a R2 tvoří společně s atomem dusíku, ke kterému jsou vázány, piperidinový kruh, a jejich farmaceuticky vhodné soli.
    - 31 2. Derivát L-argininu podle nároku 1 obecného vzorce I, kde znamená n celé číslo 1 aš 12 a ostatní symboly mají v nároku 1 uvedený význam.
  3. 3. Derivát L-argininu podle nároku 2 obecného vzorce I, kde znamená E atom kyslíku, A nitroskupinu nebo atom vodíku a Rl a R2 vytvářejí morfolinový, piperidinový nebo imidazolový kruh a n má v nároku 2 uvedený význam.
  4. 4. Derivát L-argininu podle nároku 1 obecného vzorce I kde znamená n nulu, E kovalentní vazbu, A atom dusíku a Ri a R2 vytvářejí morfolinový kruh.
  5. 5. Způsob přípravy derivátu L-argininu podle nároku 1 až 4 obecného vzorce I, kde mají jednotlivé symboly v nároku 1 uvedený význam, vyznačující se tím, že se nechává reagovat sloučenina obecného vzorce II
    A-HN
    NH
    HN
    7/
    NHRo ( II)
    A—HN VTTT O
    C-E— (CH2)nNHR3 za získání sloučeniny obecného vzorce I, skupinu nebo nižší alkvlovovou skupinu a kde znamená A nižší alkylovou skupinu nebo nitroskupinu a R3 chránící skupinu, se sloučeninou obecného vzorce III
    Η-E-( CH2)n-NRiR2 (III) kde η, E, Ri a R2 mají shora uvedený význam, v přítomnosti kopulačního činidla, při teplotě 0 až 30 C a pak se odštěpí chránící skupina R3 ze získané sloučeniny obecného vzorce IV /Ri
    N K2 (IV) kde A znamená nitropopřípadě se odště- ·· ·· ·· · *· *· ···· ··< ···· ·· · ···· ···· • · · · · · ···· · ··· · · • · · ··· · · · • · ···· ·· · · · · · puje nitroskupina za získání sloučeniny obecného vzorce I, kde znamená A atom vodíku.
  6. 6. Způsob podle nároku 5, vyznačující se tím, že se jako kopulačního činidla používá Ν,N -dicyklohexylkarbodiimidu, benzotriazol-1 - yl-oxytrisídimethylamino)fosfoniumhexafluorfosfátu nebo benzotriazol - 1 -yl-oxytrispyrroli dinofosfon iumhexafluorfosfátu.
  7. 7. Způsob podle nároku 5 nebo 6, vyznačuj ící se tím, že se jako aditivu ke kopulačnímu činidlu používá 1-hydroxybenzotriazolu nebo 4-dimethylaminopyridinu.
  8. 8. Způsob podle nároku 5 až 7, vyznačující se tím, že se jako chránící skupiny používá skupiny benzyloxykarbonylové a terč. -butoxykarbonylové .
  9. 9. Způsob podle nároku 5 až 8, vyznačuj ící se tím, že se připravuje derivátu L-argininu obecného vzorce I, kde znamená A atom vodíku. přičemž se skupi a R3 a nitroskupi na odštěpují současně.
  10. 10. Farmaceutický prostředek, vyznačuj ící se tím , že obsahuje jako účinnou látku alespoň jeden derivát L-argininu obecného vzorce I podle nároku 1 až 4 spolu s alespoň jedním ředidlem nebo faramceuticky vhodným nosičem.
  11. 11. Farmaceutický prostředek, vyznačující se tím , že obsahuje jako účinnou látku alespoň jeden derivát L-argininu obecného vzorce Ir
    A-HN
    HN
    O
    U /
    C—E—(CH2)n-N
    R, ( Ift)
    Ro »·· * » ·
    - 33 kde znamená
    A atom vodíku, nižší alkylovou nebo nitroskupinu,
    E atom kyslíku nebo kovalentní vazbu, n nulu nebo celé číslo 1 až 12 a
    Rl a Rj>
    znamenají nezávisle rozvětvenou nebo 1 vou skupinu nebo Rja R2 tvoří společně ku, ke kterému jsou vázány, pětičlenný kruh nasycený nebo nenasycený obecného ineární alkylos atomem dusíaž šestičlenný vzorce
    -Ν X kde znamená
    X atom vodíku, síry nebo dusíku, iminoskupinu, alkyliminoskupinu nebo methylenovou skupinu, s výjimkou sloučenin obecného vzorce Ir, kde n je rovno nule, E znamená kovalentní vazbu a A znamená atom vodíku a R< a R2 znamenají nezávisle nižší alkylovou skupinu, nebo jeho farmaceuticky vhodnou sůl spolu s alespoň jedním ředidlem nebo faramceutiekv vhodným nosičem.
  12. 12.
    Použití drivátů L-argininu obecného vzorce Ib
    A-HN
    NH
    R,
    HN
    X-E—(CH2)n-N' nh2 ''r2 ( Ib) kde znamená
    A atom vodíku, nižší alkylovou nebo nitroskupinu,
    E atom kyslíku nebo kovalentní vazbu, • Φ φφ b φ φ ι
    I ΦΦΦ
    ΦΦΦΦ
    Φ Φ 4
    Φ Φ Φ Φ
    - 34 nulu nebo celé číslo 1 až 12 a
    Rl a R2 znamenají nezávisle rozvětvenou nebo lineární alkylovou skupinu nebo Ria R2 tvoří společně s atomem dusíku, ke kterému jsou vázány, pětičlenný až šestičlenný kruh nasycený nebo nenasycený obecného vzorce
    -7Í kde znamená
    X atom vodíku, síry nebo dusíku, iminoskupinu, alkyliminoskupinu nebo methylenovou skupinu, pro přípravu léčiv k ošetřování pathologií centrálního a periferního nervového systému.
  13. 13. Použití drivátu L-argininu obecného vzorce Ib podle nároku 12 pro přípravu léčiv k ošetřování pathologické disfunkce zažívacího a močového ústrojí zánětlivého nebo nezánětlivého tvou.
    13. Použití drivátu L-argininu obecného vzorce Ie podle nároku 12 pro přípravu léčiv k ošetřování pathologií souvisejících s kardiovaskulárním nebo bronchopulmonárním systémem.
CZ19972687A 1995-03-04 1996-03-04 Deriváty L-argininu s inhibičním účinkem na NO syntázu, způsob jejich přípravy, farmaceutický prostředek, který je obsahuje a jejich pouľití CZ290747B6 (cs)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GBGB9504350.1A GB9504350D0 (en) 1995-03-04 1995-03-04 Arginine derivatives

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ268797A3 true CZ268797A3 (cs) 1998-07-15
CZ290747B6 CZ290747B6 (cs) 2002-10-16

Family

ID=10770627

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ19972687A CZ290747B6 (cs) 1995-03-04 1996-03-04 Deriváty L-argininu s inhibičním účinkem na NO syntázu, způsob jejich přípravy, farmaceutický prostředek, který je obsahuje a jejich pouľití

Country Status (19)

Country Link
US (1) US5972940A (cs)
EP (1) EP0813529B1 (cs)
JP (1) JP3496061B2 (cs)
KR (1) KR19980702738A (cs)
CN (1) CN1071328C (cs)
AT (1) ATE223907T1 (cs)
AU (1) AU700871B2 (cs)
BG (1) BG62520B1 (cs)
CA (1) CA2215476C (cs)
CZ (1) CZ290747B6 (cs)
DE (1) DE69623602T2 (cs)
ES (1) ES2182964T3 (cs)
GB (1) GB9504350D0 (cs)
HU (1) HUP9801200A3 (cs)
NZ (1) NZ303235A (cs)
PL (1) PL188916B1 (cs)
RU (1) RU2168493C2 (cs)
SK (1) SK282664B6 (cs)
WO (1) WO1996027593A1 (cs)

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB9504350D0 (en) * 1995-03-04 1995-04-26 Sod Conseils Rech Applic Arginine derivatives
FR2808525A1 (fr) * 2000-05-05 2001-11-09 Sod Conseils Rech Applic Nouveaux derives d'aminoacides et leur application a titre de medicaments
EP1296943A1 (fr) * 2000-05-05 2003-04-02 Societe De Conseils De Recherches Et D'applications Scientifiques S.A. (S.C.R.A.S.) Derives d'aminoacides et leur application a titre de medicaments
FR2824825B1 (fr) * 2001-05-15 2005-05-06 Servier Lab Nouveaux derives d'alpha-amino-acides, leur procede de preparation et les compositions pharmaceutiques qui les contiennent
EP1828109B1 (en) * 2004-11-12 2013-06-05 UCL Business PLC Guanidine derivatives as inhibitors of ddah
HU0800031D0 (en) * 2008-01-16 2008-03-28 Biotech Hungary Kutato Es Fejl Method for stabilization of s-nitrosoglutathione and composition prepared by the same

Family Cites Families (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3978045A (en) * 1973-08-13 1976-08-31 Mitsubishi Chemical Industries Ltd. N2 -dansyl-L-arginine derivatives, and the pharmaceutically acceptable acid addition salts thereof
NL165652C (nl) * 1973-08-13 1981-05-15 Mitsubishi Chem Ind Werkwijze ter bereiding van een preparaat met anti- trombosewerking en/of diagnosticum voor trombine in bloed op basis van l-argininederivaten, het gevormde preparaat, het gevormde diagnosticum en werkwijze ter bereiding van l-argininederivaten.
US4133880A (en) * 1974-11-08 1979-01-09 Mitsubishi Chemical Industries Ltd. N2 -Substituted-L-arginine derivatives and the pharmaceutically acceptable acid addition salts thereof
CA1106851A (en) * 1975-08-08 1981-08-11 Shosuke Okamoto N.sup.2-substituted-l-arginine derivatives and the pharmaceutically acceptable acid addition salts thereof
US4585757A (en) 1984-07-27 1986-04-29 Texas Tech University Health Sciences Center Hypotensive active peptides
US4687840A (en) 1986-02-11 1987-08-18 Texas Tech University Health Sciences Center Hypotensive active peptides
DE4011505C2 (de) * 1990-04-10 1995-01-12 Sanol Arznei Schwarz Gmbh Nitratoalkancarbonsäure-Derivate, Verfahren zu deren Herstellung und diese enthaltende Arzneimittel
US5028627A (en) * 1989-09-13 1991-07-02 Cornell Research Foundation, Inc. Method of using arginine derivatives to inhibit systemic hypotension associated with nitric oxide production or endothelial derived relaxing factor
GB8929076D0 (en) * 1989-12-22 1990-02-28 Scras Treatment of shock by blocking agents of edrf effect or formation
GB9200114D0 (en) * 1992-01-04 1992-02-26 Scras Dual inhibitors of no synthase and cyclooxygenase
US5281627A (en) * 1992-05-28 1994-01-25 Cornell Research Foundation, Inc. Substituted arginines and substituted homoarginines and use thereof
GB9504350D0 (en) * 1995-03-04 1995-04-26 Sod Conseils Rech Applic Arginine derivatives

Also Published As

Publication number Publication date
ES2182964T3 (es) 2003-03-16
AU4947996A (en) 1996-09-23
AU700871B2 (en) 1999-01-14
DE69623602D1 (de) 2002-10-17
RU2168493C2 (ru) 2001-06-10
CZ290747B6 (cs) 2002-10-16
BG101942A (bg) 1999-01-29
CA2215476A1 (fr) 1996-09-12
SK112197A3 (en) 1998-01-14
HUP9801200A2 (hu) 1998-09-28
NZ303235A (en) 1999-08-30
BG62520B1 (bg) 2000-01-31
JPH11501043A (ja) 1999-01-26
EP0813529A1 (fr) 1997-12-29
PL188916B1 (pl) 2005-05-31
KR19980702738A (ko) 1998-08-05
HK1013777A1 (en) 1999-09-10
US5972940A (en) 1999-10-26
CN1179774A (zh) 1998-04-22
PL322069A1 (en) 1998-01-05
JP3496061B2 (ja) 2004-02-09
CN1071328C (zh) 2001-09-19
ATE223907T1 (de) 2002-09-15
CA2215476C (fr) 2006-08-15
DE69623602T2 (de) 2003-07-31
SK282664B6 (sk) 2002-11-06
GB9504350D0 (en) 1995-04-26
EP0813529B1 (fr) 2002-09-11
HUP9801200A3 (en) 1998-12-28
WO1996027593A1 (fr) 1996-09-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2801911C2 (cs)
CA2083597A1 (en) Antitussive and mucus regulating agent, a process for the preparation thereof and pharmaceutical compositions containing it
SK50294A3 (en) Peptide analogues as irreversible inhibitors of interleukin 1-beta-proteasis
NO323952B1 (no) Substituerte indoler for modulering av NFκB-aktivitet, fremgangsmate for fremstilling, legemiddel omfattende disse, deres anvendelse og en fremgangsmate for fremstilling av et legemiddel.
US4102948A (en) ω-Aminocarboxylic acid amide phosphates
Rosowsky et al. Methotrexate analogues. 25. Chemical and biological studies on the γ-tert-butyl esters of methotrexate and aminopterin
CZ268797A3 (cs) Analog L-argininu s inhibičním účinkem na NO syntázu, způsob jeho přípravy a farmaceutický prostředek, který ho obsahuje
US20050228017A1 (en) Novel anticancer compounds
SU1272982A3 (ru) Способ получени производных пролина или их фармацевтически приемлемых солей
PT97337B (pt) Metodo para o tratamento de doencas neoplasticas com conjugados do acido difluoroglutamico com folatos e anti-folatos
JPS6322081A (ja) 新規なアミノ酸誘導体
PT97338A (pt) Processo para a preparacao de conjugados de acido difluoroglutamico com folatos e anti-folatos
US6667309B2 (en) Cyclobutene derivatives useful as antagonists of the motilin receptor
AU606213B2 (en) Novel aminoalkyl-substituted heterocyclic sulfur compounds
EP0333000B1 (en) Peptides with inhibitory activity of enzymatic systems, process for their preparation and pharmaceutical compositions containing them
GB1582420A (en) Phenylamino phenylacetic acid amide compounds and processes for their preparation
Bisset et al. The Synthesis and Thymidylate Synthase Inhibitory Activity of L-. gamma.-L-Linked Dipeptide and L-. gamma.-Amide Analogs of 2-Desamino-2-methyl-N10-propargyl-5, 8-dideazafolic acid (ICI 198583)
DeBernardis et al. Evaluation of the side arm of (naphthylvinyl) pyridinium inhibitors of choline acetyltransferase
SU1316556A3 (ru) Способ получени производных пролина или их фармацевтически приемлемых солей
EP0341081A2 (en) Novel amino acid derivatives
CN116478050B (zh) 一种手性芳基丙酸衍生物及其药物组合物和用途
US4839358A (en) Alpha-mercaptomethyl-benzene propanamides, pharmaceutical compositions and use
US4175084A (en) Coupling products of biologically active amines
EP1140980B1 (fr) Composes pseudopeptidiques dotes d&#39;une activite inhibitrice a l&#39;egard des voies activees par les proteines a activite tyrosine kinase et les compositions pharmaceutiques les contenant
SI7710060A8 (en) Process for obtaining new benzamides

Legal Events

Date Code Title Description
PD00 Pending as of 2000-06-30 in czech republic
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20110304