CS201046B2 - Polycondensation catalytic system for polyesters preparing - Google Patents

Polycondensation catalytic system for polyesters preparing Download PDF

Info

Publication number
CS201046B2
CS201046B2 CS772600A CS260077A CS201046B2 CS 201046 B2 CS201046 B2 CS 201046B2 CS 772600 A CS772600 A CS 772600A CS 260077 A CS260077 A CS 260077A CS 201046 B2 CS201046 B2 CS 201046B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
group
ethylenically unsaturated
formula
unsaturated compound
catalyst system
Prior art date
Application number
CS772600A
Other languages
English (en)
Inventor
Ronald L Muntz
Original Assignee
Stauffer Chemical Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Stauffer Chemical Co filed Critical Stauffer Chemical Co
Publication of CS201046B2 publication Critical patent/CS201046B2/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G63/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain of the macromolecule
    • C08G63/78Preparation processes
    • C08G63/82Preparation processes characterised by the catalyst used
    • C08G63/87Non-metals or inter-compounds thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G63/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain of the macromolecule
    • C08G63/78Preparation processes
    • C08G63/82Preparation processes characterised by the catalyst used
    • C08G63/85Germanium, tin, lead, arsenic, antimony, bismuth, titanium, zirconium, hafnium, vanadium, niobium, tantalum, or compounds thereof
    • C08G63/86Germanium, antimony, or compounds thereof
    • C08G63/866Antimony or compounds thereof

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Polyesters Or Polycarbonates (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Vynález te týká katalytického systému, kterého je možno použít k provedení polykondmzace při přípravě polyesterů· Konkrétně uvedeno te vynález týká katalytického tyttému, jenž je stabilní a který je vhodný k přípravě lineárních polyetterů a kopooiyestteirů· Uvedený vynález te rovněž týká provedení polymerace, při kterém te využívá uvedeného Catalytického tyttému.
V poslední době naěly polymery a kopolymery alkylentereftalátu široké pole obchodního využiií· Polyesterů te například používá k přípravě textilních vláken, pryetyřic, filmů atd.
Z dosavadního stavu techniky je známo, že pooyaaiqrlenteeeetaláty je možno připravit z vhodných alkllestreů kyseliny tereftalové, které te připraví reakcí vhodného alkoholu s kyselinou tereftaoovou. V případě, kdy te pouHje jako výchozí látky metyl-steru kyseliny tereftalové, potom dochází nejprve k esterové výměnné reakci s alkylenglykolem v přítomnosti transesterifikačního katalyzátoru. V případě, ie te jako výchozího maatriálu pouuije samotné kyseliny tereftalové, ' potom te tato kyselina podrobí přímé esterifikaění reakci s alkylenglykolem v přítomnooti všeobecně označované pomocné katalytické přísady nebo éterového inhibitoru. V obou výše uvedených případech te výsledný reakční produkt, to znamená ester, podrobí polykondenzační reakci v ^^íto<^m^c^^t:L polykondenzačního katalyzátoru, za účelem přípravy poly-alkylen tereftal átu.
K polymeraci iis/hldrooyllk;kl/tereftalátu v roziminém časovém intervalu je nezbytné pouuit katalyzátoru. K provedení této reakce bylo nevrženo mnoho katalyzátorů, ovšem bylo současně zjištěno, že ty katalyzátory se kterými je možno dosáhnout rych.é reak&ní rychlosti, zároveň jeví sklon k velké rychlosti degradace polymeru. Další nevýhodou mnoha známých katalyzátorů je to, že při jejich pouužií má výsledný polymer žlutavé nebo šedivé zabarvení. Při výrobě vláken se ovšem vyžaduje barva co možná tejbiterší, a pro přípravu fHů je nutné pouužt jasného světlého polymeru.
Rovněž je v tomto oboru velmi dobře známo, že vynikajícími polykondenzačními katalyzátory jsou trommocné sloučeniny antimonu. Již dlouhou dobu je pro podobné účely používán kysličník antimonitý, stejně jako různé sole a alkoholické deriváty, jako jsou například alkyl a arylantimonitany, glykoláty antimonté, acetáty antimonité a šťavelany antimo^té.
OvSem je nutno uvést, že mnoho z těchto výěe uvedených katalyzátorů, obsahujících animon, projevuje nežádoucí vedlejší účinky, jako je například pommlá rychlost reakce, a dále to, · že výsledný polymer má šedé zabarvení, které je nežádoucí ve výsledném terefaaláovéém polymeru. Předpokládá se, že pomalá rychlost reakce a šedivé zabarvení je způsobeno redukcí katalyzátoru, obsahhuícího antimon, na jemně rozptýlené částečky kovového antimonu, přičemž tento problém je řešen v patentu Spojených států ammeických č. 3 732 182. Tento výše naznačený problém je znám již velmi dlouhou dobu, přičemž byly vyvinuty četné snahy odstranit tento problém přijateným řešením.
Nappíklad v patentu Spojených·států amerických č. 3 484 410 se navrhuje pouuiií solí trojmocného antimonu s alifaicdými uhlovodíkovými mooooeaborlovými kyselinami, které obsahuuí přinemrnenším 12 atomů uíh.íku, a patent Spojených států ameeických č. 3 126 360 · navrhuje pouuiií různých sloučenin včetně kyseliny benzylové a kyseliny mangové, jako stabilizátorů nebo odbarvovacích prostředků v přítomnosti kysličníku antimonitého. Podle patentu Spojených států ameeických č. 3 732 182 a č. 3 822 239 se používá k podobným účelům různých sloučenin antimonu společně s určitými аlfаulyldooxykаeblxylovýei kyselinami, alfa-betaldiharloзyrlovými kyselinami a vybraných derivátů těchto sloučenin.
Další sloučeniny obsahujcí antimon byly navrženy pro jiné účely než pro polyklndelnzačni reakce jako polyklodeozhČní katalyzátory. Tak například patenty Spojených států amerických č. 3 407 153, 3 455 995 a 3 471 411 uváHJf pooužií reakčních produktů, které vzniknou reakcí alkoholů ^βαί^ί^^ alespoň tři hydroxylové skupiny se sloučeninami trojocného antimonu, jako katalyzátorů pro oKyBlkylační reakci polyesterů, a jako polyuretanových katalyzátorů. V patentu Spojených států ameeických č. 2 795 551 je uvedeno p^o^užt^íí mazacích smě^s, lbsaαujících komplexy kyseliny antimonu s glykoly a polyUydrlxybeozeny.
Předmětem vynálezu je polykonleozhční katalytický systém pro přípravu polyesterů, jehož podstata spočívá v tom, že obsahuje polyklodeozαČní katalyzátor, tvořený sloučeninou trojmocného antimonu, a ethylenicky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I
C=C-C-X (I) ve kterém znamená vodík, -ORp skupinu SR^, aminoslnipinu, halogen, skupinu -OgCRg, skupinu
-NC [0] Rg nebo mmrkapto skupinu, znamená kyssík nebo síru a
Y
R2, Rj, R^ a Rg jsou nezávisle zvoleny ze skupiny · zaurnuící vodík nebo substituovanou nebo nesubatituovanou alkylovou skupinu obes^ujc! 1 až 18 atomů uhlíku, cykl^l-kylovou skupinu obesí^jc! 3 až 7 atomů Mlíku, alkenylovou skupinu lbsahujjcí 2 až 18 atomů unií ku, ^tency kličkou skupinu obsahhuící 3 až 5 atomů uhlíku a atom kyslíku nebo síry, a^lovou skupinu obsahující 6 až 18 atomů uhlíku, aralkylovou skupinu nebo alkarylovou skupinu obeseje! 7 až 36 atomů uhlíku, přičemž subiаitučoíei skupinami v Rp R^, Rj a Rg jsou nezávisle zvolené aubiaitjeoty ze skupiny zahrnuící hydroxylovou skupinu, emrkaptlakupinu, aminovou skupinu, amidovou skupinu, lnovou skupinu, oxy^ovou skupinu, halogenovou skupinu, aldehy dickou skupinu, alkoxyskupinu obsahující 1 až 18 atomů uW-íku, alkylthioskupinu obsaaující 1 až 18 atomů ulh-íku, keto-skupinu, sulfinylovou skupinu, sulfonylovou skupinu, fosfátovou skupinu, fosforovou skupinu nebo fosfinovou skupinu, přičemž subssitučními skupinami v jsou subssituenty zvolené ze skupiny zatonnuící hydroxylovou skupinu, merkaptoslkipinu, aminovou skupinu, iminovou skupinu, amidovou skupinu, oxymovou skupinu, halogenovou skupinu, karboxylátovou skupinu, halofoirnylovou skupinu, karbojQrlický anltyddid, aldehydickou skupinu, alkoxyskupinu obesauujcí 1 až 18 atomů ulh.íku, alkylthóoskupinu obasauujcí 1 až 18 atomů uaiíku, ketoskupinu, sulfinylovou skupinu, sulfonylovou skupinu, fosfátovou skupinu, fosfonovou skupinu nebo fosfnnovou skupinu, přičemž mooární poměr ettylenicky nenasycené vazby v ettylenicky nenasycené sloučenině k polykondenzačnímu katalyzátoru, tvořenému sloučeninou trojmocného antimonu, je 1:1 až 20:1.
Kaaalytický systém podle vynálezu s výhodou obsahuje ettylenicky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I, ve kterém Y znamená kyslík, R^, Rg a R^ jsou nezávisle zvoleny ze skupiny zahrnnuící vodík, methylovou slupinu, alkylovou skupinu obesahujcí 1 až 3 atomy uhlíku, alkenylovou skupinu obesahujcí 2 až 3 atomy uhlíku, heterocyklickou skupinu obssahujcí 3 až 5 atomů uhlíku a atom kyslíku nebo fenylovou skupinu a X je vodík, aminoskipina nebo skupina -OR^j kde R^ znamená vodík nebo nesubstituovanou nebo substituovanou alkylovou skupinu obesahujcí 1 až 6 atomů v alkylové části.
Polykondenzační katalytický systém podle vynálezu s výhodou obsaauje ethylenicky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I, ve kterém R, Rg a R^ jsou nezávisle zvoleny ze skupiny zahrnuící vodík nebo mmthylovou skupinu.
Polykondenzační katalytický systém podle vynálezu s výhodou obsaauje jako ethlyenicky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I kyselinu akrylovou nebo kyselinu methakrylovou.
Polykondenzační katalytický systém podle vynálezu s výhodou obsahuje jako ethylenícky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I kyselinu.furylakrylovou.
Polykondenzační katalytický systém podle vynálezu obsaauje s výhodou jako ethylenicky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I glykolakrylát, glykolmetaharrlát, polyolakxylát nebo polyolm^tt^Ě^arj^li^t.
Polykondenzační katalytický systém podle ’ vynálezu obsaauje s výhodou jako ethylenic^ nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I peeiaetytritoOtriarrylát.
Polykondenzační katalytický systém podle vynálezu obsaauje s výhodou jako ethylenioky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I trijtthllolpropanitiakrylát.
Polykondenzační katalytický systém podle vynálezu obsahuje s výhodou jako ethylenic^ nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I hexεaiiolliaarrlát.
Mnoho z těchto výěe uvedených ethylenic^ nenasycených sloučenin obecného vzorce I je běžně k dispozici, zatímco ostatní je možné snadno připravit známými způsoby.
Například smíšené ainhrdridy, to je sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém X znamená skupinu -OgCR^, je možné připravit postupem, který je popsán '.<v německém patentu č. 117 267, reakcí řУririiizié szoi ^lchlo^^ s vhodnou rarboxllzvzu kyselinou podle následnicí obecné rovnice, ve které R skupiny mají výše.uvedený význam:
R1R2C=CR3COC1 . C5H5N + R^COgH---►(!) + C^^lUHCl
Estery, to je sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém X je skupina -OR^ a R^ mé výše uvedený význam a výjimkou vodíku, se připraví reakcí výše uvedeného acylchLoridu s alkoholem obecného vzorce R^OH, v přítomnossi terciárního aminu, jak je to ' například uvedeno v: šomntag in Chem. Rev., 52, 237 (1953), str. 312-324. Estery mohou být rovněž připraveny z volné kyseliny a výše uvedeného alkoholu v přítomnoosi kyselého katalyzátoru, jak je to uvedeno například v: Org. Syn. Vol 3, str. 610, Wiley and šons, New York (1955). Chloridy kyselin a bromidy kyselin, to znamená sloučeniny obecného vzorce I ve kterém X znamená ' halogen, se snadno připraví z sdposVdulících volných ^13*>1ϊ- a thts-ylchlsriUu nebo thionylbromidu, jak je to uvedeno nappíklad v: Org. šyn., Vol. 3, str. 169, Wiley and šons, New York, (1955).
šubssituovaná akrylová kyselina, to znamená sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém X znamená skupinu -OR^, přičemž R^ je vodík, se připraví karboz^rlační reakcí sdpooVduaícíhs acetylenu, jak je to - například uvedeno Johnsonem v: Org. Reactions 1 ,sttr. 210 (1942). Tyto sloučeniny mohou být rovněž připraveny Štěpením o^p^oovč^aaících eterů, jak je to popsáno například Korbrichem v: Angew. Chem. Intern. Ed. Erng.. 1, str. 389 (1962), nebo pyrolýzou sdposVíaaících h^^^Jroax^l^s^j^e^lin nebo jejich esterů, jak je to popsáno například Marchem v: Advanced Orgianic Chemistry*', str. 752, Mc Graw Hill, New York, (196β).
Jako příklady ethylenicky nenasycených sloučenin, které jsou vhodné pM praktcekém využití uvedeného vynálezu, je možno uvést nássedující sloučeniny: kyselina akrylová, kyselina iilhakrylsvá, metoakrylamid, alfa-sktaUecylakrylsylchlsriU, Seta-sktadecclakeylsyoSchloriU, alfa-/o-Solyl/ekrySoySbsoitU, alfa-OosoetaUlcylflnyl/-aerylsylchlsrtU, llfa-cyklsorsoylthislkrylsvá kyselina, alfa-cykloh^ tyl akrylová kyselina, i tíhl- ea-1 -propen-1 -y 1/akry látt, okta-deccl- [alf aa-1 -propen-1 -yl/ikrylát] , alfa-fenll-2-sekaudecln-1-yl/aerylát, 2-nnafty- [ilfa-/2-n^til/ak*ylát], 2-an-thyУ-[alfl-/2-anthryУ/akeyУátt, alfa-SenzzУ/Sen-zУakkyУáá/, alf а^еп^У-/1 -hyUrsxlnвft-2-ll/lerllát , 1-iierel0osntltr-2-yУ-akeylát, cyklspropolkrstsnát, cyklsheeyl-Setl-sktldecclakkylát,
1-orsoln-1-ll-Slta-/s-tslll/lerllát,
1- hexan-1-ll-blta/s-setaUlcclfen-У/akrylát,
Setl-cyklspropol- [2-/o-karblmosl-fenyУ/lthy3 ] aki^lát, smíšený anhdrid kyseliny akrylové a kyseliny propi-onové, smíšený в-ь^г^Х kyseliny akrylové a kyseliny o-fo]mylSlnzsové, smíšený anlhdrid.kyseliny 2-ethsxyethylakrylsvé a kyseliny 2-iethylthioorspionové, /2-sxsprospУ/ιlerУát, smíšený anhydrid kyseyiny akrylové a kyseliny o-iet^hltulfs-ylbenzoové, [/l-tossll-1 -propen-1-yl]ikrylát,
2- ^-sulfofenyl/ethilakrylát, /2-lthyltužft-lУ/lthlУaerylát, smíšený anh^l^x^id kyseliny UiethylSofOonssctsvé a kyseliny akrylové, /Uiiethllfstfs-smiehhl/Élkrlát, 2-/Utethylfssfáts/lthllaerylát, /ethllfenylfssf-ns/iltlhlale*ylát, atd.
Při praktickém provádění postupu podle uvedeného vynálezu je možno použít jakékoliv z výše uvedených sloučenin, přičemž ve výhodném provedení postupu podle uvedeného vynálezu se používá sloučenin obecného vzorce I, ve kterém Rp 8 R3 3S0U n®zůvisle vybrány ze skupiny zahrnující vodík, nízký alkyl, to znamená alkylová skupina s 1 až 3 atomy uhlíku, alkenylová skupina se 2 nebo 3 atomy uhlíku, heterocyklická skupina obsahující 3 až 5 atomů uhlíku a kyslíkový atom, nebo fenyl, Y je kyslíkový atom а X je vodík, amino skupina nebo skupina -OR^, ve které R^ znamená vodík nebo nesubstituovanou nebo substituovanou alkylovou skupinu obsahující 1 až 6 atomů uhlíku v alkylové skupině. Zvláště výhodnými jsou ty sloučeniny obecného vzorce I, ve kterém Rp R2 a R^ jsou nezávisle vybrány ze skupiny zahrnující vodík nebo methylovou skupinu, Y je kyslík а X je skupina -OR^, ve které R^ znamená alkylovou skupinu obsahující hydroxyl a/nebo nenasycené esterové substituenty. Například bylo zjištěno, že velmi vhodné jsou akrylátové a methakrylátové deriváty glykolů a polyolů jako je glycerol, trimethylolpropan a pentaerytrit.
Polykondenzační katalyzátory, obsahující antimon, které se používají к přípravě katalytického systému podle uvedeného vynálezu, obsahují známé sloučeniny antimonu, vhodné pro tyto účely. Příkladem těchto sloučenin jsou kyseliny antimonu a jejich soli, jako je například kyselina antimonitá, antimonitan hořečnatý, antimonitan zinečnatý, antimonitan vápenatý, antimonitan manganu, atd., dále alkoxidy antimonité jako je například trimethylantimonitan, tributylantimonitan, trihexylantimonitan, trihexylantimonitan, tridodecylantimonitan, tricyklohexylantimonitan, diethylmethylantimonitan, atd., dále karboxyláty antimonité jako je například acetát antimonitý, butyrát antimonitý, benzoát antimonitý, toluylát antimonitý, mravenčen antimonitý, atd·, dále halogeniny antimonité, jako je například bromid antimonitý, fluorid antimonitý, chlorid antimonitý, atd. dále sulfid antimonu, kysličníky antimonu jako je například kysličník antimonitý a glykoxidy antimonu, jako je například ethylenglykoxid antimonitý, butylenglykoxid antimonitý, atd. Ve výhodném provedení jsou tímto polykondenzačním katalyzátorem kyseliny antimonu, alkoxidy antimonu, acetát antimonitý a glykoxidy antimonu.
Při praktickém provádění postupu podle uvedeného vynálezu se jednotlivé složky katalytického systému používají v molárním poměru ethylenicky nenasycené vazby v ethylenicky nenasycené sloučenině к polykondenzačnímu katalyzátoru, obsahujícím antimon, pohybujícím se v v rozmezí od 1:1 do 20:1, přičemž ve výhodném provedení je tento poměr v rozmezí od 2:1 do 6:1· Je třeba poznamenat, že tento výše uvedený molární poměr je vztažen na počet ethylenicXy nenasycených vazeb v dané sloučenině.
Katalytický systém podle uvedeného vynálezu může být použit buňto tak, Že se nejprve připraví tento reakční produkt s reaktivními složkami a potom se tento reaktivní produkt použije při polykondenzačním postupu, nebo se jednotlivé složky tohoto katalytického reaktivního systému přidají přímo do systému s polykondenzačním! složkami. V případě, kdy se použije druhá uvedená metoda, potom se předpokládá, Že určitá část reaktivního produktu se vytvoří in šitu, z důvodu použité vysoké teploty při těchto procesech.
V případě, kdy se reaktivní produkt připravuje předem, potom se uvede ethylenicky nenasycená sloučenina a polykondehzační katalyzátor, obsahující antimon, do reakce při teplotách pohybujících se v rozmezí od asi 0 °C do 250 °C, ve výhodném provedení v rozmezí od 50 do 150 °C. I když reakce probíhá snadno i v nepřítomnosti ředidla, je rovněž možno použít inertních rozpouštědel v této fázi, jako jsou například uhlovodíky. Reakční produkt je možno od vzniklých vedlejších produktů oddělit, jestliže je to nezbytné, ovšem běžně se tento reakční produkt používá přímo V polykondenzačním postupu.
I když je katalytický systém podle uvedeného vynálezu polykondenzačním katalyzátorem, není nezbytné přidávat tento systém .bezprostředně před provedením polykondenzace. Jestliže je to nutné, je možno použít tento systém ihned po započetí reakce, při které se připravuje glykoltereftalát.
Jak již bylo shora uvedeno, připravuje se glykoltereftalát, který se používá k provedení polykondenzace podle uvedeného vynálezu, buňto přímou ^tarifikací kyseliny tereftalové vhodným glykOlem, jako je například ethyl^^m, 1,4-butandiol, 1,4-cyklohexandimethanol, smmsi těchto sloučenin, atd., nebo esterovou výměnnou reakcí nižších dial^^ste^ kyseliny tereftBoové účinkem glykolu.Tato předběžná esteriťikační reakce nebo proces esterové výměny se provádí známými způsob;/. Výsledný glykootereftalát se potom kondenzuje v přítomnosti katalytiokéhl systému podle uvedeného vynálezu.
Pro provedení výše uvedené . s pllykondrnzacr může býtpouuito různých přídavných látek. Například je možno pouužt sloučenin, obsah^ících fosfor, které jsou známé svými účinky inhibovat esterovou výměnnou reakci, jenž je popsána výše.
Mezi tyto typické sloučeniny, obseauujcí·fosfor, které je možno pouužt v předmětném vynálezu jako přídavných látek, je možno zařadit trieenylflsflritan, trifenylfosfin, tritři.fenylfosfát, tributylfosfát, triethylfosfát a iihyirlflsflгečnan sodný. Rovněž je možno pcuuít při provádění postupu podle uvedeného vynálezu kopolykondenzačních složek, jako je například kyselina ftalová, kyselina jantarová a podobné jiné'sloučeniny.
Polykondenzační postup podle uvedeného vynálezu se provádí při teplotách p^olWbbuících se v rozmezí od 150 do 350 °C, přičemž ve výhodném provedení se používá inertní atmooféry. Obvykle se rovněž při provádění tohoto postupu používá vakua za účelem odstranění těkavých látek. Výsledný polymer se používá pro přípravu válken, pryslkfřic, fimů, apod.
I když nebyl jev dosahovaný katalytikým systémem podle uvedeného vynálezu teoreticky zcela vyjasněn, což ani není pro nárokovanou ochranu nutné, předpokládá se, že ethylenicky nenasycená vazba stabblizuje antimon v uvedeném Oathlytiokém systému bu3to tak, že vytváří cyklickou sloučeninu nebo tak, že vytváří sloučeninu, která působí jako chelatační činidlo na uvedený katalytický systém obssahjící antimon.
Následdjjcí příklady provedení ilustruj praktická provedení podle uvedeného vynálezu aniž by jej jakým^o^ způsobem o^mec^o^e^a^;y.
Pí k ladí ,
a) Příprava ^akčního produktu.
Podle tohoto provedení smíchá řeetaarytrrtoOtriaOrylát (v mn^sv! 2^(^90 gramů, což je 1,00 mol) a trinnbbutyaaniimonitan (v mioožsví 341,0 gramů, což je 1,00 mol) v jrinolitrlvé nádobě, opatřené třemi hrdly a dále vybavené deeUl-ační hlavou, magnoticlým míchačem a Uhř^vac^m jáštěm. Směs se ^tom zaívá na teplotu ^tybbjcí se v rozmezí od 60 do 80 °C, přičemž se pouužje vakua do .. té doby, dokud se oeujolňují těkavé látky. Těkavé látky 58,5 gramů, neboH 79 % teoretické hodnoty, což naznačuje že vznikl reakční produkt, což je řeratheybriioltriaOrblát s trianojublhantiIlonihanem. Nás^d^ící výsledky se týkají reakčního produktu obecného vzorce:
Pro [CH3/CH2/3OO2 SbOCH2C/CH2O2CCH=CH2/3 vypočteno 21,7 % Sb; nalezeno 21,2 % Sb.
Infračervená analýza:
nebyla zaznamenána žádná hydroxylová absorpce, což naznačuje reakci hydnxyHvých skupin v řeeaaarybrrtoltriaOrblátj, silná karbonylová absorpce při 1 725 cm1, olefinický dublet při 1 615 a 1 630 cm“1.
Nukleární magnetická rezonance:
vinylové protony se objevují jako komplexní multiplet při 5,8 až 6,7 ppm s relativní plochou 81 jednotek, -CH2O- protony se objevují jako komplexní multiplet při 4,5 až 3,9 ppm delta s relativní plochou 116 jednotek, alifatické protony se objevují jako komplexní multiplet při 1,9 až 0,8 ppm delta s relativní plochou 161 jednotek.
b) Polykondenzace
V této fázi se smísí bis-beta-hydroxyethyltereftalát (v množství 33,0 gramů), trifenylfosforitan (v množství 0,020 gramů) a 0,49 gramů petaerytritoltriakrylátového reakčního produktu, který byl připraven podle výše uvedeného postupu ad a), v 50 mililitrové dvouhrdlé nádobě, vybavené magnetickým míchadlem, destilační hlavou s krátkým průchodem a teploměrem. Směs se zahřívá na teplotu asi 160 °C, přičemž se rovněž použije vakua. Polykondenzace se provádí při teplotách až do 280 °C a při tlaku 133,3 Pa během 1 hodiny. Sedm osmin gramů ethylenglykolu se oddestiluje z uvedené směsi.
Výsledný polymer se potom naleje na hodinové sklíčko, ochladí se a rozemele na jemný prášek ve směšovacím přístroji. Získaný prášek se umístí do petriho misky, kde vytváří vrstvu asi 0,6 cm silnou, a prostor se uzavře velkou kaučukovou zátkou. Barva vzorku se změří na přístroji: Hunterlab Model D25 Color Difference Meter, dodávaný společností Hunter Associates Laboratory, Mc Lean, Virginie, přičemž se použije standardů Humberlab standard T400 pro měření barevných odstínů s geometrií 45° 0°, CIE Illuminant C, ASTM D2244-647 Standard, MgO (ASTM E-259). Průměrná L hodnota, získaná ze čtyř měření, činila 87,0.
Příklad 2
Podle tohoto příkladu se postupuje tak, že se provede stejná polykondenzaČní reakce jako v příkladu 1, s tou výjimkou, že místo reakčního produktu z příkladu 1, se v tomto případě použije tri-n-butylantimonitan (v množství 0,30 gramů, což je 0,9 milimolů) a pentaerytritoltriakrylát (v množství 0,27 gramů, což Je 0,9 milimolů). Výsledný polymer byl testován stejným způsobem jako v příkladu 1, přičemž L hodnota, získaná ze dvou vzorků činila 86,6.
Srovnávací příklad 1
Podle tohoto provedení se opakuje polykondenzace, která je uvedena v příkladu 1, s tou výjimkou, že místo reakčního produktu použitého v příkladu 1 se v tomto příkladu použije tri-n-butylantimonitanu (v množství 0,30 gramů). U takto získaných pěti vzorků byla měřena barva, přičemž průměrná L hodnota činila 81,7« To naznačuje, že použití katalyzátoru bez stabilizátoru se projeví v šednutí.
Srovnávací příklad 2
Podle tohoto provedení se znovu provede polykondenzaČní reakce podle příkladu 1, přičemž se použije pentaerytrit (v množství 0,12 gramů) a tri-n-butylantimonitan (v množství 0,30 gramů) Jako katalytického systému místo reakčního produktu použitému ve výše uvedeném příkladu 1. Výsledný polymer vykazoval L hodnotu 81,6, přičemž test byl proveden stejně jako v příkladu 1, což ukazuje, že pentaerytrit samotný neposkytuje požadovanou stabilizaci zabarvení .
Příklad 3
Podle tohoto příkladu se provede polykondenzační reakce stejným způsobem jako v příkladu 1 , s tím rozdílem, že se místo reakčního produktu použitému v příkladu 1, v tomto provedení použije jako katalytického systému alfa-fenylskořicové kyseliny (v množství 0,60 gramů) a tri-n-butylantimonitanu (v množství 0,30 gramů). Výsledný polymer vykazoval L hodnotu 84,5·
Příklad 4
Podle tohoto příkladu se znovu provede polykondenzační reakce podle postupu uvedenému v příkladu 1 s tím rozdílem, že se v tomto případě použije místo reakčního produktu podle příkladu 1 jako katalytického systému kyselina akrylová (v množství 0,19 gramů, což je 2,6 milimolů) a tributylantimonitan (v množství 0,30 gramů, což je 0,9 milimolů). Zatímco samotná reakce proběhne uspokojivě, výsledný polymer vykazuje L hodnotu 80,7, což naznačuje, že nenastalo žádné zlepšení v barvě tohoto produktu. Dále se zkoumá stabilizace po tepelném rozkladu pro tento systém, což je patrné z výběrových testů, jenž jsou uvedeny dále v příkladech 15 a 17.
Příklad 5
Pódle tohoto příkladu se znovu provede provede polykondenzační reakce podle postupu uvedeného v příkladu 1, přičemž se zde nepoužije reakční produkt podle příkladu 1 a jako katalytického systému se použije trimethylolpropantriakrylát (v množství 0,27 gramů, což je 0,9 milimolů) a tributylantimonitan /v množství 0,30 gramů, což je 0,9 milimolů). Zjištěná L hodnota výsledného polymeru je 83,8, což ostře kontrastuje s L-hodnotou 78,8 pro polymer, který byl připraven ze vzorku bis-beta-hydroxyethyltereftalátu, použitém v tomto příkladu.
Příklady 6 až 15 ·
Podle těchto příkladů se zkoumají různé systémy z hlediska tepelné stability vůči sednutí následujícím způsobem. Ethylenicky nenasycená sloučenina se přidá do nádoby o objemu 25 mililitrů, která obsahuje 0,01 molu tributylantimonitanu, rozpuštěnému v 15 až 20 gramech triethylenglykolu. Potom se směs zahřívá, přičemž se použije ohřívacího pláště a míchá se magnetickým míchadlem. Teplota rozkladu je taková teplota, při které se objeví šedé zabarvení. Výsledky testů pro tyto sloučeniny podle uvedeného vynálezu, které projevují stabilizační účinky, jsou uvedeny v tabulce 1· Uvedený poměr je molární poměr ethylenicky nenasycené sloučeniny к tributylantimonitanu, přičemž antimonitan v příkladu 14 pocházel pouze z použitého reakčního produktu.
Tabulka I
Příklad Ethylenicky nenasycená sloučenina Poměr Teplota rozkladu (°C)
kontrolní 240 až 250
6 kyselina skořicová 1:1 280
7 kyselina skořicová 3:1 >290
8 aldehyd kyseliny skořicové 3:1 285
9 amid kyseliny skořicové 3:1 >280
10 kyselina metakrylová 3:1 >285
11 kyselina sorbová 3:1 >285
12 Mexandioldiakrylát 1,5:1 >280
13 pentaerytritoltriakrylát 1:1 >280
14 reakční produkt z příkladu 1a) >280
15 kyselina akrylová 1:1 >290
P ř í k 1 a d y 16 až 22 ·
Podle těchto příkladů se provede stejný výběrový test jako tomu bylo v příkladech až 15 s tou výjimkou, že se zde použije tetraetiylenglykol jako'rozpouštědlo místo triethylenglykolu. V dále uvedené tabulce 2 jsou uvedeny výsledky pro tyto systémy, které projevují zlepšenou tepelnou stabilitu.
Tabulka 2
Příklad Ethylenicky nenasycená sloučenina Poměr Teplota rozkladu (°C)
kontrolní - - 240 až 250
16 reakční produkt -z příkladu 1a) 325
17 kyselina akrylová 2:1 >315
18 furylakrylová kyselina 3:1 290
19 kyselina krotonová 3:1 305
20 akrylamid 3: 1 300
21 ethylakrylát 9:1 275
22 trimethylolpropaanriakrylát 1 : 1 305

Claims (9)

  1. PŘEDMĚT . VYNÁLEZU
    1. Polykondenzeění katalytický systém pro přípravu polyesterů, vyznačený tím, že obsahuje polykondenzační katalyzátor, tvořený sloučeninou trojmocného antimonu a ethylenicky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I (I) ve kterém
    X znamená vodík, skupinu OR^, skupinu -SR^, skupinu -NC [O]R^ nebo merkaptoskupinu,
    Y znamená kyslík nebo síru aminovou skupinu, halogen, skupinu -OgCR^,
    Rp Rg, Rg, Ид a Rj jsou nezávisle zvoleny ze skupiny zahrnující vodík nebo substiuuovanou nebo uesubstiUuovaulou alkylovou skupinu obsahující 1 až 18 atomů uhlíku, cykloalkylovou skupinu obsahiiuící 3 až 7 atomů uhlíku, alkenylovou skupinu obsahující 2 až 18 atomů uhlíku, heterocyklickou skupinu obsahhuící 3 až 5 atomů uhlíku a atom kyslíku nebo síry, arylovou skupinu obsahhuící 6 až 18 atomů uhlíku, aralkylovou nebo alkarylovou skupinu obí^ť^J^tiující 7 až 36 atomů uhlíku, přičemž substitučními skupinami v R, R2, -a R^ jsou nezávisle zvolené subititueuty ze skupiny zahrnuuící hydroxylovou skupinu, merkaptoskupinu, aminovou skupinu, amidovou skupinu, iminovou skupinu, oxymovou skupinu, halogenovou skupinu, aldehydickou skupinu, alkoxyskupinu obsáhliuící 1 až 18 atomů uhlíku, alkylthioskupinu obsahhuící 1 až 18 atomů uhlíku, keto-skupinu, sulfinylovou skupinu, sulfonylovou skupinu, fosfátovou skupinu, fosfonovou skupinu nebo fosfinovou skupinu, přičemž substitučními skupinami v jsou substituenty zvolené ze skupiny zahrnuuící hydroxylovou skupinu, merkapto skupinu, aminovou skupinu, iminovou skupinu, amidovou skupinu, oxymovou skupinu, halogenovou skupinu, karboxylovou skupinu, karboxylátovou skupinu, haloformylovou skupinu, karboxylický anhfdrid, aldehydickou skupinu, alkoxyskupinu obsahující 1 až 18 atomů uhlíku, alkylthioskupinu obsahhuící 1 ' až 18 atomů uhlíku, .keto-skupinu, sulfinylovou skupinu, sulfonylovou skupinu, fosfátovou skupinu, fosfonovou skupinu nebo fosfinovou skupinu, , přičemž mooárnípoměr ethylenicky nenasycené vazby v ethylenicky nenasycené sloučenině k polykondenzačnímu katalyzátoru, tvořenému sloučeninou trojmocného antimonu, je 1:1 až 20:1.
  2. 2. Polykondenzační katalytický systém podle bodu 1, vyznačený tím, že obsahuje ethylenicky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I, ve kterém Y znamená kyslík, R, Rg a R^ jsou nezávisle zvoleny ze skupiny zahrnující vodík, methylovou skupinu, alkylovou skupinu obsahující 1 až.3 atomy uhlíku, alkenylovou skupinu obsahuuící 2 až 3 atomy uhlíku, heterocyklickou skupinu obsah^ící 3 až 5 .atomů uhlíku a atom kyslíku nebo fenylovou skupinu a
    X je vodík, aminová skupina nebo skupina.-OR^, kde R^ znamená vodík nebo nesubstituovanou nebo stbstituovanot alkylovou . skupinu obsah^ící 1 až 6 atomů uhlíku v alkylové části.
  3. 3. Polykondenzační katalytický systém podle bodu 2, vyznačený tím, že obsahuje ethylenicky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I, ve kterém jsou R1, Rg a R^ nezávisle zvoleny ze skupiny zahrnujcí vodík a methylovou skupinu.
  4. 4. Polykondenzační katalytický systém podle bodu 3, vyznačený tím, že jako ethylenicky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I obsahuje kyselinu akrylovou nebo kyselinu meehakrylovou. ,
  5. 5. Polykondenzační katalytický. systém podle bodu 3, vyznačený tím, že jako ethylenicky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I obsahuje kyselinu furylakrylovou.
  6. 6. PoXykondenzeCní katalytický systém podle bodu 3, vyznačený tím, že jako ethylenicky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I obsahuje glykooakrylát, glykolmeenhakylát, polyol- . akrylát nebo polyolmeehaakyyát.
  7. 7. Polykondenzační katalytický systém podle bodu 6, vyznačený tím, že jako ethylenicky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I obsahuje pentaaerlritoOtУiakУlltt.
  8. 8. Polykondenzační katalytický systém podle bodu 6, vyznačený tím, že jako ethylenicky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce . I obsahuje trimetUylolpropaatriakryltt.
  9. 9. Polykondenzační katalytický systém podle bodu 6, vyznačený tím, že jako ethylenicky nenasycenou sloučeninu obecného vzorce I obsahuje UexaadiiOHakrylát.
CS772600A 1976-05-21 1977-04-19 Polycondensation catalytic system for polyesters preparing CS201046B2 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US05/688,796 US4067857A (en) 1976-05-21 1976-05-21 Polyester catalyst system comprising an antimony-containing polycondensation catalyst and an ethylenically unsaturated compound and process employing same

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS201046B2 true CS201046B2 (en) 1980-10-31

Family

ID=24765812

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS772600A CS201046B2 (en) 1976-05-21 1977-04-19 Polycondensation catalytic system for polyesters preparing

Country Status (12)

Country Link
US (1) US4067857A (cs)
JP (1) JPS52142690A (cs)
BE (1) BE854838A (cs)
BR (1) BR7702729A (cs)
CA (1) CA1094536A (cs)
CS (1) CS201046B2 (cs)
DD (1) DD130255A5 (cs)
DE (1) DE2716558A1 (cs)
FR (1) FR2352014A1 (cs)
GB (1) GB1540213A (cs)
IE (1) IE44800B1 (cs)
NL (1) NL7705452A (cs)

Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4187257A (en) * 1978-04-18 1980-02-05 The Dow Chemical Company Radiation curable vinyl ester resin
EP1242500B1 (en) * 1999-12-10 2005-04-20 Equipolymers GmbH Catalyst systems for polycondensation reactions
CA2483897A1 (en) 2002-05-09 2004-02-19 Equipolymers Gmbh Catalyst systems for polycondensation reactions
US20050010017A1 (en) * 2003-07-11 2005-01-13 Blakely Dale Milton Addition of UV inhibitors to pet process for maximum yield
US20050277759A1 (en) * 2004-05-27 2005-12-15 Pearson Jason C Process for adding furyl-2-methylidene UV light absorbers to poly(ethylene terephthalate)
US20050267283A1 (en) * 2004-05-27 2005-12-01 Weaver Max A Process for adding nitrogen containing methine light absorbers to poly(ethylene terephthalate)
US7541407B2 (en) * 2004-05-27 2009-06-02 Eastman Chemical Company Process for adding methine UV light absorbers to PET prepared by direct esterification
US20050277716A1 (en) * 2004-05-27 2005-12-15 Pearson Jason C Furyl-2-methylidene UV absorbers and compositions incorporating the UV absorbers

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3484410A (en) * 1966-11-23 1969-12-16 Allied Chem Process for preparing polyesters with antimony catalysts
US3687860A (en) * 1969-11-06 1972-08-29 Okura Industrial Co Ltd Polymerizable mixtures comprising a halogenated bivalent metal salt of an acrylate- or methacrylate-phthalate ester of an alkylene glycol

Also Published As

Publication number Publication date
IE44800L (en) 1977-11-21
NL7705452A (nl) 1977-11-23
CA1094536A (en) 1981-01-27
JPS52142690A (en) 1977-11-28
BE854838A (nl) 1977-11-21
BR7702729A (pt) 1978-03-21
DD130255A5 (de) 1978-03-15
US4067857A (en) 1978-01-10
DE2716558A1 (de) 1977-12-01
GB1540213A (en) 1979-02-07
FR2352014A1 (fr) 1977-12-16
IE44800B1 (en) 1982-04-07
FR2352014B1 (cs) 1981-02-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2181307C2 (ru) Катализаторы этерификации
US3907754A (en) Process and catalyst-inhibitor system for preparing synthetic linear polyester
BE1008343A3 (nl) Bidentaat fosfineligand
US4254018A (en) Linear polyesters containing phosphonate heat stabilizers
CS201046B2 (en) Polycondensation catalytic system for polyesters preparing
US2820023A (en) Ester interchange reaction using a lanthanum catalyst
JP2002512267A (ja) チタン化合物とアミンと燐化合物を含んで成る触媒組成物、それの製造および使用
US4087408A (en) Bromine and phosphorus containing polyester
EP0160427B1 (en) Alcoholysis of esters and metal alcoholates used in this process
RU2048465C1 (ru) Способ получения сложных органических эфиров или амидов
US3538045A (en) Thermal stabilization of polyesters
US4142904A (en) Flame retardant polycarboxy alkyl and aryl phosphonates
US2652416A (en) Reaction of lactones with trialkyl phosphite
US3533994A (en) Stabilized polyesters
CA1047523A (en) Processes for preparing phenolic diesters
US3039999A (en) Hypophosphite color-forming inhibitor in polyester condensation
EP0018780A1 (en) An aluminium complex, method for its preparation and air-drying compositions containing it
US4234496A (en) Complex organo-metallic compounds of boron or phosphorus
US3053809A (en) Phosphine-metal compound catalyst
US3305608A (en) Phenolic phosphites
JPH0565339A (ja) 難燃性ポリエステルの製法
US3905943A (en) Preparation of fumarates
US3232906A (en) Process for the production of polyoxymethylenes of high molecular weight
JPH04364196A (ja) ホスフィン酸誘導体からなる反応性難燃剤およびこの誘導体の製法
EP0244916A1 (en) Method of making organic solvent soluble zinc alkoxy alkoxides