CN221080085U - 固态电解质及固态电池 - Google Patents
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Abstract
本实用新型公开了一种固态电解质及固态电池，固态电解质位于正极片与负极片之间，固态电解质包括锂离子导体和塑料晶体，锂离子导体设有容置通道，塑料晶体具有形变能力，塑料晶体设置于锂离子导体的表面并至少部分位于容置通道内。这样，能够增大塑料晶体与锂离子导体的接触面积，以提高固态电解质的锂离子导电率，从而提高电池的导电性能，同时，利用塑料晶体的形变能力，能够使得固态电解质的表面具有流动性，以紧密填充于正极片与负极片之间，以使固态电解质与正极片、负极片紧密接触，从而降低固态电解质与正极片、负极片之间的界面阻抗，提高电池的容量和倍率性能。
Description
技术领域
本实用新型涉及电池领域，特别涉及一种固态电解质及固态电池。
背景技术
随着电池行业的发展和进步，市场对电池的导电性能要求越来越高，同时，全固态电池因具有高安全性、高能量密度的优点而被广泛应用，全固态电池替代传统液态锂离子电池呈现出必然的发展趋势，但由于目前的固态电解质与正负极片之间均为固-固接触，接触性能不佳，界面阻抗大，易导致电池容量以及倍率性能不佳等问题。
因此，亟需设计出一种能够兼顾导电性能好和界面阻抗小的特点的固态电解质及固态电池。
实用新型内容
为解决上述技术问题的至少之一，本实用新型提供了一种固态电解质及固态电池，能够确保导电性能，降低界面阻抗，提高电池容量和倍率性能。
为实现上述目的，第一方面，本实用新型公开了一种固态电解质，应用于固态电池，所述固态电池包括正极片和负极片，所述固态电解质位于所述正极片与所述负极片之间，所述固态电解质包括：
锂离子导体，所述锂离子导体设有容置通道；以及
塑料晶体，所述塑料晶体具有形变能力，所述塑料晶体设置于所述锂离子导体的表面并至少部分位于所述容置通道内。
作为一种可选的实施方式，在本实用新型第一方面的实施例中，所述锂离子导体的材质为锂镧锆氧或锂镧锆钛氧。
作为一种可选的实施方式，在本实用新型第一方面的实施例中，沿所述正极片指向所述负极片的方向上，所述锂离子导体具有相对的第一面和第二面，所述容置通道沿所述第一面至所述第二面的方向延伸并连通所述第一面与所述第二面。
作为一种可选的实施方式，在本实用新型第一方面的实施例中，所述塑料晶体包括第一塑晶和第二塑晶，所述第一塑晶填充于所述容置通道，所述第二塑晶设置于所述第一面与所述第二面，且所述第一塑晶连接于所述第二塑晶。
作为一种可选的实施方式，在本实用新型第一方面的实施例中，所述塑料晶体包括有机二腈类化合物和锂盐。
作为一种可选的实施方式，在本实用新型第一方面的实施例中，所述锂离子导体与所述塑料晶体采用原位固化工艺组合为一体结构。
作为一种可选的实施方式，在本实用新型第一方面的实施例中，所述固态电解质采用干法工艺制备形成。
第二方面，本实用新型公开了一种固态电池，包括正极片、负极片以及如上述第一方面所述的固态电解质，所述固态电解质位于所述正极片与所述负极片之间。
作为一种可选的实施方式，在本实用新型第二方面的实施例中，所述正极片、所述负极片分别与所述固态电解质采用原位固化工艺组合为一体结构。
作为一种可选的实施方式，在本实用新型第二方面的实施例中，所述正极片与所述负极片采用干法工艺制备形成。
与现有技术相比，本实用新型的有益效果在于：
本实用新型实施例提供的一种固态电解质和固态电池，固态电解质设置于固态电池的正极片和负极片之间，固态电解质包括锂离子导体和塑料晶体，锂离子导体设有容置通道，塑料晶体具有形变能力，且塑料晶体设置于锂离子导体的表面并至少部分位于容置通道内。这样，塑料晶体至少部分位于锂离子导体的容置通道内，能够增大塑料晶体与锂离子导体的接触面积，以提高固态电解质的锂离子导电率，从而提高电池的导电性能，同时，利用塑料晶体的形变能力，能够使得固态电解质的表面具有流动性，以紧密填充于正极片与负极片之间，以使固态电解质与正极片、负极片紧密接触，从而减小固态电解质与正极片、负极片之间的间隙，降低固态电解质与正极片、负极片之间的界面阻抗，进而提高电池的容量和倍率性能。可见，采用本实用新型的固态电解质及固态电池，能够确保导电性能，降低界面阻抗，提高电池容量和倍率性能。
附图说明
图1是本实用新型实施例公开的固态电池的结构示意图；
图2是本实用新型实施例公开的固态电解质的示意图。
附图标记：
100、固态电池；
10、固态电解质；11、锂离子导体；111、第一面；112、第二面；12、塑料晶体；
20、正极片；21、正极活性物质层；22、正极集流体层；30、负极片；31、负极活性物质层；32、负极集流体层。
具体实施方式
本部分将详细描述本实用新型的具体实施例，本实用新型之较佳实施例在附图中示出，附图的作用在于用图形补充说明书文字部分的描述，使人能够直观地、形象地理解本实用新型的每个技术特征和整体技术方案，但其不能理解为对本实用新型保护范围的限制。
在本实用新型的描述中，需要理解的是，涉及到方位描述，例如上、下、前、后、左、右等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本实用新型和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本实用新型的限制。
在本实用新型的描述中，若干的含义是一个或者多个，多个的含义是两个以上，大于、小于、超过等理解为不包括本数，以上、以下、以内等理解为包括本数。如果有描述到第一、第二只是用于区分技术特征为目的，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量或者隐含指明所指示的技术特征的先后关系。
本实用新型的描述中，除非另有明确的限定，设置、安装、连接等词语应做广义理解，所属技术领域技术人员可以结合技术方案的具体内容合理确定上述词语在本实用新型中的具体含义。
本实用新型实施例提供一种固态电解质，该固态电解质可应用于固态电池中。该固态电池包括正极片、负极片以及固态电解质，固态电解质位于正极片和负极片之间。
为了便于理解固态电解质和固态电池的结构，以下将结合实施例和附图对固态电解质和固态电池作进一步的说明。
请一并参阅图1和图2，本实用新型实施例提供一种固态电池100，包括正极片20、负极片30以及固态电解质10，固态电解质10位于正极片20与负极片30之间。具体地，固态电解质10包括锂离子导体11和塑料晶体12，锂离子导体11设有容置通道，塑料晶体12具有形变能力，塑料晶体12设置于锂离子导体11的表面并至少部分位于容置通道内。
本实用新型提供的固态电解质10和固态电池100，通过将固态电解质10设置于固态电池100的正极片20和负极片30之间，并使得固态电解质10的锂离子导体11设有容置通道，固态电解质10的塑料晶体12具有形变能力，且塑料晶体12设置于锂离子导体11的表面并至少部分位于容置通道内。这样，塑料晶体12至少部分位于锂离子导体11的容置通道内，能够增大塑料晶体12与锂离子导体11的接触面积，以提高固态电解质10的锂离子导电率，从而提高电池的导电性能，同时，利用塑料晶体12形变能力，能够使得固态电解质10的表面具有流动性，以紧密填充于正极片20与负极片30之间，以使固态电解质10与正极片20、负极片30紧密接触，从而减小固态电解质10与正极片20、负极片30之间的间隙，降低固态电解质10与正极片20、负极片30之间的界面阻抗，进而提高电池的容量和倍率性能。可见，采用本实用新型的固态电解质10及固态电池100，能够确保导电性能，降低界面阻抗，提高固态电池100容量和倍率性能。
可选地，正极片20、负极片30分别与固态电解质10采用原位固化工艺组合为一体结构，即，正极片20、负极片30分别与固态电解质10在原位(反应发生的地方)进行固化以组合为一体结构，从而能够使得固态电解质10与正极片20、负极片30的表面更加紧密地接触，以减小固态电池100的界面阻抗，提高固态电池100的能量密度和功率密度,并有助于减少电池的内部损耗和热效应，从而提高固态电池100的效率和充电速度，延长固态电池100的使用寿命，使得固态电池100更加安全可靠。
可选地，考虑到目前固态电池100的制备多采用湿法工艺，易存在溶剂残留，影响固态电池100的电化学性能，且湿法工艺采用的有机溶剂容易对操作人员的身体造成损害，同时造成环境污染等问题，基于此，正极片20与负极片30采用干法工艺制备形成，从而能够避免因使用有机溶剂导致的负面影响(有机溶剂残留及环保问题等)，提高固态电池100的安全性，进而提升固态电池100的容量保持率等电化学性能。
可以理解地，在另一些实施例中，正极片20与负极片30也可以采用湿法工艺制备形成。
一些实施例中，由前述可知，固态电解质10包括锂离子导体11和位于锂离子导体11的内部和表面的塑料晶体12，基于此，正极片20包括正极活性物质层21和正极集流体层22，负极片30包括负极活性物质层31和负极集流体层32，且正极活性物质层21位于正极集流体层22的靠近固态电解质10的一侧，负极活性物质层31位于负极集流体层32的靠近固态电解质10的一侧，负极活性物质层31的材质为石墨材料、硅碳材料或硅氧材料中的任意一种或至少两种的组合。
这样，利用锂离子导体11表面具有柔性的塑料晶体12，以使塑料晶体12相对正极活性物质层21、负极活性物质层31可拉伸活动，以填充于正极活性物质层21、负极活性物质层31与锂离子导体11之间的间隙，从而使得固态电解质10能够适应正极活性物质层21、负极活性物质层31在充放电过程中的体积变化，保持固态电解质10与正极活性物质层21、负极活性物质层31的紧密接触，进而确保固态电池100具有较低的界面阻抗。
一些实施例中，考虑到负极活性物质层31多采用硅材料，在充放电循环过程中，由于锂单质在硅单质中的嵌入和脱出总是伴随着巨大的体积变化，负极活性物质层31会因此发生体积变化，同时材料易粉化脱落，导致负极活性物质层31与负极集流体层32之间失去电接触或电接触性能不佳，从而造成电池容量迅速衰减、循环性能不佳等问题，基于此，塑料晶体12包括有机二腈类化合物和锂盐。
这样，塑料晶体12是有机离子塑晶，具有高温熔融、低温固化的特性，在高温条件下，塑料晶体12具有较强的形变能力和一定的流动性，以在循环过程中动态填充于负极活性颗粒之间，从而支撑负极活性物质层31，适应负极活性物质层31的体积变化，从而缓解负极片30在充放电过程中的体积变化带来的负面影响，而在塑料晶体12在常温条件下仍具有一定的柔性，可以紧密填充于锂离子导体11与负极活性物质层31、正极活性物质层21之间，使得塑料晶体12与锂离子导体11的表面、负极活性物质层31以及正极活性物质层21的界面充分接触，以有效减小界面阻抗。同时，由于塑料晶体12分子之间的相互作用相对较弱，塑料晶体12具有较高的可塑性，在低应力下容易变形而不断裂，能够有效缓冲循环过程中的反复体积变化，从而使得硅颗粒之间保持牢固地机械结合，确保正极片20与负极片30的机械完整性。此外，塑料晶体12是有机离子塑晶，利用其自身的高导电率，能够使得固态电解质10具有较好的导电性能。
可选地，有机二腈类化合物包括丁二腈、己二腈和戊二腈中的一种或多种，从而能够使得塑料晶体12具有较强的离子导电性和稳定性，以确保塑料晶体12的导电性能。
可选地，锂盐包括双三氟甲烷磺酰亚胺锂、四氟硼酸锂、三氟甲基磺酸锂、二氟草酸硼酸锂和二草酸硼酸锂中的一种或多种。
一些实施例中，塑料晶体12包括第一塑晶和第二塑晶，第一塑晶与第二塑晶的材质相同，均包括有机二腈类化合物和锂盐。第一塑晶设置于锂离子导体11的第一面111与第二面112，第二塑晶填充于容置通道，且第二塑晶连接于第一塑晶。
这样，在塑料晶体12发生形变时，第一塑晶与第二塑晶能够相互补充作用，以有利于塑料晶体12的拉伸形变，以调节锂离子导体11表面的塑料晶体12的厚度，从而适应负极片30在充放电循环过程中的体积变化。例如，当负极片30在充放电循环过程中发生体积增大的情况时，负极片30与锂离子导体11之间的距离减小，此时第一塑晶随着空间尺寸的减小而发生压缩形变，以减小锂离子导体11表面的塑料晶体12的厚度，在第一塑晶达到压缩变形的极限时，第一塑晶还可以部分进入容置通道中，以进一步减小锂离子导体11表面的塑料晶体12的厚度，从而适应负极片30的体积变化；当负极片30在充放电循环过程中发生体积减小的情况时，负极片30与锂离子导体11之间的距离增大，被压缩形变的第一塑晶在自身的弹性恢复力的作用下随着空间尺寸的增大而拉伸至恢复初始状态(不受外力发生形变的状态)，以增大锂离子导体11表面的塑料晶体12的厚度，同时第二塑晶可以部分经由容置通道延伸至第一面111或第二面112上，以进一步增大锂离子导体11表面的塑料晶体12的厚度，从而适应负极片30的体积变化，以确保塑料晶体12与负极片30保持紧密连接，进而减小界面阻抗。
可选地，第一塑晶与第二塑晶为一体成型，从而能够有利于第一塑晶与第二塑晶的形状与体积变化。
一些实施例中，锂离子导体11为三维框架结构，且锂离子导体11的材质为锂镧锆氧或锂镧锆钛氧，从而能够为塑料晶体12提供一定的刚性支撑，以确保固态电解质10的形状，抑制正极片20、负极片30的锂枝晶生长，提高电池的热稳定性和安全性。同时，立方相的锂镧锆氧具有较高的离子导电率，能够提供连续的锂离子通道，以确保固态电解质10的导电性能。此外，在构筑锂镧锆氧三维框架结构时，锂离子导体11的酸性位点可以通过Lewis(路易斯)酸碱相互作用以吸附塑料晶体12中锂盐的阴离子，形成更多的游离锂离子，从而进一步提高固态电解质10的离子导电率。
可选地，沿正极片20指向负极片30的方向上，锂离子导体11具有相对的第一面111和第二面112，容置通道沿第一面111至第二面112的方向延伸并连通第一面111与第二面112。从而能够增大塑料晶体12与锂离子导体11的接触面积，进一步提高固态电解质10的离子导电率。
一些实施例中，锂离子导体11与塑料晶体12采用原位固化工艺组合为一体结构，即，锂离子导体11与塑料晶体12在原位(反应发生的地方)进行固化以组合为一体结构，从而能够使得塑料晶体12与锂离子导体11的表面更加紧密地接触，以减小固态电解质10的界面阻抗，从而提高固态电池100的能量密度和功率密度,并有助于减少固态电池100的内部损耗和热效应，以进一步提高固态电池100的效率和充电速度，延长固态电池100的使用寿命，使得固态电池100更加安全可靠。
可选地，固态电解质10采用干法工艺制备形成，即，锂离子导体11与塑料晶体12的制备以及锂离子导体11与塑料晶体12的组合均采用干法工艺制备。从而能够避免因采用湿法工艺制备，导致有机溶剂在固态电解质10上残留，或者是有机溶剂对环境造成污染、对人体造成伤害等问题，以进一步提高固态电池100的安全性，进而提升固态电池100的容量保持率等电化学性能。
可以理解地，在另一些实施例中，固态电解质10也可以采用湿法工艺、气相沉积或真空溅射等方法制备形成。
为了获得上述的固态电解质10及固态电池100，下面对固态电解质10及固态电池100的制备方法进行说明。
一些实施例中，固态电解质的制备方法具体包括如下步骤：
S11、采用酸刻蚀或者锆酸镧锂与含碳前驱体混合，然后烧结得到立体的锂离子导体。
S12、将干燥后的锂盐按5％-35％的质量百分比加入丁二腈(SN)中，将混合物在40℃-80℃下搅拌，使锂盐全部溶解，直至形成透明溶液。
S13、将锂离子导体浸泡于步骤S12中所得的透明溶液中，充分浸润后取出，经过冷却后透明液体冷凝形成固态的塑料晶体，并获得由锂离子导体与塑料晶体组合形成的固态电解质。
可以理解的是，上述步骤S11和步骤S12并无先后之分，也就是说，在实际的制备过程中，可以先制备锂离子导体，也可以先制备透明溶液。
一些实施例中，固态电池包括固态电解质和正极片、负极片，固态电池的制备方法具体包括如下步骤：
S21、采用酸刻蚀或者锆酸镧锂与含碳前驱体混合，然后烧结得到立体的锂离子导体。
S22、将干燥后的锂盐按5％-35％的质量百分比加入丁二腈(SN)中，将混合物在40℃-80℃下搅拌，使锂盐全部溶解，直至形成透明溶液。
S23、将活性物质、粘结剂与导电剂按一定比例均匀混合后置于集流体上，通过等温热压制成正极片和负极片。
S24、将锂离子导体浸泡于步骤S22中所得的透明溶液中，充分浸润后取出放置于正极片与负极片之间以组装成电池，经过冷却后透明液体冷凝形成固态的塑料晶体，并获得由固态电解质、正极片及负极片组合形成的固态电池。
可以理解的是，上述步骤S21、步骤S22以及步骤S23并无先后之分，也就是说，在实际的制备过程中，可以先制备锂离子导体，也可以先制备透明溶液，也可以先制备正极片和负极片。
为了便于理解，下面以具体实施案例对固态电池的制备方法做具体说明。
实施例1：
固态电池的制备方法具体包括如下步骤：
S211、采用固相合成法制得片状的锂镧锆氧固态电解质，将浓硝酸滴在其表面保持5分钟，锂镧锆氧固态电解质的表面残留酸用乙醇洗涤，以获得锂离子导体。
S221、将干燥后的双三氟甲磺酰亚胺锂(LiTFSI)按30wt％的质量分数加入SN中，将混合物在60℃下搅拌，使LiTFSI全部溶解，直至形成透明溶液。
S231、将正极活性物质LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2(NCM523)、粘结剂聚偏氟乙烯(PVDF)与导电剂乙炔黑按8:1:1的质量比均匀混合后置于集流体铝箔上，通过等温热压制成正极片；
将负极活性物质硅材料、粘结剂PVDF与导电剂乙炔黑按7:2:1的质量比均匀混合后置于集流体铜箔上，通过等温热压制成负极片。
S241、将锂离子导体浸泡于步骤S221中所得的透明溶液中，充分浸润后取出放置于正极片与负极片之间以组装成电池，经过冷却后透明液体冷凝形成固态的塑料晶体，并获得由固态电解质、正极片及负极片组合形成的固态电池。
实施例2：
固态电池的制备方法具体包括如下步骤：
S212、采用固相合成法制得片状的锂镧锆氧固态电解质，将浓硝酸滴在其表面保持10分钟，锂镧锆氧固态电解质的表面残留酸用乙醇洗涤，以获得锂离子导体。
S222、将干燥后的高氯酸锂(LiClO4)按10wt％的质量分数加入SN中，将混合物在70℃下搅拌，使LiClO4全部溶解，直至形成透明溶液。
S232、将正极活性物质LiFePO4(LFP)、粘结剂PVDF与导电剂乙炔黑按8:1:1的质量比均匀混合后置于集流体铝箔上，通过等温热压制成正极片；
将负极活性物质硅材料、粘结剂PVDF与导电剂乙炔黑按8:1:1的质量比均匀混合后置于集流体铜箔上，通过等温热压制成负极片。
S242、将锂离子导体浸泡于步骤S222中所得的透明溶液中，充分浸润后取出放置于正极片与负极片之间以组装成电池，经过冷却后透明液体冷凝形成固态的塑料晶体，并获得由固态电解质、正极片及负极片组合形成的固态电池。
实施例3：
固态电池的制备方法具体包括如下步骤：
S213、采用固相合成法制得片状的锂镧锆氧固态电解质，将浓硝酸滴在其表面保持15分钟，锂镧锆氧固态电解质的表面残留酸用乙醇洗涤，以获得锂离子导体。
S223、将干燥后的双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)按15wt％的质量分数加入SN中，将混合物在65℃下搅拌，使LiFSI全部溶解，直至形成透明溶液。
S233、将正极活性物质LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)、粘结剂PVDF与导电剂乙炔黑按8:1:1的质量比均匀混合后置于集流体铝箔上，通过等温热压制成正极片；
将负极活性物质硅材料、粘结剂PVDF与导电剂乙炔黑按8:1:1的质量比均匀混合后置于集流体铜箔上，通过等温热压制成负极片。
S243、将锂离子导体浸泡于步骤S223中所得的透明溶液中，充分浸润后取出放置于正极片与负极片之间以组装成电池，经过冷却后透明液体冷凝形成固态的塑料晶体，并获得由固态电解质、正极片及负极片组合形成的固态电池。
可见，采用上述制备方法制备的固态电解质10及固态电池100，采用的是干法工艺制备得到，从而能够避免因采用湿法工艺制备，导致有机溶剂在固态电解质10上残留，或者是有机溶剂对环境造成污染、对人体造成伤害等问题，以提高固态电池100的安全性，进而提升固态电池100的容量保持率等电化学性能。此外，锂离子导体11与塑料晶体12采用原位固化工艺组合为一体结构，固态电解质10与正极片20、负极片30也采用原位固化工艺组合为一体结构，能够减小固态电解质10和固态电池100的界面阻抗，提高固态电池100的能量密度和功率密度,并有助于减少电池的内部损耗和热效应，从而提高固态电池100的效率和充电速度，延长固态电池100的使用寿命，使得固态电池100更加安全可靠。
上面结合附图对本实用新型实施例作了详细说明，但是本实用新型不限于上述实施例，在所述技术领域普通技术人员所具备的知识范围内，还可以在不脱离本实用新型宗旨的前提下作出各种变化。
Claims (9)
1.一种固态电解质，其特征在于，应用于固态电池，所述固态电池包括正极片和负极片，所述固态电解质位于所述正极片与所述负极片之间，所述固态电解质包括：
锂离子导体，所述锂离子导体设有容置通道；以及
塑料晶体，所述塑料晶体具有形变能力，所述塑料晶体设置于所述锂离子导体的表面并至少部分位于所述容置通道内。
2.根据权利要求1所述的固态电解质，其特征在于，所述锂离子导体的材质为锂镧锆氧或锂镧锆钛氧。
3.根据权利要求1所述的固态电解质，其特征在于，沿所述正极片指向所述负极片的方向上，所述锂离子导体具有相对的第一面和第二面，所述容置通道沿所述第一面至所述第二面的方向延伸并连通所述第一面与所述第二面。
4.根据权利要求3所述的固态电解质，其特征在于，所述塑料晶体包括第一塑晶和第二塑晶，所述第一塑晶填充于所述容置通道，所述第二塑晶设置于所述第一面与所述第二面，且所述第一塑晶连接于所述第二塑晶。
5.根据权利要求1所述的固态电解质，其特征在于，所述锂离子导体与所述塑料晶体采用原位固化工艺组合为一体结构。
6.根据权利要求1所述的固态电解质，其特征在于，所述固态电解质采用干法工艺制备形成。
7.一种固态电池，其特征在于，包括正极片、负极片以及如权利要求1-6任一项所述的固态电解质，所述固态电解质位于所述正极片与所述负极片之间。
8.根据权利要求7所述的固态电池，其特征在于，所述正极片、所述负极片分别与所述固态电解质采用原位固化工艺组合为一体结构。
9.根据权利要求7所述的固态电池，其特征在于，所述正极片与所述负极片采用干法工艺制备形成。
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