CN85109328A - 从铀-235及其裂变产物中分离医用钼-99的方法 - Google Patents

从铀-235及其裂变产物中分离医用钼-99的方法 Download PDF

Info

Publication number
CN85109328A
CN85109328A CN 85109328 CN85109328A CN85109328A CN 85109328 A CN85109328 A CN 85109328A CN 85109328 CN85109328 CN 85109328 CN 85109328 A CN85109328 A CN 85109328A CN 85109328 A CN85109328 A CN 85109328A
Authority
CN
China
Prior art keywords
post
molybdenum
target
chromatograph
chromatograph post
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
CN 85109328
Other languages
English (en)
Other versions
CN85109328B (zh
Inventor
孙素元
梁根林
林琼芳
李宝安
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
China Institute of Atomic of Energy
Original Assignee
China Institute of Atomic of Energy
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by China Institute of Atomic of Energy filed Critical China Institute of Atomic of Energy
Priority to CN85109328A priority Critical patent/CN85109328B/zh
Publication of CN85109328A publication Critical patent/CN85109328A/zh
Publication of CN85109328B publication Critical patent/CN85109328B/zh
Expired legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Abstract

一种分离钼-99的方法。这是一种从铀-235裂变产物中分离医用钼-99的方法。该方法由如下步骤组成:(1)靶物质的辐照;(2)靶的脱壳;(3)靶的溶解;(4)Al2O3色层柱分离钼-99。色层柱采用高的柱高/柱径比,并在解吸液中添加了氧化剂,如H2O2Br2等,提高了对杂质核素的去污效果,从而大大简化了流程,使流程周期短,产生的固、液废物少,不引入任何有机试剂,不产生难以处理的有机废液,并可大规模从裂变产物中分离钼-99。

Description

本发明属于分离钼-99(99Mo)的方法。99Mo广泛用于核医学上,因为99Mo-99mTc发生器产生的锝-99m可作为诊断肿瘤的示踪剂。对于这种示踪剂的杂质含量必须达到如下指标:
钌-103<0.05μCi/mCi锝-99m;碘-131<0.05μCi/mCi锝-99m;其它总γ杂质<0.1μCi/mCi锝-99m;锶-89<6×10-4μCi/mCi锝-99m;锶-99<6×10-5μCi/mCi锝-99m;总α杂质<1×10-6μCi/mCi锝-99m。为此,对用于制备99Mo-99mTc发生器的钼-99也必须要有很高的纯度。目前,国际上多用反应堆辐照铀-235来制备钼-99,由此得的钼-99,与其共存的裂变产物多至40余种元素,300多种核素,其中以阴离子形式存在的裂变产物,如碲-132、碘-131、钌-103及部分锆-95、铌-95等与钼-99的化学行为比较相似,特别是碲-132与钼-99更为相似,因此,从如此复杂的体系中分离出高纯度钼-99是相当困难的。
目前,从铀-235裂变产物中分离高纯度钼-99的方法有许多,但都比较复杂。如西德的沉淀-有机色层-无机色层-灼烧法(Nucler Research Center Karlsruhe,Institute of Radiachemistry,West-Germany)、加拿大的无机色层-沉淀-灼烧法(Atomic Energy of Canada Limited)等。其中加拿大的方法是分离高纯度99Mo的较好方法之一。该方法包括如下步骤:(1)靶物质的辐照;(2)辐照后靶的溶解;(3)溶解液的过滤;(4)Al2O3色层柱分离钼-99;(5)用α-氨息香肟沉淀钼-99;(6)钼-99沉淀的灼烧;(7)钼-99沉淀的溶解。该方法中用α-氨息香肟沉淀钼-99,有可能沾污产品,因此必须经过高温灼烧以除去α-氨息香肟。又方法中所用的Al2O3色层柱的尺寸较大,分离效率较低,虽然经过HNO3、H2O、稀NH3·H2O的洗涤,仍不能达到满意的去污效果。用1NNH3·H2O解吸钼-99时,钼-99产品中还有3%~10%的碲-132以及少量碘-131、钌-103、锆-95、铌-99等杂质,产品达不到制备医用99Mo-99mTc发生器的质量要求。这种钼-99的粗产品还必须经过沉淀,反复洗涤,最后再经高温灼烧(使MoO3升华)后,才能达到制备锝-99m发生器的要求。因此,上述方法仍然存在步骤多,化学操作复杂,分离周期长,固、液废物多,有有机废液等问题。
本发明的目的是公开一种简单可靠、操作方便的从铀-235裂变产物中分离高纯度钼-99的方法。
本方法中采用的Al2O3色层柱具有较高的柱高/柱径比,以提高对碘-131、钌-103、锆-95、铌-95等杂质核素的去污效果。通过在NH3·H2O解吸液中添加氧化剂如H2O2、Br2从而明显地提高了钼-99与碲-132的分离效果。由此,可删去很多旨在分离磅-132以及碘-131、钌-103、锆-95、铌-95等杂质核素的繁琐操作。本方法具有如下特点:分离步骤少、流程周期短、产生的固、液废物少、不引入任何有机试剂;不产生难以处理的有机废液;流程中只采用耐辐射的无机交换剂,因而可大规模地从裂变产物中分离钼-99。
附图是本发明分离医用钼-99的工艺流程示意图。
如附图所示,(1)靶的辐照:该步骤中采用的靶物质为UO2-Mg
Figure 85109328_IMG2
散体或UO2、金属铀及其合金等。把制成的靶置于反应堆中辐照6~7天,冷却1~2天后,再置于热室中进行化学处理。
(2)靶的脱壳:如果靶物质为UO2-Mg
Figure 85109328_IMG3
散体(即游泳池式轻水实验堆的燃料元件),此靶物质封于铝壳内。经辐照后的靶就需脱壳。在该步骤中用混合硷(如NaOH和NaNO3的混合液)溶解辐照过的靶的铝包壳。溶解铝壳在沸水浴中进行。最佳投料比Al∶NaOH∶NaNO3=1∶1.41∶1.1(按mol量计算)。用混合硷脱壳的好处是使反应中产生的H2转换成NH3,并可减少放射性碘分子的逸出。
如果靶物质为UO2或金属铀及其合金就不需经脱壳这步骤。其它各步骤条件均相同。
(3)靶的溶解:用含有适量Hg(NO32的无机酸(如HNO3)溶解去壳后的UO2-Mg(或UO2、金属铀及其合金)。溶解是在不锈钢密封系统中进行,溶解后用适量蒸溜水冲稀,保持酸度为0.1~1N。
(4)Al2O3色层柱分离钼-99:主要采用柱高与柱径比等于或大于10的Al2O3色层柱,提高了对碘-131、钌-103、铌-95、锆-95等核素的去污效果。实验结果表明,同样装有20g Al2O3(粒度为120~180目)的φ10×200mm的色层柱要比装成φ26×32mm色层柱的柱效增加3倍。用Al2O3色层柱分离钼-99的过程是:(1)钼-99的吸附。含有钼-99的溶解液通过Al2O3色层柱,以MoO 4形式(在0.1~1NHNO3溶液中)的钼-99可定量地吸附在Al2O3柱上,碲-132等以阴离子形式存在的其它裂变产物也部分被吸附,只有UO++ 2等阳离子裂变产物不被吸附,流速控制在20ml/cm2·min。(2)洗涤。先用1NHNO3洗涤色层柱,钼-99在酸性Al2O3上吸附的最佳酸度范围是0.1~0.4N之间,但选用1NHNO3洗涤是为了有效地除去碘-131等杂质核素,流速控制在40~80ml/cm2·min。然后用H2O洗涤以清除在色层柱中余留的HNO3,并使Al2O3柱中的介质转换为近中性。最后用0.01NNH3·H2O洗涤,进一步除去放射性杂质,流速为40~80ml/cm2·min。(3)钼-99解吸。将含有氧化剂如H2O2、Br2的1NNH3·H2O溶液通过Al2O3色层柱,氧化剂在柱中与低价碲进行氧化-还原反应,反应后的碲在Al2O3上的吸附量明显增加,这样就有效地增加了碲-132与钼-99的分离因数。此外,氧化剂的存在可防止因辐射效应引起少量MoO 4被还原成低价,从而增加了钼-99的解吸率。氧化剂为Br2,则Br2含量只要大于1.5‰(V/V)即可。解吸剂流速控制在20ml/cm2·min。
如果靶物质溶解后的体积很大,则可先使料液通过一个柱高/柱径之比为3/1(如100mm/30mm)的Al2O3色层柱,进行一次粗分离,然后再经过一根柱高/柱径比大于等于10/1的细柱分离。料液流量与解吸液流量之比可为5~10,这样可达到缩小料液体积的目的。其它条件与细柱条件相同。
本发明的实施方案如下:
(1)靶的辐照。靶物质为UO2-Mg
Figure 85109328_IMG4
散体,铀-235的丰度为10%,
Figure 85109328_IMG5
散体中UO2与Mg的重量百分比为87∶13。将其制成直径为8mm,长为30mm的棒状(含铀-235 480mg),封于1mm厚的金属铝中。
将上述铀靶2根置于反应堆中,辐照162小时(中子通量~1.5×1013n/cm2·s),冷却24小时。
(2)靶的脱壳。将装有328ml的NaOH+NaNO3(NaOH为170g/l,NaNO3为280g/l)混合硷的容器置于沸腾的水浴锅内,同时将2根铀靶放入混合硷液中。当硷液温度升至80℃时,溶解反应便立即进行,大约40分钟后,铝壳即溶解完全。取出铀靶,用水冲洗1至2次,移至不锈钢溶解器中。
(3)铀靶的溶解。往装有铀靶的溶解器内加入96ml 5.0NHNO3(内含10-3mol/1的Hg++),20分钟后,先加热20分钟(沸水浴中),后冷却至室温,用蒸馏水稀释1倍,此时酸度接近1N。该溶液为提取钼-99的料液。
(4)Al2O3色层柱分离钼-99。将料液引入φ10×200mm,内装20g Al2O3(酸性、色谱用,粒度为120~180目)的色层柱中,控制料液流量在10ml/min,待料液全部流完后,依次用1NHNO3(1200ml)、H2O(2000ml)、0.01NNH3·H2O(1200ml)洗涤色层柱,流量为30ml/min。最后用300ml的1NNH3·H2O+Br2溶液解吸钼-99,Br2水的浓度为5%(V/V),流量控制在10ml/min。钼-99的核纯度已达到制备99Mo-99mTc发生器的纯度要求。
本方法已在实际生产中应用数十次,均得到良好的结果。

Claims (13)

1、从铀-235及其裂变产物中分离医用钼-99的方法,是一种分离钼-99的方法。其特征在于该方法有如下步骤:(1)靶的辐照,靶物质为UO2-Mg
Figure 85109328_IMG1
散体,(2)靶的脱壳,用混合硷脱去UO2-Mg靶的铝壳,(3)靶的溶解,用含有Hg(NO3)2的无机酸溶液溶解,(4)Al2O3色层柱分离钼-99,依次用HNO3、H2O和NH3·H2O洗涤,最后用含有氧化剂的NH3·H2O溶液解吸99MO,或有如下步骤:(1)靶的辐照,靶物质为UO2或金属铀及其合金,(2)靶的溶解,(3)Al2O3色层柱分离钼-99。
2、如权利要求1所述的方法,其特征在于靶的脱壳用NaOH+NaNO3的混合硷,脱壳时的最佳投料比为Al∶NaOH∶NaNO3=1∶1.41∶1.1(按mol量计算)。
3、如权利要求1或2所述的方法,其特征在于靶溶解的无机酸为HNO3
4、如权利要求1或2所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱的柱高/柱径比大于等于10。
5、如权利要求3所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱的柱高/柱径比大于等于10。
6、如权利要求1或2所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱解吸液中的氧化剂为H2O2或Br2
7、如权利要求3所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱解吸液中的氧化剂为H2O2或Br2
8、如权利要求4所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱解吸液中的氧化剂为H2O2或Br2
9、如权利要求5所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱解吸液中的氧化剂为H2O2或Br2
10、如权利要求1或2所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱采用酸性、色谱用的、粒度为120~180目的Al2O3
11、如权利要求3所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱采用酸性、色谱用的、粒度为120~180目的Al2O3
12、如权利要求4所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱采用酸性、色谱用的、粒度为120~180目的Al2O3
13、如权利要求6所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱采用酸性、色谱用的、粒度为120~180目的Al2O3
CN85109328A 1985-12-26 1985-12-26 从铀-235及其裂变产物中分离医用钼-99的方法 Expired CN85109328B (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN85109328A CN85109328B (zh) 1985-12-26 1985-12-26 从铀-235及其裂变产物中分离医用钼-99的方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN85109328A CN85109328B (zh) 1985-12-26 1985-12-26 从铀-235及其裂变产物中分离医用钼-99的方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN85109328A true CN85109328A (zh) 1986-11-05
CN85109328B CN85109328B (zh) 1986-11-05

Family

ID=4796302

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN85109328A Expired CN85109328B (zh) 1985-12-26 1985-12-26 从铀-235及其裂变产物中分离医用钼-99的方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN85109328B (zh)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1996013039A1 (en) * 1994-10-25 1996-05-02 Atomic Energy Of Canada Limited/Energie Atomique Du Canada Limitee Process for production of molybdenum-99 and management of waste therefrom
CN102113059A (zh) * 2008-06-06 2011-06-29 代尔夫特科技大学 用于生产不加载体的99Mo 的方法
CN109701482A (zh) * 2018-12-27 2019-05-03 成都欣科医药有限公司 裂变型锝[99mTc]发生器用吸附剂γ-氧化铝的制备工艺

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1996013039A1 (en) * 1994-10-25 1996-05-02 Atomic Energy Of Canada Limited/Energie Atomique Du Canada Limitee Process for production of molybdenum-99 and management of waste therefrom
CN102113059A (zh) * 2008-06-06 2011-06-29 代尔夫特科技大学 用于生产不加载体的99Mo 的方法
CN109701482A (zh) * 2018-12-27 2019-05-03 成都欣科医药有限公司 裂变型锝[99mTc]发生器用吸附剂γ-氧化铝的制备工艺
CN109701482B (zh) * 2018-12-27 2021-08-06 成都欣科医药有限公司 裂变型锝[99mTc]发生器用吸附剂γ-氧化铝的制备工艺

Also Published As

Publication number Publication date
CN85109328B (zh) 1986-11-05

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP1058931B1 (en) Method and apparatus for the production and extraction of molybdenum-99
US5596611A (en) Medical isotope production reactor
Stang Jr et al. Development of methods for the production of certain short-lived radioisotopes
CN113066598B (zh) 一种从高能质子束辐照232Th靶引起的散裂反应中分离纯化223Ra的方法
CN111863301B (zh) 一种purex流程废有机相中保留钚的洗脱方法
CN85109328A (zh) 从铀-235及其裂变产物中分离医用钼-99的方法
Seneda et al. Recovery of uranium from the filtrate of ‘ammonium diuranate’prepared from uranium hexafluoride
CN111863300B (zh) 一种purex流程污溶剂中保留钚的洗脱方法
RU2439727C1 (ru) Способ получения радионуклида висмут-212
CN114231763A (zh) 一种从钆铽混合溶液中提取铽的分离方法
Hetherington et al. Targets for the production of neutron activated molybdenum-99
Kochnov et al. Production of fission 99Mo at the VVR-Ts nuclear reactor in a closed-loop process with respect to U
CN115572841B (zh) 一种从含有Sr(Ⅱ)的溶液中提取Sr(Ⅱ)的萃取方法
CN114752783B (zh) 一种高效分离Sr2+和Cs+的方法
Bajo et al. Separation of Tl (I)-Pb (II) by liquid-liquid extraction with diethyldithiocarbamic acid isolation of 201 Tl
Ito Extraction of technetium (VII) from uranium (VI) in nitric acid system by primary amine—n-heptane solution
RU2073927C1 (ru) Способ выделения сурьмы-125 из смеси осколков деления, урана, трансурановых элементов, продуктов коррозии и технологических отходов
Blagojevic et al. The extraction of fission product molybdenum-99 by dithiol precipitation
Phillips et al. Chemistry and concept for an automated 72 Se/72 As generator
Bhattacharyya et al. Adsorption of several tracer cations and separation of 234 Th from 238 U and 113m In from 113 Sn on tin dioxide
RU2235374C2 (ru) Способ электрохимического выделения палладия из азотнокислых растворов
Meirav et al. Measurements of 129I in a nuclear power reactor by accelerator mass spectrometry
Bray et al. Method of separation of yttrium-90 from strontium-90
RU2262759C2 (ru) Способ получения изотопа урана-237
Nash et al. Introduction: A Brief History of f Element Separations

Legal Events

Date Code Title Description
C10 Entry into substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
C06 Publication
C13 Decision
GR02 Examined patent application
PB01 Publication
C14 Grant of patent or utility model
GR01 Patent grant
C10 Entry into substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
C17 Cessation of patent right
CE01 Termination of patent right