CN1994509A - 动态溢流连续逆流提取方法和装置 - Google Patents

Abstract

本发明提供了一种动态溢流连续逆流的中药有效成分提取方法，该方法设有多个提取单元，每个单元进行各自独立的提取作业，同时各提取单元之间采用主动溢流方式，不间断地进行定量的液体转移。与传统方法相比，该方法加快了提取速率，明显减少溶剂用量，降低后续浓缩能耗，具有有效成份提取率高的优点。同时，利用该方法可实现自动化和全封闭提取生产作业，并可适应多种溶剂提取，降低提取温度以及最大限度地提高有效成份提取率。本发明还提供了实现该工艺的装置，包括多个罐体、加热部件、冷凝器件、连接罐体的管道、控制罐体间主动溢流的泵组件和阀门组件，及控制整个装置平衡的计量元件。

Description

动态溢流连续逆流提取方法和装置

技术领域

本发明涉及中药有效成分的提取工艺，具体地说，涉及中药的动态溢流连续逆流提取工艺及其所用的装置。

背景技术

现有的中药提取工艺，通常采用煎煮、浸渍、热回流等提取方法，大多应用单个提取罐进行提取作业，一般需进行2～3次提取，溶剂用量高达药材重量的10倍以上，提取温度高至溶剂的沸点。主要存在以下问题：①过高的温度会导致淀粉的过分裂解糊化和药材中与溶剂共沸蒸馏成份的损失，增加非有效成份含量，降低产品质量，不适合热敏性有效成份的提取。②单个提取罐进行多次间歇式提取作业和使用大量的溶剂，不仅生产效率低下，而且大大地增加了后续浓缩的能耗，对于采用有机溶剂提取，更会大幅度地增加生产成本。③无论是煎煮、浸渍还是热回流提取方法，药材与溶剂保持相对的静止状态，以及药材与溶剂中的有效成份在接近平衡时有效成份的浓度差小，导致提取时间长、有效成份提取率低，浪费宝贵的药材资源，据中国专利93237130.2、98230191.X介绍，即使反复煎煮5～8次之多，也只有提取50％的有效成份。为了提高有效成份提取率，往往采用延长提取时间、增加溶剂用量和提高提取温度，但延长提取时间会影响生产效率，增加溶剂用量会提高生产成本。

中国专利95104823.6、96119720.X、97247550.8、98230191.X、99232171.9、00219081.8等，介绍了动态、连续、逆流、超声波等提取技术和方法，在一定程度上提高了提取生产效率、有效成份提取率，降低生产成本，但不能从根本上进一步提高药材中有效成份的溶出速度，降低溶剂用量和提取温度，有效成份的提取率仍然较低，上料或排渣以人工方式为主，不能实现真正意义上的全封闭生产作业，部分技术和方法在实施过程中存在着许多难以解决的技术问题，如采用有机溶剂作提取溶媒，在不能实现全封闭提取作业的情况下，降低了生产环境的安全性，采用螺杆式连续逆流提取，缩短了物料与溶剂接触的时间，影响有效成份提取率，机械传动中的润滑油会污染提取液，等等。同时原罐组式逆流提取采用倒罐方式，倒液次数多，造成整体时间延长，以4罐为例：因倒罐时，是依次进行，每一罐均需等候上一罐倒液完毕后，方可进行下一次倒液，每次提取结束，需倒罐4次，所需时间为所有阶段的累加时间。

发明内容

本发明需要解决的技术问题是，克服背景技术的不足，提供一种省工省力、节能降耗、提取周期短、收率高、质量便于控制和掌握的罐组式动态逆流提取的方法及新的动态循环阶段连续逆流提取工艺和设备，提供多个提取单元之间合理的浓度梯度(物料和溶剂)排列和相应的流程配置，以及包括物料颗粒尺寸和提取单元组数等技术参数，最大限度地提取物料中的有效成份，缩短提取时间和降低溶剂用量，并为实现自动化和全封闭提取生产作业、适应多种溶剂提取、降低提取温度以及最大限度地提高有效成份提取率等提供切实可行的实施方案。

本发明是通过下述技术方案实现的：一种动态溢流连续逆流提取工艺，设有多个提取单元，优选3～9个提取单元，每个单元进行各自独立的提取作业，同时各提取单元之间采用主动溢流方式，不间断地进行定量的液体转移：

提取作业从某一单元A开始，T时间后，该单元向尚未开始提取作业的提取单元B主动溢流，同时单元A不断补充新鲜溶媒，提取单元B提取T时间后，向尚未开始提取作业的提取单元C主动溢流，直至所有的提取单元都开始提取；最后开始提取的单元N提取T时间后，开始出液，此时提取单元A停止加新鲜溶媒；提取单元A中的提取液完全溢流至单元B后，提取单元A进行排渣和添加新料作业；提取单元B开始不断补充新鲜溶媒，而提取单元N停止出液，改为向提取单元A主动溢流；T时间后，提取单元A开始出液，单元B停止加新鲜溶媒。如此进行循环提取，其中：

1)有效成分浓度最高的单元：开始出液；2)有效成份被提净的单元：进行排渣和加料作业；3)其它未提净的单元：不饱和的提取液向有效成分浓度较高的单元进行主动溢流方式的迁移，同时向有效成分浓度最低的单元添加新鲜溶媒。

本发明所述的T时间是指提取时间长度，通常为10分钟到1小时，根据不同药材确定。

本发明的主动溢流方式可以是从提取单元的底部吸取提取液，溢流入与之相连的下一提取单元的顶部；也可以是从提取单元的顶部吸取提取液，溢流入与之相连的下一提取单元的底部，前者为优选的主动溢流方式。

本发明所述的有效成分浓度较高的单元是相对于与其相连的其它单元而言的。

本发明所述的动态溢流连续逆流提取工艺，还可以包括各提取单元液体自身内循环的过程，以提高有效成分的提取率。可以采用传统的内循环方式：提取液从各提取单元底部抽取，再流入本单元的上部。本发明优选的内循环方式则为从提取单元的上部抽取提取液，再注入到本单元的底部，与传统的从提取容器底部抽取提取液注入到上部的内循环方式相比，该方式避免了从上部注入液体对物料的挤压作用，防止药渣形成致密底部堆积，从而引起循环不畅的弊端。

所述的动态溢流连续逆流提取工艺可由下述的动态溢流连续逆流提取装置实现：该装置由多个罐体、连接罐体的管道、控制罐体间主动溢流的泵组件和阀门组件，及控制整个装置平衡的计量元件组成。该装置还可以包括为了实现本发明的其他部件，例如蒸汽加热装置，冷凝装置，出液、排渣和加料的部件，控制各罐体自身液体内部循环的管道和泵组件，以及为了实现自动化而设置的相应控制装置。为了实现本发明目的的控制罐体之间主动溢流的装置，也都应包括在本发明的范围之内。通过罐间的主动溢流，可以实现提取液的不间歇的转移；同时，各个提取罐均具备独立的计量元件，通过控制各个罐体的重量或液位或进出的液体流量，使整个提取装置始终处于平衡状态。

上述的计量元件可以是设置在各罐体上的称重元件，其不断将罐体的重量变化反馈给泵，从而控制流量，达到整体平衡；也可以是设置在各罐体上的液位计，通过控制罐内的液位来保持整个系统的平衡；还可以是分别设置在各罐体流入和流出管道上的流量计，通过控制罐体的进出流量来保持系统平衡。

本发明的动态溢流连续逆流提取装置的罐体可以为直桶形或倒锥形，最好设计成倒锥形，罐体轴线与水平面垂线成3～12°夹角，最好为6°，以避免传统竖直罐体由于药材吸水溶胀后，体积膨大，互相搭桥，造成出料时堵塞。优选的主动溢流方式是从前一罐体的底部吸取低浓度的提取液，打入到与之相连的下一罐体的上部。

本发明的动态溢流连续逆流提取装置，其中还可以包括控制罐体内部循环的管道和泵组件，以实现提取单元的内部强制循环，促进扩散过程，从而缩短提取时间。

本发明的有益效果：由于采用罐组式替代了传统的单罐式提取，每罐药材在每次的提取过程中，又采用动态逆流提取替代了传统的静态提取工艺，故既可以根据中药药液提取生产的需要，灵活组合罐组的台数，又能够有效地利用固液两相的浓度梯度，增大浓度差，提高提取速度，使提取液的浓度增高，提取周期缩短；提取的同时由于采用上部吸液底部回流的内循环方式，避免了下部吸液造成药渣形成致密底部堆积，从而引起的循环不畅的弊端，还利用药材本身作过滤层，提高了药液的澄明度。

传统的罐组逆流操作中的提取液为间断的倒液方式，即提取液在单个提取罐进行一段时间提取后，由泵将该罐液体一次性打入下一罐，罐组数目越多，则完成一次循环的倒液时间就越长，从而大大延长了整体提取时间。采用主动溢流方式，完全节省了传统罐组逆流的倒液时间，在保证提取彻底的前提下缩短提取时间，增加提取效率。经实验，与传统的提取工艺相比，本发明的提取方法，可以使提取的溶媒减少40～50％，节约蒸汽40％以上，提取收率提高20％以上具有十分显著的经济效益和技术效果。由于采用不间歇的溢流方式，去除了原罐组式逆流间断倒液所耗费时间，整体时间明显缩短，可节省原方式时间的40％以上。

在通过对药材进行粉碎处理后，使粒径控制在0.5mm以下，再不堵塞筛板前提下，不仅节省提取时间，提高提取效率，而且可完成自动进出料过程。提取过程可以在常温下进行，也可以在可控温或恒温的加温状态下进行，提取罐均配备独立的溶剂冷凝器；提取罐内可以安装超声换能装置，以加快分子运动速度，提高提取效率。

溢流方式连续逆流提取，其工艺方法具有科学性、先进性，为中药材的提取奠定了工业化、现代化生产的技术基础。

本发明的优点在于以下几个方面：①采用了阶段连续逆流的方法和多个提取单元组成阶段连续逆流提取工艺流程，确保各提取单元的物料与溶剂均保持了较大的有效成份浓度差，大大增加了提取推动力，加快了提取速率，提高了最终溶液有效成份的浓度，明显减少溶剂用量，降低后续浓缩能耗，同时可有效地控制料渣中有效成份的含量，确保物料中的有效成份被提净，具有有效成份提取率高的优点。事实上每个提取单元的溶剂参与了对所有提取罐内物料的提取，每个提取罐的原料均被所有溶剂提取，通过溶剂的反复套用，降低了溶剂对物料的绝对用量，无论是单位物料的溶剂用量还是单位溶剂提取的物料，均大幅度增加，是进行高效低耗提取作业的关键所在。以4个提取单元为例，连续逆流完成高效提取后，单位物料的溶剂用量为4倍量；相对常规提取(按10倍量计)溶剂用量，实际节约溶剂达60％，相应降低浓缩能耗50％以上。②将物料加工成多角形颗粒状或片状原料，增加了物料的比表面积，大大缩短了有效成份从物料内部迁移至表面的时间，从而进一步加快了提取速率，使得阶段连续逆流提取工艺更具高效低耗的优点，同时还为实现管道化自动加料和排渣、全封闭提取生产作业提供了可靠的保证。③采用液体湍流式、自循环或无浆搅拌动态提取技术，提高了有效成份从物料表面扩散到溶剂的速度，实现提取过程中物料与溶剂中的有效成份快速平衡，缩短提取时间。④罐单元之间采用泵主动不间歇输送液体方式，减少倒罐时间。⑤采用了上述科学、合理的方法和技术，有效成份提取率在与常规提取相同的情况下，可降低提取温度，避免物料中淀粉的过分裂解糊化和与溶剂共沸蒸馏成份的损失，适合热敏性有效成份的提取，对于不能采用加温方式进行提取作业或采用有机溶媒进行提取的物料，提取效率将成倍提高，还可大幅度降低提取成本。

附图说明

动态溢流连续逆流提取装置的示意图。

图中：

1～4：提取罐       5～8：三通阀门

9～12：单向阀门    13：出液口

c1～c4：称重元件   P101～P108：泵

具体实施方式

以下结合，通过实施例进一步说明本发明，但不作为对本发明的限制。

附图显示了动态溢流连续逆流提取装置，由提取罐(4～9个)、泵组件、阀门组件、称重元件和管道组成。以4个罐组为例，主要有：1，2，3，4为提取罐；5，6，7，8为三通阀门(切换后可完成罐之间的主动溢流及高浓度提取液出液)；9～12为单向阀门；P101～P108为泵；c1～c4为称重元件。

4个提取单元组成的动态溢流连续逆流提取的工艺流程：该工艺由4个提取罐实现，提取罐之间由连接管路连接，罐间的溢流由泵和阀门控制，通过泵，可从前一罐的底部吸取低浓度的提取液，从与之相连的下一罐的上部打入；罐体上设置有循环泵，以实现提取单元的内部强制循环。

工作方式

①初始造梯度：

4个罐加入药材。1号罐加4倍量溶媒，开始保温，P101泵进行内部循环，进行T时间后，9号阀门打开，5号3通阀转为溢流状态，P105泵工作，提取液进入2号罐，2号罐开始加热。

T/2时间后，2号罐P102泵工作开始内循环；T/2时间后，10号阀门打开，6号3通阀转为溢流状态，P106泵工作，提取液进入3号罐，3号罐开始加热。

T/2时间后，3号罐P103泵工作开始内循环；T/2时间后，11号阀门打开，7号3通阀转为溢流状态，P107泵工作，提取液进入4号罐，4号罐开始加热。

T/2时间后，3号罐P103泵工作开始内循环；T/2时间后，11号阀门打开，7号3通阀转为溢流状态，P107泵工作，提取液进入4号罐，4号罐开始加热。

T/2时间后，4号罐P104泵工作开始内循环，12号阀门打开，P108泵工作，8号3通阀转为出液状态，提取液进入储罐；此时1号罐停止加入新鲜溶媒。

②连续提取：

T/2时间后，1号罐出渣，加入新药材，2号罐开始不断加新鲜溶媒，4号罐停止出液，其8号3通阀转为主动溢流状态，提取液进入1号罐；T时间后，1号罐5号阀转为出液状态，开始出液，此时停止向2号罐加新溶媒；

T/2时间后，2号罐出渣，加新药材，3号罐开始不断加新鲜溶媒，1号罐停止出液，其5号3通阀转为主动溢流状态，提取液进入2号罐；T时间后，2号罐6号阀转为出液状态，开始出液，此时停止向3号罐加新溶媒；

③循环开始。

依照上述顺序，连续提取。

实施例1

投入处理好丹参药材，粒径0.3～0.5cm，溶剂为水，提取单元为4组。每罐20kg，1#罐加4倍量水，保温70～80℃，回流25分钟，开始由泵通过管路向2#罐主动溢流，同时不断加新鲜溶剂；2#罐开始加热，25分钟后，2#罐由泵通过管路向3#罐主动溢流；3#罐开始加热，25分钟后，3#罐向4#罐由泵通过管路主动溢流；4#罐开始加热，25分钟后，4#罐开始出液，1#罐停止加新鲜溶剂；13分钟后1#罐出药渣，加入新鲜药材，4#罐出液停止，开始向1#罐由泵通过管路主动溢流，不断向2#罐加新鲜溶剂，25分钟后，1#罐开始出液，此时，停止向2#罐加溶剂，13分钟后，1#罐出液完毕，2#罐开始出渣，补加新鲜药材，1#罐液体开始由泵通过管路向2#罐主动溢流，开始向3#罐不间断添加鲜溶剂，继续循环提取过程：1)有效成分浓度最高的单元：开始出液；2)有效成份被提净的单元：进行排渣和加料作业；3)其它未提净的单元：不饱和的提取液向有效成分浓度较高的单元进行主动溢流方式的迁移，同时向有效成分浓度最低的单元添加新鲜溶剂。

对比试验：

①传统提取：丹参水提取3次，每次1小时，第一次5倍量水，第二、三次各3倍量。

②连续逆流(倒液方式)：投入处理好丹参药材，粒径0.3～0.5cm，溶剂为水，提取单元为4组。1#罐加入4倍量水提取13分钟，将提取液导入2#罐，再补加2倍量水，提取13分钟，提取液再导入2#罐，1#罐补加2倍量水；1、2#罐保温70-80℃13分钟，先将2#罐提取液导入3#罐、1#罐提取液导入2#罐，1#罐补加2倍量水；1、2#保温70-80℃13分钟，先将2#罐提取液导入3#罐、1#罐导入2#罐，1号罐补加2倍量水；1、2、3#罐保温70-80℃13分钟，3#罐提取液导入4#罐，2#罐提取液导入3#罐，1#罐提取液导入2#罐，1#罐补加2倍水；1、2、3#罐开始保温70-80℃13分钟，3#罐提取液导入4#罐，2#罐提取液导入3#罐，1#罐提取液导入2#罐；1#罐补加2倍水；1、2、3、4#罐保温13分钟，4#罐提取液导出(逆流第一次出液)，3#罐提取液导入4#罐，2#罐提取液导入3#罐，1#罐提取液导入2#罐；1#罐出渣，加新鲜药材；2、3、4#罐保温70-80℃13分钟，4#罐提取液导入1#罐，3#罐提取液导入4#罐，2#罐提取液导入3#罐；2#罐补加2倍水，2、3、4#罐保温70-80℃13分钟；4#罐提取液导入1#罐，3#罐提取液导入4#罐，2#罐提取液导入3#罐；2#罐补加2倍水，1、2、3、4#罐保温70-80℃13分钟，1#罐提取液导出(逆流第二次出液)，4#罐提取液导入1#罐，3#罐提取液导入4#罐，2#罐提取液导入3#罐；2#罐出渣，加新鲜药材；循环提取开始。

上述三种提取方式的提取物含量如下表所示：

提取方式	生药量(kg)	提取水量(kg)	时间(h)	出粉率(％)	提取物中丹酚酸B含量(mg/g)
						丹参传统提取	300	3300	14	20.1	102.2
连续逆流(倒液方式)	1600	14.5	17.9	142.3
					连续逆流(溢流方式)	1600		9.5	18.5	150.3

结果：连续逆流(溢流方式)，与传统提取及连续逆流(倒液方式)相比，在溶媒节省及时间节省上，均体现极大优势。

实施例2

投入处理好三七药材，粒径0.3～0.5cm，溶剂为75％乙醇，提取单元为9组。每罐20kg，1#罐加4倍量溶剂，保温65～75℃，回流15分钟，开始由泵通过管路向2#罐主动溢流，同时不断加溶剂；2#罐开始加热，15分钟后，2#罐由泵通过管路向3#罐主动溢流；3#罐开始加热，15分钟后，3#罐由泵通过管路向4#罐主动溢流；4#罐开始加热，15分钟后，开始由泵通过管路向5#罐主动溢流；5#罐开始加热，15分钟后，5#罐由泵通过管路向6#罐主动溢流；6#罐开始加热，15分钟后，6#罐由泵通过管路向7#罐主动溢流；7#罐开始加热，15分钟后，开始由泵通过管路向8#罐主动溢流；8#罐开始加热，15分钟后，8#罐由泵通过管路向9#罐主动溢流；9#罐开始加热，9#罐开始出液，1#罐停止加新鲜溶剂；8分钟后1#罐，出药渣，加入新鲜药材，9#罐出液停止，开始由泵通过管路向1#罐主动溢流，不断向2#罐加新鲜溶剂，15分钟后，1#罐开始出液，此时，停止向2#罐加溶剂，8分钟后，1#罐出液完毕，2#罐开始出渣，补加新鲜药材，1#罐液体开始由泵通过管路向2#罐主动溢流，开始向3#罐不间断添加鲜溶剂，继续循环提取过程：1)有效成分浓度最高的单元：开始出液；2)有效成份被提净的单元：进行排渣和加料作业；3)其它未提净的单元：不饱和的提取液向有效成分浓度较高的单元进行主动溢流方式的迁移，同时向有效成分浓度最低的单元添加新鲜溶剂。

实施例3

投入处理好人参药材，粒径0.3～0.5cm，溶剂为75％乙醇，提取单元为6组。每罐20kg，1#罐加4倍量溶剂，保温65～75℃，回流20分钟，开始由泵通过管路向2#罐主动溢流，同时不断加溶剂；2#罐开始加热，20分钟后，2#罐由泵通过管路向3#罐主动溢流；3#罐开始加热，20分钟后，3#罐由泵通过管路向4#罐主动溢流；4#罐开始加热，20分钟后，4#罐开始由泵通过管路向5#罐主动溢流；5#罐开始加热，20分钟后，5#罐由泵通过管路向6#罐主动溢流；6#罐开始加热，20分钟后，6#罐开始出液；10分钟后，1#罐，出药渣，加入新鲜药材，6#罐出液停止，开始由泵通过管路向1#罐主动溢流，不断向2#罐加新鲜溶剂，20分钟后，1#罐开始出液，此时，停止向2#罐加溶剂，10分钟后，1#罐出液完毕，2#罐开始出渣，补加新鲜药材，1#罐液体开始由泵通过管路向2#罐主动溢流，开始向3#罐不间断添加鲜溶剂，继续循环提取过程：1)有效成分浓度最高的单元：开始出液；2)有效成份被提净的单元：进行排渣和加料作业；3)其它未提净的单元：不饱和的提取液向有效成分浓度较高的单元进行主动溢流方式的迁移，同时向有效成分浓度最低的单元添加新鲜溶剂。

Claims (11)

1、一种中药有效成分的提取方法，设有多个提取单元，每个单元进行各自独立的提取作业，同时各提取单元之间采用主动溢流方式，不间断地进行定量的液体转移：提取作业从提取单元A开始，提取T时间后，该单元向尚未开始提取作业的提取单元B主动溢流，同时单元A不断补充新鲜溶媒，单元B提取T时间后，向尚未开始提取作业的提取单元C主动溢流，直至所有的提取单元都开始提取；最后开始提取的单元N提取T时间后，开始出液，此时提取单元A停止加新鲜溶媒；提取单元A中的提取液完全溢流至单元B后，提取单元A进行排渣和添加新料作业；提取单元B开始不断补充新鲜溶媒，而提取单元N停止出液，改为向提取单元A主动溢流；T时间后，提取单元A开始出液，单元B停止加新鲜溶媒，如此进行循环提取；

其中，在这种动态溢流连续逆流提取过程中：1)有效成分浓度最高的单元：开始出液；2)有效成份被提净的单元：进行排渣和加料作业；3)其它未提净的单元：不饱和的提取液向有效成分浓度较高的单元进行主动溢流方式的迁移，同时向有效成分浓度最低的单元添加新鲜溶媒。

2、如权利要求1所述的提取方法，其特征在于，所述提取单元为3～9个。

3、如权利要求1所述的提取方法，其特征在于，所述提取时间T为10分钟到1小时。

4、如权利要求1所述的提取方法，其特征在于，所述主动溢流的方式为从提取单元的底部吸取提取液，溢流入与之相连的下一提取单元的顶部。

5、如权利要求1所述的提取方法，其特征在于，该方法还包括各提取单元液体自身内循环的过程。

6、如权利要求5所述的提取方法，其特征在于，所述内循环的方式为不断从各提取单元的上部抽取提取液，再注入到本单元的底部。

7、一种中药有效成分的提取装置，包括多个罐体、连接各罐体的管道、泵组件、阀门组件和计量元件，其中：罐体为提取容器，提取液可从一个罐体通过管道主动溢流到另一个罐体；管道上的泵组件和阀门组件控制罐体间主动溢流的流量和方向；分别设置在各个罐体上的计量元件，通过控制各个罐体的重量或液位或进出的液体流量，使整个提取装置始终处于平衡状态。

8、如权利要求7所述的装置，其特征在于，所述计量元件为设置在各罐体上的称重元件或液位计，或者为设置在各罐体流入和流出管道上的流量计。

9、如权利要求7所述的装置，其特征在于，所述罐体为直桶形或倒锥形，罐体轴线与水平面垂线成3～12°夹角。

10、如权利要求9所述的装置，其特征在于，所述罐体轴线与水平面垂线成6°夹角。

11、如权利要求7所述的装置，其特征在于，该装置还包括下述部件的一种或多种：蒸汽加热装置，冷凝装置，出液、排渣和加料的部件，控制各罐体自身液体内部循环的管道和泵组件，以及为了实现自动化而设置的相应控制装置。

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