CS198252B2 - Způsob výroby anhydridu kyseliny ftalové - Google Patents

Způsob výroby anhydridu kyseliny ftalové Download PDF

Info

Publication number
CS198252B2
CS198252B2 CS349978A CS349978A CS198252B2 CS 198252 B2 CS198252 B2 CS 198252B2 CS 349978 A CS349978 A CS 349978A CS 349978 A CS349978 A CS 349978A CS 198252 B2 CS198252 B2 CS 198252B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
catalyst
naphthalene
oxide
xylene
mol
Prior art date
Application number
CS349978A
Other languages
English (en)
Inventor
Irena Manikowska
Lech Stefaniak
Maciej Dukielski
Jozef Obloj
Wladyslaw Ormaniec
Maria Wozniakiewcz-Baj
Natalia Bellen
Maria Grzybowska
Original Assignee
Inst Chemii Przemyslowej
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Chemii Przemyslowej filed Critical Inst Chemii Przemyslowej
Priority to CS349978A priority Critical patent/CS198252B2/cs
Publication of CS198252B2 publication Critical patent/CS198252B2/cs

Links

Landscapes

  • Furan Compounds (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

Předmětem vynálezu je způsob výroby anhydridu kyseliny ftalové oxidaci aromatických uhlovodíků, zejména naftalenu a/nebo o-xylenu, v plynné fázi. Oxidace se provádí vzduchem nebo jiným plynem obsahujícím kyslík v přítomností katalyzátorového lože, usazeného na nosiči a vyrobeného na bázi směsi kysličníku vanadičného a kysličníku antimonitého s přísadou síranů nebo kysličníků alkalických kovů, při teplotě 300 až 600 °C.
Je známo, že pří procesu oxidace uhlovodíků je průběh reakce v podstatě závislý na druhu použitého katalyzátoru. Známé a pro výrobu anhydridu kyseliny ftalové nejčastěji používané katalyzátory představují systémy, u nichž jsou katalytické hmoty usazeny na nosiči.
Jako nosiče se používají látky s malým měrným povrchem, například a-AljO^, karborundum, křemen aj. Katalytická hmota sestává z kysličníku vanadičného, který je nejčastěji smíšen s kysličníky jednoho nebo více prvků, například kysličníkem molybdenovým M0O3 , kysličníkem wolframovým WO3, kysličníkem titaničitým TiO2, kysličníkem cíničitým SaO^ a/nebo se sírany nebo pyrosírany alkalických kovů.
Kromě shora uvedených směsí, které tvoří hlavní podíl katalytických hmot, mají podstatný vliv na konverzi uhlovodíků na anhydrid kyseliny ftalové tzv. promotory, jako kysličník fosforečný P2°5> kysličník hořečnatý MgO, kysličník manganatý MnO, kysličník zirkoničitý ZrO2, kysličník stříbrný Ag2O, kysličníky, sírany a pyrosírany alkalických kovu, které se v malých množstvích přidávají ke hmotě.
Větší počet známých a používaných katalyzátorů se skládá z více složek, Z polského patentového spisu č. 66 965 je například znám katalyzátor, který obsahuje tyto kysličníky, smíšené v určitých hmotnostních poměrech: kysličník vanadičný V2O5, kysličník molybdenový MoOj, kysličník wolframový WO3, kysličník titaničitý TiO2, kysličník cíničitý Sn02, kysličník draselný K20, kysličník sodný Na20, kysličník sírový SOj. Jsou také známy katalyzátory, které tvoří tyto systémy kysličníků: kysličník vanadičný V20j , kysličník wolframový WOj , kysličník fosforečný p2°5> kysličník sodný Na20j kysličník vanadičný V20j, kysličník wolframový WO3 ,
98252
98252 kysličník fosforečný PjOj, kysličník sodný Na2O, kysličník titaničitý TiO2> stran draselný K2SO4; kysličník vanadičný V2O5, kysličník wolframový W03, kysličník fosforečný PjOj, kysličník sodný Na20, kysličník manganatý MnO, síran draselný KjSO^, jakož i kysličník horečnatý MgO a kysličník zirkoničitý ZrO2 /viz NSR patentový spis č. 1 250 806/, jakož i katalyzátor, který podle japonského patentového spisu č. 7 305 739 obsahuje kysličník vanadičný V205, kysličník titaničitý Ti02, kysličník draselný K20 a kysličník stříbrný Ag20.
Velký počet složek v aktivní hmotě katalyzátorů přináší s sebou při jejich výrobě mnoho potíži.
Jsou také známy způsoby, při kterých se naftalen nebo o-xylen oxiduje dvoustupňové a v každém stupni se použije jiný katalyzátor. Podle jednoho způsobu, popsaného v japonském patentu č. 7 326 749, se v prvním stupni použije katalyzátor ve složení kysličník vanadičný v2°5> kysličník titaničitý TiO2 a síran draselný a v druhém stupni katalyzátor ve složení kysličník vanadičný V205> kysličník titaničitý TiO2 a síran lithný LijSO^. Podle DOS číslo 2 020 482 se v prvním stupni použije kysličník vanadičný V20j, kysličník titaničitý TiO2, kysličník fosforečný PjOj a v druhém stupni kysličník vanadičný V2O5> kysličník titaničitý TiO2 a síran sodný Na2SO4.
Při dvoustupňovém způsobu oxidace uhlovodíků v přítomnosti těchto dvou tří složkových katalyzátorů se sice dosáhlo příznivé konverze naftalenu na anhydrid kyseliny ftalové, ovšem bylo k tomu zapotřebí vyrobit dva rozdílné katalyzátory, přičemž naplnění jednotlivých trubek provozního reaktoru dvěma katalyzátory přinášelo dodatečné potíže.
Pro dosažení vyšších výtěžků anhydridů kyseliny ftalové zpracovávají se někdy katalyzátory předem plynným kysličníkem siřičitým S02 nebo se toto provádí dodatečně v reakční směsi uhlovodíků, kdy se kysličník siřičitý přivádí spolu se vzduchem. Přítomnost kysličníku siřičitého v reakčním systému iniciuje katalyzátory, což bylo například zjištěno u katalyzátoru obsahujícího kysličník vanadičný V2O5> síran draselný K2S04 a silikagel /Kinetika i Kataliz 1974, 15/1, 127-31/ nebo u katalyzátoru obsahujícího kysličník vanadičný V2°5’ kysličník antimonitý Sb2O2, dvojsíran dvojdraselný KjSjO?, dvojsíran dvojcesný Cs2S2O2, kysličník titaničitý (hmotnostní poměr kysličníků: 3:4: /17 až 27/ : /66 až 67/), na kterém bylo dosaženo příznivé konverze o-xylenu na anhydrid kyseliny ftalové /viz DOS č. 2 321 799/.
Zavádění plynného kysličníku siřičitého S02 do reakční směsi připravuje však další komplikace při procesu oxidace uhlovodíků.
Shora uvedený DOS č. 2 321 799 se týká způsobu výroby anhydridů kyseliny ftalové oxidaci o-xylenu a naftalenu v přítomnosti katalyzátoru, který obsahuje 1 až 10 hmotnostních dílů kysličníku vanadiěněho V20^, 30 až 90 hmotnostních dílů kysličníku titaničitého TiO2> 0,5 až 20 hmotnostních dílů kysličníku antimonitého SbjOj a 0,2 až 60 hmotnostních dílů pyrosíranů alkalických kovů, avšak bez zavádění plynného kysličníku siřičitého do reakčního systému.
Pyrosíran alkalických kovů sestává z 10 až 100 Z z pyrosíranů česného a zbytek z pyrosíranu draselného.
Podíl jednotlivých složek je vztažen na celkovou hmotnost těchto složek, což činí celkem 100 Z. Složka vystupujícíIv katalyzátoru v největších množstvích - kysličník titaničitý IiO2 - je označena v patentovém spisu jako nosič. Je všhk všeobecně známo, že při procesu oxidace o-xylenu a naftalenu obsahuje řada zde používaných katalyzátorů jako složky své aktivní hmoty vedle kysličníku vanadiěněho V20j i kysličník titaničitý TiO2· Kysličník titaničitý TiO2 nehraje zde tedy roli inertní složky katalyzátoru, nýbrž je jeho katalyticky aktivní složkou se zásadním procentovým podílem.
Podle zmíněného patentového spisu se při procesu oxidace se shora uvedeným katalyzátorem dosáhne konverze u o-xylenu 72,1 Z mol. a u naftalenu 79 Z mol. při zatížení katalyzátoru odpovídajícím 45 g/l/h a 50 g/l/h.
Známé způsoby výroby anhydridů kyseliny ftalové oxidací uhlovodíků v plynné fázi v přítomnosti známých katalyzátorů se vyznačují všeobecně malou konverzi surovin.
Všechna shora popsaná opatření, jako použití katalyzátorů obsahujících více složek /více než 4/, předběžné zpracování katalyzátorů plynným kysličníkem siřičitým S02, provedení procesu ve dvou stupních nebo v přítomnosti kysličníku siřičitého S02> působí sice příznivě na zvýšení výkonu katalyzátorů s ohledem na konverzi, avšak jsou spojena s mnoha dodatečnými technickými komplikacemi.
Nyní bylo neočekávaně zjištěno, že se oxidace uhlovodíků v plynné fázi dá provádět s vel3 kým výtěžkem anhydridu kyseliny ftalové a při velké konverzi surovin, když se použije katalyzátor, který jako katalytickou hmotu obsahuje pouze směs dvou aktivních kysličníků, a to kysličníku vanadiČného V2O5 a kysličníku antimonitého Sb2O^, s přísadou malých množství síranů alkalických kovů jako promotoru, s výhodou síranu sodného. Tato hmota je nanesena na inertním nosiči s malým měrným povrchem, jako kysličník hlinitý modifikace a, a-A^O^» karborundum, a-AljO^ + kysličník křemičitý SíC^·
Podle vynálezu se aromatické uhlovodíky, zejména naftalen a o-xylen, oxidují v přítomnosti katalyzátoru, u něhož kysličník vanadicný V2O5 a kysličník antimonitý Sb20g jsou ve hmotnostním poměru 100 : 5 až 30 usazeny na nosiči s malým měrným povrchem. Je výhodné zavést do katalyzátoru dodatečně síran alkalického kovu a/nebo kysličník alkalického kovu, přičemž obsah dotyčných složek je ve hmotnostním poměru ^2^5 : δ^2θ3 : kde Me 3e aíkalický kov = 100 : /50 až 30/ : /0,2 až 5/. Jako kysličník alkalického kovu se s výhodou používá kysličník sodný.
Katalyzátor používaný při způsobu podle vynálezu je ve vztahu k využití surovin univerzální a může se použít jak pro oxidací naftalenu, tak i pro oxidaci o-xylenu. Aktivní hmota obsahuje pouze dvě, maximálně tři výchozí složky, přičemž se dosáhne vysoké konverze, naftalenu nebo o-xylenu na anhydríd kyseliny ftalové při jednostupňovéw procesu a není nutné použití plynného kysličníku siřičitého jako promotoru.
Nový katalyzátor se vyznačuje vysokým konverzním výkonem s ohledem na suroviny, například 150 až 300 g naftalenu nebo 140 až 180 g o-xylenu na 1 litr katalyzátoru za hodinu, při současně dobrém výtěžku anhydridu kyseliny ftalové, 82 až 90 % mol při použití naftalenu a 65 až 70 % mol při použití o-xylenu.
Způsob podle vynálezu bude dále ilustrován pomocí příkladů provedení.
Příklad 1- Oxidace naftalenu
Katalyzátor, sestavený z 10,3 % hmot. kysličníku vanadiČného ^2^59 »2 hmot. kysličníku antimonitého Sb20g a 88,5 % hmot. nosiče /preparovaný korund/, byl nasypán do trubkového reaktoru z kyselinovzdorné oceli, o průměru 25 mm. Výška vrstvy katalyzátoru činila 200 cm. Trubkovým reaktorem naplněným katalyzátorem byla vedena směs par naftalenu a vzduchu /41 g naftalenu na 1 m^ vzduchu/. Proces oxidace byl veden při teplotě katalyzátorového lože 370 až 440 °C. Zatížení katalyzátoru asi 180 g/l/h.
Zjištěná konverze podle analýzy plynných reakčních produktů:
na anhydríd kyseliny ftalové ................... 85,7 % mol na anhydríd kyseliny maleinové ................................................. 6,0 % mol na naftochinon .............................. 2,0 % mol na kysličník uhelnatý a uhličitý CO + CO2 .................................. 6,3 % mol
Příklad 2 - Oxidace naftalenu
Katalyzátor, sestavený z 9,8 % hmot. kysličníku vanadiČného ^2θ5’ hmot. kysličníku antimonitého Sb2O3, 0,07 % hmot, síranu sodného a 88,4 % hmot. nosiče /preparovaný elektrokorund/, byl nasypán do trubkového reaktoru jako v příkladu 1. Směs par naftalenu se vzduchem /41,0 g naftalenu na 1 mJ vzduchu/ byla vedena trubkovým reaktorem, naplněným katalyzátorem, při teplotě katalyzátorového lože 370 až 460 °C. Zatížení katalyzátoru naftalenem Činilo 200 g/l/h, doba styku 1 sekunda.
Provedená analýza prokázala, že naftalen zcela zreagoval, a to:
na anhydríd kyseliny ftalové .................................................... 89,8 % mol na anhydríd kyseliny maleinové .................................................. 6,1 70 mol na naftochinon .................................. 1>5 % mol na kysličník uhelnatý a uhličitý CO + CO2 ....................................... 2,6 % mol
Příklad 3- Oxidace o-xylenu
Katalyzátor se složením jako v příkladu 2 byl nasypán jako v příkladu 1 do trubkového reaktoru. Reaktorem byla vedena směs par o-xylenu a vzduchu /41,5 g o-xylenu na 1 m3 vzduchu/. Zatížení katalyzátoru o-xylenem činilo 160 g/l/h, teplota katalyzátorového lože 400 až 466 °C.
Z analýzy plynných reakčních produktů bylo zřejmé, že o-xylen zreagoval, a to:
na anhydrid kyseliny ftalové .................................................... 69,9 Z mol na anhydrid kyseliny maleinové .................................................. 9,4 % mol na ftalimid ..................................................................... 0,2 Z mol na o-toluylaldehyd .............................................................. stopy na kyselinu benzoovou ........................................................... stopy na kysličník uhelnatý a uhličitý CO + θθ£ ....................................... 20,1 Z mol nezreagovaný o-xylen ............................................................ 0,4 Z mol
Příklad 4- Oxidace směsi naftalenu a o-xylenu
Katalyzátor sestavený jako v příkladu 2 byl nasypán jako v přikladu 1 do trubkového reaktoru. Reaktorem byla vedena směs par uhlovodíků /80 Z naftalenu a 20 Z o-xylenu/ se vzdut 3 chem /41,5 g směsi uhlovodíků na 1 m vzduchu/. Zatížení katalyzátoru směsí uhlovodíků činilo 165 g/l/h. Teplota lože katalyzátoru 385 až 462 °C.
Analýza plynných reakčních produktů prokázala, že směs uhlovodíků zreagovala, a to:
na anhydrid kyseliny ftalové .......................... 80,5 Z mol na anhydrid kyseliny maleinové .......................... 7,8 Z mol na nafta len ................ 0,2 Z mol na ftalimid ........ 0,3 Z mol na o-toluylaldehyd .............................................................. stopy na kyselinu benzoovou ........................................................... stopy na kysličník uhelnatý a uhličitý CO + CO^ ....................................... 10,7 Z mol nezreagovaný o-xylen ............................................................ 0,5 Z mol
Příklad 5- Oxidace naftalenu
Katalyzátor, sestavený z 10 hmotnostních dílů /%/ kysličníku vanadičného VgOj» 0,6 Z hmotnostních kysličníku antimonitého Sb20^, 89,4 Z hmotnostních nosiče /preparovaný elektrokorund/, byl nasypán do trubkového reaktoru jako v příkladu 1. Směs par naftalenu a vzduchu o _ /40,0 g naftalenu na 1 m vzduchu/ byla vedena trubkovým reaktorem naplněným katalyzátorem. Oxidační proces byl veden při teplotě katalyzátorového lože 370 až 440 °C. Zatížení katalyzátoru naftalenem činilo 150 g/l/h.
Analýza plynných produktů ukázala, že naftalen zcela zreagoval, a to:
na anhydrid kyseliny ftalové ....................................................
na anhydrid kyseliny maleinové ..................................................
na naftochinon ..................................................................
na kysličník uhelnatý a uhličitý ................................................
79,6 % mo 1
7,2 Z mo 1
0,5 7. mol
12,7 Z mo 1
Příklad 6- Oxidace naftalenu
Katalyzátor, sestavený z 9,5 Z hmot. kysličníku vanadičného ^2^5’ 2,4 Z hmot. kysličníku antimonitého SbjO^ a 88,1 Z hmot. nosiče /preparovaný elektrokorund/, byl nasypán do trubkového reaktoru jako v příkladu 1. Směs par naftalenu a vzduchu /39,8 g naftalenu na 1 m3 vzduchu/ byla vedena trubkovým reaktorem naplněným katalyzátorem.
Proces oxidace byl veden při teplotě katalyzátorového lože 390 až 440 °C. Zatížení katalyzátoru naftalenem činilo 150 g/l/h.
Analýza plynných reakčních produktů ukázala, že naftalen zcela zreagoval, a to:
na anhydrid kyseliny ftalové ................................................... 77,2 Z mol na anhydrid/ kyseliny maleinové ................................................. 10,3 % mol na naftochinon ................................................................. 2,9 % mol na kysličník uhelnatý a uhličitý CO + CO2 «..............................♦...... 9,6 % mol.

Claims (2)

  1. PŘEDMĚST VYNÁLEZU
    1. Způsob výroby anhydridů kyseliny ftalové oxidací naftalenu a/nebo xylenu v plynné fázi vzduchem nebo plynem obsahujícím kyslík při teplotě 300 až 600 °C, v přítomnosti katalyzátoru, naneseného na nosič a vyrobeného na bázi směsi kysličníku vanadičného a kysličníku antimonitého β přísadou promotoru, vyznačující se tím, že se použije katalyzátoru, obsahujícího kysličník vanadičný, kysličník antimonitý, jakož i jako promotor síran nebo kysličník alkalického kovu, přičemž hmotnostní poměr V2O5 : Sb20^ : Me2°’ *e 3e alkalický kov, je 100 : /5 až 30/ : /0,2 až 5/, s výhodou 100 ϊ 12 : 0,7, a hmotnostní poměr V2O5 nosiči činí 5 až 20 : 95 až 80.
  2. 2. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se jako promotor použije síran sodný.
CS349978A 1978-05-30 1978-05-30 Způsob výroby anhydridu kyseliny ftalové CS198252B2 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS349978A CS198252B2 (cs) 1978-05-30 1978-05-30 Způsob výroby anhydridu kyseliny ftalové

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS349978A CS198252B2 (cs) 1978-05-30 1978-05-30 Způsob výroby anhydridu kyseliny ftalové

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS198252B2 true CS198252B2 (cs) 1980-05-30

Family

ID=5375260

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS349978A CS198252B2 (cs) 1978-05-30 1978-05-30 Způsob výroby anhydridu kyseliny ftalové

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS198252B2 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Grzybowska-Świerkosz Vanadia-titania catalysts for oxidation of o-xylene and other hydrocarbons
US6362345B1 (en) Method for producing phthalic anhydride by means of catalytic vapor-phase oxidation of o-xylol/naphthalene mixtures
JP5479377B2 (ja) 無水フタル酸の製造方法
JPH0515711B2 (cs)
SU1685256A3 (ru) Катализатор дл снижени содержани окиси азота в отход щих дымовых газах, способ его получени и способ каталитического восстановительного снижени содержани окиси азота в отход щих дымовых газах
US3565829A (en) Supported catalysts containing vanadium pentoxide and titanium dioxide
JP4377051B2 (ja) エタンを接触酸化する酢酸の選択的製造方法
US4665200A (en) Method for preparing pyromellitic acid and/or pyromellitic anhydride
KR20010079692A (ko) 방향족 탄화수소의 촉매접촉 기상 산화용 다층 셸 촉매
US4931418A (en) Catalyst comprising potassium and cesium pyrosulfates with vanadium pentoxide and anatase
US4046780A (en) Preparation of phthalic anhydride
US4096094A (en) Supported catalysts containing vanadium pentoxide and titanium dioxide
ZA200210056B (en) Method for the selective production of acetic acid by catalytic oxidation of ethane and/or ethylene.
EP0676400A2 (en) Method for production of pyromellitic anhydride
US3870655A (en) Catalyst for the preparation of anthraquinone
JPH0146175B2 (cs)
CS198252B2 (cs) Způsob výroby anhydridu kyseliny ftalové
JPS6037108B2 (ja) 無水フタル酸の製造方法
US3506689A (en) Production of aromatic carboxylic dianhydrides with vanadium containing catalysts
CS199275B2 (en) Method of producing acrylic acid or methacrylic acid by the reaction of acrolein or methacrolein with molecular oxygen
RU2099136C1 (ru) Катализатор для окисления антрацена в антрахинон
CS209892B2 (en) Method of preparation of the maleinanhydrite
JP2592490B2 (ja) 芳香族炭化水素の酸化方法
US3393207A (en) Method of producing phthalic anhydride
JPH0149133B2 (cs)