CN1257846C - 双极性脉冲放电水处理方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于低温等离子体的应用技术领域，尤其涉及一种水的放电低温等离子体高级氧化处理方法。本发明公开了一种双极性脉冲放电低温等离子体在线水处理方法。其特征是利用双极性脉冲高压电源供电，放电电极被介质覆盖，电极间隙充满了细小气泡和被处理的水组成的气液混合体。高强电场和气液混合体放电产生的低温等离子体直接作用于被处理的水。采用本发明公开的供、放电系统，增强了电极间电场，保护高压电极，延长了电极的寿命。实现更高效的水体杀菌，废水的脱色特别是催化降解难生物降解及持久性有机污染物质(POPs)的目的。
Description
技术领域
本发明属于低温等离子体的应用技术领域，尤其涉及一种水的放电低温等离子体高级氧化处理方法。
背景技术
目前，对于水中难生物降解的有机污染物质和持久性有机污染物质，常规的处理方法如物理化学方法处理效率低。由于化合物性质稳定，有的甚至限制微生物的生长，因此生物方法也很难发挥作用。
新发展起来的高级氧化技术如芬顿(Fenton)试剂方法虽然处理效率高，但为创造芬顿反应而提供的试剂非常昂贵。臭氧及其组合臭氧氧化方法，因臭氧发生器价格昂贵，且臭氧的发生效率低，能耗较大，放电过程中能量没有被充分利用。光催化方法设备简单，操作方便，但其光量子效率低，对光波的要求高。
电子束方法产生电子束的设备体积庞大，电子束的产生和加速设备复杂，设备及运行费用高。
气体放电低温等离子体化学方法水处理是近年来才发展起来的一种技术。常用的放电等离子体方法水处理反应器的电极结构有溶液中的点(针)—板、线—板结构形式及液面上放电形式。点(针)—板型电极结构的反应器中作为高压电极的点(针)存在严重的腐蚀问题，文献《Physics of Plasma》2001，8(5)“Pulse electrical discharges in water and their applications”报道对于针尖半径为R～0.05mm的针电极，平均功率为100W时，电极的平均寿命仅为10～20分钟，同时单针(或点)在反应器中占有的体积小，受处理液体体积少。液面上放电形式的反应器存在着短寿命自由基透过气层向液面扩散迁移以及活性物种由液面表层向深层的传质问题，从而限制了受处理的水仅为表层液体，使得放电水处理方法的优势难以发挥。
放电过程中的活性物种(如高能电子，OH等自由基及臭氧，过氧化氢等)的产生量对于水处理效果有重要的影响。高能电子直接影响这些物种的产生效率。和直流相比，单极性脉冲供电利于电子的加速，而不加速离子等重粒子，处理效果有一定的提高。大连理工大学硕士学位论文(2001，3)“高压放电等离子体水处理研究”报道了电极间距为30mm，放电单极性脉冲电压25KV，处理30min后，靛蓝二磺酸钠溶液的脱色率达到80％，处理效果不理想。
电极上覆盖有绝缘介质的DBD放电用于气态污染物质的治理如降解VOCs、产生臭氧等方面研究较多。用单极性脉冲电源对该形式的放电反应器供电，由于介质的存在，介质上积累的电荷难以泄放掉而形成拖尾，不利于放电的处理。此现象在用于液态污染物质的处理时更为明显。
双极性脉冲用于臭氧的发生，使得放电兼有电晕放电和DBD放电的优点，可以提高放电的中的微放电的强度，增加臭氧的产量，但是将双极性脉冲电源用于在线气液混合体放电水处理，还未见有报道。
发明内容
本发明的目的是提供一种利用双极性脉冲电源向覆盖有绝缘介质的电极供电，增强电极间的电场，形成更多的微放电，产生更多的活性物种，实现更高效的水体杀菌，废水的脱色特别是催化降解难生物降解及持久性有机污染物质(POPs)的方法，解决现有的放电等离子体水处理效率低，作用不明显的问题。
本发明的技术方案是在利用双极性脉冲电源对电极上覆盖有绝缘介质的板—板、点(针)—板、线—板、线(柱)—筒结构形式的放电反应器供电。
该方法依据电晕放电、流注放电和介质阻挡放电的原理，设计的放电反应处理系统由双极性脉冲电源和有介质阻挡的放电电极系统包括高压放电电极以及低压地电极构成。反应器的高压电极和/或地电极表面覆盖玻璃、陶瓷等绝缘介质。空气、氧气、氮气、氩气中的一种或几种经气体分布板、微孔曝气头、曝气软管等气体分散设备，分散成细小气泡后散布在整个电极间隙的被处理的水和废水中，也可以是气体和被处理的水经气液混合设备如气液混合泵等形成气液混合体直接进入到电极间隙。气液混合体在外电场的作用下放电，产生低温等离子体。放电等离子体通道中富含有强氧化性的活性物种如羟基自由基、臭氧、过氧化氢等，以及水合电子(eap-)；同时，放电通道发展过程中发射出具有催化作用的紫外光、冲击波等。这些物质和效应及电场直接作用于被处理的水，实现了在线的气液混合体放电水处理，提高了放电反应器的处理效率。
同时，供电电源还可以是交流、中频、高频的高压电源，还可以在放电反应器的裸露于水中的电极和/或绝缘介质表面上负载具有光催化活性和/或电催化活性的催化剂薄膜，充分利用电极和电场和放电的作用，以进一步增强对水处理的效果。
视实际水量及处理要求，上述的多个反应器可以多级串联或并联操作，达到实际需要的目的。
本发明的效果和益处是：
1、应用双极性脉冲电源，结合气液混合环境的创造，提高了放电的强度，从而大大提高了放电等离子体中活性物种的产生效率，增强了水处理效果。
2、电极上的绝缘介质，增强了电极间电场，同时保护高压电极，延长了电极的寿命。
3、气液混合体的放电，使得放电过程中产生的活性物种和效应及电场直接作用于被处理的水，实现了在线放电处理，提高了放电反应器的处理效率，实现更高效的水体杀菌，废水的脱色特别是催化降解难生物降解及持久性有机污染物质(POPs)的目的。
4、电极材料上负载的催化剂等活性物质，充分利用了电场和放电产生的紫外光等，使得放电作用和催化作用加以集成协同，提高了水处理的效果。
附图说明
图1是典型的供电、放电处理系统图。图中1反应器壳体；2金属网筒；3高压电极；4玻璃绝缘介质；5空气入口；6曝气头；7液体入口(阀)；8排水口(阀)；9排气口；10双极性脉冲电源。
图2是本发明方法的实例反应器结构图。图中1反应器壳体；2金属网筒；3高压电极；4玻璃绝缘介质；5空气入口；6曝气头；7液体入口(阀)；8排水口(阀)；9排气口；11固定板；12角钢骨架；13高压引线入口；14上盖板；15限位块；16螺栓。
具体实施方式
下面结合说明书附图，详细叙述本发明的最佳实施例。
为了更好的加速放电过程中的自由电子，而不加速离子，以产生更多的活性物种，供电电源采用双极性脉冲电源10，其电源参数为：峰峰值电压1～200千伏，脉冲上升时间30～300纳秒，脉冲重复频率1～2000赫兹。
反应器采用柱—筒状电极结构的圆筒形反应器，高压电极3的表面与气液混合体接触部分完全被玻璃绝缘介质4均匀覆盖，使金属高压电极3和气液混合体隔离开，同时保证绝缘介质无明显的棱角和突起，避免强烈的局部放电的发生。绝缘介质的存在，增强了电极间的电场，利于气泡中的电子的加速，提高了水处理的效率。
图2所示反应器壳体1为圆筒形有机玻璃筒，有机玻璃简体1高1000mm，内径70mm，内壁紧衬金属网筒2作地电极，高压电极3为金属铁棒制成，通过高压引线经高压引线入口13和双极性脉冲电源10的输出端相连。金属铁棒外紧贴一层绝缘玻璃介质4，绝缘介质4和金属高压电极3组成的复合体通过反应器的上盖板14及下部的限位块15限制定位，确保和有机玻璃筒1及金属网筒2同心放置。电极间隙的距离对于实际的处理效果有较大影响，其大小视供电电源的特性和电极形状确定。
空气从反应器的下部由入口5经曝气头6分散成细小的微气泡后，进入到电极间隙的放电反应空间，分散到被处理的水中，形成气液混合体，放电后的气体经排气口9排出；液体由入口阀7进入反应器，被处理后经排水阀8流出。气体的流量对于实验的效果有一定的影响，对于一定结构的反应器，该流量有一优化值，对于本反应器，简体中液体为650ml时，优化气量为0.75m3/h。
曝气头6放置于反应器筒体1的固定板11和角钢骨架12之间，并用螺栓16栓牢固定。
图1、2所示的供电系统和反应器的实际效果是：供电电源为双极性脉冲电源：峰峰值电压1～200千伏，脉冲上升时间30～300纳秒，脉冲重复频率1～2000赫兹。实验中采用空气为气源，气体的流量控制在优化气量0.75m3/h。供电电压控制在低于火花电压的条件下进行，本实验中均采用Vpp＝19千伏，反应器电极间距为5mm。对于吸光度(Abs)为1.406，电导率220μs/cm，pH7.27的650ml靛蓝二磺酸钠溶液，经过放电反应器的处理2.5分钟，溶液脱色效率可达到80.37％，处理5分钟，脱色率达到98.72％，同时靛蓝二磺酸钠废水的电导率上升，pH下降，脱色效果明显。
Claims (2)
1、一种双极性脉冲放电水处理方法，利用双极性脉冲电源向覆盖有绝缘介质的电极供电，增强电极间气液混合体上的电场，形成更多的微放电，其特征在于：
a)供电电源采用双极性脉冲高压电源：峰值电压1～200kV，脉冲上升时间30～300纳秒，脉冲重复频率1～200Hz；
b)放电反应器的电极表面被绝缘介质覆盖，在所述绝缘介质表面负载一层具有催化活性的催化剂薄膜；
c)其特征还在于气液混合体在外电场的作用下放电；其中所述气体为空气、氧气、氮气、氩气中的一种或几种；气体是经气体分散设备，分散成细小气泡后散布在整个电极间隙的被处理的水中，或是气体和水经过气液混合设备形成气液混合体直接进入到电极间隙。
2、根据权利要求1所述的双极性脉冲放电水处理方法，其特征还在于供电电源是交流、中频或高频的双极性脉冲高压电源。
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