CN1733594B - 碳纳米管及定位方法、晶体管及制造方法、半导体器件 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及碳纳米管及定位方法、晶体管及制造方法、半导体器件。本发明的碳纳米管包括裸碳纳米管和引入到该裸碳纳米管的至少一端的官能团。
Description
技术领域
本发明特别涉及半导电碳纳米管、定位该碳纳米管的方法、使用该碳纳米管制造的场效应晶体管(FET)、以及半导体器件。
背景技术
自从1974年发明第一个半导体晶体管以来，硅微电子的集成度基本成指数增长。但是，预期这种增长在不久的将来不能持续下去。特别是，随着集成尺度接近纳米级，结构将达到可靠地实现所需功能的物理极限。随着集成尺度的增加，制造成本也成指数增加，因此限制了更高集成的实现。
作为可以克服由硅技术原理所加的局限的技术，分子电子学领域已经引起了大量注意。根据分子电子学，通过自对准技术可以以相对低的成本制造单分子器件。
在分子电子学领域中，例如富勒烯和碳纳米管的分子结构越来越吸引人们的注意。特别是，单壁碳纳米管(SWNT)-其是具有纳米级直径的卷起来的石墨片-自其在二十世纪九十年代早期被发现以来，关于其电子学领域所需的性质已经被热烈研究过。
根据构成该管的碳分子的螺旋晶格的角度和/或手性(chirality)，SWNT可显示出金属性或半导性电行为。SWNT的电学性能被预期可胜过最好的金属或半导体的电学性能。
1998年，结合了单个SWNT的场发射晶体管(FET)在室温下被实现(参考Trans，S.J.et al.，Nature，1998，vol.393，p.49)。利用结合一个或两个碳纳米管的单极或互补FET，实现了“非”门(inverter)，其是最简单的逻辑门。其它逻辑门，例如NOR(“非或”)、AND(“与”)，以及静态RAM(SRAM)，也可以使用互补或多互补模式制成。实现220Hz振荡频率的环形振荡器可用p或n型碳纳米管FET的阵列制成(参见Bachtold，A.et al.，Science,2001，Vol.294，p.1317，以及Derycke，V et al.，Nano Letters，2002，vol.2，p.929)。
上述的结合有包括SWNT的晶体管的基本逻辑电路主要通过两种技术制成。一种是将SWNT分散在溶剂中，从而碳纳米管可通过使用原子力显微镜(AFM)扫描而被定位于预先构图的相应电极处(参见Trans，S.J.等人和Bachtold，A.等人的以上文献)。
在此技术(第一种技术)中，通过激光烧蚀(laser abrasion)制成的具有约1nm直径的SWNT通常悬浮在二氯乙烷中，此悬浮液被分布在晶片上从而可使用AFM将SWNT放置在栅电极上。随后，通过光刻进行Au的选择性沉积，从而在这些纳米管上形成接触电极和引线。根据Martel，R.et al.，Applied Physics Letters，1998，vol.73，p.2447中公开的此技术的示例，在背栅结构中实现了20c m2/(V·s)的空穴迁移率。
此外，通过结合碳纳米管(CNT)作为栅电极而实现了高达2,321S/m的互导(mutual conductance)的顶栅FET已经有所报导(Wind，S.J.et al.，AppliedPhysics Letters，2002，vol.80，p.38)。
另一种技术(第二种技术)是通过化学气相沉积(CVD)直接沉积SWNT到预先形成的电极图案上。其示例可在Javey,A.et al.，Nature，2003，vol.424，p.654和Tseng，Y.etal.，Nano Letters，2004，vol.1，p.123中找到。
通过此技术制造的晶体管表现出高达6,000S/m的互导和高达3,000cm2/(V.s)的载流子迁移率，这对晶体管来说是重要的性质。这些值比硅半导体的多一位数。
特别地，通过此技术制备的晶体管通过结合长300μm的半导体CNT实现了高达79,000cm2/(V.s)的载流子迁移率，如Durkop，T.et al.，Nano Letters，2004，vol.4，p.35中报导的那样。
发明内容
使用AFM的第一种技术难以实用，因为它涉及大量CNT在器件上的手工定位。它在半导体器件-例如中央处理器(CPU)芯片的存储器-上的应用是困难的。
采用CVD的第二种技术是一高温工艺。因此，CNT在大量电极上的精确定位是困难的。第二种技术很少适合于集成电路应用。事实上，利用CVD将SWNT安装到部分硅金属氧化物半导体(MOS)上的实际情况表现出低的对准精度，即约2,000个CNT的仅1％用作背栅(参考Tseng，Y.et al.，NanOLetters，2004，vol.4，p.123)。
本发明涉及一种碳纳米管，其在制造具有包括碳纳米管的FET的集成电路的过程中，可高度精确地定位于预定位置。本发明还涉及用于定位该碳纳米管的方法、用该碳纳米管制造的FET、制造该FET的方法、以及半导体器件。
本发明的碳纳米管的一实施例包括裸碳纳米管和引入到裸碳纳米管的至少一端的官能团。通过这种结构，至少一端可以选择性接合或附着到特定材料上。
可以在裸碳纳米管的两端引入官能团，从而两端都可以选择性接合或附着到特定材料上。
引入到一端的官能团可以不同于引入到另一端的官能团。优选地，官能团与预定导电材料选择性相互作用。以这种方式，所述端可选择性接合或附着到多种材料上。
另一实施例是用于定位碳纳米管的方法。该方法包括：形成包括半导电裸碳纳米管(semiconducting bare carbon nanotube)的碳纳米管薄膜，该半导电裸碳纳米管在横贯碳纳米管的纵向的方向上密集排列在第一基板上；引入第一官能团到构成碳纳米管薄膜的每个裸碳纳米管的第一端；将第二基板粘附到碳纳米管薄膜的背对第一基板的一侧；除去第一基板并引入第二官能团到每个裸碳纳米管的第二端；将碳纳米管薄膜放入溶剂中，使具有第一和第二官能团的碳纳米管分散，从而制备分散体；以及施加该分散体到含有与第一和第二官能团选择性相互作用的导电材料的电极上，该电极通过构图预先形成，从而横跨所述电极定位各个碳纳米管。
根据此方法，碳纳米管可容易地定位在目标位置，不需要使用昂贵设备的复杂程序或不需要高温过程。
再一实施例是包括源和漏电极、以及栅的场效应晶体管，其中通过改变作用为源和漏电极之间的电流通路的沟道的电导率来控制电流。至少沟道的材料是半导电碳纳米管。因为碳纳米管用作沟道，所以可制造具有优良性能的FET。
再一实施例是用于制造具有源和漏电极、以及栅的场效应晶体管的方法，其中通过改变作用为源和漏电极之间的电流通路的沟道的电导率来控制电流。该方法包括：形成包括半导电裸碳纳米管的碳纳米管薄膜，该半导电裸碳纳米管在横贯碳纳米管的纵向的方向上密集排列在第一基板上；引入第一官能团到构成碳纳米管薄膜的每个裸碳纳米管的第一端；将第二基板附着到碳纳米管薄膜的背对第一基板的一侧；除去第一基板并引入第二官能团到每个裸碳纳米管的第二端；将碳纳米管薄膜放入溶剂中，使具有第一和第二官能团的碳纳米管分散从而制备分散体；以及施加该分散体到含有与第一和第二官能团选择性相互作用的导电材料的源和漏电极上，该源和漏电极通过构图预先形成，从而横跨该源和漏电极定位各个碳纳米管。
根据此方法，碳纳米管可容易且精确地定位在源和漏电极上，并且可以提高生产率。
另一实施例是包括半导电碳纳米管、第一区域、以及第二区域的半导体器件，碳纳米管的一端固定于第一区域，碳纳米管的另一端固定于第二区域。第一区域的材料不同于第二区域的材料。该半导体器件简化了具有优良半导电性质的碳纳米管的定位。
附图说明
图1是碳纳米管一示例的示意图；
图2是碳纳米管另一示例的示意图；
图3示出用于定位碳纳米管的示例方法和用于制造FET的示例方法中包括的步骤；
图4示出用于定位碳纳米管的示例方法和用于制造FET的示例方法中包括的另一步骤；
图5示出用于定位碳纳米管的示例方法和用于制造FET的示例方法中包括的再一步骤；
图6示出用于定位碳纳米管的示例方法和用于制造FET的示例方法中包括的再一步骤；
图7示出用于定位碳纳米管的示例方法和用于制造FET的示例方法中包括的再一步骤；
图8示出用于定位碳纳米管的示例方法和用于制造FET的示例方法中包括的再一步骤；
图9示出用于制造FET的示例方法中包括的步骤；
图10示出用于制造FET的示例方法中包括的另一步骤；
图11示出用于制造FET的示例方法中包括的另一步骤；
图12示出用于制造FET的示例方法中包括的另一步骤；以及
图13示出用于制造FET的示例方法中包括的另一步骤。
具体实施方式
现在将说明本发明的优选实施例。这些实施例不限制本发明的范围。
碳纳米管的示例结构显示在图1的示意图中。CNT 1在裸碳纳米管的一端具有官能团。具体地，CNT 1包括通过化学相互作用接合于裸CNT的第一端的官能团3。官能团3的示例包括-COOH、-C＝O、以及-NH2。
碳纳米管的另一示例显示在图2中。在碳纳米管30中，官能团3接合于裸CNT的第一端，不同的官能团6接合于裸CNT的另一端(第二端)。
CNT 1或30可以是单壁碳纳米管(SWNT)或多壁碳纳米管(MWNT)。CNT的直径可以是约0.4nm到约100nm，CNT的长度可以是约2nm到约1mm。官能团3和6的示例包括含有周期表中第I、II、以及XIII到XVI族的元素的各种官能团。
现在将参考图3到13说明制造CNT的方法、定位CNT于预定位置的方法、以及使用CNT制造FET的方法的示例。每种方法包括以下六个主要步骤：
(1)在第一基板上形成含有裸碳纳米管的碳纳米管薄膜，所述裸碳纳米管在横贯裸碳纳米管的纵向的方向上密集排列；
(2)引入预定官能团到每个裸碳纳米管的第一端；
(3)将第二基板附着到碳纳米管薄膜的背对第一基板的一侧，然后除去第一基板；
(4)引入另一官能团到每个碳纳米管的第二端，从而制备官能化的碳纳米管(functionalized carbon nanotube)；
(5)将碳纳米管薄膜与第二基板分离，并分散官能化的碳纳米管到溶剂中；以及
(6)通过自对准(self-alignment)在形成的两个电极之间定位每个官能化的碳纳米管，该两个电极预先形成在第三基板上。
步骤(1)中，裸碳纳米管例如使用射频(RF)等离子体等排列在第一基板上(例如参考Fan S.et al.，Science，1999，vol.283，p.512和Murakami Y.et al.，Chemical Physics Letters，2004，vol.385，p.298)。
本实施例中，第一基板(图3中的基板2)可由玻璃、石英、硅或类似物组成。也可使用能抵御用于沉积碳纳米管的高温的任何其它材料。在形成SWNT过程中，第一基板优选由在高温下不与用于沉积的催化剂反应的材料组成。
如图3所示，本实施例中，SWNT可使用RF等离子体密集地形成在由玻璃或类似物组成的基板2上，从而该SWNT在相对于基板2的表面基本垂直的方向上延伸。具体地，碳纳米管薄膜(CNT薄膜)20＇由在横贯碳纳米管的纵向的方向上具有基本等于或小于碳纳米管直径的间隔的裸碳纳米管8＇的阵列组成。通过使用RF等离子体，可形成裸SWNT的阵列，并且可以提高具有半导电行为的SWNT在所形成的所有SWNT中的百分比。
裸碳纳米管8＇可以如图3所示地基本垂直于基板的表面排列；或可以以特定的角度排列，同时维持碳纳米管之间的间隔基本相同。即使在CNT 8＇以特定角度倾斜时，官能团仍可以被引入到CNT 8＇的端部。
下面，在步骤(2)中，例如-COOH、-C＝O、-NH2或类似物的官能团3被引入到每个CNT 8＇的第一端，即未附着到基板2上的一端。
用于引入官能团到每个裸CNT的第一端的方法的示例包括使用溶剂和等离子体的化学方法和电化学方法。
为了引入-COOH基团或类似物作为官能团3，例如，碳纳米管薄膜20＇可浸在酸性溶液中，然后通过施加正电压来氧化。
这里该溶液含有化学物质，例如酸、碱或者氧化物。例如，该酸性物质可以是硝酸、硫酸或者这些物质的组合。该碱性物质可以是NaOH、KOH或者这些物质的组合。该氧化物可以是H2O2、溴化物或这些物质的组合。
为了引入例如-C＝O的官能团，可采用氧化气氛中的等离子体处理。为了引入例如-NH2的官能团，可采用NH3气氛中的RF等离子体处理。
在步骤(3)中，由玻璃、石英、硅或类似物组成的平坦的第二基板4附着到碳纳米管薄膜20″的另一侧。为了有效地附着第二基板4到碳纳米管薄膜20″上，能粘附到碳纳米管的官能化的端部上的粘合剂层5预先形成在第二基板4的表面上。粘合剂层5可由例如粘合聚合物膜的材料组成，其具有粘着性并且可在后面的工艺中容易地除去。作为替换地，粘合剂层5可以由能通过静电相互作用物理地附着到碳纳米管的官能化的端部的材料组成。
为了防止被引入到碳纳米管的端部的官能团3被改变，优选避免官能团3和粘合剂层5之间的化学相互作用。为了实现官能团3与特定电极材料的选择性接合，并且为了在后面的步骤-步骤(6)-中进行的碳纳米管的自对准，需要官能团3保持其性质。使用化学反应是可能的，例如酸碱反应，只要该反应不改变官能团3的和特定材料反应的性质。
接着，如图6所示，碳纳米管薄膜20与第一基板2分离。
步骤(4)中，如图7所示，官能团6被引入到碳纳米管薄膜20的碳纳米管的第二端。官能团6可通过图4中描述的相同的工艺引入。
官能团6优选不同于参考图4描述的官能团3。这是需要的，以允许官能团6和电极材料选择性反应，该电极材料不同于和官能团3选择性反应的电极材料，从而碳纳米管可以自对准。
步骤(5)中，如图8所示，碳纳米管薄膜20与第二基板4分离，并被置于溶剂7中，从而分散官能化的CNT 8。溶剂7的示例包括二氯乙烷(DCE)、二甲基甲酰胺(DMF)、以及四氢呋喃(THF)。
溶剂7优选含有尽可能少的污染物。污染物可通过超声波处理来防止。例如，通过恰当选择超声波处理的功率和持续时间，能充分防止粘合剂层5进入溶剂7。
现在参考图9，用于形成晶体管的源和漏电极的电极10和12通过例如光刻的通常的半导体生产工艺形成在用于形成包括FET的半导体器件的基板9上。基板9由硅组成。图中，示意性示出了基板中的栅结构11，例如源/漏区域。预定的互连也形成了，但没有在图中绘出。
步骤(6)中，如图10所示，含有分散的碳纳米管8的溶剂7通过浸渍、旋涂或类似工艺被施加在电极10和12上。
电极10由与碳纳米管8的端部处的官能团3和官能团6中的一个选择性相互作用的材料构成，电极12由与官能团3和官能团6中的另外一个选择性相互作用的材料构成。电极材料和官能团的可能组合提供在表1中。注意，每种组合的电极材料和官能团之间的相互作用通过由原子间力导致的物理结合(physical bonding)、电子迁移结合(electronic transition bonding)、化学结合(chemical bonding)等实现。
表1
| 官能团 | 电极材料 |
| -SH | Au、Pt、Ag、Pd、Cu |
| -S-S- | Au、Pt、Ag、Pd、Cu |
| -COOH | Al、Fe、Co、Ni、Zn |
| -SO<sub>3</sub>H | Al、Fe、Co、Ni、Zn |
| -OH | Pt |
以此方式，如图10所示，CNT 8端部处的官能团3和6选择性地与电极10和12接合，并且CNT 8被自对准。该工艺不涉及复杂的程序例如使用AFM、或高温工艺例如伴随CVD的高温工艺，但是可以高精度地定位碳纳米管到预定电极上。
电极可以包括周期表中III到XIII族的元素。包括H、C、N、OP、S等的化学物质可以覆盖或被引入到电极的导电材料，从而碳纳米管端部处的官能团和电极之间的连接可以被增强。
可选择地，该化学物质可以添加到用于分散碳纳米管8的溶剂7中，从而实现相同的效果。
例如，氨基乙硫醇(NH2CH2CH2SH)的基团-SH可接合到Au电极材料，NH2可以与引入在碳纳米管8的端部处的-COOH反应，从而电极可以更牢固地与碳纳米管连接。
根据上述内容显而易见地，可在碳纳米管和电极之间产生相互作用的可使用的材料的范围可通过将各种与特定材料反应的化学物质与电极材料相结合而扩大。相互作用的速度和选择性可以进一步提高。
在电极10和12上自对准的CNT 8可以在200℃到2000℃的范围内的一温度下退火，从而基本除去不同于碳的材料。于是，如图11所示，在端部处不具有官能团的碳纳米管13可被设置在电极10和12上，从而碳纳米管13与电极10和12之间的接触电阻可减小。
在此退火过程中，在约200℃官能团开始与碳纳米管8分离，在约400℃到约500℃几乎全部官能团完全与碳纳米管8分离。最高退火温度优选为2000℃或更低，从而防止对碳纳米管和基板的损伤，并且避免高温处理。更优选地，该最高退火温度是800℃或更低。与CNT的通过CVD的沉积相比，在100℃到500℃的退火是低温过程。
该退火过程优选通过在维持预定真空度的同时引入He或Ar气来实施。
随后，如图12所示，由电介质材料构成的覆盖层15设置在碳纳米管13与电极10和12上。覆盖层15可以由具有2.0或更大的介电常数的材料构成，从而泄漏电流的产生可以被可靠地防止，并且栅的作用不被影响。覆盖层15的厚度优选为1nm到1000nm。
如图13所示，形成栅电极16，从而得到FET，其通过具有由碳纳米管13构成的沟道结构而具有所需性能。
如此制备的FET与由硅材料构成的已知晶体管相比，在互导和载流子迁移率方面表现出出众的性能，因为该FET包括由具有半导电性质的碳纳米管13构成的沟道。
根据上述碳纳米管和用于定位该碳纳米管的方法，具有优良半导电性能的碳纳米管可通过自对准精确地定位在预定位置，不需要复杂的工序或高温过程。通过用碳纳米管制造FET，具有优良性能的FET的产率能得到提高。
此外，上述定位碳纳米管的方法可促进各种半导体器件的生产而不需要昂贵的设备或高温过程，所述半导体器件每种都包括碳纳米管、碳纳米管的一端固定在其上的第一区域、以及碳纳米管的另一端固定在其上的第二区域，该第一和第二区域由不同材料构成。
这样的半导体器件的示例包括各种显示器的开关元件、下一代逻辑器件、以及光电子存储器件。
本领域技术人员应明白的是，本发明不局限于上述实施例中说明的材料和结构。在所附权利要求或其等价物的范围中，根据设计需要和其它因素，可发生各种修改、组合、以及变化。例如，MWNT可被用作CNT，或该定位方法可应用于各种其它半导体器件的制造。
Claims (3)
1.一种碳纳米管，包括：
裸碳纳米管；
第一官能团，其被引入到该裸碳纳米管的一端；以及
第二官能团，其不同于第一官能团并被引入到所述裸碳纳米管的另一端，
其中所述第一官能团和第二官能团能够分别与不同的、预定的导电材料选择性地相互作用。
2.一种用于定位碳纳米管的方法，该方法包括步骤：
形成包括半导电裸碳纳米管的碳纳米管薄膜，所述半导电裸碳纳米管在横贯该碳纳米管的纵向的方向上密集排列在第一基板上；
引入第一官能团到构成该碳纳米管薄膜的所述裸碳纳米管的每一个的第一端；
将第二基板附着在该碳纳米管薄膜的背对该第一基板的一侧；
除去该第一基板并引入第二官能团到每个该裸碳纳米管的第二端；
将该碳纳米管薄膜与该第二基板分离，并将该碳纳米管薄膜放置在溶剂中，使具有该第一和该第二官能团的该碳纳米管分散，从而制备分散体；以及
施加该分散体到包括与该第一和该第二官能团选择性地相互作用的导电材料的电极上，所述电极通过构图预先形成，从而横跨所述电极定位各个碳纳米管。
3.一种用于制造场效应晶体管的方法，该晶体管具有源和漏电极、以及栅，其中通过改变用作该源和漏电极之间的电流通路的沟道的电导率来控制电流，该方法包括：
形成包括半导电裸碳纳米管的碳纳米管薄膜，该半导电裸碳纳米管在横贯该碳纳米管的纵向的方向上密集排列在第一基板上；
引入第一官能团到构成该碳纳米管薄膜的所述裸碳纳米管的每一个的第一端；
将第二基板附着到该碳纳米管薄膜的背对该第一基板的一侧；
除去该第一基板，并引入第二官能团到每个该裸碳纳米管的第二端；
将该碳纳米管薄膜与该第二基板分离，并且将该碳纳米管薄膜放置在溶剂中，使具有该第一和第二官能团的该碳纳米管分散，从而制备分散体；以及
施加该分散体到包括与该第一和第二官能团选择性地相互作用的导电材料的该源和漏电极上，该源和漏电极通过构图预先形成，从而横跨该源和该漏电极定位各个碳纳米管。
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2008
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Patent Citations (1)
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Non-Patent Citations (3)
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