CS198799B1 - Způsob přípravy strukturně modifikovaných epoxiakrylátových pryskyřic - Google Patents

Způsob přípravy strukturně modifikovaných epoxiakrylátových pryskyřic Download PDF

Info

Publication number
CS198799B1
CS198799B1 CS367178A CS367178A CS198799B1 CS 198799 B1 CS198799 B1 CS 198799B1 CS 367178 A CS367178 A CS 367178A CS 367178 A CS367178 A CS 367178A CS 198799 B1 CS198799 B1 CS 198799B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
acid
esterification
reaction mixture
modified epoxy
reaction
Prior art date
Application number
CS367178A
Other languages
English (en)
Inventor
Karel Klatil
Milos Moc
Original Assignee
Karel Klatil
Milos Moc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Karel Klatil, Milos Moc filed Critical Karel Klatil
Priority to CS367178A priority Critical patent/CS198799B1/cs
Publication of CS198799B1 publication Critical patent/CS198799B1/cs

Links

Landscapes

  • Macromonomer-Based Addition Polymer (AREA)
  • Epoxy Resins (AREA)

Description

Způsob přípravy strukturně modifikovaných epoxiakrylátových pryskyřic
Estery -nenasycených alifatických monokarboxylových kyselin s epoxidovými pryskyřicemi o nízké nebo střední molekulové hmotnosti slouží jako základ pro přípravu nejrůznějších akrylátových kompozic, jejichž vytvrzování je inhibováno vzdušným kyslíkem nebo epoxiakrylátových pryskyřic jednoduchých nebo modifikovaných typů.
Modifikovanými typy rozumíme pryskyřice, u kterých jsou v základní struktuře molekuly zabudovány nejen epoxidové pryskyřice sztC,/? -nenasycené alifatické monokarboxýlové kyseliny, ale i tzv. modifikační složka, která ovlivňuje užitné vlastnosti nevytvrzené nebo vytvrzené hmoty, např. rozpustnost, viskozitu, pružnost, pevnost, hustotu síťování a podobně. Jako modifikujících kyselin lze s výhodou použít zejména mastné kyseliny až Cjg, nenasycené mastné kyseliny C^g až C18, dimerované nenasycené mastné kyseliny, např. dimerované ricinenové kyseliny, kyseliny benzoovou, ftalovou, adipovou, sebakovou, maleinovou, fumarovou, endometylentetrahydroftalovou, tetrahydroftalovou, hexahydroftalovou a podobně.
Vzduchem inhibované kompozice jsou v podstatě tvořeny roztokem esteru á, -nenasycené alifatické monokarboxýlové kyseliny s epoxidovou pryskyřicí ve vícefunkčních akrylátech nebo metakrylétech a epoxiakrylátové pryskyřice roztokem uvedených esterů v jednofunkčních reaktivních ředidlech, jako je styren nebo metylmetakrylát. Pro speciální
198 799
198 799 použití (laky, penetrační nátěry apod.) se připravují i roztoky těchto esterů v inaktivnich rozpouštědlech, které se při vytvrzování pryskyřice nenavazují do struktury polymeru.
Základní operací pro přípravu uvedených pryskyřičných materiálů je esterifikace d,, /3-nenasycených alifatických monokarboxylových kyselin modifikovanou epoxidovou pryskyřicí. Protože konvenční esterifikace vede k polymeraci jak vzniklého esteru,tak i nezreagované kyseliny, je nutno současně použít inhibitor polymerace, z nichž nejběžnější jsou fenolické sloučeniny např. hydrochinon,p-terciární butylpyrokatechin a podobně. Protože se pracuje při teplotách kolem 100 °C, aby doba reakce nebyla neúnosně dlouhá, je třeba přídavku inhibitoru polymerace v koncentracích řádově několik desetin procenta. I přesto je příprava značně riziková a v řadě případů dojde k želatinaci (polymeraci) reakční směsi. Uvedená vysoká koncentrace inhibitoru polymerace se objeví i v konečném výrobku a zhoršuje jeho vytvrzovací parametry, tj.prodlužuje dobu začátku želatinace, vyžaduje vyšší dávky iniciátoru a urychlovače při dosažení nižšího stupně zesilováni polymeru.
Z literatury je známo opatření, při kterém je přítomen plyn obsahující kyslík v reakčním prostoru nad hladinou reakční směsi. Toto opatření může podle dostupných pramenů zabránit polymeraci na povrchu reakční směsi, nemůže však podle našich zjištění zabránit nutnosti přidat do reakční směsi vysoké množství dalšího inhibitoru (pevného), které je pro další fázi aplikace nežádoucí.
Nyní bylo zjištěno, že přípravu strukturně modifikovaných epoxiakrylátových pryskyřic esterifikací d>, β -nenasycených alifatických monokarboxylových kyselin aduktem epoxidové pryskyřice o střední molekulové hmotnosti 200 až 2 100 β monokarboxylovou a/nebo dikarboxylovou alifatickou a/nebo cyklickou nenasycenou a/nebo nasycenou kyselinou až C^g, ve kterém na 1 mol epoxidové pryskyřice připadá 0,07 až 0,7 molu kyseliny, za přítomnosti terciárních aminů jako urychlovačů esterifikace, fenolických inhibitorů polymerace, popřípadě za přítomnosti plynů obsahujících kyslík nad hladinou reakční směsi, lze uskutečnit způsobem podle vynálezu, který spočívá v tom, že se esterifikace provádí při teplotách v rozmezí 50 až 150 °C za uvádění vzduchu a/nebo kyslíku pod hladinu reakční směsi a za přítomnosti fenolického inhibitoru v maximálním množství 0,1 % hmot., s výhodou 0,005 až 0,02 % hmot.
Tímto je dosaženo mnohem vyššího účinku proti dosavadním způsobům, kdy se mnohdy používá ještě uvádění inertního plynu (Ng nebo COg) do reakční směsi, čímž se nebezpečí její polymerace dále zvyšuje. Způsob podle vynálezu odstraňuje nebezpečí polymerace a dovoluje zachovat obvyklé množství inhibitorů (tj.cca 0,005 % hmot.) i v konečných esterech, takže jejich vytvrzování probíhá bez potíží a v mnohem kratších časových intervalech. Postup podle vynálezu tedy umožňuje provádět přípravu epoxiakrylátových pryskyřic bezpečným způsobem s ohledem na technologické podmínky a jakost výsledného výrobku, přičemž dovoluje využit vyšších teplot při reakci a tím zkrátit dobu přípravy.
Pro esterifikaci jsou vhodné adukty epoxidových pryskyřic jak běžného dianového typu,tak i epoxidových pryskyřic na bázi alifatických diolů, se zmíněnými typy modifiku3
198 799 jících kyselin. Jako β -nenasycené alifatické monokarboxylové kyseliny přicházejí v úvahu předevSím kyseliny akrylová a metakrylová nebo jejich směs.
Při esterifikaci zpracovávané suroviny (kyseliny akrylová a metakrylová) a vznikající produkty jsou náchylné k polymeraci. Odolnost proti zželatinování reakční směsi se poněkud snižuje β klesajícím obsahem reaktivních (vinylových) skupin, jejichž koncentrace je dána druhem esterifikované epoxidové pryskyřice. Při zpracování epoxidových pryskyřic s vyšší molekulovou hmotností je koncentrace reaktivních skupin nižší než při esterifikaci epoxidových pryskyřic s nízkou molekulovou hmotností a také vyvíjené reakční teplo je nižší. Z těchto faktů plyne i způsob vedení teplotního režimu procesu podle druhu zpracovávané pryskyřice. Při esterifikaci epoxidové pryskyřice s molekulovou hmotností 1 200 a vyšší, je možno pracovat již od začátku reakce s teplotou při horní hranici udávaného rozmezí ; s nízkomolekulárními epoxidovými pryskyřicemi je nutná jistá opatrnost při počátku reakce. Před zreagováním hlavního podílu <h, β -nenasycené alifatické monokarboxylové kyseliny je vhodné začínat s teplotou reakce do 90 °C a udržovat ji pod 120 °C a teprve pro zesterifikování zbytků kyseliny použít teplot vyšších.
Při reakčních teplotách do 80 °C postačí většinou pouhý inhibiční účinek vzduchu nebo kyslíku a fenolických inhibitorů polymerace, obsažených v používaných surovinách (kyseliny akrylová i metakrylová jsou z výroby stabilizovány 0,003 až 0,005 % hmot. hydrochinonu). Pro vyšší teploty a vyšší koncentrace polymerovatelných (vinylových) skupin je nutné bránit polymeraci dalším přídavkem fenolického inhibitoru až do celkové maximální koncentrace 0,1 % hmot. pro epoxidové pryskyřice s nejnižší střední molekulovou hmotností a pro teploty na horní hranici udávaného rozmezí reakčních teplot. Potřebné dávkování fenolického inhibitoru je tedy určováno použitou epoxidovou pryskyřicí a způsobem vedení esterifikace, především teplotou, při které bude esterifikace probíhat. Pro vyšší teploty a epoxidové pryskyřice s nižší molekulovou hmotností je nutný větší přídavek inhibitoru a naopak.
Inhibiční účinek kyslíku je vyšší než účinek vzduchu. Proto je možno při použití kyslíku provádět esterifikaci za vyšších teplot nebo snižovat přídavek fenolického inhibitoru, případně zvyšovat reakční teplotu při nižším obsahu inhibitoru oproti reakcím, kde je pro inhibici používán pouze vzduch. ý
Přiklad 1
Do sulfurační baňky o obsahu 3 litry, opatřené míchadlem, zpětným chladičem, kontrolním teploměrem a kapilárou pro přívod vzduchu byla předložena modifikovaná epoxidová pryskyřice, kyselina metakrylová nebo akrylová, 10 g trimetylaminu a 0,15 g hydrochinonu. Reakční baňka byla vyhřívána olejovou lázní za stálého míchání a probublávání vzduchem. Teplota reakční směsi byla zpočátku udržována na 95 °C a byla postupně zvyšována. Průběh reakce byl kontrolován sledováním čísla kyselosti reakční směsi. Při zpomalení poklesu čísla kyselosti byla provedena pyridinová zkouěka na obsah epoxidových skupin.
Při negativním výsledku této zkoušky byla reakce ukončena a 600 g reakční směsi bylo
198 799 rozpuštěno ve 400 g styrenu. Navážky a druh surovin, reakční dobu, konečné číslo kyselosti a viskozitu 60%ního roztoku udávají tabulky la a lb.
Tabulka la
Navážky a druh surovin pro přípravu modifikované epoxidové pryskyřice
EP MK Molární Označení navážka /g/ SMH navážka /g/ typ poměr MK/EP MEP
1 000 385 226,0 sebaková 0,50 I
1 000 385 187,0 ok toová(kaprylová) 0,50 XX
1 000 385 69,0 olejová 0,10 III
1 000 1910 14,0 olejová 0,10 IV
1 000 385 305,0 dimerní kyseliny 0,20 v
ricinenového oleje
1 000 385 22,0 benzoová 0,07
156,0 male inanhydr id 0,60 VI
28,0 voda
1 000 385 178,0 male inanhydrid 0,70 VII
51,0 voda
1 000 385 62,5 maleinové 0,20 VIII
1 000 1050 15,5 maleinové 0,20 IX
1 000 385 38,0 ftalanhydrid 0,10
76,0 maleinanhyd rid 0,30 X
18,5 voda
1 000 385 211,0 fumarová 0,70 XI
Tabulka lb
Navážky a charakteristiky surovin a produktů
Pokus MEP druh navážka /g/ MAK AK flK T RD V
1 I 1236 234 - 8,5 118 15,0 1300
2 II 1197 350 - 6,2 110 17,0 655
3 III 1079 444 - 11,6 106 18,0 620
4 IV 1024 89 - 2,3 122 12,0 4720
5 v 1315 350 - 8,3 112 20,0 830
6 VI 1216 156 - 6,2 117 13,0 2400
7 VI 1216 - 130 6,5 123 10,5 2130
8 VII 1239 156 - 3,5 125 12,0 2720
9 VIII 1153 374 - 12,3 112 15,0 1210
10 IX 1025 137 - 5,8 118 12,0 3790
11 X 1142 280 - 9,3 109 19,5 1980
12 XI 1221 140 - 1,3 132 11,0 2340
13 XI 1221 - 117 4,8 Z 130 9,0 2290
Legenda k tab. la a lb
EP = epoxidová pryskyřice
MK - modifikační kyselina
MEP = modifikovaná epoxidová pryskyřice
198 799
SMH = střední molekulová hmotnost použité EP
MAK = navážka kyseliny metakrylové v g
AK = navážka kyseliny akrylové v g
ČK - konečné číslo kyselosti v mg KOH/g
T - nejvyšší reakční teplota °C
RD - reakční doba v hod.
V - viskozita 6O%ního roztoku ve styrenu mPa.s/25 °C
Příklad 2
Do zařízení podle příkladu 1 byla předložena modifikovaná epoxidová pryskyřice, kyselina metakrylová, 15 g trietylaminu a hydrochinon. Reakce byla provedena postupem dle příkladu 1. Navážky a druh surovin, reakční dobu, konečné číslo kyselosti a viskozity 60%ního roztoku ve styrenu udávají tabulky 2a a 2b.
Tabulka 2a
Navážky a druh surovin pro přípravu modifikované epoxidové pryskyřice
navážka /g/ EP SMH navážka /g/ druh Molární poměr MK/EP Označení MEP
1 000 385 210 fumarová 0,7 XI
1 000 385 150 fumarová 0,5 XII
1 000 385 90 fumarová 0,3 XIII
1 000 385 30 fumarová 0,1 XIV
Tabulka 2b
Navážky a charakteristiky surovin a produktů
Pokus MEP druh navážka /g/ MAK H ČK m 1 RD V
14 XI 1221 140 0,15 1,3 132 11,0 2340
15 XIX 1160 235 0,15 3,2 121 12,0 1880
16 XIII 1100 327 0,15 3,1 122 16,0 1200
17 XIV 1040 421 0,15 4,9 108 18,0 810
18 XII 1161 235 0,30 5,7 130 6,5 1860
19 XII 116C 2 35 0,60 2,5 145 3,0 1810
20 XII 116C ,235 1,20 2,0 148 3,5 1790
Legenda k tafc. 2a a 2b
H = navážka hydře chir.onu v g. Os tatni symboly jako v legendě k tab. la a lb.
Příklad 3
Do sulfurační baňky o obsahu 6 litrů, opatřené míchadlem, zpětným chladičem, kontrolním teploměrem a kapilárami pro přívod vzduchu a kyslíku bylo předloženo 1520 g kyseliny metakrylové, 30 g trietylaminu, 1,2 g hydrochinonu a 3090 g modifikované epoxidové pryskyřice vzniklé adicí 560 g kyseliny hexahydroftalové na 2500 g epoxidové
198 799 pryskyřice se střední molekulovou hmotností 385, což odpovídá molárnímu poměru modifikační kyseliny ku epoxidové pryskyřici 0,5· Za stálého míchání a probublávání vzduchem a kyslíkem byla reakční směs vyhřátá postupně až na teplotu 148 °C. Po 4 hodinách od začátku výhřívání bylo dosaženo negativního výsledku pyridinové zkoušky při čísle kyselosti
8,3 mg KOH/g. 600 g reakční směsi bylo pak rozpuštěno ve 400 g styrenu. Tento roztok měl viskozitu 2010 mPa.s při 25 °C.

Claims (1)

  1. Způsob přípravy strukturně modifikovaných epoxiakrylátových pryskyřic esterifikaci β -nenasycených alifatických monokarboxylových kyselin aduktem epoxidové pryskyřice o střední molekulové hmotnosti 200 až 2 100 s monokarboxylovou a/nebo dikarboxylovou alifatickou a/nebo cyklickou nenasycenou a/nebo nasycenou kyselinou až C^g, ve kterém na 1 mol epoxidové pryskyřice připadá 0,07 až 0,7 molu kyseliny, za přítomnosti terciárních aminů jako urychlovačů esterifikace, fenolických inhibitorů polymerace, popřípadě za přítomnosti plynů obsahujících kyslík nad hladinou reakční směsi, vyznačený tím, že se esterifikace provádí při teplotách v rozmezí 50 až 150 °C, za uvádění vzduchu a/nebo kyslíku pod hladinu reakční směsi a za přítomnosti fenolického inhibitoru v maximálním množství 0,1 % hmot., s výhodou 0,005 až 0,02 % hmot.
CS367178A 1978-06-06 1978-06-06 Způsob přípravy strukturně modifikovaných epoxiakrylátových pryskyřic CS198799B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS367178A CS198799B1 (cs) 1978-06-06 1978-06-06 Způsob přípravy strukturně modifikovaných epoxiakrylátových pryskyřic

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS367178A CS198799B1 (cs) 1978-06-06 1978-06-06 Způsob přípravy strukturně modifikovaných epoxiakrylátových pryskyřic

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS198799B1 true CS198799B1 (cs) 1980-06-30

Family

ID=5377454

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS367178A CS198799B1 (cs) 1978-06-06 1978-06-06 Způsob přípravy strukturně modifikovaných epoxiakrylátových pryskyřic

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS198799B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3933757A (en) Dicyclopentadiene thermosetting polyester
US2730517A (en) Modification of polyester bodies
EP0230329B1 (en) End carboxyl bearing reactive vinyl monomers and preparation thereof
US2740765A (en) Quaternary ammonium compounds as accelerators of polymerization of ethylenic compounds
BRPI0611398A2 (pt) solução aceleradora de armazenamento estável
MX2007001414A (es) Recubrimientos y pinturas con bajas concentraciones de compuestos organicos volatiles.
US2520601A (en) Polymerization promoters
US4070334A (en) Method of bonding
US2600623A (en) Modified alkyd resin reacted with styrene and an acrylonitrile
CS198799B1 (cs) Způsob přípravy strukturně modifikovaných epoxiakrylátových pryskyřic
US2574753A (en) Copolymerization of conjugated drying oils and acids with polymerizable unsaturated compounds
US4098808A (en) Silyl ethers and their use as polymerization initiators
US4777196A (en) Polymer modified unsaturated polyester or polyesteramide resins
US3003991A (en) Composition comprising an unsaturated polyester, a substance containing at least one ch2=c&lt; group, a vanadium compound and benzene phosphinic acid, and method of curing same
US3894984A (en) Manufacture of curable polyester molding compositions
CS198797B1 (cs) Způsob přípravy epoxiakrylátových pryskyřic
EP0232110B1 (en) Polymer modified unsaturated polyester or polyesteramide resins and polymer concrete made therefrom
CS198800B1 (cs) Způsob přípravy strukturně modifikovaných epoxiakrylátových pryskyřic
US3127377A (en) Combustion gases
CS198798B1 (cs) Způsob přípravy epoxiakrylátových pryskyřic
US3127376A (en) Process for producingtolyester remns using a spargi of
US4334075A (en) Oxazoline diesters
KR850001922B1 (ko) 옥살산 및 페노 티아진으로 안정화시킨 열경화성수지
US3600345A (en) Improved prepolymer-modified alkyd resins
US2288315A (en) Interpolymerization product of a diallyl ether and an unsaturated alkyd resin