CN85109328B - 从铀-235及其裂变产物中分离医用钼-99的方法 - Google Patents
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Abstract
一种分离钼－９９的方法。这是一种从铀－２３５裂变产物中分离医用钼－９９的方法。该方法由如下步骤组成：（１）靶物质的辐照；（２）靶的脱壳；（３）靶的溶解；（４）Ａｌ2Ｏ3色层柱分离钼－９９。色层柱采用高的柱高／柱径比，并在解吸液中添加了氧化剂，如 Ｈ2Ｏ2Ｂｒ2等，提高了对杂质核素的去污效果，从而大大简化了流程，使流程周期短，产生的固、液废物少，不引入任何有机试剂，不产生难以处理的有机废液，并可大规模从裂变产物中分离钼－９９。
Description
本发明属于分离钼-99(99Mo)的方法。99Mo广泛用于核医学上，因为99Mo-99mTc发生器产生的锝99m可作为诊断肿瘤的示踪剂，对于这种示踪剂的杂质含量必须达到如下指标：
钌103＜0.05μＣi/mCi锝-99m;碘-131＜0.05μＣi/mCi锝-99m;其它总γ杂质＜0.1μＣi/mCi锝-99m;锶-89＜6×10-4μＣi/mCi锝-99m;锶-99＜6×10-4μＣi/mCi锝-99m;总
杂质＜1×10-4μＣi/mCi锝-99m。为此，一对用于制备99Mo-99mTc发生器的钼-99也必须要有很高的纯度。目前，国际上多用反应堆辐照铀-235来制备钼99，由此得的钼-99，与其共存的裂变产物多至40余种元素，300多种核素，其中以阴离子形式存在的裂变产物，如碲-132、碘-131、钌-103及部分锆-95、铌-95等与钼-99的化学行为比较相似，特别是碲-132与钼-99更为相似，因此，从如此复杂的体系中分离出高纯度钼-99是相当困难的。
目前，从铀-235裂变产物中分离高纯度钼-99的方法有许多，但都比较复杂。如西德的沉淀-有机色层-无机色层-灼烧法（Nuclear Research Center Karlsruhe，Institute of Radiochemistry，West-Germany）、加拿大的无机色层-沉淀-灼烧法（Atomic Energy of Canada Limit-ed）等。其中加拿大的方法是分离高纯度99Mo的较好方法之一。该方法包括如下步骤：（1）靶物质的辐照;（2）辐照后靶的溶解;（3）溶解液的过滤;（4）Al2O3色层柱分离钼-99;（5）用α-氨息香肟沉淀钼-99;（6）钼-99沉淀的灼烧;（7）钼-99沉淀的溶解。该方法中用α-氨息香肟沉淀钼-99，有可能沾污产品，因此必须经过高温燃烧以除去α-氨息香肟。又方法中所用的Al2O3色层柱的尺寸较大，分离效率较低，虽然经过HNO3、H2O、稀NH3·H2O的洗涤，仍然不能达到满意的去污效果。用1NNH3·H2O解吸钼-99时，钼-99产品中还有3%～10%的碲-132以及少量碘-131、钌-103、锆-95、铌-95等杂质，产品达不到制备医用99Mo99mTc发生器的质量要求。这种钼-99的粗产品还必须经过沉淀，反复洗涤，最后再经高温灼烧（使MoO３升华）后，才能达到制备锝-99m发生器的要求。因此，上述方法仍然存在步骤多，化学操作复杂，分离周期长，固、液废物多，有有机废液等问题。
我国七十年代也曾做过这方面的工作[《原子能科学技术》，5，525（1984）]，所采用的分离方法中三氧化二铝色层柱的条件与上述方法基本相同，其产品99Mo是粗产品，只有经过进一步的纯化后，才能用于制备99Mo99mTc发生器。
本发明的目的是公开一种简单可靠、操作方便的从铀-235裂变产物中分离高纯度钼-99的方法。
本方法中采用的Al2O3色层柱有较高的柱高/柱径比值，以提高对碘-131、钌-103、锆-95、铌-95等杂质核素的去污效果。通过在NH3·H2O解吸液中添加氧化剂如H2O2、Br2从而明显地提高了钼-99与碲-132的分离效果。因此，可以删去很多旨在分离碲-132以及碘-131、钌-103、锆-95、铌-95等杂质核素的繁琐操作。本方法具有如下特点：分离步骤少、流程周期短、产生的固、液废物少、不引入任何有机试剂;不产生难以处理的有机废液;流程中只采用耐辐射的无机交换剂，因而可大规模地从裂变产物中分离钼-99。
附图是本发明分离医用钼99的工艺流程示意图。
如附图所示，（1）靶的辐照：该步骤中采用的靶物质为UO2Mg弥散体或UO2、金属铀及其合金等。把制成的靶置于反应堆中辐照6～7天，冷却1～2天后，再置于热室中进行化学处理。
（2）靶的脱壳：如果靶物质为UO2-Mg弥散体（即游泳池式轻水实验堆的燃料元件），此靶物质封于铝壳内。经辐照后的靶就需脱壳。在该步骤中用混合硷（如NaOH和NaNO3的混合液）溶解辐照过的靶的铝包壳。溶解铝壳在沸水浴中进行。最佳投料比Al∶NaOH∶NaNO3＝1∶1.41∶1.1（按moI量计算）。用混合硷脱壳的好处是使反应中产生的H2转换成NH3，并可减少放射性碘分子的逸出。
如果靶物质为UO2或金属铀及其合金就不需经脱壳这步骤。其它各步骤条件均相同。
（3）靶的溶解：用含有适量Hg（NO3）2的无机酸（如HNO3）溶解去壳后的UO2-Mg（或UO2、金属铀及其合金）。溶解是在不锈钢密封系统中进行，溶解后用适量蒸馏水冲稀，保持酸度为0.1～1N。
（4）Al2O3色层柱分离钼-99：主要采用柱高与柱径比等于或大于10的Al2O3色层柱，提高了对碘-131、钌-103、铌-95、锆-95等核素的去污效果。实验结果表明，同样装有20gAl2O3（粒度为120～180目）的φ10×200mm的色层柱要比装成φ26×32mm色层柱的柱效增加3倍。用Al2O3色层柱分离钼-99的过程是：（1）钼-99的吸附。将含有钼-99的溶解液通过Al2〉O3色层柱，以MoO4形式（在0.1～INHNO3溶液中）的钼-99可定量地吸附在Al2O3柱上，碲-132等以阴离子形式存在的其它裂变产物也部分被吸附，只有UO2 ++等阳离子裂变产物不被吸附，流速控制在20ml/cm2·min。（2）洗涤。先用IN HNO3洗涤色层柱，钼-99在酸性Al2O3上吸附的最佳酸度范围是0.1～0.4N之间，但选用IN HNO3洗涤是为了有效地除去碘-131等杂质核素，流速控制在40～80ml/cm2·min。然后用H2O洗涤以清除在色层柱中余留的HNO3，并使Al2O3柱中的介质转换为近中性。最后用0.01N NH3·H2O洗涤，进一步除去放射性杂质，流速为40～80ml/cm2·min。（3）钼-99解吸。将含有氧化剂如H2O2、Br2的1N NH3·H2O溶液通过Al2O3色层柱，氧化剂在柱中与低价碲进行氧化-还原反应，反应后的碲在Al2O3上的吸附量明显增加，这样就有效地增加了碲-132与钼-99的分离因数。此外，氧化剂的存在可防止因辐射效应引起少量MoO4 -被还原成低价，从而增加了钼-99的解吸率。氧化剂为Br2，则Br2含量只要大于1.5%。（V/V）即可。解吸剂流速控制在20ml/cm2·min。
如果靶物质溶解后的体积很大，则可先使料液通过一个柱高/柱径为3/1（如100mm/30mm）的Al2O3色层柱，进行一次粗分离，然后再经过一根柱高/柱径大于或等于10/1的细柱分离。料液流量与解吸液流量之比值可为5～10，这样可达到缩小料液体积的目的。其它条件与细柱条件相同。
本发明的实施方案如下：
（1）靶的辐照。靶物质为UO2-Mg弥散体，铀-235的丰度为10%，弥散体中UO2与Mg的重量百分比为87∶13。将其制成直径为8mm，长为30mm的棒状（含铀-235 480mg），封于1mm厚的金属铝中。
将上述铀靶2根置于反应堆中，辐照162小时（中子通量～1.5×1013n/cm2·S），冷却24小时。
（2）靶的脱壳。将装有328mI的NaOH+NaNO3（NaOH为170g/l，NaNO3为280g/l）混合硷的容器置于沸腾的水浴锅内，同时将两根铀靶放入混合硷液中。当硷液温度升至80℃时，溶解反应便立即进行，大约40分钟后，铝壳即溶解完全。取出铀靶，用水冲洗1至2次，移至不锈钢溶解器中。
（3）铀靶的溶解。往装有铀靶的溶解器内加入96ml5.ON HNO3（内含10-3mol/I的Hg++20分钟后，先加热20分钟（沸水浴中），后冷却至室温，用蒸馏水稀释1倍，此时酸度接近1N。该溶液为提取钼-99的料液。
（4）Al2O3色层柱分离钼-99。将料液引入φ10×200mm、内装有20gAl2O3（酸性，色谱用、粒度为120～180目）的色层柱中，控制料液流量在10ml/min，待料液全部流完后，依次用1N HNO3（1200ml）、H2O（2000ml）0.01N NH3·H2O（1200ml）洗涤色层柱，流量为30ml/min。最后用300ml的1N NH3·H2O Br2溶液解吸钼99，Br2水的浓度为5%(v/v)，流量控制在10ml min。钼-99的核纯度已达到制备99MO 99mTc发生器的纯度要求。
综上所述，本方法化学流程简单，分离步骤少;且操作简便，分离时间短，流程中的化学分离操作只需4～5小时，而加拿大、西德等有关流程的操作时间至少需24小时，有的长达2小时;产生的固、液废物少，且不产生难以鼾的有机废液;所制成的99Mo 99mTc发生器，其99mTc的纯度高，131I、103Ru、95Zr、-5Nb等杂质核素的含量至少低于6×10μCimCi99mTc，总β和α杂质至少低于6×104μCimCi99mTc;流程中只采用耐辐射的无机交换剂，因而适于从铀235裂变产物中分离大量钼-99。本方法已在实际生产中应用数十次，均得到良好的效果。
Claims (7)
1、一种从铀-235及其裂变产物中分离医用钼-99的方法，其特征在于该方法有如下步骤：（1）靶的辐照，靶物质为UO2-Mg弥散体，（2）靶的脱壳，用混合硷脱去UO2-Mg靶的铝壳，（3）靶的溶解，用含有Hg（NO3）2的无机酸溶液溶解，（4）Al2O3色层柱分离钼-99，依次用HNO3、H2O和NH3·H2O洗涤，最后用含有氧化剂Br2的NH3·H2O溶液解吸99Mo，所用的Al2O3色层柱的柱高/柱径比值大于或等于10。
2、如权利要求1所述的方法，其特征在于溶解靶的无机酸为HNO3。
3、如权利要求1或2所述的方法，其特征在于Al2O3色层柱采用酸性、色谱用的、粒度为120～180目的Al2O3。
4、一种从铀-235及其裂变产物中分离医用钼-99的方法，其特征在于该方法有如下步骤：
（1）靶的辐照，靶物质为UO2或金属铀及其合金，（2）靶的溶解，用含有Hg（NO3）4的无机酸溶液溶解，（3）Al2O3色层柱分离钼-99，依次用HNO3、H2O和NH3·H2O洗涤，最后用含有氧化剂Br2的NH3·H2O溶液解吸99Mo，所用的Al2O3色层柱的柱高/柱径比值大于或等于10。
5、如权利要求1所述的方法，其特征在于溶解靶的无机酸为HNO3。
6、如权利要求4或5所述的方法，其特征在于Al2O3色层柱采用酸性，色谱用的、粒度为120～180目的Al2O3。
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