CN1718274A - 消除空气中低浓度甲烷的方法 - Google Patents

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徐贤伦
肖利华
孙鲲鹏
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Abstract

本发明公开了一种消除空气中低浓度甲烷气体的方法。该方法使用载体为CeO2以及活性组分选自Pd、Pt其中的一种或两种组成的催化剂，在常压以及220～400℃的反应条件下，对空气中含有体积浓度0.1～1％的甲烷进行消除。本发明对甲烷浓度为0.1～1％(体积浓度)的空气的催化燃烧实验表明：在空速50,000 h－1下催化剂最低起燃温度为220℃，全转化甲烷的温度为300～400℃。

Description

消除空气中低浓度甲烷的方法
技术领域
本发明涉及一种消除空气中低浓度甲烷气体的方法。
背景技术
甲烷是许多工业过程的排放物，也是重要的温室效应气体。随着世界天然气利用率的不断增长，甲烷的低温催化消除越来越受到人们的关注。传统浸渍法制备的Pd/γ-Al2O3催化剂虽然具有大的比表面积，但对甲烷的低温燃烧活性并不高，不能满足低温消除甲烷的要求。例如，天然气机车尾气中微量甲烷的消除对催化剂的要求是：(1)催化剂应具有足够高的低温催化活性，在较高空速下(≥50,000h-1)，起燃温度应在200～300℃或更低；(2)对低浓度的甲烷气体(低于1000ppm)具有高的消除效率；(3)具有抗氧化性能和水热稳定性等。目前，文献报道的Pd/Al2O3催化剂的起燃温度高于300℃，全转化甲烷的温度高于400℃(Appl.Catal.A，2001，222：359；Appl.Catal.B，2003，41：143)，且在较高温度下使用时容易发生活性组分PdO的分解或载体烧结而使催化活性大大降低。据报道，在Pd/γ-Al2O3中引入稀土或碱土金属氧化物(如La2O3、BaO、CeO2等)助剂能够显著提高催化剂活性组分PdO特别是载体的热稳定性，但令人遗憾的是，这些助剂在提高催化剂稳定性的同时，却不同程度地降低了催化剂的活性。
本发明的目的是提供一种消除空气中低浓度甲烷的方法。
一种消除空气中低浓度甲烷的方法，其特征在于使用载体为CeO2以及活性组分选自Pd、Pt其中的一种或两种组成的催化剂，在常压以及220～400℃的反应条件下，对空气中含有体积浓度0.1～1％的甲烷进行消除。
以上所述的催化剂，它的活性组分含量为1～2wt％。
本发明在常压下，气体空速为50,000h-1(体积空速)时，对空气中0.1～1％(体积浓度)甲烷的起燃温度为220～300℃，100％完全转化温度为300～400℃。
本发明的催化剂采用沉积-沉淀法制备，具体过程为：将Pd、Pt的盐溶液与载体CeO2混合，控制体系温度为20～80℃，用氨水、NaOH、Na2CO3、NaHCO3、KOH、K2CO3、KHCO3调节pH值至9-10，过滤，于100～200℃干燥，350～500℃焙烧，300～400℃氢气还原活化，制得催化剂。
上述所讲的Pd盐指的是氯化钯、硝酸钯、醋酸钯；Pt盐指的是氯铂酸、四氯化铂、乙酸铂、乙酰丙酮铂。
本发明的催化剂所用载体为CeO2为粉末。
本发明同现有技术相比具有以下优点：1.甲烷的起燃温度低，使用催化剂0.5ml在常压、气体空速为50,000h-1(体积空速)时，对空气中0.1～1％CH4的起燃温度最低为220℃；2.低温下对甲烷的消除效率高，300～400℃可使甲烷的消除达100％；3.催化剂的制备方法简单，重复性好。
实施例1：
采用9.8gCeO2载体，其形状为粉末状。将21.3ml浓度为0.0094gPd/ml的H2PdCl6溶液倒入上述载体中，并加入300mlH2O，于40℃搅拌2h，慢慢加入浓度为0.25mol/L的Na2CO3溶液，至pH为9，过滤，110℃干燥5h，500℃焙烧3h，最后用H2于310℃下还原1h，制得催化剂。催化剂中Pd含量为2wt.％。
使用该催化剂0.5ml，在常压、气体空速为50,000h-1(体积空速)时，对空气中1％CH4的起燃温度为220℃，100％转化温度为300℃。
实施例2：
催化剂的制备方法同例1，不同的是CeO2载体为9.83g，活性组分换成46.0ml浓度为0.0037gPt/ml的H2PtCl6溶液，并干燥，还原，制得催化剂。催化剂中Pt含量为1.7wt.％。
采用该催化剂0.5ml，在常压、气体空速为50,000h-1(体积空速)时，对空气中0.1％CH4的起燃温度为250℃，100％转化温度为340℃。
实施例3：
采用9.83gCeO2载体，其形状为粉末状。将16.0ml浓度为0.0094gPd/ml的H2PdCl6和5.4ml0.0037gPd/ml的H2PtCl6溶液倒入上述载体中，并加入300mlH2O，于60℃搅拌2h，慢慢加入浓度为0.25mol/L的Na2CO3溶液，至pH为10，过滤，110℃干燥5h，500℃焙烧3h，最后用H2于310℃下还原1h，制得催化剂。催化剂中Pd和Pt总含量为1.7wt.％。
采用该催化剂0.5ml，使用与实施例1相同的条件，甲烷起燃温度为256℃，100％转化温度为336℃。

Claims (2)

1、一种消除空气中低浓度甲烷的方法，其特征在于使用载体为CeO2以及活性组分选自Pd、Pt其中的一种或两种组成的催化剂，在常压以及220～400℃的反应条件下，对空气中含有体积浓度0.1～1％的甲烷进行消除。
2、如权利要求1所说的方法，其特征在于活性组分含量为1～2wt％。
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