CS208192B2 - Method of preparation of the titanium and vanadium chloride - Google Patents

Method of preparation of the titanium and vanadium chloride Download PDF

Info

Publication number
CS208192B2
CS208192B2 CS77451A CS45177A CS208192B2 CS 208192 B2 CS208192 B2 CS 208192B2 CS 77451 A CS77451 A CS 77451A CS 45177 A CS45177 A CS 45177A CS 208192 B2 CS208192 B2 CS 208192B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
metal
titanium
vanadium
heptane
vacuum
Prior art date
Application number
CS77451A
Other languages
Czech (cs)
Inventor
Margherita Corbellini
Alberto Greco
Original Assignee
Snam Progetti
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Snam Progetti filed Critical Snam Progetti
Priority to CS7997A priority Critical patent/CS208193B2/en
Priority to CS7998A priority patent/CS208194B2/en
Publication of CS208192B2 publication Critical patent/CS208192B2/en

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G23/00Compounds of titanium
    • C01G23/002Compounds containing titanium, with or without oxygen or hydrogen, and containing two or more other elements
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F10/00Homopolymers and copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G23/00Compounds of titanium
    • C01G23/02Halides of titanium
    • C01G23/026Titanium trichloride
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G31/00Compounds of vanadium
    • C01G31/006Compounds containing vanadium, with or without oxygen or hydrogen, and containing two or more other elements
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G37/00Compounds of chromium
    • C01G37/006Compounds containing chromium, with or without oxygen or hydrogen, and containing two or more other elements
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G45/00Compounds of manganese
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G49/00Compounds of iron
    • C01G49/009Compounds containing iron, with or without oxygen or hydrogen, and containing two or more other elements
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01PINDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2006/00Physical properties of inorganic compounds
    • C01P2006/10Solid density
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01PINDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2006/00Physical properties of inorganic compounds
    • C01P2006/22Rheological behaviour as dispersion, e.g. viscosity, sedimentation stability
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01PINDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2006/00Physical properties of inorganic compounds
    • C01P2006/60Optical properties, e.g. expressed in CIELAB-values

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Environmental & Geological Engineering (AREA)
  • General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Geology (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)

Abstract

TiCl3 and VCl3 are prepd. by vaporising a metal (I) under vacuum and reacting the vapours with MCl4, (where M is Ti or V) at low temps. Vapourisation is pref. effected under a vacuum of 10-1-10-6 mm Hg and reaction is pref. at -80 to +20 degrees C. The metal (I) is pref. Al, Mg, Cr, Mn, Fe, V and Ti. Reaction between metal vapours and MCl4 is pref. effected in presence of an inert diluent chosen from (un)satd. aliphatic hydrocarbons and halogenated hydrocarbon. The process is partic. for reacting Mg vapours with TiCl4 to obtain a catalyst component (II) to be used in conjunction with an organometallic Al cpd. for the (co)polymn. of alpha-olefins. (I) may be any metal i.e. transition or other metal, so that catalysts having different activities can be prepd. The catalysts have high activities (e.g. 230kg polymer per g. Ti per hr.) and need not be sepd. from the polymers. The polymers are obtd. in high yields, are morphologically homogenous, have adjustable mol. wts. and can also be obtd. in gaseous phase with high yields.

Description

Vynález se týká způsobu přípravy chloridu titanitého· a vanaditého z výchozích sloučenin titanu nebo vanadu ve formě anorganických nebo· organických solí, komplexů nebo sloučenin s kovy, jako je například hořčík, hliník, chrom, mangan, železo nebo jejich slitiny. Získané produkty jsou cennými složkami katalytických směsí pro polymeraci olefinů.The invention relates to a process for the preparation of titanium trichloride and vanadium trichloride from titanium or vanadium starting compounds in the form of inorganic or organic salts, complexes or compounds with metals such as magnesium, aluminum, chromium, manganese, iron or alloys thereof. The products obtained are valuable components of the olefin polymerization catalyst mixtures.

Z dosavadního· stavu techniky je známo, že chlorid titanity je možno· připravit redukcí chloridu titaničitého následujícími způsoby:It is known in the art that titanium tetrachloride can be prepared by reducing titanium tetrachloride in the following ways:

a) Za pomoci vodíku a za· drastických podmínek, zahrnujících teplotu v rozmezí od 500 · do 700 °C. Získané produkty projevují, vzhledem, k vyscké teplotě použité k jejich přípravě, špatnou aktivitu při provádění polymerací olefinů.(a) With the aid of hydrogen and under drastic conditions, including a temperature in the range of 500 ° C to 700 ° C. The products obtained, due to the high temperature used for their preparation, show poor activity in the polymerization of olefins.

b) Za pomoci kovů, jako je například hliník, antimon a jiné kovy, při teplotách ekvivalentních nebo vyšších než 200· °C. V tomto· případě je třeba poznamenat, že ne všechny kovy jsou vhodné k provedení této· redukce, přičemž s některými kovy · probíhá reakce jen do určitého stadia nebo vůbec neprobíhá. Tato závada může být odstraněna použitím polárního rozpouštědla, jako· je například DMF, THF, dimeithoxyheptan, ovsem· v tomto· ·případě se jako konečný produkt získá chlorid titanitý, který je sloučen s polárním rozpouštědlem a z katalytického· hlediska není užitečný. Výše uvedený nedostatek může být rovněž odstraněn použitím kapalného amalgamu (patent Spojených států amerických č. 3 658 723, Dow Chem.), cvšem· zde je třeba poznamenat, že všechny kovy mají velmi omezenou rozpustnost ve rtuti, trkže tento postup vyžaduje použití velkého množství daného kovu, který se následně těžko cdděluje od chloridu titanitého·. Tyto produkty nejsou příTš aktivní při po-lymeraci.(b) With the help of metals such as aluminum, antimony and other metals at temperatures equivalent to or above 200 ° C. In this case it should be noted that not all metals are suitable for carrying out this reduction, with some metals being reacted only to a certain stage or not at all. This defect can be remedied by using a polar solvent such as DMF, THF, dimeithoxyheptane, but in this case titanium tetrachloride is obtained as the final product, which is combined with a polar solvent and is not catalytically useful. The above drawback can also be overcome by the use of liquid amalgam (U.S. Patent No. 3,658,723 to Dow Chem.), But it should be noted here that all metals have a very limited solubility in mercury, since this requires the use of large amounts the metal, which is subsequently difficult to separate from the titanium tetrachloride. These products are not very active in polymerization.

c) Za použití alkylů kovů, přičemž tato metoda umožňuje použít mírnějších teplot, cvšem. je nezbytné použít poměrně drahých materiálů, které jsou rovněž vysoce reaktivní a nebezpečné. V souvislosti s touto· metodou není možno použít alkylů těch přechodných kovů, které nemají dostatečnou stabilitu, a které tudíž nemohou · být z praktiokého .hlediska použity.c) Using metal alkyls, this method allows the use of milder temperatures; it is necessary to use relatively expensive materials, which are also highly reactive and dangerous. In the context of this method, it is not possible to use alkyls of those transition metals which do not have sufficient stability and therefore cannot be used from a practical point of view.

d) Za pomoci kar bony lů nízkovalenčních přechodných kovů, jak je to popsáno v československém patentu č. 196 264. Tato· metoda je výhodná při provádění · redukcí kovy, které nejsou schopny reagovat sa|my o sobě, ovšem je · omezena při aplikování přechodných kovů, přičemž' jako těchto přechodných kovů je možno použít pouze těch, kted) With carbonyls of low-carbon transition metals, as described in Czechoslovak Patent No. 196 264. This method is advantageous in performing · reduction of metals which are not able to react by themselves but are limited in application transition metals, and only those which can be used as transition metals

0 819 2 ré poskytují stabilní karbonyly. Takto získané chloridy titanu projevují špatnou katalytickou aktivitu při provádění polymer ací nenasycených uhlovodíků, buďto jako- samotné, nebo ,ve směsi.They provide stable carbonyl groups. The titanium chlorides thus obtained exhibit poor catalytic activity in the polymerization of unsaturated hydrocarbons, either alone or in admixture.

Velmi významným znakem postupu podle vynálezu je to, že se jím připraví trichl-oriidy titanu, které nemají nedostatky uvedené výše.A very important feature of the process according to the invention is that it produces titanium trichloro-orides which do not have the drawbacks mentioned above.

Podstata způsobu přípravy chloridů titanitélho a vanaditého spočívá podle vynálezu v tom, že se za vakua odpaří kov, který je vybrán ze skupiny zahrnující hliník, hořčík, chrom, mangan, železo, -vanad a titan a vzniklé páry kovu se uvádějí do reakce se sloučeninou obecného vzorce MC14, kde M je titan nebo- vanad, při teplotě pohybující se v rozmezí od —-80. °C do +20 °Ó, přičemž odpaření kovu se provádí za vakua při tlaku v rozmezí od 13,3 Pa do 0,13 miPa.According to the invention, a process for the preparation of titanium (III) and vanadium (II) chlorides consists in evaporating under vacuum a metal selected from the group consisting of aluminum, magnesium, chromium, manganese, iron, vanadium and titanium and reacting the metal vapors with the compound. MC14 wherein M is titanium or vanadium at a temperature in the range of -80. ° C to + 20 ° C, wherein the metal evaporation is carried out under vacuum at a pressure ranging from 13.3 Pa to 0.13 miPa.

Ve výhodném provedení postupu podle 'vynálezu probíhá reakce s výhodou při teplotách pohybujících se z rozmezí -od —60 °S do — 20 °C.Preferably, the reaction is carried out at temperatures ranging from -60 ° C to -20 ° C.

Rovněž je výhodné, jestliže reakce mezi parami kovu а MC14 probíhá v přítomnosti inertního rozpouštědla, které je vybráno ze skupiny zahrnující alifatické nenasycené nebo nasycené uhlovodíky nebo halogenované uhlovodíky.It is also preferred that the reaction between the metal vapor and the MC14 is carried out in the presence of an inert solvent selected from the group consisting of aliphatic unsaturated or saturated hydrocarbons or halogenated hydrocarbons.

Při použití pro-duktů získaných postupem podle vynálezu je možno dosáhnout podstatných výhod oproti katalytickým směsím náležejícím: do dosavadního stavu techniky při po-lymeraci ethylenu a ethylenu s ostatními vyššími a-o-lefiny, přičemž se dosahuje vysokého výtěžku. Konkrétně je možno uvést, že ise dosahuje extrémně vysoké aktivity vyjádřené počtem kilogramů polymeru na gram- titanu, který je vyprodukován za jednu hodinu za atmosféry ethylenu a za podmínek platných pro každý jednotlivý případ, která dosahuje hodnoty až 230 kilogramů.The use of the products of the present invention provides substantial advantages over the prior art catalyst compositions in the polymerization of ethylene and ethylene with other higher α-olefins, while achieving a high yield. Specifically, it achieves extremely high activity in terms of the kilograms of polymer per gram of titanium produced per hour in an ethylene atmosphere and under the conditions applicable in each case, up to 230 kilograms.

Další výhodou vynálezu je, že se postup přípravy daných produktů provádí se surovinami, které jsou značně jednoduché a které mohou být standardizovány (na rozdíl od mnoha dodávaných surovin používaných к přípravě jiných katalytických směsí, které je možno pouze obtížně charakterizovat z fyzikálněchemického hlediska), přičemž se získají produkty, .které mají vysokou aktivitu a které jsou jednak homogenní, jednak reprodukovatelné. Technologie přípravy daných produktů je jednoduchá a rychlá zároveň.A further advantage of the invention is that the process of preparing the products is carried out with raw materials which are very simple and which can be standardized (unlike many of the raw materials supplied for the preparation of other catalytic mixtures which are difficult to characterize from a physicochemical point of view). products having a high activity and which are both homogeneous and reproducible are obtained. The technology of preparation of the products is simple and fast at the same time.

' Základní výhoda postupu podle vynálezu spočívá v tom, že je možno použít všeobecně tohoito postupu, to znamená, že je možno použít jakéhokoliv kovu, ať přechodného, nebo jiného.The basic advantage of the process according to the invention is that it is generally possible to use this process, i.e. any metal, whether intermediate or otherwise, can be used.

Kromě výhod již uvedených je třeba uvé(st, že další výhoda spočívá v tom, že se postupem podle vynálezu získají produkty, které mají kontrolovatelné tepelné podmínky, za kterých vznikly, a takto mají různé fyzikální vlastnosti a z toho vyplývající rozdílnou katalytickou aktivitu, přičemž u veilké většiny kovů je možno kontrolovat současné odpařování.Besides the advantages already mentioned, it is necessary UVE (st, that another advantage is that the process of this invention gave products having controlled thermal conditions under which it was generated, and thus have different physical properties and the resulting differences in catalytic activity, while at the the vast majority of metals can be controlled by simultaneous evaporation.

Při praktickém! provádění postupu podle vynálezu se výše uvedený kov odpařuje s výhodou za vakua, za pomoci vhodného zahřívacího systému (elektrické odpory, elektronové paprsky, použití indukčního ohřevu a rovněž použití vysokých frekvencí, laserové paprsky, elektrické jiskry, elektrický oblouk a jiné další metody]. Páry, které se uvolní z -povrchu kovu, jsou rychle ochlazeny v kapalině, která obsahuje sloučeniny uvedené výše (inertní uhlovodíkové rozpouštědlo, eventuálně pouze sloučenina titanu nebo- vanadu).When practical! In carrying out the process of the invention, the above metal is preferably evaporated under vacuum using a suitable heating system (electrical resistors, electron beams, induction heating as well as high frequency use, laser beams, electric sparks, electric arc and other other methods). which are released from the metal surface are rapidly cooled in a liquid containing the compounds mentioned above (an inert hydrocarbon solvent, possibly only a titanium or vanadium compound).

Výše uvedená kapalina -musí být chlazena na teplotu dostatečně nízkou, aby došlo к omezení odpařování na nejmenší možnou míru a současně aby se udrželo dostatečné nízké vakuum, které je nezbytné dodržet к tomu, aby došlo к dostatečnému odpaření ‘kovu při teplotách vyvinutých daným, zahřívacím systém-em.The above-mentioned liquid must be cooled to a temperature low enough to minimize evaporation while maintaining a sufficiently low vacuum to maintain sufficient metal evaporation at the temperatures developed by the given heating-up process. system-em.

Jaik již bylo uvedeno, postup podle vynálezu spočívá v tom, že se vytvoří rozpustné atomy kovů postupem odpařování za vysokého vakua, přičemž tyto páry potom kondenzují v MC14, kde M je buďto titan, nebo vanad, přičemž je možno buď použít tohoto roztoku, nebo zředit tento roztok inertním rozpouštědlem, přičemž výše uvedený .roztok je udržován na níziké teplotě.As already mentioned, the process of the invention consists in the formation of soluble metal atoms by a high vacuum evaporation process, which vapors are then condensed in MC14, where M is either titanium or vanadium, either of which can be used or dilute the solution with an inert solvent while maintaining the above solution at a low temperature.

' Produkty, které se získají postupem! podle 'vynálezu, je možno použít jako katalytických složek к poly-meiraci a kopolymeraci olefinů, přičemž se použije jako ko-katalyzátorů alkylů hliníku.Products obtained by the process! According to the invention, they can be used as catalyst components for the polymerization and copolymerization of olefins, using aluminum alkyl co-catalysts.

' Jak již bylo uvedeno, získání trichloridů titanu nebo vanadu se provádí reakcí MC14 s kovem, s výhodou vybraným: ze skupiny ‘zahrnující hliník, hořčík, chrom, mangan, železo, vanad a titan.As mentioned above, titanium or vanadium trichlorides are obtained by reacting MC14 with a metal, preferably selected from the group consisting of aluminum, magnesium, chromium, manganese, iron, vanadium and titanium.

Odpařování kovu se provádí za vysokého ‘vakua, s výhodou za tlaku pohybujícího se 'v rozmezí od 0,13 Pa do- 0,13 -miPa, při teplotách pohybujících se v širokém rozmezí 'podle toho, jakého přechodného kovu se použije, obyčejně se tyto teploty pohybují V rozmezí od 800*0 do '2500*0, jak je uvedeno P. L. Timsem v Angew. Chem., 14, 273 '(1975).The evaporation of the metal is carried out under a high vacuum, preferably at a pressure ranging from 0.13 Pa to 0.13 Pa, at temperatures ranging from a wide range, depending on the transition metal used, usually these temperatures range from 800 * 0 to 2500 * 0, as reported by PL Tims in Angew. Chem., 14,273 '(1975).

Páry kovů potom reagují s MOU při teplotách pohybujících se v rozmezí -od —80 °C do- +20 CC, s výhodou v rozmezí od —60 °C do —20 °C.The metal vapor then reacts with the MOU at temperatures ranging from -80 ° C to + 20 ° C, preferably in the range of -60 ° C to -20 ° C.

Pot-om proběhne reakce s MC14, buďto čistými, nebo zředěným^ inertními rozpouštědly, vybranými ze skupiny zahrnující alifatické nebo aromatické nasycené nebo nenasycené uhlovodíky a halogenované uhlovodíky, jako je například chlorbenzen a fluorbenzen.The reaction is then carried out with MC14, either pure or dilute inert solvents selected from the group consisting of aliphatic or aromatic saturated or unsaturated hydrocarbons and halogenated hydrocarbons such as chlorobenzene and fluorobenzene.

Výběr rozpouštědel nebo rozpouštědlové směsi je dán podmínkami použití tohoto -rozpouštědla, například teplotou tuhnutí a tla208192 'kem, za kterého- bylo provedeno· odpaření kovu.The choice of solvents or solvent mixture is determined by the conditions of use of the solvent, for example the freezing point and the pressure at which the metal has been evaporated.

Postup podle vynálezu bude detailněji dokumentován příklady provedení.The process according to the invention will be illustrated in more detail by means of exemplary embodiments.

Příklad 1Example 1

Příprava směsi 3 T1CI3 . А1С1зPreparation of mixture 3 TClCl. А1С1з

V tomito příkladu byla použita otáčivá nádoba, jejíž střed byl opatřen wolframovým. žhavicím1 vláknem, přičemž toto vlákno bylo připojeno na zdroj elektrické energie. Pod touto nádobou byla horizontálně umístěna chladící lázeň. V horní části aparatury byl umístěn přívod a. odvod dusíku a uchycení pro vytvoření vakua. Na spirálovitě zatočeném wolframovém, žhavicím vlákně bylo· umístěno 160 mg čistého hliníku ve formě vloček. Nádoba byla naplněna dusíkem. a 250 ml bezvodé.h-o děkanu, který . obsahoval chlorid titaničitý v množství 30 procent rozpouštědla. Otáčivá nádoba byla chlazena za pomoci lázně o teplotě —40°C, a potom, bylo vytvořeno vakuum za pomocí difúzní vývěvy o hodnotě 13 miPa. Poté co byly vytvořeny tyto* podmínky -bylo žhavicí vlákno- zahřálo, dokud se nezačal kov odpařovat. Odpařený kov okamžitě reagoval s chloridem, titaničitým, přičemž vznikala velmi jemná tmavohnědá sraženina. Po- dokončení odpařování byla nádoba opět uvolněna na tlak okolí a teplotu okolí pomocí přivedení dusíku a potom byla suspenze zahřáta na teplotu 150 °C a udrž-o-vána ma této teplotě po dobu tří hodin. Po zfiltrování a usušení byl zíiskán následující fialový produkt:In this example, a rotating vessel was used, the center of which was tungsten. soleplate 1 thread, and this thread has been connected to the power source. A cooling bath was placed horizontally under this vessel. At the top of the apparatus was placed inlet and outlet of nitrogen and attachment to create a vacuum. 160 mg of pure aluminum in the form of flakes was placed on a spirally twisted tungsten filament. The vessel was filled with nitrogen. and 250 ml of anhydrous dean which. contained titanium tetrachloride in an amount of 30 percent solvent. The rotating vessel was cooled using a -40 ° C bath, and then a vacuum was created using a 13 mPa diffusion pump. After these conditions were created, the filament was heated until the metal began to evaporate. The vaporized metal immediately reacted with titanium tetrachloride to form a very fine dark brown precipitate. After evaporation was complete, the vessel was released again to ambient pressure and ambient temperature by introducing nitrogen and then the suspension was heated to 150 ° C and maintained at this temperature for three hours. After filtering and drying, the following purple product was obtained:

Analýza .pro А1С1з. 3 T1CI3:Analysis .pro А1С1з. 3 T1CI3:

vypočteno:calculated:

24,12 % Ti, 4,52 0/0 AI, 71,36 % Cl, nalezeno:24.12% Ti, 4.52 0/0 AI, 71.36% Cl found:

24,01 % Ti, 4,90 % AI, 69,80 % Cl.24.01% Ti, 4.90% Al, 69.80% Cl.

Příklad 2Example 2

Při provádění postupu podle tohoto příkladu byla použita stejná aparatura jako v příkladu 1 a rovněž byl po-užit stejný postup. Do nádoby bylo vsazeno- 190 ml kovového čistého hořčíku ve formě drátu, a 250 ml oktanu, který obsahoval 2 % chloridu titaničitého. Po dosažení chladicí teploty —60 °C a vakua ve formě tlaku 13 mPa bylo zahájeno odpařování kovu, přičemž t-oto odpařování pr-obíhalo· po dalších pět minut. Výsledkem byla jemná hnědo-fialova sraženina. Potom byl v nádobě obnoven okolní tlaik a teplota, odebraný vzorek byl zahřát na teplotu 125 °C a udržován na této teplotě po dobu 4 hodin a potomi byla kašovitá hmota zfiltrována a fialová sraženina, byla promyta n-lieptanem, dokud nebyl odstraněn chlorid titaničitý, přičemž potom byl pevný produkt analyzován poté, co byl vysušen ve vakuu.The same apparatus as in Example 1 was used and the same procedure was used. 190 ml of pure metallic magnesium in the form of wire and 250 ml of octane containing 2% titanium tetrachloride were charged into the vessel. Upon reaching a cooling temperature of -60 ° C and a vacuum of 13 mPa, metal evaporation was started, and the evaporation was continued for another five minutes. The result was a fine brown-violet precipitate. The ambient pressure and temperature were then restored in the vessel, the sample was heated to 125 ° C and maintained at that temperature for 4 hours, and then the slurry was filtered and the violet precipitate was washed with n-leptane until titanium tetrachloride was removed, the solid product was then analyzed after being dried under vacuum.

Výtěžek: 2 gramy.Yield: 2 g.

Analýza pro Mg-Ch . 2 TÍCI3:Analysis for Mg-Ch. 2 TÍCI3:

vypočteno:calculated:

23,76 0/0 Ti, 5,94 % Mg, 70,28 % Cl, ' nalezeno:23.76 0/0 Ti, 5.94% Mg, 70.28% Cl 'found:

22,97 % Ti, 5,80 % Mg, 67,10 % Cl.22.97% Ti, 5.80% Mg, 67.10% Cl.

.Byly odebrány dva vzorky, jeden zpracovaný a jeden nezpracovaný, přičemž rentgenová analýza ukázala gama-strukturu.Two samples were taken, one processed and one untreated, with X-ray analysis showing a gamma-structure.

Příklad 3Example 3

V tomto příkladu byla použita stejná aparatura jako v postupu podle příkladu 2, přičemž koncentrace chloridu titaničitého v n-oktanu činila 14 %.In this example, the same apparatus as in Example 2 was used, with the titanium tetrachloride concentration in n-octane being 14%.

Podle tohoto postupu byl získán hnědofialový produkt, který byl zfiltrován, promyt n-heptanem, dokud nebyl odveden všechen·* chlorid titaničitý, potom byl získaný produkt uveden znovu do kašovité f-ormy za pomoci n-heptanu a analyzován.The brown-violet product was filtered, washed with n-heptane until all the titanium tetrachloride was removed, and the product was re-slurried with n-heptane and analyzed.

Analýza ukázala složení: MgiTii^Clzj.Analysis showed the composition: MgiTii ^ Clzj.

Příklad 4Example 4

V tomto příkladu bylo použito- stejné aparatury a stejného postupu, jako je popsán v příkladu 1. V tomto postupu bylo .vsazeno do procesu 0,240 g kovového1 hořčíku ve formě drátu a 300 ml n-oktanu, který obsahoval 0,07 % chloridu titaničitého a 12 % n-chlorhexanu. Po dosažení teploty chlazení —60 °C a 13 imPa vakua bylo započato s odpařováním hořčíku, které trvalo 7 minut. Takto byl získán produkt ve formě světle hnědá pevné hmoty, který byl oddělen na filtru, potom promyt n-heptanem1 a dále byl udržován na teplotě 100 °C v tomito rozpouštědle po dobu 2 hodin. Provedená analýza ukázala následující sležení:In this example, the same apparatus and procedure as described in Example 1 were used. In this procedure, 0.240 g of metallic magnesium 1 in the form of wire and 300 ml of n-octane containing 0.07% titanium tetrachloride were charged into the process. and 12% n-chlorohexane. After reaching a cooling temperature of -60 ° C and 13 imPa of vacuum, magnesium evaporation was started, which lasted 7 minutes. The product was obtained as a light brown solid which was collected on a filter, then washed with n-heptane 1 and further held at 100 ° C in this solvent for 2 hours. The analysis showed the following reduction:

Mg3(11C17/8.Mg 3 (1 Ti 1 C17 / 8.

P г í к 1 a d 5Example 1 a d 5

V tomto příkladu byla použita stejná aparatura a postup jako v příkladu 1.In this example, the same apparatus and procedure as in Example 1 was used.

Do aparatury bylo vsazeno 0,180 g kovového manganu ve formě vloček a 250 ml oktanu, který obsahoval 2 % chloridu titaničitého. Po dosažení chladicí teploty —60c Celsia a 13 mPa vakua bylo zahájeno odpařování kovu, které bylo skončeno- v průběhu 3 minut. Tímto postupem; byla získána hnědofialová sraženina. Nádoba byla potom přivedena na teplotu a tlak okolí, potom byla suspenze odfiltrována, promy.ta n-hexanem, dokud nebyl odveden všechen chlorid titaničitý, a nakonec byl produkt sušen za použití vakua a analyzován.0.180 g of manganese metal flakes and 250 ml of octane containing 2% titanium tetrachloride were charged into the apparatus. After reaching the cooling temperature of -60 C and 13 C. mPa vacuum metal evaporation was started, which was skončeno- over 3 minutes. This procedure; a brown-purple precipitate was obtained. The vessel was then brought to ambient temperature and pressure, then the suspension was filtered, washed with n-hexane until all the titanium tetrachloride was removed, and finally the product was dried under vacuum and analyzed.

Analýza poskytla tyto· hodnotyThe analysis provided these values

TiCls. MnC12:TiCls. MnC12:

vypočteno:calculated:

22,0 % Ti,* 65,30 % Cl, 12,63 % Mn, nalezeno:22.0% Ti, * 65.30% Cl, 12.63% Mn, found:

22,0 0/0 Ti, 63,40 °/o Cl, 14,40 % Mn.22.0 0/0 of Ti, 63.40 ° / o Cl, 14.40% Mn.

Příklad 6Example 6

V tomto příkladu, byla použita stejná aparatura a stejný postup jako v příkladu 1. Podle tohoto příkladu bylo do· aparatury vsazeno· 0,25 g kovového železa ve formě hoblin a 250 ml bezvodého- n-oktanu, který obsahoval 5 % chloridu titaničitého. Po dosažení chladicí teploty —50% a 0,13 Pa vakua bylo zahájeno odpařování kovu, které bylo skončeno- v průběhu 5 minut. Tímto postupem byla získána červenohnědá sraženina, která byla oddělena na filtru, promyta bezvodým hexanem· a sušena za použití vakua. Takto bylo- získáno 1,87 g .konečného- produktu, který měl následující analýzu:In this example, the same apparatus and procedure were used as in Example 1. 0.25 g of metal iron in the form of shavings and 250 ml of anhydrous n-octane containing 5% titanium tetrachloride were charged to the apparatus. Upon reaching a cooling temperature of 5050% and 0.13 Pa of vacuum, metal evaporation was started, which was completed within 5 minutes. A reddish brown precipitate was obtained, which was collected on a filter, washed with anhydrous hexane, and dried under vacuum. 1.87 g of the final product were obtained, which had the following analysis:

FeCh. 2 ТлС1з:FeCh. 2 ТлС1з:

vypočteno:calculated:

21,99 % Ti, 12,81 % Fe, 65,19 % Cl, nalezeno:21.99% Ti, 12.81% Fe, 65.19% Cl, found:

21,73 % Ti, 12,70 o/o Fe, 56,90 % Cl.21.73% Ti, 12.70 a / o Fe, 56.90% Cl.

Příklad 7Example 7

V tomto příkladu byla použita stejná aparatura a stejný postup, jako je uvedeno v příkladu 1. Podle tohoto- příkladu bylo doIn this example, the same apparatus and procedure as described in Example 1 were used

Claims (3)

PŘEDMĚTSUBJECT 1. Způsob přípravy chloridů titanitého a vanaditého, vyznačující se tím, že se za vakua odpaří kov, který je vybrán ze sikupřny zahrnující hliník, hořčík, chrom·, mangan, železo, vanad a titan, a vzniklé páry kovu se uvádějí do reakce se sloučeninou obecného vzorce MC14, kde M je titan nebo vanad, při teplotě pohybující se v rozmezí od —80 °C do 4-20°C, přičemž odpaření kovu se provádí za vakua při tlaku v rozmezí od1. A process for the preparation of titanium trichloride and vanadium trichloride, characterized in that a metal selected from a group consisting of aluminum, magnesium, chromium, manganese, iron, vanadium and titanium is evaporated under vacuum and the resulting metal vapor is reacted with a compound of formula MC14 wherein M is titanium or vanadium at a temperature in the range of -80 ° C to 4-20 ° C, wherein the metal is evaporated under vacuum at a pressure in the range of 13,3 Pa do 0,13 mPa.13.3 Pa to 0.13 mPa. aparatury vsazeno 0,120 g hořčíku ve formě drátu a 250 ml n-oktanu, který obsahoval 3 ml chloridu vanadičitého. Po dosažení chladicí teploty — 60% a 0,13 Pa vakua bylo zahájeno odpařování kovu, které trvalo 5 -minut. Tímto postupem· byl získán tmavěhnědý produkt ve formě pevné hmoty, který byl pr-omyt n-heptanem za. účelem, odstranění přebytku chloridu vanadičitého, a vzniklá hmota byla uvedena do kašovité formy n-heptanem. Analýzou bylo zjištěno toto-složení: MgiV2,iCl3/8o·0.120 g of magnesium in the form of wire and 250 ml of n-octane containing 3 ml of vanadium chloride were charged. Upon reaching a cooling temperature of -60% and 0.13 Pa of vacuum, metal evaporation was started, which lasted 5 minutes. This procedure yielded a dark brown solid product which was washed with n-heptane after. to remove excess vanadium chloride, and the resulting mass was slurried with n-heptane. The analysis showed the following composition: MgiV 2 , iCl 3 / 8o · Příklad 8Example 8 V tomto příkladu bylo použito stejné aparatury a stejného postupu jako byl uveden v příkladu 1. Podle tohoto příkladu bylo do aparatury vsazeno: 1 g kovového chrómu v kouscích a 250 ml n-he.ptanu, který obsahoval 10 ml chloridu titaničitého. Po dosažení chladicí teploty —80 QC a asi 13 mPa vakua bylo zahájeno -odpařování kovu, které probíhalo 20 minut. Tímto postupem byl získán pevný zelenavý produkt, který byl oddělen na filtru a pomyt heptanem za účelem odstranění přebytečného- chloridu titaničitébo, a získaný produkt byl znovu u;veden do kašovitého stavu za pomoci heptanu. Analýzou bylo zjištěno složení:The same apparatus and procedure as in Example 1 were used in this example. 1 g of chromium metal in pieces and 250 ml of n-heptane containing 10 ml of titanium tetrachloride were charged into the apparatus. After reaching the cooling temperature of -80 Q C and about 13 mPa vacuum was initiated -odpařování metal, which was held for 20 minutes. This yielded a solid greenish product which was collected on a filter and washed with heptane to remove excess titanium tetrachloride or re-slurried with heptane. The analysis revealed the composition: CrCls. 3 TiC13.CrCls. 3 TiC13. Vypočteno:Calculated: 23,19 % Ti, 8,37 % C.r, 68,44 % Cl, nalezeno:23.19% Ti, 8.37% C.r, 68.44% Cl, found: 23,40 % Ti, 8,20 O/o Cr, 67,60 % Cl.23.40% Ti, 8.20 O / o Cr, 67.60% Cl. 2. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že reakce probíhá s výhodou při teplotách pohybujících se v rozmezí cd —60 °C do —20 %.2. Process according to claim 1, characterized in that the reaction is preferably carried out at temperatures ranging from -60 ° C to -20%. 3. Způsob podle bodů 1 a 2, vyznačující se tím, že reakce mezi parami kovu a sloučeninou vzorce MC14 probíhá v přítomnosti inertního rozpouštědla, které je vybráno ze skupiny zahrnující alifatické nasycené nebo nenasycené uhlovodíky nebo halogenované uhlovodíky.3. A process according to claim 1, wherein the reaction between the metal vapor and the compound of formula MC14 is carried out in the presence of an inert solvent selected from the group consisting of aliphatic saturated or unsaturated hydrocarbons or halogenated hydrocarbons.
CS77451A 1976-01-30 1977-01-24 Method of preparation of the titanium and vanadium chloride CS208192B2 (en)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS7997A CS208193B2 (en) 1976-07-13 1979-01-03 Method of polymeration of the alpha -olefines single or in the mixture
CS7998A CS208194B2 (en) 1976-01-30 1979-01-03 Catalytic mixture for polymeration of the alpha-olefins

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
IT1974876A IT1054583B (en) 1976-01-30 1976-01-30 Titanium or vanadium trichloride prepn. - by reacting the tetrachloride with metal vapour, partic. magnesium, for obtaining olefin polymerisation catalyst

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS208192B2 true CS208192B2 (en) 1981-08-31

Family

ID=11160895

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS77451A CS208192B2 (en) 1976-01-30 1977-01-24 Method of preparation of the titanium and vanadium chloride

Country Status (11)

Country Link
AT (1) AT359042B (en)
BE (1) BE850878A (en)
CS (1) CS208192B2 (en)
HU (1) HU175166B (en)
IT (1) IT1054583B (en)
MW (1) MW277A1 (en)
PL (1) PL106893B1 (en)
RO (1) RO72499A (en)
SE (1) SE439638B (en)
ZA (1) ZA77262B (en)
ZM (1) ZM877A1 (en)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
IT1137631B (en) * 1981-07-29 1986-09-10 Anic Spa PROCEDURE FOR HIGH YIELD POLYMERIZATION AND COPOLYMERIZATION OF HYDRAULICALLY UNSATURATED COMPOUNDS AND MEDIA SUITABLE FOR SOCPO

Also Published As

Publication number Publication date
BE850878A (en) 1977-07-28
SE439638B (en) 1985-06-24
IT1054583B (en) 1981-11-30
ZA77262B (en) 1977-11-30
PL106893B1 (en) 1980-01-31
ZM877A1 (en) 1977-09-21
AT359042B (en) 1980-10-10
MW277A1 (en) 1978-05-10
RO72499A (en) 1980-12-30
SE7700926L (en) 1977-07-31
HU175166B (en) 1980-05-28
ATA55077A (en) 1980-03-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Thomasson et al. Sulfur doxide insertion. XV. Transition metal-vinyl complexes containing a sultine ring
JP2019504838A (en) Process for producing transition metal-Schiff base (imine) ligand complex
US4194992A (en) Method for the polymerization of olefines and means suitable thereto
Pipoh et al. Mechanistic study of the addition of pyrrolidine to. alpha.,. beta.-unsaturated Fischer carbene complexes. The structure of pentacarbonyl [(2E)-3-phenyl-3-N-pyrrolidino-1-ethoxypropen-1-ylidene] tungsten (0)
SU1056905A3 (en) Method for preparing catalyst of polymerization of olefins
CS208192B2 (en) Method of preparation of the titanium and vanadium chloride
Frauenhoff et al. Isolation, characterization, and substitution reactions of the osmium trinuclear triflate complex H2Os3 (CO) 9 (O3SCF3) 2. X-ray crystal structure of the mixed oxyligand cluster (. mu.-H) 2Os3 (CO) 9 (. mu.,. eta. 2-O2CCH3)(. eta. 1-O3SCF3)
King et al. Organonitrogen derivatives of metal carbonyls: XIII. Reactions of dialkylaminotrimethylsilylacetylenes with metal carbonyls
Oltmanns et al. Monohydrido-bridged carbonyl complexes of early transition metals, containing the η5C5H5Nb (CO) 3 moiety
Curtis et al. Metal-metal multiple bonds. 20. Structural, kinetic, and theoretical studies of the reactivity of dimolybdenum. mu.-alkylidenes toward small molecules. Structures of M2 (. mu.-CAr2), M2 (. mu.-CAr2'), and M2 (. mu.-. eta. 1,. eta. 2-iso-PrNC: CAr2')[M= Cp (or Cp') Mo (CO) 2; Ar= p-tolyl, Ar2'= 2, 2'-biphenylenyl, and Cp'= C5H4Me]
SU1093238A3 (en) Method for preparing catalytic composition for polymerizing olefins
Callan et al. The reactions of AgY salts with [Fe2 (η-C5H5) 2 (CO) 4-n (CNMe) n] complexes (Y− NO3−, BF4− or PF6−; n 0, 1 or 2). The crystal structure of [Fe (η-C5H5) 2 (CNMe)] BF4
CS250665B2 (en) Method of monoolefins' polymerization or copolymerization
Highcock et al. Halogeno, hydrido, and hydrocarbyl derivatives of (η-cyclo-octatetraene)(η-pentamethylcyclopentadienyl) zirconium (IV): X-ray crystal structure of [Zr (η-C 5 Me 5)(η-C 8 H 8) H]
KR800001067B1 (en) Method for polymerization of olefin and means suitable there to
Samuel et al. Cyclization of phenylpropiolic acid on titanocene. Synthesis and molecular structure of di-η5-cyclopentadienyl (cinnamylato-C3, O) titanium/phenylpropiolic acid (1/1), a novel titanacycle. Synthesis of dicyclopentadienylbis (phenylpropiolato) titanium
Leblanc et al. Comparative studies in the Cp2M (η2-S2) H series (Cp= t-BuC5H4, C5Me Et; M= Nb, Ta) on the reactivity of hydrie and disulfide ligands
KR0139644B1 (en) Process for preparing ethene homopolymers and copolymers by Philips catalysis
Gyepes et al. Synthesis and structure of trinuclear methoxy-bridged titanium (III)-magnesium complexes:[(C5H5− nMen) 2Ti (μ-OMe) 2] 2Mg (n= 4 and 5)
CA1048519A (en) Thio-derivatives of vanadium and processes for their preparation
Brew et al. Synthesis and x-ray crystal structure of the tungsten-ruthenium compound [WRu (μ-σ, η2-CH CH2)(CO) 4 (cis-Ph2PCH CHPPh2)(η-C5H5)]
Qian et al. Studies on organolanthanide complexes. Part 55. Synthesis of furan-bridged bis (cyclopentadienyl) lanthanide and yttrium chlorides, and ligand and metal tuning of reactivity of organolanthanide hydrides (in situ)
Evans Recent Advances in the Low Valent Approach to f-Element Organo-Metallic Chemistry
CS208194B2 (en) Catalytic mixture for polymeration of the alpha-olefins
KR800000971B1 (en) Components of catalysts useful for polymerization of -olefins