CN1489234A - 存储元件及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

诸如电池或双电荷层电容器之类的存储元件中的垫圈为由具有不同内部尺寸的孔的多个层组成的多层构造。上层垫圈具有内部尺寸与固体电极的外部尺寸相同的孔，下层垫圈具有内部尺寸比固体电极的外部尺寸大的孔。电极紧密地装配在上层垫圈的孔中，从而牢固地固定和防止电极偏移。增加了粘结在一起的上层垫圈的熔化表面区域。下层垫圈的孔的内径与固体电极的外径之间的之间保持电解液的空间增加了可保持的内部电解液的量。

Description

存储元件及其制造方法
技术领域
本发明涉及诸如电池或双电荷层电容器之类的器件的存储元件及存储元件的制造方法，特别是涉及存储元件的垫圈的结构。
背景技术
在信息通信领域，近年来在减小便携设备的尺寸和重量方面已经取得了很大进步。在减小二次电池和双电荷层电容器的尺寸和重量方面也取得了相应的进展，目前正在制造采用金属叠层或币形金属壳的电池或双电荷层电容器。在制造这些部件的方法中，必须在外部材料内的指定位置固定两个电极，然后以准确的彼此相对的关系固定。
在现有技术中，已经提出了将两个电极固定到指定位置并以彼此相对的关系排列电极的数种方法。例如，日本专利公开No.273701/96中公开了一种涉及到具有金属外壳的二次电池的方法。该方法采用具有金属环的电极片，该金属环作为单个单元固定到其圆周，该金属环焊接在币形金属壳的内部，以便将两个电极片固定在金属壳内部的指定位置。然而，该方法的问题在于在电极片和金属壳之间插入了金属环干扰电极片和金属壳之间保持充足的电解液，此外，增加了产品的重量，并因此阻碍了产品重量的减小。
发明内容
本发明的一个目的是提供一种诸如二次电池或双电荷层电容器之类的存储元件，以及制造该存储元件的方法，该存储元件通过防止电极位置的偏移能够减小ESR(等效串联阻抗)；此外，通过增加相对的垫圈(gasket)的熔化区和保持内容电解液的足够数量能够防止有缺陷的密封。
本发明的存储元件包括多层构造的垫圈，该垫圈由具有连接在一起的不同尺寸的孔的多层组成，一个具有内侧尺寸与固体电极的外侧尺寸相等的孔的上层(隔板侧)垫圈，一个具有内侧尺寸比固体电极的外侧尺寸大的孔的下层(集电板(collector-plate)侧)垫圈。从具有不同尺寸的孔的多层形成垫圈可防止电极位置的偏移，可允许保持足够量的电解液，并可在不改变整个制造的产品的体积的情况下防止有缺陷的密封。
特别是，本发明可获得存储元件，其中：通过插入隔板而安排一对垫圈彼此相对，该对垫圈具有通过其插入并保持固体电极的孔，以使每个固体电极的一个表面接触相应的集电板，其中隔板侧上的垫圈中孔的内侧尺寸小于集电板侧上垫圈中的孔内侧尺寸。
在本发明中，隔板侧上的垫圈中孔的内部尺寸优选为与固体电极的外部尺寸基本相同的尺寸。
另外，本发明的垫圈优选为两层构造，其中隔板侧垫圈和集电板侧垫圈层叠以生产一个单个的单元。
另外，在根据本发明制造诸如电池或双电荷层电容器之类的存储元件的方法中，其中通过插入隔板而安排一对垫圈以使固体电极的其它表面彼此相对，该对垫圈具有插入并保持固体电极的孔，以使每个固体电极的一个表面接触相应的集电板：一个具有内侧尺寸与固体电极的外侧尺寸相等的孔的上层(隔板侧)垫圈，和一个具有内侧尺寸比固体电极的外侧尺寸大的孔的下层(集电板侧)垫圈层叠在一起以形成多层结构的垫圈。
本发明不仅能够防止电极位置的偏移，而且通过加大垫圈的一部分内侧尺寸可增加可保持的电解液的量，从而能够减小ESR。
从下面参考附图所作的描述将使本发明的上述和其它目的，特征和优点变得显而易见，所示的附图示出了本发明的例子。
附图说明
图1是给出本发明的存储元件的基本单元的内部结构的示意表示的截面图；
图2A-2D是示意地表示制造本发明的存储元件的方法的截面图；
图3A-3B是示意地表示形成本发明的存储元件的垫圈的步骤的截面图；和
图4是给出存储元件的比较实例的基本单元的截面图。
具体实施方式
下面参考附图描述本发明的存储元件的实施例。本发明的存储元件的构造，特别是其电极的构造说明如下。
图1是表示本发明的存储元件的基本单元的内部构造的截面图。该基本单元构成如下：固体电极1和2，位于电极1和2之间的微多孔结构的隔板3；保持电极1的垫圈41和保持电极2的垫圈42；和各分别安排在两个电极1和2的外侧，即相对隔板3的侧面上的集电板51和52。当该存储元件是电池时，两个电极1和2作为负电极和正电极，当该存储元件形成双电荷层电容器时，电极1和2都是极化电极。在该实施例和下面描述的每一个工作实例中，电极1和2，隔板3，集电板51和52，以及垫圈41和42都成形为圆柱体或盘形；垫圈41和42具有形状为圆柱形并通过垫圈的孔。
为了详细地描述负电极侧上的垫圈41，该垫圈41是由位于隔板3的侧面上的隔板侧垫圈413和位于集电板51的侧面上的集电板侧垫圈415构成的双层构造。选择隔板侧垫圈413中的孔的内径与一个电极(例如负电极)1的外径基本上相同，此外，比隔板3的外径小，以便能够保持电极1。另一方面，选择集电板侧垫圈415中的孔的内径比电极1的外径大，此外，比集电板51的外径小，以便固定可保持电极1和集电板侧垫圈415之间的电解液的电解液保持空间。
正极侧垫圈42的构造与负极侧垫圈41的构造相同。换句话说，该垫圈42是由位于隔板3的侧面上的隔板侧垫圈423和位于集电板52的侧面上的集电板侧垫圈425构成的双层构造。选择隔板侧垫圈423中的孔的内径与另一个电极(例如正电极)2的外径基本上相同，此外，比隔板3的外径小，以便能够保持电极2。另一方面，选择集电板侧垫圈425中的孔的内径比电极2的外径大，此外，比集电板52的外径小，以便固定可保持电极2和集电板侧垫圈425之间的电解液的电解液保持空间。
下面说明有关制造该存储元件的方法。首先，利用热熔解将负电极侧垫圈41和正电极侧垫圈42分别粘结到由如图2A所示的导电橡胶之类的材料构成的集电板51和52，并将电解液注如入到所得到的内部空间。很显然，与图1所示的状态相反，利用定位在底部的集电板52执行电解液向正电极侧上的垫圈42中的注入。另外，注入的电解液的量是在安装电极1时或将垫圈41和42层叠在一起时不使电解液泄漏的量。
接下来，如图2B所示，将用电解液浸渍的电极1和2分别安装在垫圈41和42中。接下来，如图2C所示，通过热压粘结将隔板3粘结到垫圈之一(在图中所示的实例中是正极侧的垫圈42)，从而产生即使在该构造被倒置时电极2也不从其掉落的密封构造。然后安排已经形成为密封结构的垫圈(图中所示实例中的正极侧垫圈42)与另一个垫圈(图中所示实例中的负极侧垫圈41)相对于插入的隔板3相对，如图2D所示，通过热熔解将负极侧垫圈41和正极侧垫圈42粘结在一起，从而完成存储元件的基本单元。
双层构造中的每个垫圈41和42也可以通过层叠如图3A所示具有不同内径的孔的隔板侧垫圈413和423以及集电板侧垫圈415和425，然后通过热压粘结来粘结而预先形成为单个单元。作为替换，如图3B所示，也可以在通过热熔解将隔板侧垫圈413和423以及集电板侧垫圈415和425与集电板51和52粘结的同时使隔板侧垫圈413和423以及集电板侧垫圈415和425成为一体。建议用离聚物(ionomer)作为根据本发明的垫圈41和42的一种适合的材料。
根据本发明的存储元件，由垫圈41和42保持电极1和2(当存储元件是电池时是负电极和正电极，或当存储元件是双电荷层电容器时是两个极化电极)，而没有任何位置移动。另外，固定电解液保持空间61和62，从而即使是不仅在组装基本单元期间，而且在层叠多个基本单元时电解液应从处在压力下的电极1和2泄漏时，也能将电解液保持在电解液保持空间61和62中，从而防止从基本单元泄漏。
本发明还具有两个主要优点。一个优点是减小了通过防止电极的位置移动而获得的ESR。另一个优点是通过增加保持在基本单元内部的电解液的量以及增加垫圈之间的熔解的表面积而防止得到有缺陷的密封。
由于垫圈41和42可以从具有不同内径的孔的隔板侧垫圈413和423以及集电板侧垫圈415和425构成，因此能够实现第一个效果，即减小ESR。上层(隔板侧)垫圈413和423具有内径等于电极1和2的外径的尺寸的孔，下层(集电板侧)垫圈415和425具有的孔的内径大于上层垫圈413和423的孔的外径的尺寸。上层垫圈413和423的孔的内径与固体电极1和2的外径的尺寸相同，由此可防止电极1和2的位置移动，并可由此减小ESR。另外，可在下层垫圈415和425以及电极1和2之间的电解液保持空间61和62中保存电解液。此外，上层垫圈413和423中的孔的内径较小可抑制下层垫圈415和425以及电极1和2之间的电解液保持空间61和62中出现的电解液的蒸发。结果是，可在基本单元内保持足够量的电解液，因此可防止由电解液量的减少而带来的ESR的增加。
可实现的第二个优点是防止有缺陷的密封，这是由于上层垫圈413和423中的孔的内径较小而增加了在上层垫圈413和423粘结在一起时熔解的表面积；此外，是由于下层垫圈415和425中的孔的内径大于固体电极1和2的外径，由此可将电解液保持在下层垫圈415和425以及电极1和2之间的电解液保持空间61和62中，并可消除电解液向上层垫圈413和423之间的熔解部分附着。
[第一工作实例]
下面说明有关本发明的存储元件的实际工作实例。在第一工作实例中，用离聚物(ionomer)作为垫圈41和42的材料。作为双层构造垫圈的隔板侧垫圈413和423，采用厚度150μm，孔内径为13.0mm，外径为16.0mm的环行片。作为集电板侧垫圈415和425，使用厚度为150μm，孔内径为14.0mm，外径为16.0mm的环行片。
由负电极活性材料，导电添加剂，和粘合树脂形成作为负电极的电极1。将作为负电极活性材料的聚喹喔啉(Polyquinoxaline)，作为导电添加剂的汽相外延碳，和作为粘合树脂的聚偏氟乙烯(polyvinylidenefluoride)(平均分子量是1100)通过以重量比75∶20∶5在自动研钵中搅拌3小时来进行混合。用通过测量用该处理获得的50mg的粉末得到的，然后加压成形直径为13mm的圆柱形状的电极1作为负电极。
由正电极活性材料，导电添加剂，和粘合树脂组成作为正电极的电极2。将作为正电极活性材料的聚氰基吲哚(Polycyanoindole)，作为导电添加剂的汽相外延碳，和作为粘合树脂的聚偏氟乙烯(polyvinylidenefluoride)(平均分子量是1100)通过以重量比75∶20∶5在自动研钵中搅拌3小时来进行混合。用通过测量所获得的粉末50mg，然后加压成形的直径为13mm的圆柱形状的电极2作为正电极。
用多孔的聚乙烯聚合膜(polyfilm)作为隔板3，用40％的硫酸水溶液作为电解液。
使用这些材料时，根据上述制造方法制造1000个聚合物电池，此后计算有密封缺陷的数量，测量没有密封缺陷的每个存储元件的ESR。如表1所示，该结构示出了1000个样品中没有出现密封缺陷，ESR的平均值是3.2Ω。
存储元件   构造 垫圈厚度 垫圈孔的内径 样品 有缺陷的密封 平均
第一工作实例 聚合物电池   上层 150μm Φ13.0mm  1000     0  3.2Ω
  下层 150μm Φ14.0mm
第二工作实例 双电荷层电容   上层 150μm Φ13.0mm  1000     0  41mΩ
  下层 150μm Φ14.0mm
第三工作实例 聚合物电池   上层 50μm Φ13.0mm  1000     0  1.2Ω
  下层 250μm Φ14.0mm
第四工作实例 聚合物电池   上层 50μm Φ13.0mm  1000     0  0.67Ω
  下层 250μm Φ15.0mm
第一比较实例 聚合物电池 单层 300μm Φ14.0mm  1000   381  5.1Ω
第二比较实例 双电荷层电容 单层 300μm Φ14.0mm  1000   359  83mΩ
制造存储元件的比较实例与本发明的存储元件比较。这些比较实例说明如下。
[第一比较实例]
图4示出电池的第一比较实例的基本单元的内部构造。该基本单元由电极1和2；位于电极1和2之间的微多孔隔板3；用于保持每个电极1和2的垫圈4；和安排在每个电极1和2的外侧，即隔板3的相对侧上的集电板5构成。该比较实例的存储元件是电池，两个电极1和2是正电极和负电极。
在第一比较实例的电池中，垫圈4是单层构成而不是双层构造。垫圈4的厚度是300μm，孔的内径是14.0mm。第一比较实例的电池的其它方面与第一工作实例的构造相同。换句话说，电极1和2安排两个圆柱形垫圈4的内部，并通过插入的隔板3相互面对。通过热熔将集电板5粘结到与隔板3相对的垫圈4知道侧面，并注入电解液。然后，通过热熔将两个垫圈4粘结在一起。
在第一比较实例和第一工作实例中，制造了1000个电池，计算有密封缺陷的情况的数量，测量每个没有缺陷的存储元件的ESR。如表1所示，这些结果表明了在1000个样品中出现381个密封缺陷，ESR的平均值是5.1Ω。
与第一工作实例相比，在第一比较实例中，1000个样品中出现有密封缺陷的情况的数量是381个，而在第一工作实例中没有有密封缺陷的情况。由此可以看到，第一工作实例的电池能够防止密封缺陷的发生。这种防止密封缺陷的发生是通过在第一工作实例中采用双层构造的垫圈41和42实现的，其中形成厚度为150μm并具有内径为13.0mm的孔的上层(隔板侧)垫圈413和423，以及形成厚度为150μm并具有内径为14.0mm的孔的下层(集电板侧)垫圈415和425，从而明显增加了熔解的表面区域，此外，由于上层中的孔的内径小于下层中的孔的内径，因此消除了电解液向熔解区的附着。第一比较实例的ESR的平均值是5.1Ω，而第一工作实例的ESR的平均值是3.2Ω。这些改进的实现是由于电极1和2牢固地固定在隔板侧垫圈413和423中的孔的内圆周侧中，由此防止了两个电极1和2的相对位置的偏移。
[第二工作实例]
下面说明有关本发明的存储元件的第二工作实例。在第二工作实例中，利用活性碳作为电极1和2来构成双电荷层电容器。该构造的其它方面与第一工作实例中的相同，因而在此省略有关该工作实例中其它元件的多余说明。
第二实施例的双电荷层电容器中出现有缺陷的密封情况的数量的计数和ESR的测量表明在1000个样品中没有出现缺陷的密封的情况，并且平均ESR值是41mΩ。
[第二比较实例]
在第二比较实例中，同样利用活性碳作为电极1和2来构成双电荷层电容器。该构造的其它方面与第一比较实例中的相同，在此省略多余的说明。
第二比较实例的双电荷层电容器中出现有缺陷的密封情况的数量的计数和ESR的测量表明在1000个样品中出现缺陷的密封的情况是359个，并且平均ESR值是83mΩ。
与第二比较实例相比，第二工作实例的双电荷层电容器中可防止有缺陷的密封。另外，第二工作实例中的平均ESR值远低于第二比较实例中的值。这些改进是由于由隔板侧垫圈413和423中的孔的内圆周牢固地固定电极1和2，并由此防止了两个电极1和2的相对位置的偏移而实现的。
[第三工作实例]
在第三工作实例中，形成双层构造的垫圈41和42的上层(隔板侧)垫圈413和423的厚度为50μm，并具有内径为13.0mm的孔，和形成双层构造的垫圈41和42的下层(集电板侧)垫圈415和425的厚度为250μm，并具有内径为14.0mm的孔。该构造的其它方面与第一工作实例中的相同，在此省略多余的说明。
如表1中所示，第三工作实例的聚合物电池中出现有缺陷的密封情况的数量的计数和ESR的测量表明在1000个样品中没有出现有缺陷的密封的情况，并且平均ESR值是1.2Ω。与第一工作实例相比，由于单元内部电解液的增加而获得了低得多的ESR值。
[第四工作实例]
在第四工作实例中，形成下层(集电板侧)垫圈415和425的厚度为250μm，并具有内径为15.0mm的孔。该构造的其它方面与第三工作实例中的相同，在此省略多余的说明。
如表1中所示，第四工作实例的聚合物电池中出现有缺陷的密封情况的数量的计数和ESR的测量表明在1000个样品中没有出现有缺陷的密封的情况，并且平均ESR值是0.6Ω，比第三工作实例中的低。该改善是由于除了如上述工作实例中牢固固定电极1和2外，单元内部电解液的量增加而获得的。
当然，本发明不限于上述的工作实例。例如，虽然在每个工作实例中使用聚喹喔啉作为负电极活性材料，用聚氰基吲哚作为正电极活性材料，用硫酸水溶液作为电解液，本发明不限于这种形式。可以用作正电极活性材料的例子包括高分子材料，低分子量材料，无机材料，金属材料等。可用作导电添加剂的导电材料的例子包括结晶碳，碳黑，石墨等。虽然在每个工作实例中用聚偏氟乙烯作为粘合树脂，本发明不限于这种形式，可以使用各种树脂中的任何一种，只要该树脂不腐蚀电解液。
可以采用任何比例的电极组成材料，但考虑到效率，活性材料最好在30-95wt％的范围内，导电添加剂最好在5-50wt％的范围内，粘合剂最好在0-20wt％的范围内。
虽然在每个工作实例中采用离聚物作为垫圈的材料，本发明不限于这种形式。可用作垫圈材料的例子包括丁基橡胶，聚丙烯树脂，ABS树脂等。另外，每个上述工作实例中的隔板侧垫圈413和423中的孔的内径是针对电极的外径是13.0mm的情况，隔板侧垫圈413和423中的孔的内径最好在13.0-13.2mm范围内，以便于安装电极1和2。
可以将各种材料用作隔板，只要该材料具有电绝缘特性和离子导电性。可以用作电解液的材料的例子包括酸性水溶液，碱性水溶液，有机溶剂等。
虽然已使用特定术语描述了本发明的优选实施例，该描述仅用于说明的目的，可以理解，在不脱离下面的权利要求的精神和范围的情况下可进行改进和变化。

Claims (6)

1.一种存储元件，包括：
一对彼此相对的固体电极；
一个插入所述固体电极的相对表面之间的隔板；
一对连接到各个所述固体电极的表面的集电板，所述固体电极与所述相对表面相对；和
具有可使一部分所述固体电极在其中紧密配合的孔的垫圈，其中所述隔板的侧面上的所述孔的内部尺寸小于所述集电板的侧面上的内部尺寸。
2.根据权利要求1所述的存储元件，其中隔板侧垫圈中的孔的所述内部尺寸与所述固体电极的外部尺寸大致相同。
3.根据权利要求1所述的存储元件，其中每个所述垫圈是双层构造，其中隔板侧垫圈和集电板侧垫圈层叠在一起作为一个单个单元。
4.根据权利要求1所述的存储元件，其中所述存储元件形成二次电池；所述固体电极之一是正电极，所述固体电极中的另一个是负电极。
5.根据权利要求1所述的存储元件，其中所述存储元件是双电荷层电容器。
6.一种制造存储元件的方法，包括步骤：
将隔板侧垫圈与集电板侧垫圈层叠在一起作为单个单元，隔板侧垫圈各具有内部尺寸与固体电极的外部尺寸基本相同的尺寸的孔，集电板侧垫圈各具有内部尺寸比所述隔板侧垫圈的孔的内部尺寸大的孔，从而形成一对多层构造的垫圈；
在所述垫圈中相应的一个垫圈内安排每个所述固体电极，并将每个所述固体电极的一个表面连接到相应的集电板；和
将所述的垫圈对结合在一起，以使每个所述固体电极的另一个表面通过一个插入的隔板彼此相对。
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