CN110316787B - 一种气液放电协同复合型光催化剂水处理装置及处理方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种气液放电协同复合型光催化剂水处理装置及方法，其结构包括驱动电源和气液放电反应器，反应器为阵列结构，由高压电极、气室、进气口、多孔陶瓷网、活性炭、石英外壳、地电极等构成，其处理方法包括如下步骤：1)通入待处理的液体样品；2)将光催化剂置于放电反应器中；3)通入气体，开启高压纳秒脉冲电源，进行处理；4)关闭高压电源，停止通入液体样品，关闭质量流量控制器，停止通入气体。优点：1.以TiO2‑WO3为催化剂，提高处理效率和能量利用率。2.以活性炭为催化剂载体，增大接触面积，增强反应速率和效率。3.采用气液放电形式，提高放电稳定性，避免电极腐蚀。4.纳秒脉冲电源驱动放电，增强放电过程中的光效应。
Description
技术领域
本发明是一种气液放电协同复合型光催化剂水处理装置及处理方法，属于水处理技术领域。
背景技术
随着我国现代化建设的快速推进，水污染问题日益突出，对水生生物安全及人类健康造成严重威胁。目前水中有机污染物处理方法有萃取法、液膜分离法、化学氧化法和微生物分解法等，但这些方法都存在一定局限性，如萃取法和液膜分离法处理效率低，化学氧化法成本高、易造成二次污染，微生物分解法仅能分解某些特定的有机物。因此，需要开发新的高效水处理技术。
低温等离子体是近年来兴起的新型分子活化技术，其包含的高能电子、离子、激发态原子分子及自由基等具有很强的化学活性。气液放电作为产生低温等离子体的放电形式之一，近年来受到了广泛关注，被认为是处理水的有效方法，其具有反应活性高、对处理对象适应性强、无二次污染等优点。气液放电过程中伴随着强烈的紫外可见光、冲击波等效应，也可以分解水中有机物。但是，目前气液放电水处理的过程大多只利用了其中的化学效应，即放电产生的高能电子和各种基态激发态活性粒子，而光、声、冲击波等效应并没有被充分利用，处理效率和能量利用率仍需进一步提升。因此，开发一种能充分利用放电各种效应的高效水处理的方法具有重要应用价值。
气液放电产生的等离子体包含大量高能电子、离子、自由基，可与液体进行有效传质，从而在液相中引发进一步物理化学反应。因其反应活性高、对处理对象适应性强等特性被应用于水处理领域，如专利CN 102190352A提出了一种气液高压脉冲放电装置，其采用多针电极作为高压电极，通过气相放电产生的等离子体传质进入水中与有机物反应进行降解，多针结构的采用可增大处理面积；反应器内部设计使得气液流动的方向固定,可使产生的氧化性粒子与污染物的接触时间加大，提高反应器的转化效率，但是反应过程中持续向反应器内通入气体，气体消耗大。目前利用气液放电进行水处理的方法，只利用了放电的活性粒子，放电过程中的光效应并没有被充分利用。为了充分利用气液放电过程中的光效应，可将光催化技术与气液放电结合，在合理选择光催化剂和设计相应的放电形式的基础上，有望进一步提升处理效率。目前有部分专利采用放电协同光催化的方法进行水中有机污染物降解，如专利CN103011336A和CN203095665U中所述的水处理方法采用纳米管二氧化钛膜为光催化剂，利用放电产生的紫外光激活催化剂，产生协同效应，从而提高水中有机物的处理效率。但是该方法中采用的TiO2催化剂响应光的波长范围短，无法充分利用放电的光效应，其电极位于水中易被腐蚀，不利于长时间工作。专利CN 103848484A提出了利用低温等离子体协同钼酸铋催化剂降解抗生素废水的方法，该方法以钼酸铋替代TiO2作为光催化剂，可以响应紫外光和可见光，充分利用放电过程中的光效应，提高了处理的效率及能量利用率。但是该方法中采用的放电形式为气泡放电，由于气泡的不稳定性，放电并非持续发生，其产生的光效应弱于相同参数下的其他连续放电；并且该方法中将粉末状的光催化剂直接置于水中，在处理过程中光催化剂易凝结失效，寿命短，无法长时间连续处理。
发明内容
本发明提出的是一种气液放电协同复合型光催化剂水处理装置及处理方法，其目的在于针对现有目前放电等离子体水处理的方法中存在的能量效率和处理效率较低、无法充分利用可见光、不能长时间连续工作等缺陷，提出了一种可充分利用光效应且使催化剂长时间保持活性的气液放电协同光催化剂水处理的方法。使用TiO2-WO3复合型催化剂以充分利用放电过程中的光效应。以活性炭为光催化剂的载体，其吸附能力可以增大光催化剂与有机污染物的接触面积，提高降解效率，同时有效降低催化剂凝结，从而延长催化剂寿命。
本发明的技术解决方案：气液放电协同复合型光催化剂水处理装置，其结构包括气液放电装置和光催化剂，其中所述气液放电装置包括驱动电源和放电反应器；所述放电反应器为气液放电结构，包括进气口、气室、针电极、石英管、液面、多孔陶瓷网、活性炭、地电极、被处理样品、石英外壳、等离子体区域、高压金属板，所述等离子体反应器由多个针电极构成，置于液面上方。针电极为金属钨制成的电极，固定在石英管的中心，石英管与气室相连，气室上方设有进气口，其与质量流量控制器连接，用于控制气体流速。针电极通过金属板与驱动电源连接，反应器的下部设有多孔陶瓷网，多孔陶瓷网内固定有附着催化剂的活性炭，液面浸没过多孔陶瓷网，与电极距离可调，石英外壳外接地电极。
所述驱动电源为高压高频纳秒脉冲电源。
所述附着催化剂的活性炭固定在高压电极正下方。
所述光催化剂为TiO2-WO3复合型催化剂，对200-500nm波长范围内的光产生响应。
其处理方法，其特征是包括如下步骤：
1)通入待处理的液体样品；
2)将光催化剂置于放电反应器中；
3)通入气体，开启高压纳秒脉冲电源，进行处理；
4)结束后，关闭高压电源，再停止通入液体样品，最后关闭质量流量控制器，停止通入气体。
本发明的有益效果：
1.采用的光催化剂为复合型光催化剂TiO2-WO3，对小于500nm的紫外可见光均可产生响应，可以充分利用放电过程中的光效应，以提高处理效率和能量利用率。
2.以活性炭为催化剂载体，可以增大催化剂与有机物的接触面积，增强反应速率，提高处理效率。
3.催化剂置于高压电极下方，利用放电产生的冲击波及工作气体的气流冲击可以有效避免催化剂凝结，延长催化剂寿命。
4.采用的放电形式为气液放电，高压电极与地电极均不与被处理液体接触，避免被腐蚀，可以有效提高放电稳定性，适合长时间连续处理。
5.利用纳秒脉冲电源驱动放电，增强放电过程中的光效应，最大限度的发挥光催化剂的性能，提高放电协同催化的效率。
6.反应器结构为阵列结构，针电极外部由石英管包裹，工作气体经过气室后由石英管输送到高压电极处，可以有效提高气体利用效率，降低气体消耗，节约成本。
附图说明
附图1是气液放电协同复合型光催化剂水处理装置；
附图2是反应器的俯视图；
附图3是纳秒脉冲气液放电的发射光谱图；
图中1-进气口，2-气室，3-针电极，4-石英管，5-液面，6-多孔陶瓷网，7-活性炭，8-地电极，9-被处理液体，10石英容器，11-等离子体区域，12-高压金属板。
具体实施方式
下面结合附图对本发明技术方案进一步说明。
本发明中气液放电协同光催化剂水处理的方法主要两大部分，气液放电装置和光催化剂。气液放电装置主要包括驱动电源、反应器。其中，驱动电源为高压高频纳秒脉冲电源。
纳秒脉冲电源输出电压具有极短的上升沿时间和脉冲宽度，电源能量主要用来加速自由电子，产生大量高能自由电子，从而使产生活性粒子的效率极高，可以有效提高能量利用率。此外，相关研究还表明，利用纳秒脉冲电源驱动气液放电可以有效增强放电过程中的紫外可见光效应，这也有利于发挥光催化剂的能效，提高处理效率。
放电反应器为气液放电结构，本方法将结合多针-水电极结构对原理进行说明，装置如图1和图2所示。反应器为多针结构，针电极3与液面5的距离为5～10mm之间可调，针电极3固定在石英管4的中心，并且与气室2外的高压金属板12相连接，针电极3外的石英管4与气室2连接，气室2设有进气口1，与质量流量控制器相连，由质量流量控制器调节气体流速。地电极8由铜箔制成，与石英容器10外壁紧密接触。光催化剂用浸渍法制备，附着在活性炭颗粒7上，活性炭颗粒7由多孔陶瓷网6固定，并置于液面5下方5mm处。当针电极3施加电压时，工作气体被击穿发生放电，在液面5与针电极3之间产生等离子体，等离子体中的羟基自由基、氧原子、过氧化氢、臭氧等强氧化性活性粒子在气流的作用下，加速向液体中传质，在水中发生进一步的化学反应。
本实施例中采用的光催化剂为TiO2-WO3复合型催化剂，可以对200-500nm波长范围内的光产生响应。纳秒脉冲气液放电过程中在300-500nm范围内的紫外可见光尤其强烈(放电光谱图如图3所示)，利用放电光效应激活光催化剂产生空穴和自由电子，其中空穴可以使催化剂表面的水分子被解离产生羟基自由基和氢原子，羟基自由基进一步与有机污染物发生反应，从而达到降解的目的。光催化剂以活性炭为载体，并置于高压电极正下方的液面以下，可以增大光催化剂的比表面积，从而增加光催化剂与有机污染物的接触面积，有利于提高降解速率。
传统方法中采用粉末状光催化剂在反应过程中会逐步凝结，但本方法中，以活性炭7作为催化剂载体，可以使其分离开来，有效地避免了凝结现象发生，此外催化剂位于放电区域正下方，放电产生的冲击波可以有效分散凝结的催化剂，从而延长催化剂寿命，可以长时间连续工作。
在应用时，应先通入被处理的液体样品，再将光催化剂置于反应器中，然后通入气体，并开启高压纳秒脉冲电源。在停止时，应先关闭高压纳秒脉冲电源，再关闭质量流量控制器，停止通入气体。
Claims (5)
1.一种气液放电协同复合型光催化剂水处理装置，其特征在于：包括气液放电装置，所述气液放电装置包括驱动电源和放电反应器；所述放电反应器为阵列式气液放电结构，包括进气口（1）、气室（2）、针电极（3）、石英管（4）、液面（5）、多孔陶瓷网（6）、地电极（8）、石英容器（10）、等离子体区域（11）和高压金属板（12）；
所述放电反应器由多个针电极（3）构成，置于液面（5）上方；所述针电极（3）为金属钨制成的电极，其固定在石英管（4）的中心；所述石英管（4）与气室（2）相连，所述气室（2）上方设有进气口（1），其与质量流量控制器连接，用于控制工作气体流速；所述工作气体经气室（2）由石英管（4）通入到石英容器（10）内的等离子体区域（11）；所述针电极（3）通过高压金属板（12）与驱动电源连接，所述多孔陶瓷网（6）设置在放电反应器的下部，其上固定有光催化剂；所述液面（5）浸没过多孔陶瓷网（6），其与针电极（3）距离可调，在针电极（3）与液面（5）之间产生放电等离子体，所述固定在针电极（3）正下方的多孔陶瓷网（6）上的光催化剂附着在活性炭小球（7）上，所述光催化剂为对200-500nm波长范围内的光产生响应的TiO2-WO3复合型催化剂。
2.根据权利要求1所述的气液放电协同复合型光催化剂水处理装置，其特征在于：所述驱动电源为高压高频纳秒脉冲电源。
3.根据权利要求1所述的气液放电协同复合型光催化剂水处理装置，其特征在于：所述地电极（8）由铜箔制成，与石英外壳10紧密接触，并且接地。
4.根据权利要求1所述的气液放电协同复合型光催化剂水处理装置，其特征在于：所述放电反应器由7个针电极（3）构成。
5.一种气液放电协同复合型光催化剂水处理方法， 采用权利要求1-4中任意一项的一种气液放电协同复合型光催化剂水处理装置，其特征在于：包括如下步骤：
1）向气液放电协同复合型光催化剂水处理装置中通入待处理的液体样品；
2）将光催化剂置于放电反应器中；
3）通入工作气体，开启高压纳秒脉冲电源，进行处理；
4）处理结束后，关闭高压电源，并停止通入液体样品，然后关闭质量流量控制器，停止通入气体。
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