CS232314B1 - Processing of bifunctional homopolymere and copolymere of diene 1,3 - Google Patents

Processing of bifunctional homopolymere and copolymere of diene 1,3 Download PDF

Info

Publication number
CS232314B1
CS232314B1 CS561682A CS561682A CS232314B1 CS 232314 B1 CS232314 B1 CS 232314B1 CS 561682 A CS561682 A CS 561682A CS 561682 A CS561682 A CS 561682A CS 232314 B1 CS232314 B1 CS 232314B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
diene
polymers
bifunctional
initiators
polymerization
Prior art date
Application number
CS561682A
Other languages
English (en)
Inventor
Elisabeth Antonova
Ingrid Braeuningova
Peter Scholz
Sigrid Steinertova
Wilfried Klein
Hans-Otto Froehlich
Original Assignee
Elisabeth Antonova
Ingrid Braeuningova
Peter Scholz
Steinert Sigrid
Wilfried Klein
Froehlich Hans Otto
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Elisabeth Antonova, Ingrid Braeuningova, Peter Scholz, Steinert Sigrid, Wilfried Klein, Froehlich Hans Otto filed Critical Elisabeth Antonova
Publication of CS232314B1 publication Critical patent/CS232314B1/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08CTREATMENT OR CHEMICAL MODIFICATION OF RUBBERS
    • C08C19/00Chemical modification of rubber
    • C08C19/30Addition of a reagent which reacts with a hetero atom or a group containing hetero atoms of the macromolecule
    • C08C19/42Addition of a reagent which reacts with a hetero atom or a group containing hetero atoms of the macromolecule reacting with metals or metal-containing groups
    • C08C19/44Addition of a reagent which reacts with a hetero atom or a group containing hetero atoms of the macromolecule reacting with metals or metal-containing groups of polymers containing metal atoms exclusively at one or both ends of the skeleton

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Graft Or Block Polymers (AREA)

Description

(54) Způsob přípravy bifunkčních homopolymerů a kopolymerů dienů 1,3
Způsob přípravy bifunkčních homopolymerů $ kopolymerů dlenu 1,3, jakož i jejich kopolymerů s aniontově kopolymerovatelnými viny lovými monomery na Živé polymery. Jako iniciátory se používají ve stechiometrickém množství dilitiumditercdiaminy obecného vzorce
R'
N - (CH2)n CH
R'
I
N
R přičemž R* je n-alkyl, iso-elkyl, cyklo-alkyl s 3 až 20 atomy uhlíku,
R
R je buJ -CH Li ^>CH2 nebo -СН2CH2-CH(Li)-CH2, kde je iso-alkyl, n-elkyl, cyklo-alkyl nebo aryl s 2 až 8 atomy uhlíku a n je až 6.
Vynález se týká způsobu přípravy bifunkčních hooopolyoerů 0 kopolymerů z dieoů -1,3 zejména butadienu a izoprenu, jakož i kopolymerů diolefinů -1,3 s vinylovými monomery, zejména se styrenem a alfa-eetylstyrenee na živé polymery nízkých až středních mooekulových hmotnost, majjcích po přidání odppoídajících činidel, jako etyléopxidu, oxidu uhličitého, etyl(miminu, etylénsulfidu k polymeru na koncích řetězců funkční skupiny, jako -OH, -COOH, -NH2, SH apod., s variabilní mikrostrukturou polymerů dienů -1,3 v rozmezí 75 % struktury 1,4 až 90 % struktury, 1 ,2 v homogenní kapalné fázi, v nepolárních parafioických, olefinickýcl a/nebo aromaaických rozpouštědlech v přítoenoosi bifuokčoích lilhoovýcl iniciátorů, .popřípadě s polárními přísadami, který spočívá v polyeeraci v přítoenoosi iniciátorů nového typu·
Je známo, že anto^ovou polyeeraci s bifunkčníoi, většinou organodilithoovýei sloučeninami ve stechioeetricky kontrolovatelné reakci lze získat polymery s úzkou distribucí eooekulových hmotností (FBserforschung und Textiltecloik 25 (1974), 5, str. 191; NSR-DOS 2 425 924; SSSR 296 775). Většina z těchto bifunkčních dialkθ0okoíOíých iniciátorů není bu3 vůbec nebo je jen málo roz^staá v benzinovým fracích
Proto s oiei nelze získávat polymeráty o · relativně nízké molekulové Ιο^ο^Ι např· 1 000 až 6 000 i/ool, OBajcí úzkou distribuci oo0ekultvých ^ο^ο^ί a zároveň vysoký obsah struktury 1,4· Rovněž je problematické přidávat na počátku oelé moossví monomeru, které způsobí tvorbu živého oligooeru a tío rozpustnost iniciátoru za nepolárních poměrů. Vede to větěinou k SirSíou rozdělení m^ol^l^L^l.árnCch hmotnootí a oižěí účionooti iniciátoru.
Většina bifunkčních dilllhooiýcl iniciátorů se dá připravit jen v přítoenooti silněji . polárních rozpouětŠdel· P^c^o^vád-l^li se polyoerace s takovýmto roztokem iniciátoru, který obsahuje např. éter, a to za pokojové teploty a vyšší, vznikej veloi snadno vedlejSí reakce jako je přeruSování řetězců, přenos řetězce, štěpení éteru .apod. S tím je spojené větší nebo meeOSÍ snížení obsahu aktivních vazeb C-Li ve sOsi polymeru, což vede k poklesu funkcC-ono^ty, jakož i k siOnOmu vzestupu obsahu struktur 1,2 v dienovém polymeru·
Je známo htmotP0ymorovθt a kopolymerovat 1,3 diolefioy v čisté formě pomocí speciálních bifunkčních alkalokoíoíých iniciátorů, které jsou teplotně stabilní krystalické, definované co do složení. Neobbahují éter a přitom dostatečně rozpustné v rozpouštědlech (NDR 137 804).
Tyto nevýhody odstraňuje způsob přípravy bifunkčních homopolymerů a kopolymerů dienů -1,3, zejména butadienu a izoprenu, jakož i jejich kopolymerů s jnitntoíě ktpplymeгrtíjteOýoi vinylovýoi monomoey, zejména se styrenem, alfa-eetylstyronee, akry SonOtriiee, alCyleooxidem nebo motyloetakryláteo na živé polymery nízkých až středních mooekulových Ьто^о^! s var^^a^biLoí oikrostrukturou polymerů dienů -1,3 v rozoozí 75 % struktury 1,4 až 90 % struktury 1,2 v homogenní kapalné fázi, v nepolárních parafinických, olefinCckýcl a/nebo aromatických rozpouětědyech, popřípadě v jejich smOěích s polárními rozpouštědiy, v přítomnost bifunkčních lilhoovýcl · iniciátorů, spočívající v tom, že se jako iniciátory pouuijí ve stechioornrCckém oooožtví iniciátory na bázi iiltlhšoπliiercidjaoinů obecného vzorce
R' R*
I 1
N - (CH2)n - N
CH přičemž je n-alkyl, iso-alkyl, cyklo-alkyl s 3 až 20 atomy vodíku,
Rz* je buň -CH lí CHg nebo CH(Li) -CH^-R, kde R je isoalkyl, n-alkyl, cykloalkyl nebo aryl s 2 až 8 atomy uhlíku a n je 2 ež 6.
Přídavkem dalších solvatačních prostředků různého druhu a množství jako modifikátorů lze mikrostrukturu polybutadienu upravit od 75 % 1,4 struktury až 90 % struktury 1,2. Funkcionalizované polymery dienů -1,3 se strukturou převážně 1,2 se polymerují v přítomnosti polárních přísad. Funkcionalizované polymery dienů -1,3 se strukturou převážně 1,4 se polymerují v nepřítomnosti polárních přísad. Polymerace probíhá v rozsahu teplot 263 do 373 К s výhodou od 293 do 343 K, za atmosférického nebo zvýšeného tlaku.
Polymeraci lze provádět v přítomnosti aniontově kopolymerovetelného monomeru, zejména styrenu, alfametylstyrenu akrylonitrilu, alkylenoxidu nebo metylmetakrylátu. Lze tak připravovat blokové kopolymery typu A-B-A, přičemž В je polydienový blok, jako konjugované dleny se používají zejména butadien 1 ,3, a izopren.
Jelikož se jedná o stechiometrickou polymeraci, je koncentrace iniciátoru určena požadovanou molekulovou hmotností polymeru. Podle vynálezu lze připravovat funkcionalizované homopolymery a kopolymery o velmi nízké molekulové hmotnosti, např. 1 000, jakož i střední molekulové hmotnosti, např. 20 000 až 50 000.
Způsobem podle vynálezu se odstraňují nedostatky známých způsobů jako malá rozpustnost iniciátoru a nízká účinnost iniciátorů v nepolárních rozpouštědlech, nedostupnost iniciátoru v neéterickém prostředí, umožňuje se nastavovat molekulovou hmotnost. Dosahuje se vysoké funkcionality živých polymerů. Jelikož při polymeraci není přítomen éter potlačující se terminační reakce a lze dosáhnout funkcionalitu 2.
Příslušné iniciátory byly získány působením dialkyllithia, zejména isobutyllithia nebo butyllithia za normální nebo mírně zvýšené teploty po dobu 1 až 5 h ne příslušný diamin.
Příklad 1 mmol iniciátoru iso C4H9
Li
N - (CH2)2
CH iso C4H9
- N l
CH2 - CH(Li)-CH2-iso C4H9 rozpuštěného ve 100 ml benzenu se ve skleněném autoklávu zahřálo na 40 °C a přidalo se 980 mmol butadienu-1,3· Při této teplotě se polymerovalo 2 h a potom se provedlo zchlazení na -5 °C. Za míchání se přidalo 220 mmol gama-butyrolaktonu. Roztok přitom přešel v sirupovitý červenohnědý gel a za míchání teplota stoupla na 20 °C. Potom se provedla hydrolýza gelu 30 ml vody. Benzenová fáze se oddělila od vody odstředěním. Po zahuštění a usušení na vakuové rotační odparce se získal dobře tekoucí polymer o střední molekulové hmotnosti 2 000, přičemž vypočtená hodnota byla 1 058. Funkcionalita polymeru byla 2,1. Infračervenou spektrometrií byla zjištěna mikrostruktura 28 % 1,4 cis, 47 % 1,4 trans a 25 % 1,2 PB. Výtěžek byl 95 % teorie.
Příklad 2
Příklad 1 byl opakován s tím rozdílem, že se použilo jen 25 omol iniciátoru. Namísto gemabutyrolaktonu se přidalo 15 omol etyléínoxidu. Roztok ztuhl na bílý pevný gel, který bylo možno rozmíchat na sypkou hmotu. Po zpracování reakční smíěi podle příkladu 1 se získal snadno tekoucí polymer se střední mooektlovot hmotností 2 600, přičemž vypočtená hodnota činila 2 170, s funkcionalitou 2,0. Výtěžek byl 95 % teorie a mikrostruktura obdobná jako v příkladu 1.
Příklad 3
Příklad 1 byl opakován s tím rozdílem, že iniciátor byl rozpuštěn ve 120 ml benzenu a 200 ml tetratydrofuranu a roztok byl z^lazen na -20 °C. Po polymeraci tejného mto^tví butadienu se přidalo 220 omol etylenoxidu. Po zpracování vzniklého gelu se získal - tekutý polymer se střední molekulovou 1 400, přičemž vypočtená hodnota ^1Ш^ь 1 058, s funkcionalitou 2 a oikrostrukturou 88 % 1,2 a 12 % 1,4 trans. Výtěžek činil 96 %.
Příklad 4
К roztoku 5 mmol iniciátoru z příkladu 1 ve 160 ol benzenu se při 50 . °C za mícMní přidalo 35 g butadienu 1,3 a 15 g styrenu. Homoggnní roztok se polymeroval 4 h a potom zchladil na -5 °C nečež se přidalo za míchání 25 omol čímž roztok: ztohl, na pevný gel. Po zpracování gelu podle příkladu 1 se získal statistický kopolymer o střední oDo-e^bové hmotnotti = 12 000, přičemž vypočtená hodnota činila 11 273, polymer oěl ftokcionobitu 2,0 a výtěžek činil 95 % teorie.
Příklad 5 K 5 omol ioiciátsrt z ^íkla^u 1 v 300 ol vysoce ^stěto benzenu se při 60 °C přidalo 35 g butadienu 1,3 a po 3 hodinách polymerace se přidalo 15 g styrenu a dále polymerovalo 3 liodiny. Potom se roztok zchladil ne 0 °C a za míchání se přidalo 15 omol etylenoxid^ Získal se pevný bílý gel, který po zpracování podle příkladu 2 dal pevný blokový polymer typu A-B-A o střední oooekulové hmotnntSi 11 900, přičemž vypočtená hodnoto byla 11 273 a ftnccionobitě 2,1. VVtěžek činil 95 % teorie.
Příklad 6
Příklad 1 byl opakován s obecného vzorce tím rozdílem, že se jako iniciátor pouuil diltnhtuodi’tercdbθoio
°12H23 ° Λ 1
N - (CJH), - N
^-CH\ I 1/CH\
CH2 .···”···.. CH CH ..... . CHg
Li Li
Doba poyloerece byla 2,5 h. Získaný polymer oěl střední molekulovou nmótnost stanovenou osoornotricky 2 900 a strukturu téměř stejnou jako v příkladu 1. Výtěžek byl 93 % teorie.
Příklad 7
Příklad 6 byl opakován způsobem podle příkladu 3· Molekulová hmotnost byla stanovena na 2 800 a struktura polymeru byla stejná jako v příkladu 3· Výtěžek byl 92
Příklad 8
Příklad 2 byl opakován s tím rozdílem, že se použil iniciátor, u něhož R byl fenyl a jako dien se použilo stejné molární množství isoprenu. Naměřená střední molekulová hmotnost polymeru činila 3 100. Polymer měl 68 % struktury 1,2. Výtěžnost činila 94 %· Při opakování podle příkladu 3 se získal polymer s 75 % struktury 1,2.
Vynález umožňuje ekonomickou výrobu kapalných až pevných bifunkčních homopolymerů a kopolymerů 1,3-dienů, které se autokatalyticky sílují síbovadly, jako jsou di- a triisokyanáty a podobné látky.

Claims (4)

1. Způsob přípravy bifunkčních homopolymerů a kopolymerů dienů -1,3, zejména butadienu a izoprenu, jakož i jejich kopolymerů s aniontově kopolymerovatelnými vinylovými monomery, zejména se styrenem, alfa-metylstyrenem, akrylonitrilem, alkylenoxidem nebo metylmetekrylátem na živé polymery nízkých až středních molekulových hmotností s variabilní mikrostrukturou polymerů dienů -1,3 v rozmezí 75 % struktury 1,4 až 90 % struktury 1,2 v homogenní kapalné fázi, v nepolárních parafin!ckých, olefinických a/nebo aromatických rozpouštědlech, popřípadě v jejich směsích s polárními rozpouštědly, v přítomnosti bifunkčních lithiových iniciátorů, vyznačený tím, že se jako iniciátory použijí ve stechiometrickém množství iniciátory ne bázi dilithiumditercdiaminů obecného vzorce CH2
Li přičemž R je n-alkyl, isoalkyl, cykloalkyl 8 3 až
20 atomy uhlíku,
R je buů
CH / \
-CH CH2 nebo -CH2- CH(Li)-CH2-R,
Li kde R je isoalkyl, n-alkyl, cykloalkyl nebo aryl s 2 až 8 atomy uhlíku a n je 2 až 6
2. Způsob podle bodu 1 pro přípravu polymerů s mikrostrukturou poly-1,3-dienu převážně 1,4, vyznačující se tím, že polymerace provádí v nepřítomnost polárních rozpouštědel zejména esterů.
3. Způsob podle bodu 1 pro přípravu polymerů s mikrostrukturou poly-1,3-dienu převážně 1,2, vyznačující se tím, že se polymerace provádí v přítomnosti polárních rozpouštědel zejména eterů.
4. Způsob podle bodu 1 až 3, vyznaduujcí se tím, že polymerace probíhá v rozsahu teplot od 263 do 373 K s výhodou od 293 do 343 K.
CS561682A 1981-07-27 1982-07-26 Processing of bifunctional homopolymere and copolymere of diene 1,3 CS232314B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD23209481A DD241603A1 (de) 1981-07-27 1981-07-27 Verfahren zur herstellung bifunktioneller 1,3-dienhomo- und -copolymerisate

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS232314B1 true CS232314B1 (en) 1985-01-16

Family

ID=5532585

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS561682A CS232314B1 (en) 1981-07-27 1982-07-26 Processing of bifunctional homopolymere and copolymere of diene 1,3

Country Status (2)

Country Link
CS (1) CS232314B1 (cs)
DD (1) DD241603A1 (cs)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2930371B2 (ja) * 1990-06-08 1999-08-03 東燃株式会社 両末端修飾エチレン重合体及びその製造法

Also Published As

Publication number Publication date
DD241603A1 (de) 1986-12-17

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JPS61283608A (ja) イソプレン重合体及び共重合体の製法
Bartlett et al. Polymerization of allyl compounds. IV. Emulsion polymerization of allyl acetate
Rembaum et al. Some results of cesium‐initiated diene polymerization and copolymerization
US4048420A (en) Polymerizations catalyzed by very finely divided lithium
US3959412A (en) Block polymer preparation
US4139688A (en) Preparation of insoluble polyvinylpyrrolidone
US4075253A (en) Organolithium polymerization initiators and their preparations
CS232314B1 (en) Processing of bifunctional homopolymere and copolymere of diene 1,3
US4236035A (en) 1,1,1 Tris-(4-isopropenyl-phenyl)ethane
Bamford et al. The kinetics of block and graft copolymerization of acrylonitrile
US4180633A (en) Preparation of insoluble polyvinylpyrrolidone
CN112961278A (zh) 一种功能化乙烯基吡咯烷酮共聚物及其制备方法
Zilkha et al. Effect of solvents on the anionic polymerization of styrene by phenyllithium
Kilroe et al. 763. Liquid-phase reactions at high pressure. Part XII. The polymerisation ceiling temperature of α-methylstyrene at high pressures
US6384164B2 (en) Process for the preparation of a branched diene elastomer via an anionic route
DE3444028C2 (cs)
JPS645046B2 (cs)
US7196150B2 (en) Method for radical polymerisation in the presence of a chain transfer agent
Kennedy et al. The influence of monomer concentration and diluents on the polymerization of isobutene
CS233409B1 (en) Process for preparing homopolymers of dienes 1,3 and copolymers of butadiene 1,3 with isoprene and copolymers of diolefines-1,3 with vinyl monomers
Perry Dimethylamidotitanium compounds as polymerization initiators for vinyl monomers
DE2039017A1 (de) Dilithiumorganische Katalysatoren zur Polymerisation von Dien- und Vinylmonomeren und Polymerisationsverfahren
DE2542099A1 (de) Verfahren zur herstellung eines polymeren mit einer schmalen molekulargewichtsverteilung
JPS5681315A (en) Production of water-soluble bead polymer
EP0180262A2 (en) A process for the preparation of water soluble vinyl saccharide polymers.