CN1253392C - 用于生产窗玻璃的灰色玻璃组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明的主题是一种钠钙灰色玻璃组合物，在光源A处，3.85mm厚的玻璃的总透光率(TLA)高于67%，此组合物包含如下重量范围的各成分：SiO2 64-75%，Al2O3 0-5%，B2O3 0-5%，CaO 5-15%，MgO0-5%，Na2O 10-18%，K2O 0-5；以及以下由重量百分比限定的着色剂：Fe2O3 0.25-0.65%，CoO低于20ppm，优选低于或等于15ppm，最好为5-15ppm，NiO 40-250ppm以及优选70-150ppm，Se 0-5ppm，其中Fe2O3是铁的总量。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于生产灰色平面玻璃的钠钙(silico-sodo-calcique)玻璃组合物。但本发明并不局限于该种应用，下面将具体描述其在汽车工业方面的应用，特别是在生产汽车前面的挡风玻璃和侧窗玻璃方面的应用。
背景技术
汽车工业的窗玻璃需要满足多方面的要求。在光学性质方面，这些要求由规章制度等规定—例如对于挡风玻璃的透光率而言，或者是考虑用户的舒适度而定—例如对于能量透过率而言，或者是考虑审美的缘故而定—例如对于颜色而言。
除了满足与透光率和能量透过率相关的要求外，汽车前面的窗户还必须符合汽车厂商的关于颜色的审美需求，而这种颜色特别是和主波长以及纯度有关。
虽然已知有能给出这样或那样一种颜色的着色剂，但是难于找到一种具特定波长和纯度的颜色，该颜色还具有特定的性质，例如透光率和能量透过率等因素在明确限定的值域范围。
因此，为了获得灰色玻璃，已知的是，将着色剂加入用于生产玻璃基质(matrice verrière)的待熔化的批料(matières premières)中。这些着色剂是例如铁、硒、镍、钴、铈或铒等。
某些着色剂例如铒由于昂贵而不被使用，或只在玻璃组合物中少量加入。
其他的着色剂被认为有很高的污染性，需要安装大的过滤系统，这就使得成本很高。特别是硒，普遍用于生产灰玻璃，但其熔化时70-85wt％放入大气。因此，这种元素的专用过滤系统装备至熔化设备中以防止对大气的污染而增加了这种玻璃的生产成本。此外，因为硒有多种氧化态从而使这种玻璃很难制造。
然而，其他的着色剂只有当其在玻璃组合物中的含量较高时才能获得所需颜色。在玻璃组合物中加入大量的含镍着色剂会在玻璃中形成硫化镍珠。因为这些硫化镍珠的存在，用这种玻璃制成的窗玻璃在此后的热韧性(trempe thermique)处理时易于破碎。
用含氧化铁、氧化钴和硒的玻璃组合物生产灰色玻璃是已知的。但这种玻璃颜色很深，不能满足汽车前窗所要求的条件。
EP-A-O653 386公开了能获得可以用于汽车的灰色玻璃的组合物。这些组合物的特征在于它们含有氧化铁、氧化钴和硒的混合物，或者含有氧化铁、氧化钴和氧化镍以及任选存在的硒的混合物。含氧化镍的组合物所含的氧化钴的量至少为20ppm。由后一种组合物得到的玻璃具有约60％-约72％的透光率(TLA)，这符合作为挡风玻璃和/或前面侧窗玻璃所要求的条件。然而，TLA等于或高于70％的窗户的能量透过率(TE)不高，至多为约58％。
发明内容
本发明的目的在于提供一种钠钙灰色玻璃组合物，其在光源A下的总透光率(TLA)适于作为汽车的前窗，特别是挡风玻璃的应用，并有令人满意的总能量透过率，这种组合物可以用浮法玻璃技术在金属浴表面(surface d’un bain de métal)上制成片状。
本发明的另一个目的在于提供一种窗户，其特征在于其包含至少一块其化学组成为上述玻璃组合物的玻璃片。
本发明的再一个目的在于提供一种包含两层玻璃片的层压玻璃窗户，其中至少一层玻璃片是由其总透光率高于或等于69％的玻璃组合物形成的。
本发明的目的是一种用于生产具有较为中性的灰色(colorationgrise relativement neutre)的窗玻璃的玻璃组合物。
本发明的目的是一种可以在通常用于标准浮法玻璃的氧化还原条件下生产的玻璃组合物，并且其生产成本和标准浮法玻璃的生产成本接近。
按照本发明，该目的由一种钠钙灰色玻璃组合物实现，其在3.85mm厚时在光源A下的总透光率(TLA)高于67％，此组合物包含如下重量范围的各成分：
SiO2 64-75％
Al2O3 0-5％
B2O3 0-5％
CaO 5-15％
MgO 0-5％
Na2O 10-18％
K2O 0-5％
以及以下由重量百分比限定的着色剂：
Fe2O3 30.25-0.65％以及优选0.5-0.65％
CoO 低于20ppm，优选低于或等于15ppm，
更优选5-15ppm
NiO 40-250ppm以及优选70-150ppm
Se 0-5ppm
其中Fe2O3是铁的总量。
具体实施方式
根据本发明的一个优选实施方案，3.85mm厚的玻璃的总能量透过率(TE)低于或等于55％，优选低于50％。这些条件符合特别是为车厢内的乘客提供适度温度的汽车工业的要求。
同样优选地，这种玻璃组合物的3.85mm厚的玻璃在光源D65下具有480-550nm，优选490-510nm的主波长和低于6％，优选低于5％的激发纯度。这些条件符合特别是用于汽车的前面侧窗玻璃的中性着色的要求。根据主波长不同，所得玻璃的颜色范围自灰蓝到灰绿。
同样优选地，此玻璃组合物的氧化还原值(rédox)低于0.55，优选低于0.35，并最好还高于0.18。氧化还原值由FeO的含量和铁的总含量的比率定义，铁的总含量表达为Fe2O3的形式，含量以重量百分比表示。
根据本发明的有利的实施方案，此组合物不含有意加入的硒，可能由某些原料带入的杂质除外。
根据本发明另一个特别有利的实施方案，特别是用于汽车的挡风玻璃和侧窗的实施方案，3.85mm厚时在光源A下的总透光率(TLA)高于或等于69％，优选高于或等于70％，并且总能量透过率低于50％，优选低于48％。
在本发明的玻璃中，二氧化硅的含量通常保持在很窄的范围内，原因如下：如果其含量高于约75％，将会大大增加玻璃的粘度以及其反玻璃化能力，这就使玻璃难以熔化并难以在熔融锡浴(bain d’étainfondu)上流动，如果其含量低于64％，玻璃的抗水解性将会迅速降低。
玻璃抗水解性的降低可以通过加入Al2O3来抵消，至少可以部分抵消。但这种氧化物会增加玻璃的粘性并降低透视性。因此，只可用少量。
碱金属氧化物Na2O和K2O使玻璃易于熔化。K2O的用量可以最高达5％，因为高于5％，组合物的生产成本会很高。Na2O和K2O的总量优选等于或高于13wt％(重量百分比)。
碱土金属氧化物在获得本发明玻璃的性能上起了重要作用。
至于MgO，根据本发明的第一种实施方案，特别是考虑到经济原因，其含量最好高于2％。
根据另一实施方案，MgO的含量低于2％，这是因为已经证明将MgO的含量限定为2％可以将FeO的最大吸收带迁移到较长波长，这样就有可能在不影响透视效果的前提下提高对于红外线的吸收率。完全去除在粘度上起重要作用的MgO可以通过增加Na2O和/或SiO2的含量来抵消或至少部分抵消。
BaO可提高透光率，可以以低于4％的含量加入本发明组合物。这是因为BaO对于玻璃粘度的影响远低于MgO和CaO。在本发明中，提高BaO的含量实质上是对碱金属氧化物，MgO特别是CaO带来损害。BaO的大量增加会因此提高玻璃的粘度，特别是在低温下。此外，加入高百分比的BaO会直接增加组合物的生产成本。本发明玻璃优选不含BaO。如果本发明的玻璃含BaO，则其含量优选0.5-3.5wt％。
为了获得所需的透过性能，除了各种碱土金属含量都要符合上述限定外，MgO、CaO和BaO的总量优选地限定为等于或低于14wt％。
当需要生产选择性的玻璃(即能够吸收所需波长范围内的光线，如紫外线或红外线，而又不会明显影响透光率的玻璃)时，这种玻璃组合物还可以另外含有至少一种光吸收剂，例如，CeO2、TiO2、Cr2O3、V2O5、WO3、La2O3等。这类吸收剂的总量相对于组合物通常保持低于2wt％，优选低于1wt％。
本发明的玻璃还可以含有一种最高达1wt％的其他组分，这种组分来自玻璃原料中的杂质和/或循环至玻璃原料中的碎玻璃和/或澄清剂(agent d’affinage)的使用(SO3，Cl，Sb2O3，As2O3)。
为了促进熔化，特别是为了使其在机械上可用，基质所具有的对应于满足logη＝2的粘度η的温度最好低于1500℃。更优选地，特别是需要用浮法玻璃技术获得玻璃带形(ruban de verre)的玻璃时，基质的温度对应于粘度η，η以泊为单位，并满足logη＝3.5(表示为T(logη＝3.5))，和液体温度(表示为Tliq)，它们满足等式：
T(logη＝35)-Tliq＞20℃
优选等式：
T(logη＝3.5)-Toiq＞50℃
从下述玻璃组合物的实施例可以更好理解本发明的优点。
这些实施例表明了在3.85mm厚时测定的下述性能的数值：
在380-780nm的光源A下的总透光率(TLA)；
根据ISO 9050标准(Parry Moon，air mass 2)，在295-2500nm之间的总能量透过率(TE)；
根据ISO 9050标准计算的太阳紫外辐射透过率(TUV)；
在光源D65下的主波长(λd)；以及
在光源D65下的激发纯度(PD65)。
透光率(TLA)、主波长(λd)和纯度(P)用1931 CIE(CommissionInternational de I’Eclairage 1931)比色参照观测器计算。
表中给出的每种组合物都由以下玻璃基质生产，其含量用重量百分比表示，为了调节加入着色剂的总含量，对每种组合物中的二氧化硅的含量进行调节：
SiO2 71.00％
Al2O3 0.70％
CaO 8.90％
MgO 3.80％
Na2O 14.10％
K2O 0.10％
温度T(logη＝2)和T(logη＝3.5)，与其相应的粘度以泊表示，并分别满足logη＝2和logη＝3.5，和液体温度Tliq对于所有给出的玻璃组合物都是相同的(由相同的玻璃基质生产的玻璃组合物)，如下所示：
T(logη＝2) 1410℃
T(logη＝3.5) 1100℃
Tliq 1060℃
实施例1-5的玻璃是根据本发明生产的样品，其组成已经过测量，而实施例6-18的玻璃是根据其理论组成给出的。
本发明的实施例1-18表明在很宽的着色剂范围内，都有可能得到满足以下光学条件的中性灰玻璃，即高总透光率(TLA＞67％)和较低的能量透过率，至多等于55％，这些优良的玻璃性能很大程度上源自组合物中氧化钴的含量低于20ppm。实施例还表明所需的光学性能不必添加硒即可获得，这一点在生产成本和污染环境的风险方面是特别有利的。
自本发明组合物获得的任何玻璃都适用于通常制造平面玻璃的技术。在锡浴上由熔融玻璃制出的玻璃带厚度最高达20mm，通常为0.8-10mm。
窗玻璃(通过切割玻璃带获得)可能随后需要经历一个弯曲和/或搪瓷化(bombage et/ou d’émaillage)操作，特别是用于汽车窗户的时候。
为了生产挡风玻璃或侧窗玻璃，这些窗玻璃最初由厚度通常为3-5mm的玻璃板带切割而来。这种厚度的玻璃能够保证优良的保温性能。这些挡风玻璃或侧窗玻璃可以由几层玻璃片层压而成，其中至少一层由本发明组合物形成。
落入本发明范围内的窗玻璃可以预先进行表面处理或涂覆比如一层有机涂层，例如基于聚氨基甲酸酯的具有抗划性能的膜，或防震裂的密封用膜。
这些窗玻璃也可以覆盖至少一层金属氧化物层，由应用热解原理的高温化学沉积或化学汽相淀积(CVD)或真空淀积技术得到。
表
| 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 | 7 | 8 | 9 | 10 | 11 | 12 | 13 | 14 | 15 | 16 | 17 | 18 | |
| Fe2O3(％) | 0.56 | 0.57 | 0.54 | 0.54 | 0.58 | 0.51 | 0.26 | 0.50 | 0.60 | 0.45 | 0.49 | 0.34 | 0.62 | 0.45 | 0.51 | 0.45 | 0.5 | 0.45 |
| FeO(％) | 0.15 | 0.185 | 0.21 | 0.165 | 0.178 | 0.18 | 0.13 | 0.12 | 0.21 | 0.16 | 0.148 | 0.124 | 0.13 | 0.16 | 0.13 | 0.16 | 0.13 | 0.16 |
| 氧化还原值 | 0.27 | 0.32 | 0.39 | 0.30 | 0.31 | 0.35 | 0.50 | 0.24 | 0.35 | 0.36 | 0.30 | 0.36 | 0.21 | 0.36 | 0.25 | 0.35 | 0.26 | 0.35 |
| CoO(ppm) | 9 | 6 | 10 | 9 | 10 | 0 | 14 | 13 | 3 | 15 | 14 | 15 | 15 | 10 | 10 | 0 | 19 | 18 |
| NiO(ppm) | 150 | 100 | 80 | 80 | 80 | 150 | 150 | 200 | 45 | 50 | 110 | 130 | 80 | 50 | 75 | 143 | 200 | 100 |
| Se(ppm) | 0 | 0 | 0 | 0 | 0 | 0 | 0 | 0 | 0 | 0 | 0 | 0 | 0 | 5 | 0 | 0 | 0 | 0 |
| TLA(％) | 69.3 | 70.3 | 69.0 | 71.7 | 70.4 | 71.7 | 71.7 | 69.2 | 73.2 | 73.1 | 71.3 | 72.1 | 72.4 | 69.0 | 74.5 | 73.3 | 67 | 67.6 |
| TE(％) | 48.9 | 4.63 | 44.7 | 49.4 | 47.1 | 48.3 | 54.9 | 53.8 | 46.9 | 51.9 | 51.9 | 55.0 | 54.3 | 49.2 | 55.0 | 51.4 | 51.7 | 49.0 |
| TUV(％) | 32.0 | 32.1 | 32.1 | 33.7 | 31.2 | 34.1 | 51.5 | 31.0 | 31.1 | 36.4 | 33.2 | 41.7 | 26.4 | 30.1 | 31.1 | 36.2 | 35.0 | 36.8 |
| λd(nm) | 507 | 495 | 493 | 495 | 495 | 507 | 495 | 546 | 492 | 489 | 495 | 496 | 499 | 517 | 497 | 512 | 517 | 494 |
| PD65(％) | 2.2 | 4.2 | 5.4 | 3.64 | 4.1 | 2.3 | 2.7 | 3.0 | 5.7 | 5.8 | 3.2 | 2.7 | 2.6 | 1.2 | 2.7 | 1.8 | 1.6 | 3.0 |
Claims (23)
1.一种钠钙灰色玻璃组合物，在光源A下，3.85mm厚的玻璃的总透光率高于67％、总能量透过率低于55％，其特征在于此组合物包含如下重量范围的各成分：
SlO2 64-75％
Al2O3 0-5％
B2O3 0-5％
CaO 5-15％
MgO 0-5％
Na2O 10-18％
K2O 0-5％
以及具有以下重量范围限定的着色剂：
Fe2O3 0.25-0.65％
CoO 5-15ppm
NiO 40-250ppm
Se 0-5ppm
其中Fe2O3是铁的总量。
2.权利要求1的玻璃组合物，其特征在于着色剂中所述Fe2O3的含量为0.5-0.65％重量，所述NiO的含量为70-150ppm。
3.权利要求1或2的玻璃组合物，其特征在于对于3.85mm的厚度，其总能量透过率低于50％。
4.权利要求1或2的玻璃组合物，其特征在于氧化还原值低于0.55。
5.权利要求4的玻璃组合物，其特征在于氧化还原值低于0.35。
6.权利要求5的玻璃组合物，其特征在于氧化还原值高于0.18。
7.权利要求1或2的玻璃组合物，其特征在于总透光率高于或等于69％。
8.权利要求7的玻璃组合物，其特征在于总能量透过率低于48％。
9.权利要求1或2的玻璃组合物，其特征在于其不含硒。
10.权利要求1或2的玻璃组合物，其特征在于在光源D65下，对于3.85mm的厚度，其具有480-550nm的主波长和低于6％的纯度。
11.权利要求10的玻璃组合物，其特征在于其具有490-510nm的主波长。
12.权利要求11的玻璃组合物，其特征在于其具有低于5％的纯度。
13.权利要求1或2的玻璃组合物，其特征在于其另外包含至少一种光吸收剂。
14.权利要求13的玻璃组合物，其特征在于所述光吸收剂选自CeO2、TiO2、Cr2O3、V2O5、WO3和La2O3。
15.权利要求1或2的玻璃组合物，其特征在于相应于以泊为单位并且logη＝3.5的粘度η的温度和液体温度Tliq之间的差额高于20℃。
16.权利要求15的玻璃组合物，其特征在于相应于以泊为单位并且logη＝3.5的粘度η的温度和液体温度Tliq之间的差额高于50℃。
17.权利要求1或2的玻璃组合物，其特征在于相应于以泊为单位并且logη＝2的粘度η的温度低于1500℃。
18.一种窗户，其特征在于其包含至少一块其化学组成为权利要求1-16任一项所定义的玻璃组合物的玻璃片。
19.权利要求18的窗户，其特征在于厚3.85mm的玻璃片在光源D65处具有480-550nm的主波长和低于6％的纯度。
20.权利要求19的窗户，其特征在于玻璃片具有490-510nm的主波长和低于5％的纯度。
21.权利要求18-20任一项的窗户，其特征在于玻璃片的厚度最高达20mm。
22.权利要求21的窗户，其特征在于玻璃片的厚度为0.8-10mm。
23.包含两层玻璃片的层压玻璃窗户，其中至少一层玻璃片是由权利要求7的玻璃组合物形成的。
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