CS232313B1 - Method of selective polymerization of butadiene feom c4 fraction - Google Patents

Method of selective polymerization of butadiene feom c4 fraction Download PDF

Info

Publication number
CS232313B1
CS232313B1 CS558882A CS558882A CS232313B1 CS 232313 B1 CS232313 B1 CS 232313B1 CS 558882 A CS558882 A CS 558882A CS 558882 A CS558882 A CS 558882A CS 232313 B1 CS232313 B1 CS 232313B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
butadiene
polymerization
fraction
polymers
initiators
Prior art date
Application number
CS558882A
Other languages
English (en)
Inventor
Elisabeth Antonova
Heiko Schreevavi
Ingrid Braeuningova
Peter Scholz
Sigrid Steinert
Wilfried Klein
Hans-Otto Froehlich
Guenther Meublein
Dieter Stubenrauch
Original Assignee
Elisabeth Antonova
Heiko Schreevavi
Ingrid Braeuningova
Peter Scholz
Sigrid Steinert
Wilfried Klein
Froehlich Hans Otto
Guenther Meublein
Dieter Stubenrauch
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Elisabeth Antonova, Heiko Schreevavi, Ingrid Braeuningova, Peter Scholz, Sigrid Steinert, Wilfried Klein, Froehlich Hans Otto, Guenther Meublein, Dieter Stubenrauch filed Critical Elisabeth Antonova
Publication of CS232313B1 publication Critical patent/CS232313B1/cs

Links

Landscapes

  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

(54) Způsob selektivní polymerace butadienu z C, frakcí
Způsob selektivní polymerace butadienu C| frakce na hopolymery a kopolymery, u^něhož se jako . inic^tor použije s^učenina obecného složení
CH
R*(CH2 CH-)N-(CH2)nN(R-CH2-CH(Li)-CH2-R'
Li kde R.je izo^ltyl, n-alkpl, cykloalkyl nebo aryl, ' R je izoaltyl, n-al^yl, cykloalkyl a n je 2 ai 6.
Získají se polymery s předem určenou molekulovou h^oot^n^os^i^iL v rozmezí od 1 000 do 200 000 a s mitarostrukturou volitennou v rozsahu od vysokého obsahu 1,4 struktur ai k vysokému obsahu 1,2 struktur. Polymerace probíhá v homogeirní kapalné fázi, popřípadě v přítomno! i polárních solvatače nich činidel.
Vvnniez se týká způsobu selektivní polymeracá butadienu z С- frakcí na homopolymery zejména s funkčními skupinami a předem určenou moOekulovou hmoOnootí ‘ v rozmezí od 1 000 do 200 000 a s mikrostrukturou mr^ntel^nou od vysokého obsahu 1,4 struktur až k vysokému obsahu 1,2 struktur v homogenní fázi, popřípadě v přítomnost polárních solvatačních činidel a v přítomnost iniciátorů, u něhož se používají iniciátory nového typu.
Je známo, že butadien lze selektivně polymerovat pomocí organolittwých sloučenin z frakcí, obsahuuící butadien. I při polymeraci butadienu přitom platí obecné zásady aniontové polymerace např. podle japonského patentu 73-42717 se polymeruje - butadien nebo ' izopren z С- nebo С- frakce pomocí buutllituia. Získává se polybutadien se 100% výtěžkem, maajcí podobné vlastnosti jako polybutadien, získaný polymeraci čistého butadienu.
Podle NSR-DOS 2 431 258 se získávají polybutadieny roztokovou polymeraci s pomocí organolitUnýcU katalyzátorů polymerace obecného vzorce R-LiK kde R může být alkyl, aryl, jako např. pomocí о-ЬПпУ1ituia, přičemž se vychází z С- frakce, obsah^jcí butadien, získané krakováním ropy nebo dehydrogenací butanu. Vysoký obsah struktury 1,2 se získá, že se před polymeraci nebo během ní přidávají donory elektronů např. polární sloučeniny.
Koombnací organoH^né sloučeniny s polární sloučeninou se získá podle tohoto DOS speciální katalytický komplex, který reaguje v míře s С - uhlovodíky obsaženými v С- frakci jako nečistoty, než z butadienem. Proto se tento katalyzátor dezaktivuje pomaaeji než jak je tomu v jiných případech. Lze tedy pouuívat menší množní organlithné sloučeniny.
Z příkladů k tomuto DOS věak vyplývá, že až 65 % pouuité oгgwoolitUoé sloučeniny se spotřebuje na vychytání nečistot a že konverze butadienu je jen 60 %. oonolinUoé sloučeniny věak znemožňuje přípravu polymerů, maaících na každém konci řetězce funkční skupinu. Získané polymery lze principiálně funkcionnaizovat jen na jednom konci řetězce. Dále je problematická i syntéza blokových kopolymerů typu A-B-A. Je známo, že se tyto pólymery připravují aniontovou polymeraci ^funkčními sloučeninami, rětšinou diliUhovými a to z čistého butadienu a např. styrenu jako komonomeru (Faseforsuh’- ag a TextiltecUnik 25 (1974) 5, S. 191; USA 3 135 71 6, NSR-DOS 2 425 924, SSSR 296 77 z).
Z jiných prací je rovněž známo, že se polybutadieny a k· jolymery butadienu a styrenu dají připravovat z uhlovodíkových frakcí s nízkou koncentrací butadienu (R.-J. Soímneneld, Am. Chem. Soc. Polym. Chem., Polymer prepr^is 1 6 (1975> 1, str. 346 - 350). Přitom je důležité odstranit acetyleny a 1,2-butadien. Polymery vznikají jen v takových systémech, které jsou analogické těm, z nichž se získává polybutadlen z čistého butadienu.
Mezi používané iniciátory patří 1,4-diltUhžumbutao japonský patent 70.01629, 70,01628, jakož i dilishiové adukty k^^jugovaných dienů maajcí 1 až 7 dlaňových jednotek (NSR-PS 1 169 674, NSR-DAS 1 170 645). Vícefunkční alkalokovové sloučeniny jsou věak všeobecně ne* <
rozpustné v nepolárních rozpoautědlech. Přídavek оопО!^ mložžsvícU monomerů vede v některých případech k tvorbě živých oligomerů, jejichž lepší rozpustnost v uhlovoddcícu sice umo o nu je daaěí polymeraci nově přidávaného monomeru v Uomogeinní fázi, avšak problematickou ,, zůstává tvorba polymerů s definovanou relativní molekulovou Umtnnast. Rovněž přídavek polárních rozpouštědel zlepšuje rozpustnost iniciátorů v uhlovodících. Mnohé iniciátory se dají připravit pouze v přítomnoti silně polárních rozpouutědel. Proovád-li - se polymerace s porno!í takovýchto roztoků iniciátorů, ob8ahužjcícU éter, snižuje se velmi snadno účinnost iniciátoru štěpením éteru. U známých způsobů se proto provádí před polymereční reakcí úplná nebo částečná náhrada éteru nepolárním rozpouštědlem (USA 3 377 404, USA 3 388 171, NSR-DAS 1 768 188, NSR-DOS 1 817 479), nebol při polymeraci čistého 1,3 butadienu v uhlovodících se ani v přítomno! i malých moožtví polárních rozpouštědel není třeba obávat při tdpotídajjcí čistotě reakčních složek vedlejších reakec. Podmínky, potřebné k odstranění éteru vedou často však již k částečné dMakivaci iniciátoru a zvyšují provozní náklady.
Další nevýhoda známého způsobu spočívá v tom, že bod samovznícení dietyléteru leží velmi nízko, takže ho nelne v průmyslovém měřítku pouUít bez rizika. Je rovněž známo, že se z Čistého butadienu dají připravovat aniontovou polymerací tří a vícefunkčních alkalokovových iniciátorů, většinou litinových sloučenin, hvězdicovité polymery, popřípadě polymery s koncovými funkčními skupinami s funkcionalitvu vySSí než 2. (USA 3 644 322, 3 652 516, 3 752 368, 3 734 973, 3 862 251 , NSR-DOS 2 003 384, 2 063 642, ' 2 231 958, USA. 2 408 969, 2 427 955).
Podle tohoto způsobu se nechají zreagovat orga^(^i^Qoo:^:Llth:Lové sloučeniny s polyvinylarometickými sloučeninami, jako je dlvinyllbenzen nebo diizoprvpylbeonen na vícenásobně metaXované sloučeniny a pak . se použžjí jako iniciátory polymerace. Podle reakčních podmínek jsou výsledné polyfunkční organokovové sloučeniny více nebo méně hvězdicově rozvětveny, popřípadě vzájemně zesHov^y a vytv^ejí Mohou vznikat l zčásti nebo zcela zesilované produkty uvnntř mooekuly. Tyto maarrgely jsou nerozpustné a jsou jen podmíněně použitelné pro ^iontovou polymeraci.
j Tyto nevýhody a nedostatky jsou odstraněny nebo zmírněny u způsobů selektivní polymerace butadienu z C^frakcí na homopplymery a kopolymery s předem určenou molekulovou hDoVnovtí v rozmezí od 1 000 do 200 000 a s mikrostrukturou volitelnou v rozsahu od vysokého obsahu ' 1,4 struktur až k vysokému obsahu 1,2 struktur, v homogenní fázi, popřípadě v přítomn^ti polárních so^at-ačních činidel a v přítomnost iniciátorů, podle vynálezu, spočívajícího v tom, že se jako iniciátory pouuijí sloučeniny obecného složení
R' R*
I I
N - (CH2)n - N __I I CH2<^ ' ' '·<ΌΗ CH2 - CH (Li) - 0¾ - R
Li kde R je LzoUk^lL, n-alkyl, cykloalkyl nebo aryl s 2 až 8 atomy uhlíku, R*je izoalkyl, n-alkyl nebo cykloal^l s 3 až 20 atomy uhlíku a n je 2 až 6.
Polymerace se provádí s výhodou v kapalné fázi a při teplotě 263 až 373 K, s výhodou 303. až 333 K. Polymerační reakce se ukončí po 10 minutách až 6 hodinách s výhodou 0,5 až 3 hodinách.
Přitom vznikají živé homopplymery, neobsah^ujc! gel a ma^cí nízký obsah viny-lových skupin, které je v dalším postupu možno vbohtltt vinylc^ými skupinami kopolymerací se styrenem, alfametylstyrenem, a^i^y^]^<^i^i.trL.em a pod. takže vznikají blokové kopolymery typu A-B-A. . ,
Za současného přidávání C. frakce a vinylových monomerů se získávají statistické kopolymery. Homooplymery mohou být v závislosti na · použitém molárním poměru iniciátoru kapalné až pevné, lze nastavit m^oek^íLovou hmoonost polymeru na hodnotu 5 ' 000 až 200 000 g/mol. Přídavkem vody nebo alkoholu se sd^^zují vazby Li-C živých polymerů a , získají se nefunkční polymery. Působ-li se na polymery etylenoxidem, butyrolaktoněm, oxidem uhličitým a podobnými sloučeninami, získají se polymery, které obsahují na konci řetězců skupiny (-OH, -COOH a podobný. Tyto funkcionalizozaoé polymery lze pomocí polyfunkčních činidel jako jsou izokyanáty, epoxidy apod. autokatalyticky převést na polymery hustě zesilované.
Stechiometricky.vypočtené a osmomeericky změřené molekulové hmoVnovti, jakož L vypočtené a změřené funkcionnUty kapalných polymerů se vzájemně dobře shodní.
232313 4
Polymerace butadienu v kapalné C- - frakci nevyžaduje přídavek dalších rozpouštědel, nebol ostatní složky C4 působí jako ředidlo·
Mitoostruktura polymerů se dá měnit v Širokých hranicích· pOoíhh-li polymerace v nepolárních rozpouštědlech, získají se polymery butadienu s obsahem struktury 1,4 vysoko nad 70 %· Jestliže se před polymerací přidají polární rozpouštědla jako např· dietyléter, tetrahydrofuran a podobné látky vznikají polymery s vysokým obsahem 1,2 struktury.
Výhodou způsobu podle vynálezu je, že lze polymerovat butadien z C4 frakcí přímo bez předchozí izolace· Bifunkčnost iniciátoru umooňuje přípravu bifunkěních živých polymerů, které lze známými způsoby dále zpracovat na kopolymery A-B-A nebo polymery s koncovými funkčními skupinami, -s funkcionalitou 2 a více. Milnrostrukturu polymeru lze vhodně měnit změnou podmínek polymerace·
PřísluBné iniciátory byly získány tím, že se na příslutaý diamin působilo alkyllitheem, zejména ia^ob^1^;^JL].iLUiem nebo buSyllitheem za normOlní nebo mírně zvýBené teploty po dobu 1 až 5 hodin.
Příklad!
K 50 mmol iniciátoru iso—C^Hg 130-04^ ,
- (CH2)2 - N
I CHg-CH (LQ-C^-iso^Hg .
Li rozpuštěného v 250 ml benzenu se při 313 K přidalo 220 ml C4 frakce, která obsahovala 980 mol butadienu 1,3· Polymerace ve skleněném autoklávu se ukonmia po 2 hodinách tím, že reakce byla přeruBena - vysrážením metanolem, načež byl oddeetilován zbytek C4 frakce, který již neobsahoval butadien· Získal se snadno tekoucí polymer, u něhož byla osmomeericky stanovena molekulová hmotnost f- 1 - 400 ve srovnání s vypočtenou - hodnotou ,1 058· Výppčty mooekulové hmoonntti polymeru ve vBech příkladech se prováděly bez zohlednění toho, že se diamin zabuduje do polymeru a při funccionnaizaci polymeru bez ohledu na zvýšení molekulové ^ο^ιο^Ι zabudováním fsokcitnalizačoíto činidla·
Mikrostruktura byla 28 ' . % 1,4 cis, 47 % 1,4 trans a 25 % 1,2· Výtěžek polymeru tyl - 95 % teoretického m^nožit^ví·
Příklad 2
Příklad 1 byl opakován s tím rozdílem, že se pouUžlo 5 mmml roztoku iniciátoru v 50 ml benzenu· Vzniklo 48 g polymeru o střední molekulové ^ο^ο^Ι 11 OOOx ve srovnání s vypočtenou hodnotou 10 534«
Mikrostruktura polymeru byla 27 % 1,4 cis, 47 % 1,4 traos a 26 % 1,2·
Příklad 3
Příklad 1 byl opakován-s tím - rozdílem, že se po 2 hodinách polymerace roztok ochladil na 268 K a za míchání se přidalo 220 mmol gamm-buSyrolaktons· Přitom ztuhl roztok oa sirupovitý červenohnědý - gel· Za míchání se ochladil na pokojovou teplotu a odádetiloval se C4 frakce neobsaluUjcí buladien·
Příklad 4
Příklad 3 byl opakován a tím rozdílem, že se použil roztok 25 mmol iniciátoru ve 125 ml benzenu a Že polymerece probíhala 2,5 h, načež se roztok ochladil na 268 К a přidalo se za nícháni 105 mmol etylenoxidu. Roztok přitom ztuhl na bílý pevný gel, který se dal rozmíchat na sypkou hmotu. Po zpracování reakční směsi obdobně jako v příkladu 3 se získal polymer o střední molekulové hmotnosti Мц 2 600 ve srovnání s vypočtenou hodnotou 2 117 a a funkcionalitou 2,0. Výtěžek byl 95 % teorie. Mikrostruktura byla podobná jako v příkladu 3·
Příklad 5
Příklad 4 byl opakován s tím rozdílem, že se použil iniciátor v němž R byl n-C^H^. Získal ее kapalný polymer o stejných vlastnostech jako v příkladu 4.
Příklad 6
Polymerace podle příkladu 4 byla opakována в tím rozdílem, že se použilo 50 mmol iniciátoru, rozpuštěného v 250 ml/benzenu a že se Сд frakce přidala při 293 K. Polymerace probíhala 4 h. Získal se snadno tekoucí polymer o střední molekulové hmotnosti
600 a vypočtené 1 058. Funkcionalita byla 2,1, infračervená spektrometrie prokázala mikrostrukturu 29 % 1,4 cis, 47 % 1,4 trans a 24 % 1,2 PB. Výtěžek byl 95 % teorie.
Příklad 7
К 5 mmol iniciátoru podle příkladu 1 v 60 ml benzenu se při 323 К přidalo za míchání 35 g butadienu v 145 ml frakce a 15 g styrenu. Homogenní roztok se míchal 4 h a po oddestilování zbytku Сд frakce bez butadienu se provedlo vysrážení metanolem. Vznikl statistický коpolymer s podílem styrenu 33 %· Polybutadienová část měla 72 % 1,4 a 28 % 1,2 struktury. .
Příklad 8
К 3 mmol iniciátoru podle příkladu 1 v 300 ml nejčistěího benzenu se při 333 К přidalo 35 g butadienu 1,3 v 145 ml Сд frakce a polymerace probíhala 3 h. «Potom se přidalo 15 g styrenu a polymerovalo se dalších 5 h. Po zpracování jako v příkladu 7 se získalo 48 g blokového kopolymeru A-B-A se styrenovým obsahem 32,3 % a s polybutadienovou strukturou 72 % 1,4 a 28 % 1,2.
Příklad 9
К 50 mmol iniciátoru podle příkladu 1 ve 120 ml benzenu se přidalo 200 ml studeného tetrahydrofuranu a teplota se snížila na 263 K. Potom se přidalo 980 mmol butadienu 1,3, obsaženého v 220 ml Сд frakce a polymerovalo se 2 h. Polymer se pak vysrážel v metanolu a oddestilovala se zbývající Сд frakce. Vznikl kapalný produkt o střední molekulové hmotnosti 1 400 a vypočtené 1 058, který měl mikrostrukturu 88% 1,2 a 12% 1,4 trans. Výtěžek byl 96 % teorie.
Příklad 10 až 14
Příklad 4 byl opakován s tím rozdílem, že se použil iniciátor kde *
a) R byl п-СдН^, R* byl iso ΟθΗ^? a W bylo 3
b) R byl C12H25, R' byl СдН9 a n bylo2
c) R byl cyklo C6HH, R* byl n-СдН^ a n bylo2
d) R byl iso СдН9, R* byl п-СдН9 a n bylo 6
e) R byl iso C4H9, R* byl CgH^ (feny! a n bylo4
2323136
Byly získány polymery s následujícími vlastnostmi:
“n vypočtené Mn naměřené Struktura 1,4 cis % 1,4 trans % 1.2 % Výtěžek
a) 1 150 2 500 27 47 26 95
b) 1 200 1 300 28 47 25 94
c) 1 105 1 500 27 47 26 95
d) 2 150 4 000 27 47 26 96
e) 1 113 1 800 25 47 28 96

Claims (3)

  1. PŘEDMÉT VYNÁLEZU .A
    1. Způsob selektivní polymeraoe butadienu z Сfrakcí na hommppOymery a kopolymery, s předem určenou mooekulovou tanoonnotí v rozmezí od 1 000 do 200 000 a s mikrostruktu-« rou volitelnou v rozsahu od vysokého obsahu 1,4 struktur až k vysokému obsahu 1,2 struktury v homogenní · fázi, popřípadě v přítomno ti polárních solvatačních činidel a v přítomnosti dilitboových iniciátorů, vyznačený tím, že se jako iniciátory pouužvají sloučeniny obecného složení
    R' R' » - (сн2)а - » ^c. I |
    CH£/. ' CH CH2-CH (LiJcCH-cR
    Li kde R je izoalkyl, n-alkyl, cykloalkyl nebo aryl s 2 až 8 atomy uhlíku, R' je izoalkyl, n-alkyl nebo cykloalkyl s 3 až 20 atomy uhlíku a n je 2 až 6.
  2. 2. Způsob podle bodu 1, vyznačený tím, že se polymerace provádí v kapalné fázi.
  3. 3» Způaob podle bodu 1 a 2 vyznačený tím, že se polymerace provádí při teplotě 263 až 373 H. .
CS558882A 1981-07-27 1982-07-22 Method of selective polymerization of butadiene feom c4 fraction CS232313B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD23210281A DD242232A1 (de) 1981-07-27 1981-07-27 Verfahren zur selektiven butadienpolymerisation aus c tief 4 - fraktione

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS232313B1 true CS232313B1 (en) 1985-01-16

Family

ID=5532592

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS558882A CS232313B1 (en) 1981-07-27 1982-07-22 Method of selective polymerization of butadiene feom c4 fraction

Country Status (2)

Country Link
CS (1) CS232313B1 (cs)
DD (1) DD242232A1 (cs)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6610859B1 (en) * 1999-02-24 2003-08-26 Fmc Corporation Protected aminofunctionalized polymerization initiators and methods of making and using same
BRPI0909545A2 (pt) 2008-06-06 2020-06-23 Styron Europe Gmbh Primeira composição de polímero elastomérico, composição, artigo, segunda composição de polímero elastomérico, composição de polímero elastomérico vulcanizado, método para fazer uma primeira composição de polímeor elastomérico e método para fazer uma composição de polímero elastomérico vulcanizado
PL2516474T3 (pl) 2009-12-21 2014-01-31 Trinseo Europe Gmbh Modyfikowane kompozycje polimerowe
TW201134837A (en) 2009-12-21 2011-10-16 Styron Europe Gmbh Modified polymer compositions
WO2012041804A2 (en) 2010-09-30 2012-04-05 Styron Europe Gmbh Polymer compositions

Also Published As

Publication number Publication date
DD242232A1 (de) 1987-01-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0076535B1 (en) Process for polymerising conjugate diolefins, and means suitable for this purpose
CA1115445A (en) Process for preparing linear and/or radial polymers
JPH0521923B2 (cs)
JP6946322B2 (ja) 希土類メタロセンを含む触媒系
Chabanne et al. Controlled thiol–ene post-polymerization reactions on polyferrocenylsilane homopolymers and block copolymers
Heller et al. The synthesis and polymerization studies of some higher homologues of 9‐vinylcarbazole
DE69600777T2 (de) Herstellung von telechelen Kohlenwasserstoffpolymeren mit Silylgruppen
US3959412A (en) Block polymer preparation
CS232313B1 (en) Method of selective polymerization of butadiene feom c4 fraction
US4311818A (en) Bi- and Trifunctional organolithium initiators and applications thereof
US20010005739A1 (en) Glycidyl ether aliphatic polyalcohols as coupling agents in anionic polymerization
JP3388865B2 (ja) オレフィン基を有するイソブチレン系重合体の製造法
JPH0338590A (ja) アルカリ金属有機化合物及びポリマー製造用の開始剤
JPS6317282B2 (cs)
US3446785A (en) Polymerization of olefins
US4138441A (en) Synthesis of substituted cyclopentadienes and cyclopentadiene-functionalized polymers
US4972023A (en) Polymers modified with terminal acid groups and the preparation and use of these polymers
US5003010A (en) Salts of polyvalent cations with block polymers of vinylaromatics and conjugated dienes
US4316978A (en) Synthesis of substituted cyclopentadienes and cyclopentadiene-functionalized polymers
US4079098A (en) Process for the production of polyorganosiloxane block copolymers
JPH03207710A (ja) 共重合体及びその製造方法
Achar et al. Oxidative addition as a route to organometallic polymers
CN114829420B (zh) 二有机镁化合物
CS233415B1 (en) Method of selective polymerization of butadiene with c4 fraction
EP0494791B1 (en) P-vinylphenoxydimethylphenyl-carbyldimethylsilane homopolymer and method of manufacturing the same