CN212277237U - 一种直接甲醇燃料电池的阴极以及直接甲醇燃料电池 - Google Patents
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Abstract
本实用新型提供了一种直接甲醇燃料电池的阴极，包括气体扩散层、第一催化剂层和第二催化剂层。其中，气体扩散层包括碳纤维基底和碳粉末涂层；第一催化剂层涂抹于所述气体扩散层上，第一催化剂层的催化剂为Pt/C催化剂；第二催化剂层涂抹于所述第一催化剂层上，第二催化剂层的催化剂为100％Pt催化剂。本实用新型的直接甲醇燃料电池由于在阴极引入了具有梯度的双催化剂层结构，在显著提升水管理性能的同时，催化剂利用率也相当高，因此相对于现有技术的单催化剂层阴极具有十分显著的性能优势。
Description
技术领域
本实用新型属于燃料电池领域，特别涉及一种直接甲醇燃料电池的阴极以及直接甲醇燃料电池。
背景技术
燃料电池堆供电的基本单元是膜电极(MEA)，一般有两种制作膜电极的方法：气体扩散电极法(GDE)和催化剂涂膜法。前者是将含有催化剂和粘结剂的涂层涂于气体扩散层(GDL)的顶部，通过热处理与GDL熔融形成GDE，随后将 GDE通过热压膜层压形成膜电极。而后者则是先将含有催化剂和粘结剂的涂层经涂抹及热压与膜结合形成催化层/膜的复合体(CCM)，然后再将CCM与GDL 结合成膜电极。
一般来说CCM法做出的膜电极有较好的催化剂利用率，但水管理性能较差；而GDE法做的膜电极有较低的催化剂利用率，但水管理性能较好。除GDE外，在CCM做法中如果所用催化剂有碳载体，即使电极的铂载量一样，碳载体较高的电极是较疏水的。这是因为碳较质子交换膜溶液要疏水，碳的存在使得电极较疏水，而且碳的密度较铂小很多(2:19)，有碳载体的催化剂层，在同铂载量时，会厚很多，因而降低了水的渗透速率。
气体扩散层通常用一个具网络构造之物体作为基体及支撑，然后配浆液，且将此浆液涂于载体上，形成微孔层(micro-porous layer，MPL)，经加热后二者成一体成为气体扩散层。涂层的功能为水、气和电流的输送渠道。MPL层的构造一般的组成是碳及疏水剂。气体扩散电极法(GDE)的制作方法是将含有催化剂和粘结剂的涂层涂于气体扩散层(GDL)的顶部，通过热处理与GDL熔融形成GDE。除了有较好的水管理性能外，气体扩散电极法还有易于在涂布机上量产，及应用于无法承受CCM制作过程的质子交换膜上(因CCM浆液引起膜的变形起皱)。
气体扩散电极中的催化剂层一般是由催化剂与疏水剂(也是粘着剂)组成，热处理是需要的。这种制作还需要渗入质子交换膜。无论是气体扩散层或催化剂层都可有多层结构。这样的构造是为了最优化三相界面反应速率，也就是固体(催化剂)-液体(质子传导液)-气体(氧气或氢气)。在三相界面反应中，适当的调整疏水性及孔隙分布是很重要的。例如在美国专利US6,103,077中提到气体扩散电极至少有两层，而这两层有不同的碳/PTFE的比例，以控制疏水性及孔隙分布。当较疏水的层对着碳纤维(碳纸或碳布)时，性能较好。
在现有技术中，本领域技术人员一般的看法是：在燃料电池中，一个较好的多层结构应将其较紧密构造的一层，一般也是较亲水的一层面对质子交换膜。这样，当低电流时，大部份电化学反应发生于较靠近质子交换膜的区域，就会因此层紧密亲水，而有较高的催化剂利用率。反之，在高电流下，有较大部份电化学反应发生于较靠近气体扩散层的一面，所以这个区域的催化剂层应设计的较疏水且多孔。例如，PCT专利WO0038261就举实例批露了这一发现。
在直接甲醇燃料电池中，三相界面反应中的情形就更复杂了。此处，阳极的功能是让甲醇的电化学氧化速率高，同时防止甲醇渗入阴极，造成在阴极的短路反应，降低电压及功率。在阴极，因阳极的甲醇水溶液是液体，液体穿过膜进入阴极，与氢/氧燃料电池不同的是，其中的甲醇对气体扩散层的渗透远较水强，所以在直接甲醇燃料电池的阴极要有更好的水管理性能，才能满足实际性能需求。
实用新型内容
有鉴于现有技术的上述缺陷，本实用新型的目的在于提供一种直接甲醇燃料电池的阴极以及一种直接甲醇燃料电池，其阴极的催化剂层采用不同载量的铂催化剂层来形成一个梯度。在铂的面密度相同的情况下，不同载量的铂催化剂层造成厚度不同，也会造成疏水性的不同。本专利将较低碳含量的催化剂层放于靠近质子交换膜的一面，而将较高碳含量的一层放于靠近气体扩散层的一面。如此设计可使催化剂利用率高，同时兼顾防止甲醇溶液过度穿透而造成的阴极空气扩散缓慢，甚至水淹。
为了达到上述目的，一方面，本实用新型提供了一种直接甲醇燃料电池的阴极，包括气体扩散层、第一催化剂层和第二催化剂层；其中，
气体扩散层包括碳纤维基底和碳粉末涂层；
第一催化剂层涂抹于气体扩散层上，第一催化剂层的催化剂为Pt/C催化剂，即将Pt催化剂载于碳黑上；
第二催化剂层涂抹于第一催化剂层上，第二催化剂层的催化剂为100％Pt催化剂。
进一步地，碳纤维为AvCarb 1071碳纤维，碳粉末为ENSACO碳粉末。
进一步地，Pt/C催化剂为70-90wt％的Pt催化剂载于30-10wt％的科琴碳黑上(即70-90％Pt/Ketjen Carbon Black)，优选为80wt％的Pt催化剂载于20wt％的科琴碳黑上(即80％Pt/Ketjen Carbon Black)。
进一步地，第一催化剂层中Pt的面密度小于第二催化剂层中Pt的面密度。优选地，两者Pt的面密度之比为1:2～3:4。
进一步地，第一催化剂层中Pt的面密度为2.0mg/cm2，第二催化剂层中Pt的面密度为3.0mg/cm2。
另一方面，本实用新型提供了一种直接甲醇燃料电池，包括上述阴极、质子交换膜和阳极。
进一步地，质子交换膜为DuPont Nafion 117膜。
进一步地，阳极的催化剂为PtRu合金催化剂。
本实用新型的直接甲醇燃料电池由于在阴极引入了具有梯度的双催化剂层结构，在显著提升水管理性能的同时，催化剂利用率也相当高，因此相对于现有技术的单催化剂层阴极具有十分显著的性能优势。
附图说明
图1是实施例1和对比例1的直接甲醇燃料电池的极化曲线对比示意图；电池工作条件：1M甲醇，80℃，甲醇流速5mL/min，空气流速720mL/min，空气压力 25psig；
图2是实施例1和对比例2的直接甲醇燃料电池的极化曲线对比示意图；电池工作条件：1M甲醇，40-80℃，甲醇流速5mL/min，空气流速720mL/min，空气压力25psig；
图3是实施例2和对比例3在恒电压下的电流稳定性对比示意图；电池工作条件：1M甲醇，80℃，甲醇流速5mL/min，空气流速720mL/min，空气压力25psig；
图4是实施例1的直接甲醇燃料电池的阴极的结构示意图。
具体实施方式
下面对本实用新型的实施例作详细说明，下述的实施例在以本实用新型技术方案为前提下进行实施，给出了详细的实施方式和具体的操作过程，但本实用新型的保护范围不限于下述的实施例。
以下实施例或对比例或对比例中所用的技术，例如浆液的调制和涂抹、电池的组装、活化和测试等技术，均为本领域技术人员所熟知的技术。以下实施例或对比例中所用的试剂或材料，例如碳纤维、碳粉末、催化剂、分散剂、疏水剂、添加剂、溶剂等，均为本领域技术人员所熟知的商用材料。本用新型所选用的产品品牌及型号仅仅是作为一种示例，本领域技术人员应当了解，只要是具有相同或类似作用的其他品牌及型号产品亦可应用。
实施例1
如图4所示，在一个较佳实施例中，本实用新型的直接甲醇燃料电池的阴极包括气体扩散层1、第一催化剂层2和第二催化剂层3，分别通过以下步骤制备：
气体扩散层1：采用AvCarb 1071碳纤维作为基底来制气体扩散层，将商业碳粉末(ENSACO，Imery石墨与碳公司制造)加入水中，加入分散剂，经过机械分散，然后与疏水剂及添加剂做成适合涂抹的浆液。最终浆液中碳浓度为2-8wt％，采用多层涂抹来达到预期的性能。在最后一层气体扩散层涂层干燥后，有涂层的AvCarb 1071 碳基体经过300℃热处理，形成的微孔层，其面密度是30-65mg/cm2。
第一催化剂层2：用第一催化剂浆液涂抹在上述气体扩散层1上，形成第一催化剂层2。第一催化剂浆液是由Pt/C催化剂(80wt％Pt载于20wt％C科琴碳黑上)、Nafion质子交换膜液(相对于Pt/C总重量的20wt％)、适量乙醇/水混合溶剂配成。第一催化剂浆液由涂布机涂于气体扩散层1上；每次涂抹后，先在60-85℃下干燥约10-15分钟，再涂下一层；多层涂抹，直到金属面密度(以Pt计)达到2.0mg/cm2。
第二催化剂层3：用第二催化剂浆液涂抹在上述第一催化剂层2上，形成第二催化剂层3。第二催化剂浆液是由100％Pt催化剂、Nafion质子交换膜液(相对于100％Pt总重量的20wt％)和适量乙醇/水混合溶剂配成。第二催化剂浆液由涂布机涂于第一催化剂层2上；每次涂抹后，先在60-85℃下干燥约10-15分钟，再涂下一层；多层涂抹，直到金属面密度(以Pt计)达到3.0mg/cm2，即整个催化剂层的金属面密度达到5.0mg/cm2，然后整个气体扩散电极(阴极)在85℃干燥30分钟。
将上述阴极放在DuPont Nafion 117膜(7mil厚，1100当量)的一面，将标准直接甲醇电池阳极(4mg/cm2 PtRu)放在另外一面，将这个三层组合在130℃、50大气压下热压3分钟成膜电极。将上述膜电极放在直接甲醇单电池中测试，单电池是25cm2活化区域的石墨板做的蛇形流道(serpentine graphite plate)。电池装好后，膜电极经过以下活化和测试步骤：
活化：阳极流道充满90℃的热水，100RH％的80℃空气通过阴极流道，电池保持在80℃。电池稳定在此条件1小时。催化剂激活：将氢气流过阳极流道，空气通过阴极流道，电池保持在80℃，阴极/阳极都保持100％RH，背压都是1大气压(绝对压2大气压)，活化4小时，控制电压在～0.5伏，或直到性能已稳定。
测试：活化完成后，氢气关闭，用氮气除掉氢气，然后用1M甲醇水溶液取代氮气，让电池冷却到60℃。然后膜电极在此甲醇燃料电池中活化：控制在0.2-0.3伏0.5-1小时，活化后测试其极化曲线。
实施例2
实施例2的阴极和直接甲醇燃料电池制备、活化和测试方法与实施例1基本相同，区别仅在于，其阳极不是实施例1的标准直接甲醇电池阳极(4mg/cm2 PtRu)，而是双层PtRu合金催化剂阳极(3mg/cm2的80％PtRu/Ketjen Carbon Black和3mg/cm2的PtRu black)。
对比例1
对比例1的阴极和直接甲醇燃料电池制备、活化和测试方法与实施例1基本相同，区别仅在于，对比例1只涂第一催化剂浆液，直到金属面密度达到4.0mg/cm2。每次涂抹后，在60-85℃下干燥约10-15分钟，最后一次涂抹完，在85℃干燥30分钟。之所以金属面密度只涂到4.0mg/cm2，是因为如果涂到5.0mg/cm2，催化剂层会形成裂缝，结果不佳。
对比例2
对比例2的阴极和直接甲醇燃料电池制备、活化和测试方法与实施例1基本相同，区别仅在于，对比例1只涂第二催化剂浆液，直到金属面密度达到5.0mg/cm2。每次涂抹后，在60-85℃下干燥约10-15分钟，最后一层涂抹完，在85℃干燥30分钟。
对比例3
对比例3的阴极和直接甲醇燃料电池制备、活化和测试方法与对比例2基本相同，区别仅在于，其阳极不是对比例2的标准直接甲醇电池阳极(4mg/cm2 PtRu)，而是双层PtRu合金催化剂阳极(3mg/cm2的80％PtRu/Ketjen Carbon Black和3mg/cm2的PtRu black)。
实施例1和对比例1的直接甲醇燃料电池的极化曲线如图1所示，两者的性能的不同最主要源于实施例1中的100％Pt层(第二催化剂层)密度高、厚度小，因而有更高的催化剂利用率。
实施例1和对比例2的直接甲醇燃料电池的极化曲线如图2所示，虽然此二阴极有相同的铂含量，但实施例1的性能较对比例2要好很多，而且在三种温度下，两条曲线都是在低电流(<100-150mA/cm2)时性能相近，但电流愈高则对比例2性能就愈差。这表示对比例2的水管理性能差，造成了空气扩散的障碍。这是因为甲醇对气体扩散层的渗透远较水强，因而对比例2较薄的100％Pt层及较亲水的性质造成水积聚于阴极内。
实施例1和实施例2的双催化剂层阴极不但较对比例2和对比例3的单层100％Pt阴极在性能上好，而且在稳定性上也更好。图3比较了实施例2和对比例3在恒电压下的电流稳定性。很明显的，实施例2的阴极在恒电压下，电流密度不稳定，形成一种循环式的波动，波动幅度在100-150毫伏范围；而实施例2的阴极在恒电压下的电流密度就要稳定的多，波动在30毫伏上下。这个结果再次证明了对比例3的单层阴极因较薄的 100％Pt层及较亲水的性质造成水容易积聚于阴极内，只有在恒压下降低电流密度，使产水减少，阴极慢慢干燥，而空气扩散速率渐增加，又能承载较高电流，但又开始积水，而被迫降低电流，如此电流就反复的从高到低，又从低到高。相对地，实施例2 的较厚且较疏水的80％Pt/C层防止了水的聚积，同时由于存在100％Pt层，催化剂利用率也相当高。
可见，本实用新型的阴极在提升水管理性能的同时，催化剂利用率也相当高，因此相对于现有技术的单催化剂层阴极具有十分显著的优势。
以上详细描述了本实用新型的较佳具体实施例。应当理解，本领域的普通技术无需创造性劳动就可以根据本实用新型的构思作出诸多修改和变化。因此，凡本技术领域中技术人员依本实用新型的构思在现有技术的基础上通过逻辑分析、推理或者有限的试验可以得到的技术方案，皆应在由权利要求书所确定的保护范围内。
Claims (8)
1.一种直接甲醇燃料电池的阴极，其特征在于，包括气体扩散层、第一催化剂层和第二催化剂层；其中，
所述气体扩散层包括碳纤维基底和碳粉末涂层；
所述第一催化剂层涂抹于所述气体扩散层上，所述第一催化剂层为Pt/C催化剂层；
所述第二催化剂层涂抹于所述第一催化剂层上，所述第二催化剂层为100％Pt催化剂层。
2.如权利要求1所述的直接甲醇燃料电池的阴极，其特征在于，所述碳纤维基底为AvCarb 1071碳纤维基底，所述碳粉末涂层为ENSACO碳粉末涂层。
3.如权利要求1所述的直接甲醇燃料电池的阴极，其特征在于，所述第一催化剂层中Pt的面密度小于所述第二催化剂层中Pt的面密度。
4.如权利要求3所述的直接甲醇燃料电池的阴极，其特征在于，所述第一催化剂层中Pt的面密度与所述第二催化剂层中Pt的面密度之比为1:2～3:4。
5.如权利要求4所述的直接甲醇燃料电池的阴极，其特征在于，所述第一催化剂层中Pt的面密度为2.0mg/cm2，所述第二催化剂层中Pt的面密度为3.0mg/cm2。
6.一种直接甲醇燃料电池，其特征在于，包括如权利要求1-5中任一项所述的阴极、质子交换膜和阳极。
7.如权利要求6所述的直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述质子交换膜为DuPontNafion 117膜。
8.如权利要求6所述的直接甲醇燃料电池，其特征在于，所述阳极的催化剂为PtRu合金催化剂。
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Cited By (1)
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|---|---|---|---|---|
| CN115133043A (zh) * | 2022-07-07 | 2022-09-30 | 一汽解放汽车有限公司 | 一种含梯度化阴极催化层的膜电极及其制备方法和应用 |
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2020
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