CS196707B1 - Způsob dopravy matečných louhů z výroby l,5-endomethylen-3,7-dinistrozo-l, 3, 5, 7- tetraazacyklooktanu - Google Patents

Způsob dopravy matečných louhů z výroby l,5-endomethylen-3,7-dinistrozo-l, 3, 5, 7- tetraazacyklooktanu Download PDF

Info

Publication number
CS196707B1
CS196707B1 CS216877A CS216877A CS196707B1 CS 196707 B1 CS196707 B1 CS 196707B1 CS 216877 A CS216877 A CS 216877A CS 216877 A CS216877 A CS 216877A CS 196707 B1 CS196707 B1 CS 196707B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
mother liquors
formaldehyde
mol
endomethylene
moles
Prior art date
Application number
CS216877A
Other languages
English (en)
Inventor
Milan Lichvar
Jan Fedak
Maria Simkaninova
Frantisek Fridrich
Josef Ruzicka
Svatopluk ZEMAN
Original Assignee
Milan Lichvar
Jan Fedak
Maria Simkaninova
Frantisek Fridrich
Josef Ruzicka
Svatopluk ZEMAN
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Milan Lichvar, Jan Fedak, Maria Simkaninova, Frantisek Fridrich, Josef Ruzicka, Svatopluk ZEMAN filed Critical Milan Lichvar
Priority to CS216877A priority Critical patent/CS196707B1/cs
Publication of CS196707B1 publication Critical patent/CS196707B1/cs

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Vynález se týká úpravy matečných louhů z výroby l,5-endomethylén-3, 7-dlnitrozo-l, 3, 5, 7-tetraazacyklooktanu tak, aby potom jednoduchou chemicko-inženýrskou operací poskytly anorganickou sůl. Za tím účelem se na tyto odpady nejdříve působí minerální kyselinou a potom je pomocí methylalkoholu volný formaldehyd převeden na dimethylformal a v této formě z matečných louhů vydestilován.
1, 5-Endomethylen-3, 7-dinitrozo-l, 3, 5 7-tetraazacyklooktan, známý také pod názvem N, N-dinitrozopentamethylentetramin (DNPT), je možné připravit N-Mannichovou kondenzací formaldehydu, amoniaku a dusitanu amonného (získaného konverzí z amonné soli minerální kyseliny a dusitanu alkalického kovu), nebo nitrozačním štěpením hexamtehylentetraroinu. Z technicko-ekonomického hlediska je pro průmyslovou produkci nejvýhodnější nitrozolýza hexamethylentetraminu, při čemž jako zdroj nitrozačního činidla je téměř výhradně aplikována kombinace minerální kyseliny a dusitanů alkalických kovů nebo dusitanu vápenatého.
Vedlejšími produkty syntézy N, Ň-dinitrozopentaméthylentetraminu N-Mannichovou kondenzací je především anorganická sůl, hexametbylentetramin a v reakčni směsi dále zůstává nezreagovaný dusitan a volný íormaidehyd.
Vedlejšími produkty nitrozačního štěpení hexamethylentetraminu je sůl anorganické kyseliny, formaldehyd, amoniové ionty a stopová množství kyseliny mravenčí. V reakčni směsi 5 po izolací produktu (to je v matečných louzích) zůstává i jistý přebytek dusitanu, braný do reakce jako pufrující a nitrozolýzu katalyzující přísada. Je-li nitrozační štěpení zakončováno neutralizací celé reakčni směsi alka10 lickým hydroxidem DE. patent 1 004 618), potom matečné louhy obsahují i hexatehylentetramin, polyoly a jiné produkty formozačních a N-Mannichových kondenzací. Polyoly a cukrům korespodujrcí N-Mannichovy báze jsou reakčni 15 směsí amoniakalizace formaldehydu namísto krystalického hexamethylentetraminu.
Doposud nebyl popsán způsob využití alespoň některé ze složek odpadů typu matečných louhů z výroby N, N-dinitrozopentamethy. 20 lentetraminu. Tento vynález je zacílen na přípravu roztoku vedlejšího anorganického produktu reakce, jenž by potom jednoduchou chemicko-inženýrskou operací poskytl příslušnou anorganickou sůl v krystalické formě. Za tím 25 účelem je pro odstranění přítomného dusitanu využito nestability dusitanu amonného v kyselém prostředí (Monatsh. Chem. 1953, 84, 829, japan. Kokai 74110,148), nebo reakce kyseliny dusité, resp. kysličníků dusíku, se zředěným 30 roztokem hexamethylentetraminu (J. Am.
Chem. Soc. 1960, 82, 255) a formaldehydem (Z. Anal. Chem. 1913, 32, 21). V matečných louzích přítomný hexamethylentetramin, jak již bylo předesláno při odstraňování dusitanu, je acidolyzován na formaldehyd a amoniové ionty (J. Am. Chem. Soc. 1960, 82, 255). Po odstranění dusitanu a hexamethylentetraminu obsahuje takto rezoltující roztok vedlejšího anorganického produktu ještě volný formaldehyd, minerální kyselinu a může být přítomno i malé množství polyolů, aldóz a jiných produktů formozačních reakcí. Formaldehyd je kysele katalyzovanou reakcí s methanolem (DE. patent 1 244 144), který je do reakce brán v přebytku oproti teorii, převeden z velké většiny na dimethylformal (methylal), který je při 40 až 98 °C za atmosférického tlaku ze směsi vydestilován, spolu s přebytečným methylalkoholem.
Odstraňování dusitanu, hexamethylentetraminu a volného formaldehydu z matečných louhů z výroby N, Ň-dinitrozopentamethylentetraminu ve smyslu tohoto vynálezu je energeticky málo náročné. Úprava matečných louhů z výroby N, Ň-dinitrozopentamethylentetraminu dle tohoto vynálezu výrazně usnadňuje využití uvedených odpadů. Sekundárním účinkem tohoto vynálezu je tedy řešení problemamatiky životního prostředí, souvisejícího s průmyslovou produkcí l,5-endomethylen-3,7-dinitrozo-1, 3, 5, 7-tetraazacyklooktanu.
Příklad 1:
K únravě byly použity mateční louhy z výroby 1, 5-endomethylen-3, 7-dinitrozo-l, 3, 5, 7tetraazacyklooktanu nitrozačním štěpením hexamethylentetraminu za použití kyseliny dusičné a dusitanu sodného jako zdroje nitrozačního činidla a zahuštěné směsi po amoniakalizaci. vodného formaldehydu jako zdroje hexamethvlentetraminu. 1000 ml těchto louhů mělo složení:
hexamethylenteramin = 2,08 g formaldehyd = 12,45 g dusitan sodný = 9,60 g solnost = 161,50 g pH = 12 chemická spotřeba kyslíku = 32 198,4 mg kyslíku na 1000 ml.
500 ml louhů uvedeného složení (to je 0,0074 mol hexamethylentetraminu, 0,0696 mol dusitanu sodného a 0,2517 mol celkového formaldehydu j bylo předloženo do kulaté baňky obsahu 1000 ml, bylo k nim přidáno 7 ml 94% kyseliny dusičné (to je 0,1558 mol) a tato směs byla 10 minut vařena pod zpětným chladičem. Po ochlazení na 50 °C bylo pH reakční směsi přídavkem 94% kyseliny dusičné upraveno na hodnotu 1 až 0 a potom bylo jednorázově nadávkováno 50 ml methylalkoholu (to je 1,2357 mol). Přes rektifikační kolonu bylo potom započato s pomalým vydestilováním methylalu: po 120 minutách destilace bylo získáno 46 ml frakce o teplotě varu 38,5 až 71,0 °C a po dalších 45 minutách 30 ml frakce o teplotě varu 71 až 98 °C. Destilační zbytek vykazoval v přepočtu na 1000 ml analyticky zjištěné hodnoty: chemická spotřeba kyslíku = 5549,6 mg kyslíku, 12,4 g kyseliny dusičné, 3,1 kyseliny mravenčí, 0,75 g formaldehydu a cukrům korespondující substance, kterých v přepočtu na glukózu bylo 0,65 g.
Příklad 2:
K úpravě byly použity matečné louhy z výroby l,5-endomethylen-3,7-dinitrozo-l,3,5, 7-tetraazacyklooktanu za použití kyseliny chlorovodíkové a dusitanu draselného (obsahující dusičnan draselný) jako zdroje nitrozačního činidla a krystalického hexamethylentetraminu. Tyto louhy obsahovaly 13,7 % chloridu draselného, 2,0 % dusitanu draselného, 4,5 % dusičnanu draselného, 1,9 % formaldehydu a jejich pH bylo 4.
Na zpracování bylo bráno 500 g matečných louhů uvedeného složení (to je 0,3164 mol formaldehydu a 0,1175 mol dusitanu draselného), jednorázově okyselených 14,7 ml 35% kyseliny chlorovodíkové (to je 0,1676 mol). Dále bylo postupováno podle příkladu 1 jen s tím rozdílem, že bylo použito 15 ml methylalkoholu íto je 1,8536 mol): za prvních 105 minut destilace rezultovalo 71 ml frakce o teplotě varu
38,5 až 70.0 °C a za dalších 25 minut 28 ml frakce o teplotě varu 70 až 98 °C. Destilační zbytek v přepočtu na 1000 ml obsahoval: 0,78 g formaldehydu, 0,53 g kyseliny mravenčí, 3,97 g kvselinv chlorovodíkové a nebvly dokázány příměsi tvpu nolvolů. resn. cukrů: chemická spotřeba kyslíku činila 3964 mg kyslíku na 1000 ml.
Příklad 3:
K úpravě byly použity matečné louhy z výroby l,5-endnmfithylen-3, 7-dinitrozo-l,3,5, 7-tetraazacyklooktanu za použití kyseliny sírové a dusitanu sodného jako zdroje nitrozačního činidla a krystalického hexamethylentetraminu. Tyto louhy na 1000 ml vykazovaly složení :
hexamethylenteramin = 5,92 g formaldehyd = 20,35 g dusitan sodný = 15,56 g hydroxid sodný = 0,72 g solnost = 106,60 g chemická spořeba kyslíku = 38 267 mg kyslíku na 1000 ml.
1200 ml matečných louhů uvedeného složení (to je 0,0507 mol hexamethylenteraminu, 0,2706 mol dusitanu sodného a 1,1246 mol celkového formaldehydu) bylo předloženo do kulaté baňky obsahu 2000 m. Po okyselení na pH 1 až 0 (to je po přidání 0,2850 mol kyseliny sírové ve formě jejího 94,1% roztoku) byla směs 30 minut refluxována pod zpětným chladičem teplota ve vařáku 102 až 108 °C). Po ochlazení na °C bylo k ní jednorázově nadávkováno 200 ml methylalkoholu (to je 4,9471 mol). Přés rektlfikaění kolonu bylo započato s vydéstilováváním methylalu: frakčé o teplotě varu 45 až 65 °C, reprezentující technický methylal, bylo získáno 57 ml, frakce o teplotě varu 65 až 84 °C rezultovalo 126 ml a 80 ml bylo frakce o teplotě varu 84 až 98 °C. Destilační zbytek v 1000 ml obsahoval 7,88 g kyseliny sírové a 6.18 g formaldehydu a jeho chemická spotřeba kyslíku byla 6 601 mg. Celkové množství destilačního zbytku bylo 1137 ml a ochlazením na 12 °C z něj vypadávaly krystalky Glauberovy soli.
Příklad 4:
K úpravě byly použity matečné louhy z výroby l,5-endomethylen-3, 7-dinítrozo-l,3,5,7 - tetraazacyklooktanu za použití kyseliny dusičné a dusitanu sodného jako nitrozaČního činidla a zahuštěné reakční směsi po amoniakalizacl vodného formaldehydu jako zdroje hexamethy-
lentetraminu. 1000 ml louhů obsahovalo:
hexamethylentetramin = 2,20 g
formaldehyd = 13,79 g
dusitan sodný = 11,54 g
solnost = 202,70 g
PH 12
chemická spotřeba kyslíku = 38 540 mg kyslíku na 1000 ml.
K 3000 rol matečných louhů uvedeného složení (to je 0,0471 mol hexamethylentetraminu, 0,5017 mol dusitanu sodného a 1,6602 mol celkového formaldehydu), předložených v kulaté baňce obsahu 4000 ml, bylo po úpravě jejich pH pomocí kyseliny dusičné na hodnotu 6,5 až 5,0 přidáno 55 g dusičnanu amonného (to je 0,6875 mol) a směs byla 30 minut zahřívána na 90 až 98 °C. Po ochlazení na 50 až 45 °C bylo k ní přidáno 60 ml 94,1% kyseliny dusičné (to je 1,3355 mol) a potom 300 ml methylalkoholu (to je 7,4142 mol). Přes rektifikační kolonu s deflegmátorem bvl potom vydestilován methylal: rezultovalo 270 ml frakce o teplotě varu 36 až 72 °C a 120 ml frakce o teplotě varu 72 až 98 °C. Destilační zbytek vykazoval na 1000 ml chemickou spotřebu kyslíku = 4757 me, obsah formaldehydu max. 2,8 g, obsah kyseliny mravenčí max. 3,1 g, obsah kyseliny dusičné 14,1 g a obsah polyolů, počítaný jako glukóza, max. 0,49 g.
Příklad 5:
K úpravě byly použity matečné louhy z výroby l,5-endomethylen-3, 7-dinitrozo-l,3,5,7 - tetraazacyklooktanu za použití kyseliny dusičné a dusitanu sodného jako nitrozaČního činidla a zahuštěné reakční směsi po amomakalizaci vodného formaldehydu jako zdroje hexamethylentetraminu, Matečné louhy byly částečně naředěné prvními promývacími vodami surového produktu na filtru. 1000 ml těchto odpadů mělo složení:
hexamethylenteramin = 0,98 g formaldehyd = 7,84 g dusitan sodný = 7,10 g solnost = 65,68 g pH = 12 chemická spotřeba kyslíku = 18 183 mg kyslíku na 1000 ml.
V kulaté baňce obsahu 1000 ml bylo předloženo 700 ml matečných louhů (to je 0,0049 mol hexamethylentetraminu, 0,0720 mol dusitanu sodného a 0,2122 mol celkového formaldehydu , jejichž pH bylo 65% kyselinou dusičnou upraveno na 6,5. Potom bylo vneseno 12,8 g dusičnanu amonného (to je 0,1600 mol) a směs byla 10 minut vyhřívána na 90 °C. Po ochlazení na 40 °C byla reakční směs okyselena 23,5 ml 65% kyseliny dusičné (to je 0,3375 mol) a po přidání 105 ml methylalkoholu (to je 2,5950 mol) bylo započato s vydestilováním methylalu (přes rektifikační kolonu). Rezultovalo 75 ml frakce o teplotě varu 41,5 až 73 °C a 35 ml frakce o teplotě varu 73 až 96 °C. Destilační zbytek vykazoval na 1000 ml chemickou spotřebu kyslíku 2412 mg, solnost 82,42 g, maximálně 2,1 g formaldehydu, 13,6 g kyseliny dusičné a maximálně 1,4 g kyseliny mravenčí. Polyoly a jim korespondující substance nebylo možné stanovit.
Příklad 6:
K úpravě byly použity matečné louhy stejného původu a složení jako v příkladě 5.
V kulaté baňce obsahu 1000 ml bylo předloženo 700 rol matečných louhů, jejich pH bylo přídavkem 8 ml 65% kyseliny dusičné (to je 0,1149 mol) upraveno na pH 1 až 2. Směs potom byla 10 minut ref luxována pod zpětným chladičem a po ochlazení na 40 °C byla okyselena 16,8 65% kyseliny dusičné (to je 0,2413 mol). Po přidání 105 ml methylalkoholu (to je 2 5950 mol] bylo započato s vydestilováváním methylalu přes rektifikační kolonu. Rezultovalo 75 ml frakce o teplotě varu 43 až 80 °C a 45 ml frakce o teplotě varu 80 až 97,5 °C. Destilační zbytek na 1000 ml vykazoval chemickou spotřebu kyslíku 3864 mg, obsah formaldehydu max. 2,9 g, obsah kyseliny mravenčí max. 2,8 g, solnost 65,82 g a obsah kyseliny dusičné
12,7 g.
Příklad 7:
K úpravě byly použity matečné louhy z výroby l,5-endom?ethylen-3, 7-dinitrozo-l,3,5,7 - tetraazacyklooktanu za použití kyseliny dusičné a dusitanu vápenatého jako zdroje introzačního činidla a krystalického hexamethylentetraminu. Tyto louhy obsahovaly 12,37 % dusičnanu vápenatého, 1,29 % dusitanu vápenatého a 2,42 % formaldehydu; pH = 3,5.
Na zpracování bylo bráno 500 g matečných louhů (to je 0,0244 mol dusinatu vápenatého, 0,2015 mol formaldehydu), okyselených 5 ml 94% kyseliny dusičné (to je 0,1113 mol). Dále bylo postupováno jako v příkladě 1 s tím, že na převedení formaldehydu na methylal bylo použito 100 ml methylalkoholu. Za prvých 110 minut destilace rezultovalo 86 ml frakce o teplotě varu 41 až 70 °C a za dalších 30 minut 34 ml frakce o teplotě varu 70 až 97 °C. Desti8 lační zbytek vykazoval na 1000 ml chemickou spotřebu kyslíku = 3653 mg, maximálně 3,1 g formaldehydu, 15,89 g kyseliny dusičné a maximálně 3,3 kyseliny mravenčí.

Claims (1)

  1. Předmět vynálezu
    1. Způsob úpravy matečných louhů z výroby l,5-endomethylen-3, 7-dinitrozo-l, 3, 5, 7-tetraazacyklooktanu nitrozačním štěpením hexamethylentetraminu nebo N-Mannichovou kondenzací, vyznačující se tím, že se na matečné louhy při teplotě 30 až 110 °C, s výhodou 90 až 108 °C, po dobu 10 až 120 minut, s výhodou 10 a Ž30 minut, působí minerální kyselinou v množství 1 až 5 mol jednosytné kyseliny na 1 mol přítomného dusitanu a v množství 4 až
    70 mol, s výhodou 6 až 65 mol jednosytné kyseliny na 1 mol přítomného hexamethylentetraminu, s následným ochlazením rezultující směsi na 60 až 0 °C, s výhodou na 50 až 30 °C, a 10 působením methylalkoholu na formaldehyd v množství 2 až 15 mol methylalkoholu, s výhodou 4,4 až 12,2 mol methylalkoholu, na 1 mol celkového formaldehydu ve výchozích matečných louzích, při čemž vznikající dimethylfor15 mal se ze směsi vydestiluje.
    fihočeské tiskárny n. p., prov. 03 Cena Kčs 2,40
    OPRAVA popisu vynálezu k autorskému osvědčení č, 196 707 (51) Int. Cl.3 — C 07 D 257/00
    V popisu vynálezu k autorskému osvědčení č. 196 707 je správný název:
    „Způsob úpravy matečných louhů z výroby l,5-endomethylen-3,7-dinitrozo-l,3,5,7-tetraazacyklooktanu“
    ORAD PRO VYNÁLEZY A OBJEVY
CS216877A 1977-04-01 1977-04-01 Způsob dopravy matečných louhů z výroby l,5-endomethylen-3,7-dinistrozo-l, 3, 5, 7- tetraazacyklooktanu CS196707B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS216877A CS196707B1 (cs) 1977-04-01 1977-04-01 Způsob dopravy matečných louhů z výroby l,5-endomethylen-3,7-dinistrozo-l, 3, 5, 7- tetraazacyklooktanu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS216877A CS196707B1 (cs) 1977-04-01 1977-04-01 Způsob dopravy matečných louhů z výroby l,5-endomethylen-3,7-dinistrozo-l, 3, 5, 7- tetraazacyklooktanu

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS196707B1 true CS196707B1 (cs) 1980-04-30

Family

ID=5358020

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS216877A CS196707B1 (cs) 1977-04-01 1977-04-01 Způsob dopravy matečných louhů z výroby l,5-endomethylen-3,7-dinistrozo-l, 3, 5, 7- tetraazacyklooktanu

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS196707B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU97111312A (ru) Способ получения гидропероксида кумола и способ водно-эмульсионного окисления кумола
ATE103261T1 (de) Verfahren zur erzeugung von chlordioxid.
CN113185548A (zh) 一种提高亚磷酸二甲酯利用率的草甘膦合成方法
KR960006667B1 (ko) 메타크릴산메틸의 제조방법
DE949053C (de) Verfahren zur Gewinnung von praktisch reinen, ungesaettigten Carbonsaeurenitrien
EP3130563B1 (en) Method for treating methionine production waste water
CS196707B1 (cs) Způsob dopravy matečných louhů z výroby l,5-endomethylen-3,7-dinistrozo-l, 3, 5, 7- tetraazacyklooktanu
US2667483A (en) Purification of lactams
EP1737833B1 (de) Verfahren zur herstellung von reinem melamin
CH634042A5 (de) Verfahren zur herstellung von cyanopinakolon.
US4200582A (en) Preparation of α-hydroxy-β,β-dimethyl-γ-butyrolactone
CN110498781B (zh) 一种d,l-泛酸内酯的合成方法
US3009954A (en) Process for the production of sarcosine and related alkylamino-acetic acids
JPH05186216A (ja) 硫酸カリウムと塩酸の製造方法
CN107879925B (zh) 一种高纯度高收率l-2-氯丙酸的合成方法
CN104944643A (zh) 草甘膦母液富氧湿式氧化热量回用及深度处理方法
US3122584A (en) Production of ammonium formate
US4133810A (en) Process for the recovery of ε-caprolactam from a reaction mixture of ε-caprolactam and sulfuric acid
CN1986394A (zh) 一种生产磷酸二氢钙的方法
PL120929B2 (en) Method of purification of crude d-ribono-gamma-lactone
SU865797A1 (ru) Способ получени бромистого аммони
CS199090B1 (cs) Způsob úpravy matečných louhu z výroby l,5-endometylén-3,7-dinitrózo-l,3,5,7-tetraazaoyk1ookt anu
SU104770A1 (ru) Способ получени пропноновой кислоты из ее эфиров
GB1115980A (en) Process for the manufacture of nitrilo-triacetonitrile
US2139142A (en) Purification of materials containing nitrite