JP2009066482A - 反応装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】改質器400は、下方が開口したカップ体410と、カップ体410の開口を塞ぐ底板430と、カップ体410内に収容されて底板430上に立設された複数の棒材420,420,…と、を備える。
【選択図】図4
Description
本発明は、上記事情に鑑みてなされたもので、触媒の剥がれ等が生じることなく、触媒の搭載面積を大きくし、かつ、小型化を図ることのできる反応装置を提供することを目的としている。
前記反応器は、
下方が開口した箱体と、
前記箱体の開口を塞ぐ底板と、
前記底板によって前記箱体の開口を塞いで形成される空間内に反応原料を導入する導入口と、前記空間内に導入された反応原料が反応した後、反応物を前記反応器の外に排出する排出口と、
前記箱体内に収容されて前記底板上に立設された複数の棒材と、を備えることを特徴とする。
前記複数の棒材のうち前記排出口側の棒材は、前記導入口側の棒材よりも密に配置されていることを特徴とする。
請求項3の発明は、請求項1に記載の反応装置において、
前記複数の棒材のうち前記排出口側の棒材は、前記導入口側の棒材よりも長さが長いことを特徴とする。
請求項4の発明は、請求項1〜3のいずれか一項に記載の反応装置において、
前記棒材の断面が円形状であることを特徴とする。
請求項5の発明は、請求項1〜3のいずれか一項に記載の反応装置において、
前記棒材の断面が多角形状であることを特徴とする。
請求項6の発明は、請求項1〜5のいずれか一項に記載の反応装置において、
前記棒材の表面に触媒が担持されていることを特徴とする。
請求項7の発明は、請求項1〜6のいずれか一項に記載の反応装置において、
前記反応器が、アルコールや炭化水素系の物質を含む燃料を改質して、水素を主成分とする気体を生成する改質反応器であることを特徴とする。
請求項8の発明は、請求項1〜6のいずれか一項に記載の反応装置において、
前記反応器が、一酸化炭素を含有する気体の一酸化炭素を二酸化炭素に酸化させる、一酸化炭素除去器であることを特徴とする。
請求項9の発明は、請求項1〜8のいずれか一項に記載の反応装置において、
前記反応装置は、反応物に反応を起こす高温反応部と、
前記高温反応部よりも低温で反応物の反応を起こす低温反応部と、
前記高温反応部と前記低温反応部との間で反応物及び生成物を送る連結部と、を備え、
前記高温反応部及び前記低温反応部の少なくとも一方は、前記反応器を備えることを特徴とする。
請求項10の発明は、請求項9に記載の反応装置において、
前記高温反応部は、アルコールや炭化水素系の物質を含む燃料を改質して、水素を主成分とする気体を生成する改質反応部で、
前記低温反応部は、一酸化炭素を含有する気体の一酸化炭素を二酸化炭素に酸化させる、一酸化炭素除去部であることを特徴とする。
請求項11の発明は、請求項1〜9のいずれか一項に記載の反応装置において、
前記反応装置は、更に、前記反応器の全体を覆い、内部が大気に対して減圧とされる断熱容器を備えることを特徴とする。
図1は、マイクロリアクタモジュール600の側面図である。このマイクロリアクタモジュール600は、ノート型パーソナルコンピュータ、PDA、電子手帳、デジタルカメラ、携帯電話機、腕時計、レジスタ、プロジェクタといった電子機器に内蔵され、燃料電池に使用する水素ガスを生成するものである。
なお、燃料電池がマイクロリアクタモジュール600から供給された水素ガスによって電気化学反応を発生した後に燃料電池から排出されたオフガス中に未反応の水素ガスが含まれている場合があり、第一燃焼器612及び第二燃焼器614の少なくともいずれか一方は、この未反応の水素ガスを、酸素を含んだ空気等の気体で燃焼して熱を発するようにしても良い。勿論、第一燃焼器612及び第二燃焼器614の少なくともいずれか一方は、燃料容器に貯留されている液体燃料(例えば、メタノール、エタノール、ブタン、ジメチルエーテル、ガソリン等)を、別の気化器によって気化し、その気化した燃料を、酸素を含んだ空気等の気体で燃焼するようにしても良い。
この改質器400には気化器610から水と燃料の混合気が供給され、改質器400が第二燃焼器614によって所定温度に加熱される。加熱された改質器400では水と燃料から水素ガス等が触媒反応により生成され、更に微量ながら一酸化炭素ガスが生成される。燃料がメタノールの場合には、次式(1)、(2)のような化学反応が起こる。なお、水素が生成される反応は吸熱反応であり、第二燃焼器614の燃焼熱が用いられる。
CO+1/2O2→CO2 …(3)
一酸化炭素が除去された状態の水素を主体とする混合気が燃料電池の燃料極に供給される。
−VIIに沿った面の矢視断面図であり、図8は、図1の切断線VIII−VIIIに沿った面の矢
視断面図である。
O3・2SiO2,線膨張係数5.0×10-6/℃)を、反応容器材料としてコバール(FeNiCo合金、線膨張係数5.16×10-6/℃)を用いる組み合わせが挙げられるが、これに限られない。
棒材420は、sus304(もしくはコバール材、304以外のSUS材等)からなり、断面視略矩形状の棒状部材であって、その下端部が底板430に固定されるように拡径したフランジ部421を有している。なお、図9以外の図面では図面の関係上、フランジ部421の図示を省略している。そして、棒材420,420,…のフランジ部421が底板430の上面に蝋付けにより接合されている。図3及び図8に示すように、複数の棒材420,420,…は、底板430上に、板材690の幅方向に沿って等間隔に一直線上に配置され、さらにこの幅方向に沿って並べられた列422が、板材690の長手方向に沿って等間隔に複数段配置されている。長手方向に沿って互いに隣接する列422,422同士は、各列422,422の両端部に位置する棒材420,420同士が長手方向に沿って一直線上ではなく、互い違いにジグザグ状となるように配置されている。
また、棒材420の上端部はカップ体410の天板412に当接しても当接しなくとも良い。当接する場合、好ましくは蝋付けにより接合されている。
電熱線720,722,724は、絶縁プレート640側から密着層、拡散防止層、発熱層の順に積層したものである。発熱層は3層の中で最も低い抵抗率の材料(例えば、Au)であり、電熱線720,722,724に電圧が印加されると電流が集中的に流れて発熱する。拡散防止層には、発熱層の材料が拡散防止層や密着層に対して拡散しないように比較的融点が高く且つ反応性が低い物質(例えば、W)を用いることが好ましい。密着層は、拡散防止層が絶縁プレート640に対して密着性が優れていない場合に用いられるものであり、拡散防止層に対しても絶縁プレート640に対しても密着性に優れた材料(例えば、Ta、Mo、Ti、Cr)からなる。電熱線720は、起動時に低温反応部606を加熱し、電熱線722は、起動時に高温反応部604及び連結部608を加熱し、電熱線724は、パイプ群602の気化器502及び第一燃焼器612を加熱する。この後、マイクロリアクタモジュール600から排出された水素ガスによって発電する燃料電池から、電気化学反応に用いられずに残った水素を含むオフガスが排気される。このオフガスを第二燃焼器614に導入して燃焼させたら、電熱線722は第二燃焼器614の補助として高温反応部604及び連結部608を加熱する。同様に、燃料電池からの水素を含むオフガスが第一燃焼器612で燃焼される場合、電熱線720及び電熱線724は第一燃焼器612の補助として低温反応部606及びパイプ群602を加熱する。
また、電熱線720,722,724は温度の変化に応じて電気抵抗が変化するので、所定の印加電圧又は電流に対する抵抗値から温度を読み取ることができる温度センサとしても機能する。具体的には、電熱線720,722,724の温度は電気抵抗に比例する。
リード線732,731,733,734,736,735,737,738を有する配線群739は、一部が断熱パッケージ791から露出されている。液体燃料導入管622並びにリード線732,731,733,734,736,735,737,738においてそれぞれ断熱パッケージ791から露出している部分から断熱パッケージ791内に外気が侵入して内圧が上がるような隙間が生じないように、液体燃料導入管622並びにリード線732,731,733,734,736,735,737,738は断熱パッケージ791のベースプレート793に金属蝋、ガラス材又は絶縁封止材で接合されている。断熱パッケージ791は金属性なので導電性を示すが、リード線732,731,733,734,736,735,737,738が高融点絶縁体で被覆されているので、リード線732,731,733,734,736,735,737,738が断熱パッケージ791とそれぞれ導通することはない。断熱パッケージ791の内部空間の内圧を低く維持できるので、マイクロリアクタモジュール600が発する熱を伝搬する媒体が希薄になり、内部空間でのまた熱対流が抑えられるのでマイクロリアクタモジュール600の保温効果が増える。
そして、断熱パッケージ791で封止された空間において、マイクロリアクタモジュール600の高温反応部604及び低温反応部606の間には所定の距離の連結部608が介在しているが、連結部608の容積は高温反応部604及び低温反応部606の容積に対して極めて小さいので、連結部608による高温反応部604から低温反応部606への熱の伝搬は抑えられ、高温反応部604と低温反応部606との間では、反応に必要な温度勾配を維持できるとともに高温反応部604内の温度を均等にしやすく、低温反応部606内の温度を均等にしやすくすることができる。
仮に液体燃料導入管622、パイプ群602、配線群739が高温反応部604に設けられている場合、高温反応部604は動作時に高温に保持する必要があるため、液体燃料導入管622、パイプ群602、配線群739まで高温になってしまい、液体燃料導入管622、パイプ群602、配線群739から断熱パッケージ200に伝熱して逃げる熱量が大きくなってしまうが、液体燃料導入管622、パイプ群602、配線群739は低温反応部606に設けられているので、液体燃料導入管622、パイプ群602、配線群739から断熱パッケージ791に伝熱して逃げる熱量が小さく、液体燃料導入管622、パイプ群602、配線群739において断熱パッケージ791の外部に露出している部分から放熱される熱量も少なくて済み、速やかに高温反応部604、低温反応部606を加熱でき、且つ加熱温度を安定して保持することが容易となる。
まず、リード線737,738の間に電圧が印加されると、ゲッター材728がヒータによって加熱され、ゲッター材728が活性化される。これにより、断熱パッケージ791内のガス等の圧力を上げる要因がゲッター材728に吸着され、断熱パッケージ791内の減圧度が高まり、断熱効率が高まる。
ここで、高温反応部604は低温反応部606よりも高温に保持しなければならないので、第二燃焼器614での単位時間あたりのオフガスの水素供給量を第一燃焼器612での単位時間あたりのオフガスの水素供給量より多くするか、第一燃焼器612での冷媒となる酸素(空気)の単位時間あたりの供給量を第二燃焼器614での酸素(空気)の単位時間あたりの供給量より多くするようにしてもよい。
この発電ユニット801は、フレーム802と、フレーム802に対して着脱可能な燃料容器804と、流路、ポンプ、流量センサ及びバルブ等を有する流量制御ユニット806と、断熱パッケージ791に収容された状態のマイクロリアクタモジュール600と、燃料電池、加湿器及び回収器等を有する発電セル808と、エアポンプ810と、二次電池、DC−DCコンバータ及び外部インターフェース等を有する電源ユニット812とを具備する。流量制御ユニット806によって燃料容器804内の水と液体燃料の混合気がマイクロリアクタモジュール600に供給されることで、上述のように水素ガスが生成され、水素ガスが発電セル808の燃料電池に供給され、生成された電気が電源ユニット812の二次電池に蓄電される。
図15(a)に示す改質器1400は、外形16mm×10mm×5.7mmであり、0.2mm角の棒材1420がカップ体1410の内部に135本収容されている。棒材1420の材料はコバールであり、カップ体1410の内壁面、棒材1420の表面及び底板1430の表面に改質用触媒が搭載されている。一方、図16(a)に示す改質器2400は、外形16mm×10mm×5.7mmであり、流路をカップ体2410と、板材2420と、底板2430とによって構成した場合である。なお、図15(a)及び図16(a)に示すカップ体1410,2410は、いずれも下面に鍔部1411,2411が形成されているが、特に鍔部1411,2411を形成しなくても良い。
図15(a)に示す改質器1400においてメタノール改質反応をシミュレーションした際のメタノール濃度分布図が図15(b)であり、図16(a)に示す改質器2400を使用してシミュレーションした際のメタノール濃度分布図が図16(b)である。シミュレーションでは、図15(a)の改質器1400の触媒厚を50μm、図16(a)の改質器2400の触媒厚を100μmとして計算を行い、メタノール転化率は図15(a)の改質器1400が98.58%、図16(a)の改質器2400は97.73%とほぼ同等である。なお、図15(b)、図16(b)中、符号Aの範囲のメタノール濃度は0.518mol/m3、Bのメタノール濃度は1.127 mol/m3、Cのメタノール濃度は1.734mol/m3、Dのメタノール濃度は2.345mol/m3、Eのメタノール濃度は2.954mol/m3、Fのメタノール濃度は3.563mol/m3、Gのメタノール濃度は4.172mol/m3、Hのメタノール濃度は4.781mol/m3、Iのメタノール濃度は5.390mol/m3、Jのメタノール濃度は5.99mol/m3、Kのメタノール濃度は6.607mol/m3、Lのメタノール濃度は7.216mol/m3、Mのメタノール濃度は7.825mol/m3、Nのメタノール濃度は8.434mol/m3である。
したがって、いずれの改質器1400,2400も外形が同等の大きさであるので、触媒層の厚さが薄く、触媒層の剥がれの可能性が低い図15(a)に示す本実施形態の改質器1400に優位性があると言える。
図17は、一酸化炭素除去器500Aの変形例であり、(a)は底板530Aに棒材520Aが接合された状態を示した斜視図、(b)は(a)の平面図である。
この一酸化炭素除去器500Aは、上述の一酸化炭素除去器500における棒材520と比べて、棒材520Aの配置が異なっている。具体的には、上述の複数の棒材520,520,…はいずれも等間隔で設けるとしたが、図17に示すように、底板530Aに形成された導入口532A側の各棒材520A,520A間を排出口534A側の各棒材520A,520A間よりも疎となるように設ける。
このように排出口534A側の各棒材520A,520A間を導入口532A側よりも密に配置することによって、導入口532A側では反応ガスは一酸化炭素濃度が高い組成となっており、この場合に棒材520Aの間隔を広くすることによって一酸化炭素が気体拡散する中で、触媒表面上における一酸化炭素濃度を低くすることができ、その結果、急速に反応を促進させることができる。一方、排出口534A側では一酸化炭素濃度がある程度低くなっており、気体拡散により触媒表面に一酸化炭素が達しにくい状態となっているが、排出口534A側の棒材520Aを密にすることで一酸化炭素濃度が低くても触媒に確実に達することができ、その結果、反応を促進させることができる。
例えば、棒材420,520は、断面視矩形状であるとしたが、例えば図18に示すように円形状の棒材420Bであっても良いし、触媒面積をより大きくするため多角形状であっても良く、その他三角形状等であっても構わない。さらに、棒材は、コイル状、螺旋状や表面に凹凸を有するものであっても良い。
500 一酸化炭素除去器(反応器)
410,510 カップ体(箱体)
420,520,520A,420B 棒材
430,530,530A 底板
432,532,532A 導入口
434,534,534A 排出口
600 マイクロリアクタモジュール(反応装置)
604 高温反応部
606 低温反応部
608 連結部
791 断熱パッケージ(断熱容器)
Claims (11)
- 反応物の反応を起こす反応器を備える反応装置において、
前記反応器は、
下方が開口した箱体と、
前記箱体の開口を塞ぐ底板と、
前記底板によって前記箱体の開口を塞いで形成される空間内に反応原料を導入する導入口と、
前記空間内に導入された反応原料が反応した後、反応物を前記反応器の外に排出する排出口と、
前記箱体内に収容されて前記底板上に立設された複数の棒材と、を備えることを特徴とする反応装置。 - 前記複数の棒材のうち前記排出口側の棒材は、前記導入口側の棒材よりも密に配置されていることを特徴とする請求項1に記載の反応装置。
- 前記複数の棒材のうち前記排出口側の棒材は、前記導入口側の棒材よりも長さが長いことを特徴とする請求項1に記載の反応装置。
- 前記棒材の断面が円形状であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載の反応装置。
- 前記棒材の断面が多角形状であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載の反応装置。
- 前記棒材の表面に触媒が担持されていることを特徴とする請求項1〜5のいずれか一項に記載の反応装置。
- 前記反応器が、アルコールや炭化水素系の物質を含む燃料を改質して、水素を主成分とする気体を生成する改質反応器であることを特徴とする請求項1〜6のいずれか一項に記載の反応装置。
- 前記反応器が、一酸化炭素を含有する気体の一酸化炭素を二酸化炭素に酸化させる、一酸化炭素除去器であることを特徴とする請求項1〜6のいずれか一項に記載の反応装置。
- 前記反応装置は、反応物に反応を起こす高温反応部と、
前記高温反応部よりも低温で反応物の反応を起こす低温反応部と、
前記高温反応部と前記低温反応部との間で反応物及び生成物を送る連結部と、を備え、
前記高温反応部及び前記低温反応部の少なくとも一方は、前記反応器を備えることを特徴とする請求項1〜8のいずれか一項に記載の反応装置。 - 前記高温反応部は、アルコールや炭化水素系の物質を含む燃料を改質して、水素を主成分とする気体を生成する改質反応部で、
前記低温反応部は、一酸化炭素を含有する気体の一酸化炭素を二酸化炭素に酸化させる、一酸化炭素除去部であることを特徴とする請求項9に記載の反応装置。 - 前記反応装置は、更に、前記反応器の全体を覆い、内部が大気に対して減圧とされる断熱容器を備えることを特徴とする請求項1〜9のいずれか一項に記載の反応装置。
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