CN85109328A - 从铀-235及其裂变产物中分离医用钼-99的方法 - Google Patents
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Abstract
一种分离钼-99的方法。这是一种从铀-235裂变产物中分离医用钼-99的方法。该方法由如下步骤组成:(1)靶物质的辐照;(2)靶的脱壳;(3)靶的溶解;(4)Al2O3色层柱分离钼-99。色层柱采用高的柱高/柱径比,并在解吸液中添加了氧化剂,如H2O2Br2等,提高了对杂质核素的去污效果,从而大大简化了流程,使流程周期短,产生的固、液废物少,不引入任何有机试剂,不产生难以处理的有机废液,并可大规模从裂变产物中分离钼-99。
Description
本发明属于分离钼-99(99Mo)的方法。99Mo广泛用于核医学上,因为99Mo-99mTc发生器产生的锝-99m可作为诊断肿瘤的示踪剂。对于这种示踪剂的杂质含量必须达到如下指标:
钌-103<0.05μCi/mCi锝-99m;碘-131<0.05μCi/mCi锝-99m;其它总γ杂质<0.1μCi/mCi锝-99m;锶-89<6×10-4μCi/mCi锝-99m;锶-99<6×10-5μCi/mCi锝-99m;总α杂质<1×10-6μCi/mCi锝-99m。为此,对用于制备99Mo-99mTc发生器的钼-99也必须要有很高的纯度。目前,国际上多用反应堆辐照铀-235来制备钼-99,由此得的钼-99,与其共存的裂变产物多至40余种元素,300多种核素,其中以阴离子形式存在的裂变产物,如碲-132、碘-131、钌-103及部分锆-95、铌-95等与钼-99的化学行为比较相似,特别是碲-132与钼-99更为相似,因此,从如此复杂的体系中分离出高纯度钼-99是相当困难的。
目前,从铀-235裂变产物中分离高纯度钼-99的方法有许多,但都比较复杂。如西德的沉淀-有机色层-无机色层-灼烧法(Nucler Research Center Karlsruhe,Institute of Radiachemistry,West-Germany)、加拿大的无机色层-沉淀-灼烧法(Atomic Energy of Canada Limited)等。其中加拿大的方法是分离高纯度99Mo的较好方法之一。该方法包括如下步骤:(1)靶物质的辐照;(2)辐照后靶的溶解;(3)溶解液的过滤;(4)Al2O3色层柱分离钼-99;(5)用α-氨息香肟沉淀钼-99;(6)钼-99沉淀的灼烧;(7)钼-99沉淀的溶解。该方法中用α-氨息香肟沉淀钼-99,有可能沾污产品,因此必须经过高温灼烧以除去α-氨息香肟。又方法中所用的Al2O3色层柱的尺寸较大,分离效率较低,虽然经过HNO3、H2O、稀NH3·H2O的洗涤,仍不能达到满意的去污效果。用1NNH3·H2O解吸钼-99时,钼-99产品中还有3%~10%的碲-132以及少量碘-131、钌-103、锆-95、铌-99等杂质,产品达不到制备医用99Mo-99mTc发生器的质量要求。这种钼-99的粗产品还必须经过沉淀,反复洗涤,最后再经高温灼烧(使MoO3升华)后,才能达到制备锝-99m发生器的要求。因此,上述方法仍然存在步骤多,化学操作复杂,分离周期长,固、液废物多,有有机废液等问题。
本发明的目的是公开一种简单可靠、操作方便的从铀-235裂变产物中分离高纯度钼-99的方法。
本方法中采用的Al2O3色层柱具有较高的柱高/柱径比,以提高对碘-131、钌-103、锆-95、铌-95等杂质核素的去污效果。通过在NH3·H2O解吸液中添加氧化剂如H2O2、Br2从而明显地提高了钼-99与碲-132的分离效果。由此,可删去很多旨在分离磅-132以及碘-131、钌-103、锆-95、铌-95等杂质核素的繁琐操作。本方法具有如下特点:分离步骤少、流程周期短、产生的固、液废物少、不引入任何有机试剂;不产生难以处理的有机废液;流程中只采用耐辐射的无机交换剂,因而可大规模地从裂变产物中分离钼-99。
附图是本发明分离医用钼-99的工艺流程示意图。
(2)靶的脱壳:如果靶物质为UO2-Mg
散体(即游泳池式轻水实验堆的燃料元件),此靶物质封于铝壳内。经辐照后的靶就需脱壳。在该步骤中用混合硷(如NaOH和NaNO3的混合液)溶解辐照过的靶的铝包壳。溶解铝壳在沸水浴中进行。最佳投料比Al∶NaOH∶NaNO3=1∶1.41∶1.1(按mol量计算)。用混合硷脱壳的好处是使反应中产生的H2转换成NH3,并可减少放射性碘分子的逸出。
如果靶物质为UO2或金属铀及其合金就不需经脱壳这步骤。其它各步骤条件均相同。
(3)靶的溶解:用含有适量Hg(NO3)2的无机酸(如HNO3)溶解去壳后的UO2-Mg(或UO2、金属铀及其合金)。溶解是在不锈钢密封系统中进行,溶解后用适量蒸溜水冲稀,保持酸度为0.1~1N。
(4)Al2O3色层柱分离钼-99:主要采用柱高与柱径比等于或大于10的Al2O3色层柱,提高了对碘-131、钌-103、铌-95、锆-95等核素的去污效果。实验结果表明,同样装有20g Al2O3(粒度为120~180目)的φ10×200mm的色层柱要比装成φ26×32mm色层柱的柱效增加3倍。用Al2O3色层柱分离钼-99的过程是:(1)钼-99的吸附。含有钼-99的溶解液通过Al2O3色层柱,以MoO= 4形式(在0.1~1NHNO3溶液中)的钼-99可定量地吸附在Al2O3柱上,碲-132等以阴离子形式存在的其它裂变产物也部分被吸附,只有UO++ 2等阳离子裂变产物不被吸附,流速控制在20ml/cm2·min。(2)洗涤。先用1NHNO3洗涤色层柱,钼-99在酸性Al2O3上吸附的最佳酸度范围是0.1~0.4N之间,但选用1NHNO3洗涤是为了有效地除去碘-131等杂质核素,流速控制在40~80ml/cm2·min。然后用H2O洗涤以清除在色层柱中余留的HNO3,并使Al2O3柱中的介质转换为近中性。最后用0.01NNH3·H2O洗涤,进一步除去放射性杂质,流速为40~80ml/cm2·min。(3)钼-99解吸。将含有氧化剂如H2O2、Br2的1NNH3·H2O溶液通过Al2O3色层柱,氧化剂在柱中与低价碲进行氧化-还原反应,反应后的碲在Al2O3上的吸附量明显增加,这样就有效地增加了碲-132与钼-99的分离因数。此外,氧化剂的存在可防止因辐射效应引起少量MoO= 4被还原成低价,从而增加了钼-99的解吸率。氧化剂为Br2,则Br2含量只要大于1.5‰(V/V)即可。解吸剂流速控制在20ml/cm2·min。
如果靶物质溶解后的体积很大,则可先使料液通过一个柱高/柱径之比为3/1(如100mm/30mm)的Al2O3色层柱,进行一次粗分离,然后再经过一根柱高/柱径比大于等于10/1的细柱分离。料液流量与解吸液流量之比可为5~10,这样可达到缩小料液体积的目的。其它条件与细柱条件相同。
本发明的实施方案如下:
(1)靶的辐照。靶物质为UO2-Mg
散体,铀-235的丰度为10%,
散体中UO2与Mg的重量百分比为87∶13。将其制成直径为8mm,长为30mm的棒状(含铀-235 480mg),封于1mm厚的金属铝中。
将上述铀靶2根置于反应堆中,辐照162小时(中子通量~1.5×1013n/cm2·s),冷却24小时。
(2)靶的脱壳。将装有328ml的NaOH+NaNO3(NaOH为170g/l,NaNO3为280g/l)混合硷的容器置于沸腾的水浴锅内,同时将2根铀靶放入混合硷液中。当硷液温度升至80℃时,溶解反应便立即进行,大约40分钟后,铝壳即溶解完全。取出铀靶,用水冲洗1至2次,移至不锈钢溶解器中。
(3)铀靶的溶解。往装有铀靶的溶解器内加入96ml 5.0NHNO3(内含10-3mol/1的Hg++),20分钟后,先加热20分钟(沸水浴中),后冷却至室温,用蒸馏水稀释1倍,此时酸度接近1N。该溶液为提取钼-99的料液。
(4)Al2O3色层柱分离钼-99。将料液引入φ10×200mm,内装20g Al2O3(酸性、色谱用,粒度为120~180目)的色层柱中,控制料液流量在10ml/min,待料液全部流完后,依次用1NHNO3(1200ml)、H2O(2000ml)、0.01NNH3·H2O(1200ml)洗涤色层柱,流量为30ml/min。最后用300ml的1NNH3·H2O+Br2溶液解吸钼-99,Br2水的浓度为5%(V/V),流量控制在10ml/min。钼-99的核纯度已达到制备99Mo-99mTc发生器的纯度要求。
本方法已在实际生产中应用数十次,均得到良好的结果。
Claims (13)
2、如权利要求1所述的方法,其特征在于靶的脱壳用NaOH+NaNO3的混合硷,脱壳时的最佳投料比为Al∶NaOH∶NaNO3=1∶1.41∶1.1(按mol量计算)。
3、如权利要求1或2所述的方法,其特征在于靶溶解的无机酸为HNO3。
4、如权利要求1或2所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱的柱高/柱径比大于等于10。
5、如权利要求3所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱的柱高/柱径比大于等于10。
6、如权利要求1或2所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱解吸液中的氧化剂为H2O2或Br2。
7、如权利要求3所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱解吸液中的氧化剂为H2O2或Br2。
8、如权利要求4所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱解吸液中的氧化剂为H2O2或Br2。
9、如权利要求5所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱解吸液中的氧化剂为H2O2或Br2。
10、如权利要求1或2所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱采用酸性、色谱用的、粒度为120~180目的Al2O3。
11、如权利要求3所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱采用酸性、色谱用的、粒度为120~180目的Al2O3。
12、如权利要求4所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱采用酸性、色谱用的、粒度为120~180目的Al2O3。
13、如权利要求6所述的方法,其特征在于Al2O3色层柱采用酸性、色谱用的、粒度为120~180目的Al2O3。
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WO1996013039A1 (en) * | 1994-10-25 | 1996-05-02 | Atomic Energy Of Canada Limited/Energie Atomique Du Canada Limitee | Process for production of molybdenum-99 and management of waste therefrom |
CN102113059A (zh) * | 2008-06-06 | 2011-06-29 | 代尔夫特科技大学 | 用于生产不加载体的99Mo 的方法 |
CN109701482A (zh) * | 2018-12-27 | 2019-05-03 | 成都欣科医药有限公司 | 裂变型锝[99mTc]发生器用吸附剂γ-氧化铝的制备工艺 |
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1985
- 1985-12-26 CN CN85109328A patent/CN85109328B/zh not_active Expired
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