CS198798B1 - Způsob přípravy epoxiakrylátových pryskyřic - Google Patents

Způsob přípravy epoxiakrylátových pryskyřic Download PDF

Info

Publication number
CS198798B1
CS198798B1 CS367078A CS367078A CS198798B1 CS 198798 B1 CS198798 B1 CS 198798B1 CS 367078 A CS367078 A CS 367078A CS 367078 A CS367078 A CS 367078A CS 198798 B1 CS198798 B1 CS 198798B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
esterification
weight
reaction
preparation
epoxy
Prior art date
Application number
CS367078A
Other languages
English (en)
Inventor
Milos Moc
Karel Klatil
Original Assignee
Milos Moc
Karel Klatil
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Milos Moc, Karel Klatil filed Critical Milos Moc
Priority to CS367078A priority Critical patent/CS198798B1/cs
Publication of CS198798B1 publication Critical patent/CS198798B1/cs

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Estery οζ, β -nenasycených alifatických monokarboxýlových kyselin s epoxidovými pryskyřicemi o nízké nebo střední molekulové hmotnosti, slouží jako základ pro přípravu nejrůznějších akrylátových kompozic, jejichž vytvrzování je inhibováno vzdušným kyslíkem* nebo epoxiakrylátových pryskyřic jednoduchých nebo modifikovaných typů.
Vzduchem inhibované kompozice jsou v podstatě tvořeny roztokem esteru <λ.,β -nenasycené alifatické monokarboxylové kyseliny β epoxidovou pryskyřicí ve vlcefunkčníoh akrylá těch nebo metakrylátech a epoxiakrylátové pryskyřice roztokem uvedených esterů v jednofunkčních reaktivních ředidlech, jako je styren nebo metylmetakrylát. Pro speciální použití (laky,penetrační nátěry apod.) se připravují i roztoky těchto esterů v inaktivních rozpouštědlech, která se při vytvrzování pryskyřice nenavazují do struktury polymeru.
Základní operací pro přípravu uvedených pryskyřičných materiálů je esterifikace epoxidové pryskyřice ώ,β -nenasycenou alifatickou monokarboxylovou kyselinou. Protože konvenční esterifikace vede k polymeraci jak vzniklého esteru, tak i nezreagované kyseliny je nutno současně použít inhibitory polymerace, z nichž nejběžnější jsou fenolické sloučeniny např. hydrochinon,p-terciární butylpyrokatechin apod. Protože se pracuje při teplotách kolem 100 °C, aby doba reakce nebyla neúnosně dlouhá, je třeba použít přídavku inhibitoru polymerace v koncentracích řádově několik desetin procenta. I přesto je příprava
198 798
198 798 značně riziková a v řadě případů dojde k želatinaci (polymeraci) reakční směsi. Uvedená vysoká koncentrace inhibitoru polymerace ee objeví i v konečném výrobku a zhorěuje jeho vytvrzovací parametry, tj. prodlužuje dobu začátku želatinace, požaduje vyěěí dávky iniciá toru a urychlovače při dosažení nižěího stupně zesilováni polymeru.
Z literatury je známo opatření, při kterém je přítomen plyn obsahující kyslík v reakčním prostoru nad hladinou reakční aměai. Toto opatření může podle dostupných pramenů zabránit polymeraci na povrchu reakční aměai, nemůže vSak podle nažich zjištění zabránit nutnosti přidat do reakční směsi vysoké množství dalěího inhibitoru (pevného), které je pro dalěí fázi aplikace nežádoucí.
Nyní bylo zjištěno, že výrobu umožňuje a uvedené nevýhody odstraňuje způsob přípravy epoxiakrylátových pryskyřic o střední molekulové hmotnosti 200 až 6 000 s ά,β -nenasycenými alifatickými monokarboxylovými kyselinami, za přítomnosti aminů jako urychlovačů eaterifikace, fenolických inhibitorů polymerace, popřípadě za přítomnosti plynů obsahujících kyslík nad hladinou reakční aměai, podle vynálezu, který spočívá v tom, že se esterifikace provádí při teplotách v rozmezí 50 až 170 °C, za kombinovaného synergického působení fenolického inhibitoru v maximálním množství 0,1 % hmot., s výhodou 0,005 až 0,02 % hmot., vzduchu a/nebo kyslíku uváděného pod hladinu reakční směsi a 5 až 60 % hmot. rozpouštědel zvolených ze skupiny sestávající z vinylických monomerů, aromatických uhlovodíků ketonů, esterů a jejich směsí, βbodem varu za normálního tlaku 50 až 170 °C a/nebo 0,01 až 1 % hmot. chelátotvorného činidla, a výhodou dvojsodné soli kyseliny ethylendiaminotetraoctové nebo aoetylácetonu.
S výhodou lze použít např. styren, vinyltoluen, metylmetakrylát, diohlormetán, trichloretylen, aceton, metyletylketon, butylacetát a podobně. Přítomnost rozpouštědla usnadňuje astarifikaci epoxidových pryskyřic ae střední molekulovou hmotností ze středu a konce uvedeného intervalu, nebol příznivě ovlivňuje viskozitu reakční směsi, usnadňuje transport kyslíku nebo vzduchu do celé reakční směsi a pomáhá zvládnout exotermní průběh reakce odváděním tepla z reakční směsi prostřednictvím kondenzujících par do zpětného chladiče. Volba rozpouštědla ae řídí jednak požadovaným složením konečného produktu,jednak reakčnl teplotou, při které chceme reakci provádět, aby mohlo rozpouštědlo fungovat svým varem jako pojistka proti překročení zvolené teploty.
Protože věěchny suroviny obsahují ve stopovém množství kovové ionty, např. železa, těžkých kovů a pod.,které mají negativní vliv na stabilitu reakčních složek,nebol mohou působit jako urychlovače polymerace, je výhodné jejich aktivitu několikanásobně snížit převodním do formy chelátu přídavkem výěe uvedených látek. Rovněž ee do velké míry potlačí rozkladný účinek kovových iontů, který se projevuje tmavnutím pryskyřice během reakce.
K přípravě epoxiakrylátových pryskyřic podle vynálezu je možno použít způsobu, kdy je promotorem inhibice současně 5 až 60 % hmot.rozpouštědel zvolených ze skupiny sestávající z vinylických monomerů, aromatických uhlovodíků, halogenovaných alifatických uhlovodíků, ketonů, esterů a jejich aměai a bodem varu za normálního tlaku při teplotě od 50 do
198 798
170 °C β 0,01 až 1 % hmot.chelátotvorného činidla, s výhodou dvojsodné soli kyseliny etylendiaminotetraoctové nebo acetylacetonu, k zajištění všech uvedených výhod současně.
Jako fenoliclčého inhibitoru lze s výhodou použít např. hydrochinon, p-terc.butylpyrokatechin, hydrochinonmonometyléter a j. Pro esterifikaci jsou vhodné epoxidové prysky řiče jak běžného dianového typu, tak i epoxidové pryskyřice na bázi alifatických diolů. Jako β -nenasycené alifatické monokarboxylové kyseliny přicházejí v úvahu především kyseliny akrylová a metakrylová nebo jejich směs. Porovnáním účinků působení fenolického inhibitoru polymerace bez a za současného působení vzduchu a/nebo kyslíku, a porovnáním samotného působení vzduchu a/nebo kyslíku bylo zjištěno, že kombinované synergické působení malé koncentrace fenolického inhibitoru se vzduchem a/nebo kyslíkem dokonale zabrání polymeraci dvojných vazebný/ -nenasycených alifatických monokarboxylových kyselin i při teplotách u horní hranice uvedeného teplotního intervalu, což nelze docílit použitím jednoho nebo druhého způsobu zvláší.
Tímto je dosaženo mnohem vyššího účinku proti dosavadním způsobům, kdy se mnohdy používá ještě uvádění inertního plynu (Ng nebo COg) do reakční směsi, čímž se nebezpečí její polymerace dále zvyšuje. Způsob podle vynálezu odstraňuje nebezpečí polymerace a dovoluje zachovat obvyklé množství inhibitorů (tj.cca 0,005 % hmot.) i v konečných esterech, takže jejich vytvrzování probíhá bez potíží a v mnohem kratších časových intervalech. Postup podle vynálezu tedy umožňuje provádět přípravu epoxiakrylátových pryskyřic bezpečným způsobem s ohledem na technologické podmínky a jakost výsledného výrobku, přičemž dovoluje využít vyšších teplot při reakci a tím zkrátit dobu přípravy.
Při esterifikaci zpracovávané suroviny (kyselina akrylová a metakrylová) a vznikáI jící produkty jsou náchylné k polymeraci. Odolnost proti zželatinování reakční směsi se poněkud snižuje s klesajícím obsahem reaktivních (vinylových) skupin, jejíchž koncentrace je dána druhem esterifikované epoxidové pryskyřice. Při zpracování epoxidových pryskyřic s vyšší molekulovou hmotností je koncentrace reaktivních skupin nižší než při esterifikaci epoxidových pryskyřic s nízkou molekulovou hmotností a také vyvíjené reakční teplo je nižší. Z těchto faktů plyne i způsob vedení teplotního režimu procesu podle druhu zpracovávané epoxidové pryskyřice. Při esterifikaci epoxidové pryskyřice s molekulovou hmotností 1200 a vyšší je možno pracovat již od počátku reakce s teplotou při horní hranici udávaného rozmezí ; s nízkomolekulárními epoxidovými praskyřicemi je nutná jistá opatrnost při počátku reakce. Před zreagováním hlavního podílu β -nenasycená alifatické monokarboxylové kyseliny je vhodné začínat a teplotou reakce do 90 °C a udržovat ji pod 120 °C a teprve pro zesterifikování zbytků kyseliny použít teplot vyšších.
Při reakčních teplotách do 80 °C postačí většinou pouhý inhibiční účinek vzduchu a/nebo kyslíku a fenolických inhibitorů polymerace, obsažených v používaných surovinách (kyseliny akrylová a metakrylová jsou z výroby stabilizovány 0,003 až 0,005 % hmot. hydrochinonu). Při vyšších teplotách, vyšších koncentracích polymerovatelných (vinylových) skupin a nižších koncentracích promotorů inhibice je nutná bránit polymeraci dalším
198 798 přídavkem fenolického inhibitoru až do celková maximální koncentrace 0,1 % hmot. pro epoxidové pryskyřice a nejnižší střední molekulovou hmotností a pro teploty na horní hranici udávaného rozmezí reakSních teplot. Potřebné dávkování fenolického inhibitoru je tedy určováno použitou epoxidovou pryskyřicí, koncentrací a druhem promotoru inhibice a způsobem vedení eaterifikace, předevěím teplotou, při která bude esterifikace probíhat. Pro vyšší teploty a epoxidové pryskyřice s nižší molekulovou hmotností je nutný přídavek inhibitoru. Inhibiční účinek kyslíku je vyšší než účinek vzduchu. Proto při použití kyslíku je možno provádět esterifikaci za vySSích teplot nebo snižovat přídavek inhibitoru, případně zvyěovat reakční teplotu při nižším obsahu inhibitoru oproti reakcím, kde je používán pouze vzduch.
Příklad 1
Do sulfurační baňky o obsahu 3 litry, opatřené zpětným chladičem, kontrolním teploměrem, míóhadlem a kapilárou pro přívod vzduchu, bylo předloženo 1 000 g epoxidové pryskyřice, kyselina metakrylová nebo akrylová nebo jejich směs, 15 g trimetylaminu, hydrochinon a rozpouštědlo. Reakční směs byla za stálého míchání a probublávání vzduchem vyhřívána olejovou lázní na teplotu nejprve 90 °C. S postupem reakce byla teplota průběžně zvyšována. Průběh reakce byl kontrolován sledováním čísla kyselosti. Při zpomalení poklesu čísla kyselosti byla prováděna pyridinová zkouška na obsah epoxidových skupin. Při negativním výsledku této zkoušky byla reakce ukončena. Navážky a charakteristiky surovin, konečné číslo kyselosti, reakční dobu a viskozitu výsledné pryskyřice uvádí tab. 1.
Tabulka 1
Navážky a charakteristiky surovin, podmínky a výsledky pokusů
Pokus SMH MAK AK H R T ČK RD V
1 385 - 385 0,75 ST 600 92 2,2 16,0 752
2 385 - 385 0,15 TO 156 162 1,8 2,0 22 000
3 385 465 - 0,15 MM 370 103 5,4 9,0 9 580
4 385 465 - 0,30 CL 630 151 3,2 2,0 1 490
5 1 050 170 - 0,07 BA 295 132 1,9 3,5 11 600
6 1 050 170 - 0,15 MM 295 103 3,9 8,0 12 900
7 4 762 - 50 0,30 ST 710 135 2,7 4,5 9 600
8 256x) 740 0,75 AC 440 106 6,3 9,0 630
9 256x) 370 310 0,50 MM 425 103 1,7 9,0 . 575
Legenda k tab. 1
SMH * střední molekulová hmotnost použitá epoxidová pryskyřice dianového typu ' střední molekulová hmotnost použitá epoxidové pryskyřice alifatického diolového typu
MAK = navážka kyseliny metakrylová v g
AK = navážka kyseliny akrylové v g
H = navážka hydrochinonu v g
198 798
R = druh a navážka rozpouštědla v g ST - styren TO = toluen MM - metylmetakrylát CL = perchloretylen BA = butylacetát AC = aceton
T = nejvyšší reakční teplota (°C)
ČK = konečné číslo kyselosti (mg KOH/g)
RD = reakční doba (hod.)
V =t viskozita výsledné pryskyřice (mPa.s/25 °C)
Příklad 2
Do zařízení podle příkladu 1 bylo předloženo 1 000 g epoxidové pryskyřice se střední molekulovou hmotností 385, dále 465 g kyseliny metakrylové, 15 g trimetylaminu, 0,15 g hydrochinonu a Chelaton III nebo acetylaceton. Reakce byla provedena postupem uvedeným v příkladu 1. Navážky surovin, podmínky a výsledky pokusů udává tabulka 2.
Tabulka 2
Navážky a charakteristiky Surovin, podmínky a výsledky pokusů
Pokus CA AA T ČK RD V Barva
10 0,15 - 117 5,1 8,0 482 18
11 0,45 - 126 8,9 6,5 530 8
12 4,50 - 131 6,3 7,0 468 6
13 *' 3,0 118 1,9 9,0 506 6
Legenda k tab. 2
CA = navážka Chelatonu III v g
AA = navážka acetylacetonu v g
T = nejvyšší reakční teplota (°C)
ČK = konečné číslo kyselosti (mg KOH/g)
RD = reakční doba (hod.)
V = viskozita 60%ního roztoku hotové pryskyřice ve styrenu (mPa.s/25 °C)
Barva = barva 60%ního roztoku ve styrenu (mg J/100 g)
Příklad 3
Do sulfurační baňky o obsahu 6 litrů, opatřené míchadlem, zpětným chladičem, teploměrem a kapilárami pro přívod vzduchu a kyslíku bylo předloženo 3 000 g epoxidové pryskyřice se střední molekulovou hmotností 385, dále 1 155 g kyseliny akrylové, 40 g trietylaminu, 1 g hydrochinonu, 8 g Chelatonu III a 1 050 g metylmetakrylátu. Za stálého míchání a probublávání vzduchem a kyslíkem byla reakční směs vyhřátá postupně až na 165 °C. Po zreagování epoxidových skupin byla reakce ukončena při čísle kyselosti 7,9 mg KOH/g po
198 798
2,5 hod. od začátku vyhřívání. 712 g výsledné pryskyřice bylo neředěno 290 g styrenu na roztok se sušinou 60 %. Tento roztok měl viskozitu 395 mPa.s/25 °C a barvu 8 mg J/100 g.

Claims (1)

  1. PŘEDMĚT VYNÁLEZU
    Způsob přípravy epoxiakrylátovýoh pryskyřic esterifikací epoxidových pryskyřic o střední molekulové hmotnosti 200 až 6 000 aaC, β -nenasycenými alifatickými monokarboxylovými kyselinami,za přítomnosti terciárních aminů jako urychlovačů esterifikace, fenolických inhibitorů polymerace, popřípadě za přítomnosti plynů obsahujících kyslík nad hladinou reakčni směsi, vyznačený tím, že se esterifikace provádí při teplotách v rozmezí 50 až 170 °C, za kombinovaného synergického působení fenolického inhibitoru v maximálním množství 0,1 % hmot., s výhodou 0,005 až 0,02 % hmot., vzduchu a/nebo kyslíku uváděného pod hladinu reakčni směsi a 5 až 60 % hmot. rozpouštědel zvolených ze skupiny sestávající z vinylických monomerů, aromatických uhlovodíků, halogenovaných alifatických uhlovodíků, ketonů, esterů a jejich směsí, s bodem varu za normálního tlaku 50 až 170 °C a/nebo 0,01 až 1 % hmot. chelátotvorného činidla, s výhodou dvojsodné soli kyseliny ethylendiaminotetraoctové nebo acetylacetonu.
CS367078A 1978-06-06 1978-06-06 Způsob přípravy epoxiakrylátových pryskyřic CS198798B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS367078A CS198798B1 (cs) 1978-06-06 1978-06-06 Způsob přípravy epoxiakrylátových pryskyřic

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS367078A CS198798B1 (cs) 1978-06-06 1978-06-06 Způsob přípravy epoxiakrylátových pryskyřic

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS198798B1 true CS198798B1 (cs) 1980-06-30

Family

ID=5377439

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS367078A CS198798B1 (cs) 1978-06-06 1978-06-06 Způsob přípravy epoxiakrylátových pryskyřic

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS198798B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP0754197B1 (en) Clear coat resins by continuous polymerization
CA1051596A (en) Pulverizable acrylic resins
EP0228271A2 (en) Polymer emulsion products
BRPI0611398A2 (pt) solução aceleradora de armazenamento estável
DE1238215B (de) Verfahren zur Herstellung von Copolymerisaten
US3326859A (en) Polymerization method using peroxycarbonate catalyst
DE2540384A1 (de) Kalt haertende ueberzugsmasse in einzelpackung
US4070334A (en) Method of bonding
US2168271A (en) Process for the polymerization of unsaturated compounds
CS198798B1 (cs) Způsob přípravy epoxiakrylátových pryskyřic
DE1219224B (de) Polyesterformmassen
US3003991A (en) Composition comprising an unsaturated polyester, a substance containing at least one ch2=c&lt; group, a vanadium compound and benzene phosphinic acid, and method of curing same
CS198800B1 (cs) Způsob přípravy strukturně modifikovaných epoxiakrylátových pryskyřic
DE19652812A1 (de) Novolakvinylesterzusammensetzungen
CS198797B1 (cs) Způsob přípravy epoxiakrylátových pryskyřic
US4357455A (en) Process for the preparation of copolymers containing hydroxyl groups and the use thereof
US4826923A (en) Allyloxy activated surface coatings
CS198799B1 (cs) Způsob přípravy strukturně modifikovaných epoxiakrylátových pryskyřic
US4118405A (en) Method of producing an acylated derivative of an epoxy fatty acid ester or epoxy natural oil
EP0358033B1 (de) Neue radikalisch polymerisierbare Mehrstoffgemische und ihre Verwendung (II)
DE2840251A1 (de) Verfahren zur herstellung von polymerisaten durch radikalisch initiierte substanzpolymerisation
DE69828721T2 (de) Harze hergestellt aus Alpha, Beta-ungesättigten Monomeren und ungesättigten Fettsäuren
US6143233A (en) Polymers containing 2,3-dihydrofuran groups
US3095401A (en) Graft copolymer vinylthioalkyl unsaturated carboxylates on a polymeric backbone formed from a monovinylidene compound
US4894356A (en) Catalysts for air-drying compositions