CN1797832A - 反应器及采用该反应器的燃料电池系统 - Google Patents
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Abstract
一种燃料电池系统设置有反应器。该反应器设置有:包括多个第一凸部的第一构件;包括多个第二凸部的第二构件,将第二凸部的尺寸设计成至少部分地进入在各第一凸起之间的间隙中;承载在第一凸部和第二凸部的至少一部分表面上的催化剂;和容纳第一构件和第二构件的外壳,外壳包括流入口和流出口。
Description
相关申请的交叉引用
本申请基于在先的日本专利申请No.2004-378818(2004年12月28日提交)并享有该申请的优先权;该申请的全部内容以引用方式结合在本文中。
技术领域
本发明涉及载有用于促进化学反应的催化剂的反应器和利用由在反应器中的重整反应从燃料中提取出的氢气进行发电的燃料电池系统。
背景技术
目前,内部带有反应器的小型反应器正处于活跃地研制开发阶段。这种小型反应器优选应用于各种小型设备如便携式电话,并且还有其它优点。在日本专利申请JP特开2003-88754的第[0006]段中指出了以下优点。
(1)使反应器中的反应体积变小,由此表面积与体积之比的作用更为显著。这导致了以下优点:改善了催化反应时的导热性、提高了反应效率。
(2)使构成混合物的反应分子的扩散和混合的时间变短。这导致了另一优点:提高了在反应流动路径中催化反应的进行速率(反应速率)。
(3)另一优点在于,各包括反应流动路径的多个结构相互层叠,不必对根据比例增加的反应工程(装置比例的增大或流体物质生产量的提高)进行任何复杂的研究。
在以上引用文献中描述的常规反应器由小的硅基板或类似物和密封的玻璃基板或类似物构成。正如在引证文献第[0031]段所描述的那样,在小基板的一面上具有沟槽,通过光刻或类似技术将这些沟槽刻蚀成任意沟槽形状。形成铜-锌类催化剂并通过CVD法或类似方法粘附在沟槽的内表面上。将密封基板连接到小基板上,与具有沟槽的表面相对。由此形成其中具有催化剂的流动路径。
日本专利申请JP特开No.H06-260189和H02-4448公开了与反应器有关的技术。
这种常规反应器适合在实验室使用,但不适于通用的大规模生产。这是因为通过常规的光刻蚀技术或加工技术无法以高产率实现这种沟槽所需的高纵横比(深度与宽度的比率)。
发明内容
本发明的目的是提供一种能够以高生产率生产的反应器,高生产率的反应器的生产方法以及利用该反应器的燃料电池系统。
根据本发明的一种方案,反应器设置有:包括多个第一凸部的第一构件,第一凸部包括在各第一凸部之间的间隙;包括多个第二凸部的第二构件,将第二凸部的尺寸设计成至少部分地进入间隙中;承载在第一凸部和第二凸部的至少一部分表面上的催化剂;和容纳第一构件和第二构件的外壳,外壳包括用于流动流体的流入口和流出口。
根据本发明的另一种方案,反应器设置有:包括多个第一凸部的第一构件,第一凸部包括在各第一凸部之间的间隙;包括多个第二凸部的第二构件,将第二凸部的尺寸设计成至少部分地进入间隙中;承载在第一凸部的至少一部分表面上的第一催化剂;和承载在第二凸部的至少一部分表面上的第二催化剂;和容纳第一构件和第二构件的外壳,外壳包括用于流动流体的流入口和流出口。
根据本发明的又一种方案,反应器设置有:包括多个第一凸部的第一构件;包括多个第二凸部的第二构件,将第二构件和第一构件设置成使第一凸部之间的间隙分别与第二凸部之间的间隙连接;承载在第一凸部的至少一部分表面上的第一催化剂;承载在第二凸部的至少一部分表面上的第二催化剂;和容纳第一构件和第二构件的外壳,外壳包括用于流动流体的流入口和流出口。
根据本发明的另一种方案,燃料电池系统设置有反应器和燃料电池,该反应器具有:包括多个第一凸部的第一构件,第一凸部包括在各第一凸部之间的间隙;包括多个第二凸部的第二构件,将第二凸部的尺寸设计成至少部分地进入间隙中;承载在第一凸部和第二凸部的至少一部分表面上的催化剂;和容纳第一构件和第二构件的外壳,外壳包括流入口和流出口;该燃料电池利用从反应器中通过流出口提取的气体发电。
根据本发明的另一种方案,燃料电池系统设置有反应器和燃料电池,该反应器具有:包括多个第一凸部的第一构件,第一凸部包括在各第一凸部之间的间隙;包括多个第二凸部的第二构件,将第二凸部的尺寸设计成至少部分地进入间隙中;承载在第一凸部的至少一部分表面上的第一催化剂;和承载在第二凸部的至少一部分表面上的第二催化剂;和容纳第一构件和第二构件的外壳,外壳包括流入口和流出口;该燃料电池利用从反应器中通过流出口提取的气体发电。
并且,根据本发明的又一种方案,燃料电池系统设置有反应器和燃料电池,反应器具有:包括多个第一凸部的第一构件;包括多个第二凸部的第二构件,将第二构件和第一构件设置成使第一凸部之间的间隙分另与第二凸部之间的间隙连接;承载在第一凸部的至少一部分表面上的第一催化剂;承载在第二凸部的至少一部分表面上的第二催化剂;和容纳第一构件和第二构件的外壳,外壳包括流入口和流出口;该燃料电池利用从反应器中通过流出口提取的气体发电。
附图说明
图1是根据本发明第一实施例的采用反应器的燃料电池系统的示意图;
图2A是根据第一实施例的反应器的分解透视图;
图2B是沿图2A的线IIB-IIB取向的截面图;
图3A和3B分别是根据第一实施例的微沟道的顶视图和前视图;
图3C是根据第一实施例的成对微沟道的前视图;
图4A和4B是由第一实施例修改的微沟道版本的顶视图;
图5A是根据本发明第二实施例的反应器的分解透视图;
图5B是沿图5A的线VB-VB取向的截面图;
图6A-6E表示由第二实施例修改的微沟道版本;
图7是根据本发明第三实施例的反应器的分解透视图;
图8A是根据第一至第三实施例的修改版的反应器的分解透视图;
图8B是根据图8A的修改版的微沟道的顶视图;
图9A是根据第一至第三实施例的另一修改版的反应器的分解透视图;
图9B是根据图9A的修改版的微沟道的顶视图;
图10A是根据由第一至第三实施例修改的再一种版本的反应器的分解透视图;
图10B是根据图10A的修改版的微沟道的顶视图;
图11A和11B表示根据工作例1的反应器;
图12表示根据工作例2的反应器;以及
图13A和13B表示重整气体的分析结果。
具体实施方式
(第一实施例)
下面参照图1至4B描述本发明的第一实施例。
根据第一实施例的燃料电池系统设置有燃料罐101、重整器102和燃料电池堆103。
燃料电池堆101装有燃料电池用燃料,例如二甲醚(DME)和水的混合流体或者甲醇和水的混合流体。将构成为可拆卸连接的压力容器提供给燃料罐101。
重整器102借助流动线路或其它任何适用装置与燃料罐101连接。重整器102从燃料罐101接收燃料并促进燃料转化为含氢重整气体的重整反应。燃料不仅可以是液相的,而且也可以是由燃料蒸发形成的气相。重整器102的底板中设置有至少一个反应器100,其细节将在下面进行描述。考虑到燃料电池系统的热效率,优选将热绝缘容器应用到重整器102的底板上。将采用热绝缘材料的底板和双壁真空绝缘容器如所谓的Dewar容器作为热绝缘容器的一个示例。
重整器102促进在燃料电池堆103中剩下未反应产生电能并从燃料电池堆103中排出的氢气转化为水的燃烧反应。由燃烧反应产生的热量用于弥补重整反应所需的热量。通过利用由燃烧反应产生的热量,可将重整反应的温度调节至可有效促进重整反应的优选范围内,例如在350±50摄氏度(degrees C)。通过测量反应器100外部的温度,可容易地间接测量重整反应的温度。
燃料电池堆103利用由重整器102获得的重整气体产生电能。燃料电池堆103设置有一个或多个燃料电池,各燃料电池由阳极催化剂层、阴极催化剂层和质子导电电解质层构成(图中未示出)。向阳极催化剂层提供重整气体,向阴极催化极层提供空气,由此燃料电池堆103产生电能。
下面对反应器100进行详细描述。反应器100通常设置有一对微沟道1和3(作为第一构件和第二构件)、用于容纳微沟道1、3的外壳5和用于覆盖其顶部和底部的一对盖子9。
微沟道1设置有多个凸部(第一凸部)2,微沟道3设置有多个凸部(第二凸部)4。将凸部2设置成对应于在凸部4之间的各间隙,凸部4也是同样设置。将凸部2、4和其间间隙的尺寸设计为当微沟道1、3组合时至少部分地进入彼此。换句话说,以下述方式设计凸部2、4和间隙的尺寸:凸部4将凸部2之间的间隙部分地隔开,凸部2将凸部4之间的间隙部分地隔开。
凸部2的表面至少部分地承载用于燃料如DME和水的混合流体的重整反应的重整催化剂,以从燃料中提取氢。重整反应由分别由下式(1)、(2)和(3)表示的连续反应构成。例如,重整催化剂由支撑在铂(Pt)上的γ-氧化铝构成。
上式(1)、(2)和(3)的反应连续发生,由此由DME和水生成氢气和二氧化碳。理想情况是使(1)、(2)和(3)的反应平衡,从而使重整气体具有理想组成,然而,倘若等式(3)的反应达不到适当量,一定量的一氧化碳就会留在重整气体中。一氧化碳导致燃料电池堆103的恶化。此外,以过高浓度产生的甲醇抑制反应(1),以过高浓度产生的一氧化碳抑制反应(2)。
为了降低一氧化碳的浓度,凸部4的表面至少部分地载有用于一氧化碳与水分子的转移反应的转移催化剂,以将氧从水分子转移至一氧化碳,该反应由下式(4)表示。
承载在凸部4上的转移催化剂促进转移反应,从而降低一氧化碳的浓度,由此促进反应(2)。于是降低了甲醇的浓度,促进了反应(1)。
外壳5设置有装配部分10,该部分10是在外壳5中形成的空腔,微沟道1和3固定其中。对装配部分10和微沟道1、3的组合的尺寸进行设计以便在其中形成用于使流体流过的流动路径。在将微沟道1、3装配在外壳5中之后,将盖子9放在外壳5的顶部和底部。通过下述方式配置装配部分10以便在其中形成流动路径:对装配部分10密封,如果需要,完成微沟道1、3与外壳5的连接和/或盖子9与外壳5的连接,从而密封装配部分10。
外壳5还设置有流入口6和流出口7。将流体即本实施例中的燃料经由流入口6供应至反应器100。将另一种流体即在本实施例中由重整反应和转移反应产生的氢气、未反应燃料和任何产物气体的混合气体(重整气体)经由流出口7排出到反应器100的外部。
通过机械加工由基础材料形成盖子9,作为优选,至少部分由任何用于提高导热性的高导热性基础材料制成。作为这种基础材料,例如可采用铝、铜、铝合金和铜合金。作为基础材料,不锈钢也是优选的,这是由于虽然与上述材料相比其导热性不是很高,但是其优异的抗腐蚀性使微沟道1和3可长期使用。
下面对微沟道1、3进行详细描述。首先,对微沟道1进行描述。微沟道1通过机械加工由一块基础材料形成。由于在催化反应时更高的导热性是优选的,因此微沟道1优选至少部分是由任何用于提高导热性的高导热性基础材料制成。作为这种基础材料,例如可采用铝、铜、铝合金和铜合金。另外,考虑到机械加工性,这些材料还也是优选的。作为基础材料,不锈钢也是优选的,这是由于虽然与上述材料相比其导热性不是很高,但是其优异的抗腐蚀性使微沟道1可长期使用。
如上所述,微沟道1在两表面之一上设置有多个凸部2。凸部2形成为鳍形形状并基本上彼此平行地设置。优选通过常规机械方法或常规成形方法形成凸部2。
作为常用机械加工的例子,例如可以为利用金属线的放电加工(线切割)。通过以下方式完成线切割:在细金属线的工具电极和加工物体之间产生放电;并对应于目标形状移动工具电极或物体。作为选择,可采用利用盘形刀刃的研磨加工,盘形刀刃由用树脂固化的研磨颗粒如金刚石颗粒制成。通过下述方式完成研磨加工:高速旋转盘形刀刃;然后使盘形刀刃接触并移动到物体,由此使旋转的盘形刀片接触到的部分磨损掉,从而得到目标形状。线切割和研磨加工非常适于以短时间形成具有高纵横比的凸出部分,例如凸部2。作为选择,常用的加工方法适合于与其它成形方法组合。作为另一种成形方法,典型为锻造法、铸造法(如下所述)和挤压法。
作为常用成形法的例子,可采用锻造。通过下述方式完成锻造:用模具或工具挤压金属条或金属块并使其变形,由此所述条或块形成目标形状。锻造提供了变硬的金属,从而改善了其机械加工性能,同时使金属变形从而达到目标形状。作为选择,可进行铸造。通过下述方式完成铸造:将熔融金属浇入具有目标形状的空腔的铸模中;并且在充分冷却之后去除铸模,由此达到金属的目标形状。锻造和铸造非常适于形成复杂形状,例如本实施例的微沟道1。
凸部2的表面至少部分载有催化剂(第一催化剂),例如,在分别面对相邻凸部2的其壁表面上。在反应器100用作用于重整甲醇和/或DME以从中提取氢气的重整器时,第一催化剂可包括用于重整反应的重整催化剂。
通过以下步骤完成在凸部2的壁面上承载的催化剂的形成。在微沟道1的表面由铝或铝合金形成的情况下,对微沟道1的表面阳极化。接着对阳极化的表面进行用于在承载体上形成催化剂层的任何公知方法,例如涂洗法(wash-coating method)、溶胶-凝胶法和注入法,由此形成在凸部2的阳极化壁表面上承载的催化剂。在微沟道1的表面由不锈钢形成的情况下,以高温焙烧微沟道1,由此增加包括凸部2的内表面的微沟道1表面的粗糙度。接着对具有更高粗糙度的表面进行用于在上述承载体上形成催化剂层的公知方法,由此形成承载在所述表面上的催化剂。
接着,描述微沟道3。微沟道3由一块基础材料通过机械加工形成。类似于微沟道1,微沟道3优选至少部分由用于提高导热性的任何高导热基础材料制成。
如上所述,微沟道3在两表面之一上设置有多个凸部4。凸部4形成为鳍形形状并基本上彼此平行地设置。类似于微沟道1,优选通过常规机械方法或常规成形方法形成凸部。
凸部4的表面至少部分载有催化剂(第二催化剂),例如,在分别面对相邻凸部2的其壁表面上。在反应器100用作用于重整甲醇和/或DME以从中提取氢气的重整器时,第二催化剂可包括用于转移反应的转移催化剂。通过与用于在凸部2上支撑的第一催化剂的上述步骤类似的步骤完成在凸部4的壁表面上承载的催化剂的形成。
下面对外壳5进行详细描述。外壳5通过机械加工由一块基础材料形成。类似于微沟道1、3,外壳5优选至少部分由用于提高导热性的任何高导热基础材料制成。如上所述,外壳5设置有装配部分10,该部分10是在外壳5中形成的腔室。装配部分10优选由外壳5的基础材料通过常用机械加工方法或常用成形方法形成。
微沟道1、3装配到上述外壳5的装配部分10中。对装配部分10和微沟道1、3的尺寸进行设计使得由图2A中B表示的装配部分10的宽度大于由图2A中的A表示的微沟道1、3形成的流动路径的长度。在装配部分10和微沟道1、3之间形成间隔,设置流入口6以便与间隔之一相连。此外,设置流出口7以便与另一间隔相连。
下面对微沟道1、3与外壳5的组件进行详细描述。例如,完成焊接,以便将外壳5与盖子9连接并密封。然而,在焊接过程中极高的温度会引起承载在微沟道1、3上的催化剂的烧结。这里,“烧结”表示催化剂颗粒熔合成更大颗粒,由此导致催化剂露出表面积降低,即在催化剂上的活性位置的数量降低,以及催化剂表面结构变化。(参见“SHOKUBAI-KOZA第5卷,VOLUME OF OPTICS 1,CATALYST DESIGN”,由CATALYSIS SOCIETY of JAPAN编辑,1985年12月10日由KODANSHA出版)。
如果对催化剂进行烧结,催化活性会降低。因此,在将盖子9与外壳5进行连接时,优选以下述方式进行焊接:催化剂的温度不达到使催化剂烧结的烧结温度。例如,含Pt的催化剂具有不高于500摄氏度的烧结温度。优选采用能够对在盖子9和外壳5之间的连接点局部加热的任何焊接方法,如激光束焊接或超声波焊接。
此外,优选调节激光束焊接或超声波焊接的条件,使得含Pt催化剂的温度不达到500摄氏度的烧结温度。如果将JIS规范中规定的A1050铝应用于微沟道1、3、外壳5和盖子9,则可在以下条件下完成盖子9与外壳5的激光束焊接。根据发明人的试验,将YAG激光装置(输出功率为600W,激光束直径为1μm)作为焊接装置。将条件调节为:520W的峰值;各脉冲100W;每秒10次脉冲;由此进行激光束焊接。在焊接过程中,催化剂的温度一直低于500摄氏度,接缝的重叠率低于70%,由此实现优良焊接。
作为选择,按下述条件完成盖子9与外壳5的超声波焊接。根据本发明人的试验,把输出功率为3KW、频率为20KHz的振荡器作为焊接装置。以3-4kgf/cm2表面压力将角状物(horn)挤压到要焊接的部分,将超声波施加0.6秒。在焊接过程中,催化剂的温度一直低于500摄氏度,实现优良焊接。
根据本实施例,在将微沟道1和3组合之后,在凸部2和相邻凸部4之间的间隔分别形成流动路径,以下必要的宽度平分了凸部2和4的间隙。具体而言,具有较高纵横比的流动路径可由在具有较低纵横比、高生产率的各凸部2和4之间的间隙形成,此处,纵横比定义为流动路径或间隙的长度与宽度之比。
此外,两种不同的催化剂可单独地承载在微沟道1和微沟道3上。当化学反应接近平衡时,逆反应的反应速率接近于正向反应的反应速率,因此初始物与生成物的组成比的变化减小。因此,例如,如果促进了式(1)的反应,那么也应促进式(2)的反应。类似地,如果促进了式(2)的反应,那么也应促进式(3)和(4)的反应。因此,为了使本实施例连续反应,优选交替地设置分别对应于连续反应的催化剂,使得一种催化剂(例如,重整催化剂)的生成物(例如,一氧化碳)迅速与下一种催化剂(例如,转移反应)接触。将两种不同的催化剂单独地承载在微沟道2和微沟道4上的构成方式可有效地实现用于连续反应的这种优选情况。
此外,以上构成可有助于延长催化剂的寿命。如果在连续反应中的在先反应的任何生成物会影响其催化剂,那么可通过下一反应迅速减少非优选的生成物。因此,上述构成可延长反应器的寿命。
并且,与在组合后形成较窄流动路径相比,在将微沟道1和3相互组合之前本实施例的微沟道1和3在各凸部2和4之间具有较宽的间隙。由于间隙不太可能被含粘合剂的催化剂浆料阻塞,因此较宽的间隙有利于在微沟道1和3形成被承载的催化剂层。具体而言,反应器能够以高生产率进行生产。
根据本发明人通过涂洗法形成在凸部2的表面上承载的催化剂层的试验,在凸部2的间隙的宽度小于1.0mm的情况下,凸部2易于被催化剂浆料阻塞。相反,在微沟道1的各凸部3之间的间距为1.5mm且凸部3的宽度为0.5mm、并且微沟道2的各凸部4之间的间距为1.5mm且凸部4的宽度为0.5mm的情况下(这导致形成0.5mm宽的流动路径),可避免堵塞,因此反应器可以高生产率进行生产。
虽然根据本发明上述本实施例在由图4A中的C表示的装配部分10和微沟道1、3之间形成的空间在宽度上基本上相等,但是也可以被修改为使在流入口6和流出口7周围宽度更大,随着距流入口6和流出口7的距离而减小,如图4B所示。这种改变缓解了分别施加于多个流动路径的压力的不均匀性,由此更有效地促进在反应器中发生的反应。
并且,优选使经由流入口6和流出口7的流体流动与经过各流动路径的流动形成角度(图4A和4B表示垂直的例子),进一步缓解施加于各流动路径的压力的不均匀性,更有效地促进反应。
(第二实施例)
下面参照图5A和5B描述本发明的第二实施例。在以下描述中,与上述任何元件大致相同的元件参照同一标记,省略了对其的详细描述。
根据第二实施例的反应器100总体上设置有微沟道(第一构件)1、微沟道(第二构件)3、用于容纳微沟道1、3的外壳11和用于覆盖其顶部和底部的一对盖子9。
由基础材料通过机械加工形成微沟道1、3。微沟道1设置有多个凸部(第一凸部)2,微沟道3设置有多个凸部(第二凸部)4。与上述第一实施例相比,凸部2或4没有完全地设置为对应于配对凸部的间隙。在图5A所示的示例中,微沟道3对应于间隙漏失了两个凸部,一个漏失的凸部是第一和第二凸部2之间的,另一个漏失的凸部是在第三和第四凸部之间的。当把微沟道1和3与外壳11进行组合时,外壳11的鳍部12插入到对应于漏失凸部的空间。
凸部2的表面至少部分地载有用于燃料(如DME和水的混合流体)的重整反应的重整催化剂,以从中提取氢气。重整反应由分别以上式(1)、(2)和(3)表示的连续反应构成。凸部4的表面至少部分地载有用于一氧化碳与水分子的转移反应的转移催化剂,从而将氧从水分中转移至一氧化碳,该反应由上式(4)表示。
外壳11设置有装配部分10,该部分10是在外壳11中形成的空腔,微沟道1和3固定其中。对装配部分10和微沟道1、3的组合的尺寸进行设计以便在其中形成用于使流体流过的流动路径。外壳11进一步设置有一个或多个鳍部12,鳍部12对应于微沟道3的漏失凸部。鳍部12的表面至少部分地载有重整催化剂或用于使一氧化碳甲烷化为甲烷的甲烷化催化剂,上述一氧化碳可能在由上式(4)表示的转移反应中剩下未反应。作为甲烷化催化剂,可采用与二氧化碳的甲烷化相比更有效地选择性促进甲烷化反应(5)的选择性甲烷化催化剂。
外壳11还设置有流入口6和流出口7(隐藏在图5A中任何构件之后)。将流体即本实施例中的燃料经由流入口6供应至反应器100。将另一流体即通过在本实施例的反应器100中发生的反应产生的氢气、未反应燃料和任何产物气体的混合气体(重整气体)经由流出口7排出到反应器100的外部。
对凸部2、4和其间的间隙的尺寸进行设计,以便当微沟道1、3组合时至少部分地相互进入。并且,当与凸部4组合时,对鳍部12的尺寸进行设计以便至少部分地进入对应于多沟道3的漏失部分的凸部4。将凸部2、4和鳍部12的尺寸设计为将外壳11的内部分隔开以在其间形成流动路径,流体从流入口6经由该路径流到流出口7。
根据本第二实施例的微沟道1、3和外壳11的制造方法与上述第一实施例的方法基本上相同。
根据本第二实施例,在将微沟道1、3和外壳11组合之后,在凸部2、4和鳍部12中形成的流动路径具有低于凸部2、4的间隙的一半的宽度。具体而言,通过以高生产率组合微沟道1、3和外壳11的方式形成具有较高纵横比的流动路径,此处纵横比定义为流动路径的长度与宽度之比。
此外,可将两种或多种不同的催化剂单独地承载在微沟道1、微沟道3和外壳11上。在利用反应器100引起连续反应的情况下,各催化剂分别有助于各反应,一种催化剂(例如,重整催化剂)的生成物(例如,一氧化碳)迅速与下一种催化剂(例如,转移反应)接触,由此有效地促进连续反应。
此外,上述构成可有助于延长催化剂的寿命,这是因为对一种催化剂不利的任何生成物会通过下一催化剂而迅速减少。
并且,与在组合后形成的较窄流动路径相比,在将微沟道1、3相互组合之前,本实施例的微沟道1、3和外壳11在各凸部2、4之间和在鳍部12之间具有较宽的间隙。由于间隙不太可能被含粘合剂的催化剂浆料堵塞,因此较宽的间隙有利于在微沟道1、3和外壳11上形成被承载的催化剂层。具体而言,反应器能够以高产率进行生产。
尽管以上描述涉及对两微沟道和外壳三构件的说明,但反应器100可由多于三个构件组成。例如,如图6A-6E所示,反应器100可由三个微沟道21、22、23和外壳24构成。这四个构件可单独地支撑四种不同的催化剂。这种构成对于更多不同的反应提供更好的适用性。
作为选择,四个构件中的任何两个可承载同一种催化剂,因此四个构件仅载有三种催化剂。例如,承载催化剂A、B、C从而相对于流动方向以“A-B-A-B-C”的方式进行设置。另一例子,催化剂A、B、C分别是重整催化剂、转移催化剂和选择性甲烷化催化剂。这种设置更有效地促进反应。
与上述第一实施例类似,以下述方式改变在装配部分10和微沟道1、3之间的宽度:使在流入口6和流出口7周围的宽度更大,并随着距流入口6和流出口7的距离而减小,如图4B所示。此外,以下述方式改变微沟道1、3和外壳11:使经由流入口6和流出口7流体的流动与经由各流动路径的流动形成角度。将流入口6和流出口7的内孔设置在流动路径与在装配部分10和微沟道1、3之间的空间相连的区域之外。
(第三实施例)
下面,参照图7描述本发明的第三实施例。在以下描述中,与上述任何元件大致相同的元件参照同一标记,省略了对其的详细描述。
根据第三实施例的反应器100总体上设置有微沟道(第一构件)31、微沟道(第二构件)33、微沟道35、用于容纳微沟道31、33、35的外壳37和用于覆盖其顶部的盖子41。
由基础材料通过机械加工形成微沟道31、33、35。微沟道31设置有多个凸部34。在凸部34之间的沟槽从微沟道31的一侧伸入到另一侧。基础材料、机械加工方法和其上承载的催化剂基本上与上述第一实施例相同,省略了对其的详细描述。以类似方式形成微沟道33和35。
此外,形成凸部32、34和36,尤其是要考虑这些宽度和其间的间隔,以便当如图7中所示将微沟道31、33、35以首尾相连的排列方式设置时彼此对应。然后,将各凸部32之间的沟槽、各凸部34之间的沟槽和各凸部36之间的沟槽互相连接。
外壳37设置有装配部分38,该部分38是在外壳37中形成的空腔,微沟道31、33和35装配其中。对装配部分38和微沟道31、33、35的组合的尺寸进行设计以便在其中形成用于使流体流过的流动路径。在外壳37上放置盖子41以便密封,如果需要,完成微沟道31、33和35与外壳37的连接和/或盖子41与外壳37的连接。
外壳37还设置有流入口39和流出口40,从而使流体从流入口39经由在外壳37中形成的流动路径流到流出口40。当其中装配了微沟道31、33、35的装配部分38用盖子41密封时,形成了在其中具有平行流动路径的反应器100。根据本第三实施例的微沟道31、33和35和外壳37的生产方法基本上与上述第一和第二实施例相同。
通过机械加工由基础材料形成盖子41,作为优选,至少部分由任何用于提高导热性的高导热性基础材料制成。作为这种基础材料,例如可采用铝、铜、铝合金和铜合金。作为基础材料,不锈钢也是优选的,这是由于虽然与上述材料相比其导热性不是很高,但是其优异的抗腐蚀性使微沟道1和3可长期使用。
为了用盖子41密封装配部分38,通过焊接使外壳37和盖子41连接在一起。然而,如上所述,为了使其中的催化剂保持催化活性,最好避免采用烧结。因此,对第一实施例的描述中所描述的连接方法同样适用于本实施例。
不同的催化剂可单独地承载在微沟道31、33和35上。在利用反应器100引起连续反应的情况下,各催化剂分别有助于各反应,一种催化剂(例如,重整催化剂)的生成物(例如,一氧化碳)迅速与下一种催化剂(例如,转移反应)接触,由此有效地促进连续反应。
此外,上述构成可有助于延长催化剂的寿命,这是因为对一种催化剂不利的任何生成物会通过下一催化剂而迅速减少。
并且,由于在各凸部32之间的沟槽、在各凸部34之间的沟槽和在各凸部36之间的沟槽相互连接,因此在反应器100中的流动路径避免了横截面迅速减小的流体流动瓶颈部分。因此,可抑制流体流动的压降,由此有效促进在反应器100中发生的反应。
此外,流体流动瓶颈部分的消失抑制了流动路径堵塞的可能性,因此,降低了反应器100失效的可能性。
对微沟道31、33和35进行设置,使得任何凸部32、34和36以不同方向从其它沟道中突出出来。例如,如图7所示,在微沟道31和35之间设置的微沟道33朝下,而其它微沟道朝上。由于各凸起32、34和36仅存在于其一侧,因此各微沟道31、33、35是不对称的。当微沟道31、33和35受到高温时,该不对称会导致变形。此外,极端的变形引起不与催化剂接触的倒流,此处的术语“倒流”表示通过任何微沟道的背面的流动,而该微沟道的背面不存在载有催化剂的凸部。任何微沟道31、33和35与其它的微沟道沿不同方向引导的排列方式抑制了这种变形。
外壳37还可设置有在微沟道31和33之间和在微沟道33和35之间的肋部42,以便将微沟道31、33和35相互间略微分离。该分离抑制了在经由凸部32、34和36之间的各沟槽的流动中的压力分布的波动范围,因此抑制了流动偏压(biases of flows)。此外,当微沟道31、33和35出现变形时,肋部42抑制了倒流。
本领域技术人员可对上述实施例进行修改和变化。
例如,根据图1中所示的第一实施例的凸部2和4按鳍形形状形成,各凸部2、4在纵向上的长度基本上与各微沟道1、3的宽度(图中由A表示)相同。然而,凸部2、4可以是任何形状,只要将它们的尺寸设计为当将微沟道1、3组合时至少部分地彼此进入即可。
例如,可将分别具有图8A和8B所示的针状凸部61和62的微沟道63和64应用于反应器100。使所形成的针状凸部61和62相互啮合并对齐,如图8B中所示的平面。作为选择,所形成的针状凸部61和62以Z字形平面对齐,如图9A和9B所示。后一种构成方式为流体和其上承载的催化剂的接触提供了更大的面积,因此有效地促进了反应。
针状凸部61和62不一定彼此接触。如图10所示,可分开针状凸部61和62。
此外,可采用源自第一实施例和第三实施例的组成结构。可将任何微沟道加入到图7所示的微沟道31、33和35的组合,从而使所添加的微沟道的凸部部分地进入到微沟道31、33或35的凸部32、34或36中。
此外,上述实施例采用用于促进反应的催化剂,但也可采用用于抑制任何反应的任何催化剂。在考虑到其它反应的速率、任意反应的速率太快的情况下,这种构成改善了连续反应中的平衡,例如由式(1)、(2)和(3)表示的反应。
[工作例1]
针对图11A中所示的反应器进行测量在反应器中由DME重整的气体和蒸馏水的组成的试验。微沟道111承载重整催化剂,微沟道113承载转移催化剂。对于凸部112和114的数量,为了方便起见在图11A中没有严格说明。对该数量进行设定以便使作为系数的A/F为3.5cm2/sccm,该系数A/F取代了作为催化剂填充层的常规系数的空间速度SV,其中A表示催化剂的视表面积(cm2),F表示DME的流速(sccm)。Sccm表示以每分钟mL测量的流速单位,其中将气体的体积转化为标准条件之一(0摄氏度(degree C),1atm)。通过连接在外壳115上的表面温度计测量的反应器的温度是350摄氏度(degree C)。
(对比例)
作为对比例,进行从在图11A中所示的反应器中提取的由DME重整的气体和蒸馏水的组成的测量。微沟道111载有重整催化剂。对凸部12的数量进行设定,以便A/F为cm2/sccm。
在图13A和13B中示出了所测得的组成。从图13A和13B中可看出,由工作例得到的重整气体比从对比例中获得的重整气体含有小很多的一氧化碳。这得益于对式(1)-(4)的连续反应的有效促进,这种有效促进源自于其中各凸部112之间的沟槽、各凸部114之间的沟道相互连接的工作例的构成。
[工作例2]
进行从图12中所示的反应器中提取的由DME重整的气体和蒸馏水的组成的测量。微沟道111承载重整催化剂,微沟道113承载转移催化剂。对于凸部112和114的数量,为了方便起见在图12中没有严格说明。对该数量进行设定以便使作为系数的A/F为3.5cm2/sccm,该系数A/F取代了作为催化剂填充层的常规系数的空间速度SV,其中A表示催化剂的视表面积(cm2),F表示DME的流速(sccm)。反应器的温度是350摄氏度(degree C)。
(对比例)
作为对比例,进行从在图11A中所示的反应器中提取的由DME重整的气体和蒸馏水的组成的测量。
在图13A和13B中示出了所测得的组成。从图13A和13B中可看出,由工作例2得到的重整气体比从对比例中获得的重整气体含有小很多的一氧化碳。这得益于对式(1)-(4)的连续反应的有效促进,这种有效促进源自于其中将凸部112和114及其间的间隙尺寸设计为彼此相互进入的工作例2的构成。
作为在工作例1和工作例2之间的对比,由工作例1获得的重整气体比由工作例2获得的重整气体含有小很多的一氧化碳。认为原因在于,与工作例2相比,在工作例1的反应器中抑制了由下式(6)和(7)表示的不希望的反应(unintended reactions)。
因此,应估计与工作件2相比工作件1的反应器抑制了氢气的形成,更有效地促进了(1)-(3)的连续反应。
本领域的普通技术人员很容易发现其它优点和修改方式。因此,本发明在广义上不限于具体细节以及在此示出并描述的各代表性实施例。因此,在不脱离由附加权利要求书和其相关内容所限定的总的发明构思的实质或范围的条件下可进行各种修改。
Claims (11)
1.一种反应器,包括:
包括多个第一凸部的第一构件,第一凸部包括在各第一凸部之间的间隙;
包括多个第二凸部的第二构件,将第二凸部的尺寸设计成至少部分地进入间隙中;
承载在第一凸部和第二凸部的至少一部分表面上的催化剂;和
容纳第一构件和第二构件的外壳,外壳包括用于流动流体的流入口和流出口。
2.一种反应器,包括:
包括多个第一凸部的第一构件,第一凸部包括在各第一凸部之间的间隙;
包括多个第二凸部的第二构件,将第二凸部的尺寸设计成至少部分地进入间隙中;
承载在第一凸部的至少一部分表面上的第一催化剂;
承载在第二凸部的至少一部分表面上的第二催化剂;和
容纳第一构件和第二构件的外壳,外壳包括用于流动流体的流入口和流出口。
3.一种反应器,包括:
包括多个第一凸部的第一构件;
包括多个第二凸部的第二构件,将第二构件和第一构件设置成使第一凸部之间的间隙分别与第二凸部之间的间隙连接;
承载在第一凸部的至少一部分表面上的第一催化剂;
承载在第二凸部的至少一部分表面上的第二催化剂;和
容纳第一构件和第二构件的外壳,外壳包括用于流动流体的流入口和流出口。
4.根据权利要求2的反应器,其中第一催化剂用于促进第一催化反应,第二催化剂用于促进由第一催化反应产生的生成物的第二催化反应。
5.根据权利要求4的反应器,其中第一凸部和第二凸部交替地设置。
6.根据权利要求3的反应器,其中第一催化剂用于促进第一催化反应,第二催化剂用于促进由第一催化反应产生的生成物的第二催化反应。
7.根据权利要求3的反应器,其中设置第一构件和第二构件,使得第一凸部以与第二凸部不同的高度方向凸起。
8.根据权利要求6的反应器,其中设置第一构件和第二构件,使得第一凸部以与第二凸部不同的高度方向凸起。
9.一种燃料电池系统,包括:
反应器,具有:
包括多个第一凸部的第一构件,第一凸部包括在各第一凸部之间的间隙;
包括多个第二凸部的第二构件,将第二凸部的尺寸设计成至少部分地进入间隙中;
承载在第一凸部和第二凸部的至少一部分表面上的催化剂;和
容纳第一构件和第二构件的外壳,外壳包括流入口和流出口;以及
燃料电池,以利用从反应器中通过流出口提取的气体发电。
10.一种燃料电池系统,包括:
反应器,具有:
包括多个第一凸部的第一构件,第一凸部包括在各第一凸部之间的间隙;
包括多个第二凸部的第二构件,将第二凸部的尺寸设计成至少部分地进入间隙中;
承载在第一凸部的至少一部分表面上的第一催化剂;
承载在第二凸部的至少一部分表面上的第二催化剂;和
容纳第一构件和第二构件的外壳,外壳包括流入口和流出口;以及
燃料电池,以利用从反应器中通过流出口提取的气体发电。
11.一种燃料电池系统,包括:
反应器,具有:
包括多个第一凸部的第一构件;
包括多个第二凸部的第二构件,将第二构件和第一构件设置成使第一凸部之间的间隙分别与第二凸部之间的间隙连接;
承载在第一凸部的至少一部分表面上的第一催化剂;
承载在第二凸部的至少一部分表面上的第二催化剂;和
容纳第一构件和第二构件的外壳,外壳包括流入口和流出口;以及
燃料电池,以利用从反应器中通过流出口提取的气体发电。
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