CN1617355A - 一种新型的有机太阳能电池结构及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属有机光电器件技术领域，具体为一种有机太阳能结构及其制备方法。该有机太阳能电池结构依次由掺杂的有机空穴传输层、不掺杂的空穴传输层、载流子产生层、电子传输层、电子阻挡层、阴极组成。其中，不掺杂的空穴传输层采用CuPc或ZnPc，掺杂的空穴传输层采用CuPc或ZnPc掺杂F4－TCNQ，载流子产生层采用共蒸发的CuPc和C60或CuPc和PTCBI，电子传输层采用C60或PTCBI，电子阻挡层采用BCP或AlQ3。各有机层可采用真空蒸发、喷涂、打印等各种沉积有机膜的方法来制备。本发明可大大提高有机太阳能电池的能量转换效率和使用寿命。
Description
技术领域
本发明属有机光电器件技术领域，具体涉及一种有机太阳能电池结构及其制备方法。通过本发明的新型结构使有机太阳能电池的能量转换效率和寿命得到很大的提高。
发明背景
太阳能电池是将太阳辐射的光能转换为电能的器件。太阳能电池用来向负载，如电灯、计算机等提供电能。在实际应用中还涉及电能储存装置，这样才能在没有阳光照射的情况下对负载持续不断地提供电能。太阳能电池在光照的情况下会产生光生电压。在外电路开路的情况下光生电压为开路电压(VOC)，在外电路短路的情况下得到的电流为短路电流(ISC)。在有负载的情况下，太阳能电池的输出功率等于负载上的电压降落(V)和通过负载的电流(I)的乘积，它是小于开路电压和短路电流的乘积的。定义太阳能电池的最大输出功率和VOCISC的比值为填充因子。
传统的太阳能电池需要大量的高质量的无机半导体材料，如硅、砷化镓，使得成本很高。尽管多晶硅和无定型硅的应用比单晶硅成本低很多，但效率不高和成本居高不下仍然是太阳能电池无法大面积推广的重要障碍。有机太阳能电池的研究和发展使太阳能电池低成本化成为可能。目前报道的最好的有机太阳能电池的能量转换效率已经接近商业化的无定型硅太阳能电池的效率(4％～8％)。
有机太阳能电池的效率长期以来一直很低，是与它的基本物理过程分不开的。太阳光照射到无机半导体上时，无机半导体中会产生自由载流子，这些自由载流子在掺杂浓度和掺杂类型不同的半导体之间形成的内建电场的作用下发生分离，在外电路中形成电流。当光照射到有机半导体材料上时，有机半导体中通常不会形成自由载流子，而是先形成电子-空穴对(激子)。要利用有机材料得到光电流就必须使这些由光激发得到的激子被拆分开，否则这些激子将通过辐射或非辐射的方式退激发。具有不同能级结构的两种有机材料的界面被认为是拆分激子的地方，因此由光激发产生的激子必须首先扩散到界面才能最大程度地拆分激子。
早期研究的有机太阳能电池是由具有不同能级结构的两种有机半导体材料形成的双层结构，与无机太阳能电池中的P/N节结构类似。在这种结构中，内建电场被认为是Donor(电子给体)的HOMO(最高分子占有轨道)和Acceptor(电子受体)的LUMO(最低分子未占有轨道)的能量差异形成的。之后有各种提高有机太阳能电池效率的方案，如掺杂有机材料、选用具有更长激子扩散长度的材料、将聚合物材料混合在一起以及采用不同的器件结构：三层(P-I-N)结构、多个电池串联结构等。在这些方案中，结构的重要性是显而易见的。对于寿命，现有的有机太阳能电池都是很短的。在本发明中，我们利用一种新的结构将有机太阳能电池的能量转换效率提高到了约4％，电池的寿命也得到很好的改善。
发明内容
本发明的目的在于提出一种可提高有机太阳能电池的能量转换效率和电池寿命的有机太阳能电池新结构及其制备方法。利用本发明的结构，可以将有机太阳能电池的能量转换效率提高到至少4％，未封装的有机太阳能电池的寿命从小时量级提高到天的量级。
本发明提出的有机太阳能电池的基本结构，依次由阳极、掺杂的有机空穴传输层、不掺杂的空穴传输层、载流子产生层、电子传输层、电子阻挡层、阴极组成，其结构如图1所示。
本发明中，阳极(即衬底)可采用ITO玻璃，或用金或镍等高功函数金属改性过的ITO玻璃；掺杂的空穴传输层可采用掺F4-TCNQ的CuPc或掺F4-TCNQ的ZnPc；不掺杂的空穴传输层可采用CuPc或ZnPc载流子产生层为按摩尔比0.8∶1-1∶0.8共蒸发的CuPc或ZnPc和C60或PTCBI；电子传输层为C60或PTCBI；电子阻挡层可采用BCP或AlQ3；阴极可采用铝、银或镁银合金。
有机太阳能电池由于采用电阻率很大的有机材料，因此有机层的厚度必须很薄。为了让很薄的有机层吸收更多的入射光，必须采用合适的厚度使光的强度分布有利于有机层的吸收。本发明提出的结构的有机层厚度进行了初步的优化。其中，掺杂的有机空穴传输层厚度为100-300，F4-TCNQ的掺杂浓度为有机材料重量的0.1-5％；不掺杂的有机空穴传输层厚度为80-200；载流子产生层的厚度为80-300；电子传输层的厚度为100-500，电子阻挡层厚度为50-150，阴极厚度为800-1200。
本发明中，除了阳极和阴极外，其余各层都为有机层，可以采用真空蒸发、旋涂、打印等各种现在沉积有机膜的办法来制备。掺杂的有机空穴传输层(如酞菁铜掺杂F4-TCNQ)和载流子产生层(如酞菁铜和C60的混合)的实现采用共蒸发技术或将电子受体材料和电子给体材料共溶于同一种溶剂然后旋涂或打印的办法来实现。
具体步骤如下：
用共蒸发技术在阳极上蒸镀掺杂的空穴传输层；
在掺杂的空穴传输层上蒸镀不掺杂的空穴传输层；
在不掺杂的空穴传输层上用共蒸发技术蒸镀载流子产生层；
在载流子产生层上蒸镀电子传输层；
在电子传输层上蒸镀电子阻挡层；
在电子阻挡层上蒸镀阴极。
通过引入掺杂的有机层，将有机层的导电性提高，这样可以减少串联电阻的影响，并可以使有机层的能级排布更有利于电荷的传输。为了防止掺杂的材料扩散进入载流子产生层，进一步引入不掺杂的空穴传输层。另一方面，该不掺杂的空穴传输层吸收光产生的激子也可以扩散进入载流子产生层，被C60拆分形成自由载流子。用共蒸发技术形成的酞菁铜和C60的混合层作为载流子产生层是因为有机材料吸收光以后产生的是电子和空穴相互束缚而成的激子，激子必须扩散到酞菁铜和C60形成的界面才能被拆分为对外电路电流有贡献的自由载流子。酞菁铜和C60的混合可以使酞菁铜和C60形成的界面与激子产生位置之间的距离小于激子扩散长度，从而有效拆分激子。电子传输层采用C60，因为C60的光照下导电性良好且C60具有较大的光折射率，便于通过C60厚度的变化来调节光的强度分布。电子阻挡层采用BCP，它的作用在相关文献中已有报道。阳极和阴极的作用是将电荷导出电池，因此金属作为电极是合适的。考虑到光必须入射到有机材料中，阴极和阳极至少要有一个为透明的。这里采用ITO(氧化铟锡)作为阳极，采用低功函数的铝、银或镁银合金作为阴极。
本发明提出的有机太阳能电池结构，对电池的开路电压、短路电压和填充因子几方面都有提高，而且其寿命比现有电池结构有很大提高。表1为标准器件与本发明器件的效率比较。其中标准器件的结果是在75mW/cm2的AM1.5的模拟光照射下测量得到的，本发明的器件的结果是在85mW/cm2的AM1.5的模拟光照射下测量得到的。
| VOC(mV) | ISC(mA/cm2) | 填充因子 | 能量转换效率 | |
| 标准器件1 | 420 | 6.37 | 49％ | 1.75％ |
| 标准器件2 | 310 | 7.72 | 37％ | 1.18％ |
| 本发明器件 | 466 | 13.3 | 56％ | 4.08％ |
附图说明
图1本发明有机太阳能电池结构图示。
图2为在我们自己的器件制备系统上重复文献报道的结构，做出的有机太阳能电池的I-V曲线。其中标准器件1指具有ITO/CuPc/C60/BCP/Al结构的器件，标准器件2指具有ITO/CuPc：C60/C60/BCP/Al结构的器件。暗态I-V曲线是在没有光照情况下测量得到，光照射下的I-V曲线是在75mW/cm2的AM1.5的模拟光照射下测量得到的。
图3为标准器件第四象限的I-V曲线在第一象限的表示。标准器件1的开路电压为0.42V，短路电流为6.37mA/cm2，填充因子为49％，能量转换效率为1.75％。标准器件2的开路电压为0.31V，短路电流为7.72mA/cm2，填充因子为37％，能量转换效率为1.18％。
图4为具有本发明结构的器件的I-V曲线。器件结构和厚度为ITO/CuPc(100掺1％F4TCNQ)/CuPc(150)/CuPc:C60(200比例为1∶1)/C60(340)/BCP(100)/Al(1000)。暗态I-V曲线是在没有光照情况下测量得到，光照射下的I-V曲线是在75mW/cm2的AM1.5的模拟光照射下测量得到的。
图5是经过初步优化后的具有本发明结构的器件与标准器件第四象限的I-V曲线在第一象限的表示。本发明器件经过初步优化，开路电压为0.466V，短路电流为13.3mA/cm2，填充因子为56％，能量转换效率为4.08％。光照射下的I-V曲线是在85mW/cm2的AM1.5的模拟光照射下测量得到的。标准器件光照射下的I-V曲线是在75mW/cm2的AM1.5的模拟光照射下测量得到的。
图6为标准器件和具有本发明结构器件的效率随时间的变化曲线，测量是在大气环境下进行的，器件都没有进行封装。
图7为实施例2器件的I-V曲线。开路电压为0.469V，短路电流为13.0mA/cm2，填充因子为44.5％，能量转换效率为3.62％。光照是指75mW/cm2的AM1.5的模拟光。
图8为实施例2器件效率随时间的变化曲线，测量是在大气环境下进行的，器件未封装。
具体实施方式
下面通过实施例进一步描述本发明。
实施例1，在清洗干净的ITO玻璃衬底上生长太阳能电池。ITO厚度约1500，方块电阻约15Ω/方块。蒸镀有机材料时真空约为1×10-5Pa，蒸镀阴极铝的时真空约为1×10-4Pa。生长时ITO衬底为室温，CuPc(Aldrich，99％)和C60(Alpha，99.5％)的生长速率约0.5/s，BCP(Aldrich，98％)生长速率约为0.2/s。铝(上海，99.99％)的生长速率约1/s。制备好的电池的有效面积为6mm2.测量是在Oriel公司生产的太阳能模拟器下进行的，光的强度用一个单晶硅的标准电池进行过校验。I-V曲线用Keithley 2400进行测量。所有的测量都是在大气环境下进行的。
器件结构和相应的各层的厚度为：ITO/CuPc(100掺1％F4TCNQ)/CuPc(150)/CuPc:C60(200比例为1∶1)/C60(340)/BCP(100)/Al(1000)。
该器件在光照和无光照的情况下的I-V曲线如图4所示。该器件效率的变化随时间的变化如图6所示。
实施例2
在清洗干净的ITO玻璃衬底上生长太阳能电池。ITO厚度约1500，方块电阻约15Ω/方块。蒸镀有机材料时真空约为1×10-5Pa，蒸镀阴极铝的时真空约为1×10-4Pa。生长时ITO衬底为室温，CuPc(Aldrich，99％)和C60(Alpha，99.5％)的生长速率约0.5/s，AlQ3(Aldrich，99.95％)生长速率约为0.2/s。铝(上海，99.99％)的生长速率约1/s。制备好的电池的有效面积为6mm2.测量是在Oriel公司生产的太阳能模拟器下进行的，光的强度用一个单晶硅的标准电池进行过校验。I-V曲线用Keithley 2400进行测量。所有的测量都是在大气环境下进行的。
器件结构和相应的各层的厚度为：ITO/CuPc(125掺1％F4TCNQ)/CuPc(125)/CuPc:C60(220比例为1∶1)/C60(310)/AlQ3(60)/Al(1000)。开路电压为0.469V，短路电流为13.0mA/cm2，填充因子为44.5％，能量转换效率为3.62％。该器件在光照和无光照的情况下的I-V曲线如图7所示。光照射下的I-V曲线是在75mW/cm2的AM1.5的模拟光照射下测量得到的。该器件效率的变化随时间的变化如图8所示。
本文中有关缩写名称的含义如下：
ITO：氧化铟锡
CuPc：酞菁铜(copper phthalocyanine)
ZnPc：酞菁锌(zinc phthalocyanine)，
AlQ3：八羟基喹啉铝(tris-8-hydroxy-quindinato alumine)
BCP：Bathocuproine
C60：富勒烯(fullerence)
PTCBI：3，4，9，10-perylenetetracarboxylic-bis-benzimidazole
F4-TCNQ：tetrafluoro-tetracyano-quinodimethane
Claims (6)
1、一种有机太阳能电池结构，其特征在于依次由下列材料层组成，
阳极，
掺杂的有机空穴传输层，
不掺杂的空穴传输层，
载流子产生层，
电子传输层，
电子阻挡层，
阴极。
2、根据权利要求1所述的有机太阳能电池结构，其特征在于所述阳极为ITO，或由ITO上蒸镀金、镍或氧化镍层组成；所述的有机空穴传输层由CuPc掺杂F4-TCNQ或ZnPc掺杂F4-TCNQ组成；所述的不掺杂的空穴传输层为CuPc或ZnPc；所述的载流子产生层由共蒸发的CuPc和C60或共蒸发的CuPc和PTCBI组成；所述电子传输层为C60或PTCBI；所述的电子阻挡层为BCP或AlQ3；所述的阴极为Al、Ag或镁银合金。
3、根据权利要求2所述的有机太阳能电池结构，其特征在于所述掺杂有机空穴传输层的掺杂重量浓度为0.1％到5％之间。
4、根据权利要求2所述的有机太阳能电池结构，其特征在于所述的载流子产生层中，CuPc和C60或CuPc和PTCBI的摩尔比为0.8∶1--1∶0.8。
5、根据权利要求2所述的有机太阳能电池结构，其特征在于掺杂的有机空穴传输层厚度为100-300，不掺杂的有机空穴传输层厚度为80-200；载流子产生层的厚度为80-300；电子传输层的厚度为100-500，电子阻挡层厚度为50-150，阴极厚度为800-1200。
6、一种如权利要求1所述的太阳能电池结构的制备方法，其特征在于具体步骤如下：
用共蒸发技术在阳极上蒸镀掺杂的空穴传输层；
在掺杂的空穴传输层上蒸镀不掺杂的空穴传输层；
在不掺杂的空穴传输层上用共蒸发技术蒸镀载流子产生层；
在载流子产生层上蒸镀电子传输层；
在电子传输层上蒸镀电子阻挡层；
在电子阻挡层上蒸镀阴极。
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