CN1248175A - 从气流中去除污染物的装置 - Google Patents

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尤金·凯利
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罗伯特·J·麦克唐纳
鲍里斯·雷耶斯
罗伯特·丹齐格
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Abstract

在与燃烧排气(700)接触后,用来再生催化剂吸收剂(730)的装置,该装置包含一对协同操作的百叶门(720,721),百叶门布置在催化剂吸收剂(730)的一个床的每侧,有至少两个床(730),因此关闭一对协同操作的百叶窗以便使包含在百叶窗之间的床(730)与排气隔绝,同时其它床使百叶窗打开以便继续处理排气。在每对百叶窗(720,721)之间,并与各对百叶窗之间的催化剂吸收剂床(730)相关联,布置有一个再生入口喷嘴(702)和一个使用过的再生气体出口(703)。通过有选择的关闭不同对百叶窗,床的一部分可再生,同时床的剩余部分继续处理排气。以这种方式,等量活性或再生催化剂吸收剂与燃烧排气接触,以便保持在规定的出口污染物浓度的限制范围内。

Description

从气流中去除污染物的装置
发明领域
本发明涉及用来经过处理以便降低空气中气体污染物的装置以及操作该装置的控制方法，该气体污染物是指氧化氮(NOX)、氧化硫和/或一氧化碳(CO)，这些气体污染物是由发动机或锅炉，主要是燃气轮机中的碳氢化合物或氢经过燃烧产生。
背景技术
涡轮动力装置正成为发电的标准装置，因为，与其它发电形式相比它更有效率。涡轮动力装置燃烧甲烷，以便为城市中居民和生产设备发电，同时还产生了一氧化碳和氧化氮等污染物。人们非常希望降低甚至消除这些污染物，以便空气不再由于发电而受到污染。
最初，动力装置产生污染物的允许水平，对于包括一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)在内的氧化氮(NOX)来说，该允许水平小于百万分之(ppm)100，对于一氧化碳(CO)的允许水平小于100ppm。后来，采取第二步骤，以便使氧化氮(NOX)降低到小于25ppm，但是在今天，仍允许CO保持在小于100ppm以内的任何数值。利用当今的技术，即下面描述的选择催化降低(SCR)技术，可使NOX的产出水平降低到5至9ppm范围，另外，NH3下降。
直到最近，可用来达到5-9ppm NOX水平的唯一技术被称为选择催化降低，其中氨水与烟道气混合，然后经过催化剂，这样有选择的使氧化氮与氨水结合以便去除大部分的NOX。选择催化降低带来的一个问题是一个实际的问题，即只能把NOX降低到5至9ppm的范围内。另一个问题简称滑动(slippage)，它由有害的氨水经过催化剂而引起。
SCR技术的另一个问题是，SCR所需的操作条件仅通过对下游锅炉或热交换器系统进行昂贵的改造来获得。
已经发展了其它的降低污染物的技术，例如在燃烧室内的水上，这些也具有降低NOX污染物的潜力，但是它们都不能把NOX降低到小于5至9ppm的水平。
在美国专利No.5,451,558中，氧化步骤和吸收步骤结合成一个单独的步骤，该单独步骤采用一种单独的材料。利用一种混合催化剂吸收剂，将氧化氮氧化成二氧化氮；一氧化碳氧化成二氧化碳，且二氧化硫(SO2)氧化成三氧化硫(SO3)。这种氧化所发生的温度范围在150°至约425°F，特别是在175°至400°F范围内，最好是在200°至365°F范围内。尽管预计在较大空间速度范围内将允许有效的操作，而不会过分的降低输出气体的质量，但是，排气的空间速度可在5,000至50,000每小时(hr-1)的范围内，优选在10,000至20,000hr-1的范围内。
发明概述
本发明主要涉及一种用来使催化剂吸收剂与燃烧排气接触的装置，以及控制该装置的方法，该装置包括(a)交替用来吸收污染物气体的至少两个催化剂吸收剂床，所述床沿一个垂直轴线水平布置；(b)相对于排气靠近所述床并在所述床的上游，沿所述轴线横向布置的至少一个第一百叶门，以便防止所述排气与所述第一床接触；(c)与所述第一百叶门对齐并协同操作的至少一个第二百叶门，该第二百叶门相对于排气靠近所述第一床并在所述床的下游，所述第一和第二百叶门通过与排气接触去除一部分催化剂吸收剂；(d)与所述百叶门联系的所述第一床的再生气体源；和(e)与所述百叶门联系的一个收集部件，以便回收废再生气体，同时防止所述废再生气体和所述排气离开。最好同时，第一和第二百叶门关闭和堵住再生的催化剂吸收剂，而其它的百叶门打开，从而将等量活性或再生催化剂吸收剂安排成与燃烧排气接触，以便保持在一个规定的出口污染物浓度限制范围内。
再生气体的入口可位于相对于排气流道的上游或下游，或布置成横向流过排气流道。在再生气流的任何外形中，部分再生床堵住排气。
附图说明
图1是承载在涡轮排气中的催化剂的一个实施例的侧立视图。
图2是一个框架承载和催化剂再生机构的立体图。
详细说明
在动力烟道中的涡轮机产生的污染物主要表现为NO。本发明的处理方法是将NO氧化成NO2。这是由基本上所有的氧化氮(NO)来制造NO2。NO2是一种比较活性的材料，并且即使在ppm范围内呈低浓度时，也能由催化剂吸收剂很容易的从气流中吸收。
在炉身能量从炉身中分离之后，蜗轮排出的气体的初始温度约为1000°F。然后这些气体经过热交换器以便去除能量并产生蒸汽，同时冷却排气或烟道气。烟道气根据烟道的直径高速移动，在热量去除后，烟道气一般在250至500°F范围内且以约30-50英尺/秒速度移动。该气体包含13-15％氧，至多约12％水，和约4％二氧化碳。在天然气作为燃料时，还包括污染物，即约90％NO和10％NO2混合而成的NOX，30至200ppm范围内的CO和约0.2至2.0ppm范围内的二氧化硫(SO2)。
本发明的催化剂吸收剂吸收氧化过的氧化物，因此只有少量百分比，一般是10％或更少的初始氧化的污染物经过该系统并分离。尽管不受特定的理论约束，目前人们相信对于三种污染物中的每一种来说，发生氧化时，将发生如下反应，接着和碳酸盐例如碳酸钠Na2CO3发生反应：
          
          
          
          
催化剂吸收剂可以是承载在其上带有碱金属或碱土金属的碳酸盐或碳酸氢盐涂层的氧化铝上的铂催化剂，碳酸盐涂层指碳酸锂、碳酸钠、碳酸钾、碳酸钙，目前优选的涂层是碳酸钾。
这里所使用的术语空间速度指每小时流过每单位体积催化剂的体积单位。
氧化催化剂组分选自于由贵重金属元素、贱金属过渡元素以及它们的化合物组成的群组。特别是，氧化催化剂组分选自于铂、钯、铑、钴、镍、铁、铜、和钼，较好是铂和铑，最好是铂。
氧化催化剂组分浓度以材料重量百分比计为0.05至0.6，较好是0.1至0.4，最好是0.15至0.3。多于一种元素可用作一种氧化催化剂，在这些条件下，每种所述元素的浓度以重量百分比计在0.05至0.6范围内。
高表面积载体由氧化铝、氧化锆、二氧化钛、二氧化硅或者两种或多种这些氧化物的混合物制成。最好，高表面积载体由氧化铝制成。载体的表面积在每克50至350平方米范围内，较好是每克100至325平方米，最好是每克200至300平方米。高表面积载体可涂敷在陶瓷或金属基体结构上。
催化剂吸收剂的形状可以是例如球形、实心圆柱形、空心圆柱形、星形或轮形。
吸收剂包括至少一种碱金属或碱土金属化合物，如氢氧化物，碳酸氢盐化合物，或碳酸盐化合物，或者氢氧化物和/或碳酸氢盐化合物和/或碳酸盐化合物的混合物。较好的是，吸收剂包括基本上所有碳酸盐，最好是碳酸钠，碳酸钾或碳酸钙。吸收剂设置在材料中的浓度以材料重量百分比计在0.5至20的浓度范围内，较好的是在5.0至15的浓度范围内，最好是约10％。
整体应用在本发明中的美国专利5451558中所公开的催化剂吸收剂包括载体在其上带有碱金属或碱土金属的碳酸盐或碳酸氢盐涂层的氧化铝上的铂催化剂，碳酸盐涂层指碳酸锂、碳酸钠、碳酸钾或碳酸钙，目前优选的涂层是碳酸钾。一个较佳的催化剂吸收剂由其上布置有氧化铝修补基面涂层的一个整块或颗粒组成，铂催化剂布置在该修补基面涂层上，而且其上有碱金属碳酸盐涂层，碳酸盐涂层最好是碳酸钾。
催化剂吸收剂最好是一种用来从燃烧排气中除去气态污染物的材料，该材料包括布置在一个高表面积载体上的氧化催化剂，该氧化催化剂选自于铂、钯、铑、钴、镍、铁、铜、和钼或者它们的化合物，所述催化剂组分紧密并整体涂敷一种吸收剂材料，该吸收剂材料选自于碱金属或碱土金属的氢氧化物、碳酸盐、碳酸氢盐或它们的混合物。
高表面积载体最好涂敷在陶瓷或金属基体结构上，该基体结构是一个整块，例如一个金属整块。高表面积载体可包括氧化铝。在一个较佳的催化剂吸收剂中，这种氧化催化剂是铂，且所述吸收剂材料是碳酸盐。一个较佳的吸收剂基本上由钾组成。最好吸收剂涂层邻接所述种类的氧化催化剂。在一个优选实施例中，吸收剂浓度以催化剂和吸收剂材料的重量百分比计为5.0至15，较佳的是以材料重量百分比计吸收剂浓度约为10。
为了实现还原气体例如氢的再生，必须与废催化剂接触。预计只有一部分催化剂需要一次再生，留下剩余物继续去除污染物。这样，该装置适合把烟道气从催化剂的一个特定部分转移走并在其上引导还原性气体。另外，还提供从离开催化剂部分的烟道气中分离去除再生气体的装置。
本装置仅布置在烟道前和一个现存的回热蒸汽锅炉(HRSG)的低温部分的下游。催化剂吸收剂可在280°至650°F的温度范围内运行。超过650°F的温度不会损害催化剂。催化剂支架
催化剂吸收剂使用了安装在HRSG的约300°F温度范围的催化剂吸收剂壁或支架。催化剂支架布置成带有十二排催化剂容器。每个容器装12块催化剂-4块高乘3块宽乘1块深。这样，每个容器是24英寸高乘18英寸宽。每个催化剂排容纳7个催化剂容器，支架宽为
Figure A9880260900091
英尺。这样催化剂支架约为24英尺乘
Figure A9880260900092
英尺，而且采用一个转接段和伸缩接头，以便从8英尺乘22英尺HRSG尺寸扩展到催化剂支架尺寸。
催化剂吸收剂单元安装有7层块或容器。催化剂吸收剂的总深度是 英尺厚。层数根据所需或理想的性能层来选择。再生系统
本装置包括一个百叶窗或门的系统，其交替前后关闭和密封每排催化剂支架。一旦建立密封，在一排的两端阀打开-一端在一排块的前部使再生气体进入，另一端在块之后用于排出。在安装前，在一个特定结构的试验台架上进行全尺寸流动测试以断定支架内的每个单元正在容纳再生气体流。对流经单元的气流进行计算机CFD分析，从而支持在台架上的测试。
离开催化剂支架的再生气体最好收集并注入催化剂吸收剂的烟道气上游，以便允许催化剂吸收剂处理废再生气体。
再生系统的另一个重要的特点是，当再生时，在催化剂排内侧保持一个正压力。这确保任何密封泄露将导致再生气体从容器中漏出，并返回到烟道气流中，而不是烟道气泄露进入容器或块内，这将防止完全再生。这种多余措施证明十分有用，因为即使面对公知的密封失效，而系统能一直运行良好。
使用的再生气体包含约4％氢气、3％氮气、和1.5％CO2，蒸汽保证平衡。再生气体的总流量是60,000标准立方英尺/小时。其中，6000立方英尺/小时是由表面燃烧再生气体单元产生，由约50％氢气、17％CO2和33％氮气组成。这被蒸汽稀释以便产生催化剂再生的上述气流和成分。
通过重复循环废再生气体可以省去使用蒸汽。
再生气体可经过两个步骤处理制成。首先，天然气与空气混合并经过一个镍局部氧化催化剂，该氧化催化剂电加热到1900°F。发生反应从而产生一种包含约20％CO、40％氢气和40％氮气的气体。然后，在第二步骤中，该气体与蒸汽混合并经过一转移催化剂，该催化剂对CO与蒸汽之间的反应进行催化，以便产生附加的氢气和CO2，在与蒸汽稀释之前产生最终的再生气体混合物。
该单元给局部氧化催化剂使用电加热器，大大简化了安装和操作。另外，单元有一个氮循环泵以便对转移催化剂预先加热。这使局部氧化单元更容易启动。转移催化剂预先加热，以便尽快地从动力厂获得蒸汽，再生单元可容易地启动。一旦单元运转，氮泵关闭，通过蒸汽向转移反应供热，而且还给再生气流提供驱动力。这后一种特征是一个有用的安全特征-如果由于任何原因蒸汽流受阻，再生气体流将也中止，从而防止在HRSG中集结氮气。控制系统
控制系统的核心是一个Allen-Bradley可编程逻辑循环控制器(PLC)。已经为该控制器编制程序以便控制所有基本的功能，包括百叶门的关闭，再生气体入口和出口阀的开关气流以保持正压力。
另外，该系统由在一个奔腾PC上运行的实验室观察(Lab View)程序来监督管理。该实验室观察程序监视、记录和报告系统的运行情况。适当时，它发出注意和警告，而且它允许使用者通过改变设定值(例如压力，再生间隔，流量)来控制系统。然而，PLC可不依赖于实验室观察程序来运行—即使PC损坏或动力损失也不会中断系统的运行。仪器
在催化剂吸收剂单元的上游和下游，该系统具有一个全套气体分析仪。它包括一个完全操纵连续排气监视系统(CEMS)。CEMS分析仪包括API型300 CO红外线分析仪和一个API型200 NOX化学发光分析仪。附加的分析仪包括Rosemont顺磁O2分析仪，来自加里福尼亚分析的CO2和甲烷分析仪，和Gow-Mac氢分析仪。最后，M&C的一个试样冷却器冷却所有的气体试样。气体再生
通过使还原性气体穿过催化剂吸收剂完成再生。氮化合物与氮气发生反应。
根据催化剂吸收剂存在的温度带，采用两种气体再生方法。在500°F以下，采用一种再生气体发生器，以便将甲烷转化成富氢合成气(syngas)。在500°F以上，只需要甲烷以便再生催化剂，因而不再需要再生气体发生器。
当不含氧而包含4％氢和二氧化碳的气体穿过催化剂吸收剂时，发生了气体再生。很低的流速(500空间速度)就已足够，这样只需要制造少量的再生气体。在再生期间没有污染物产生，因为还原性气体快速反应，且废再生气体被收集并重新循环以便减少成本。吸收的NOX与氮反应，且催化剂吸收剂恢复到其初始活性。在与吸收剂接触之前可能泄露的任何还原性气体穿过催化剂吸收剂的活性部分，并完全反应。通常，再生消耗时间占气流吸收时间的不到四分之一。在一个专用的再生气体子系统中，再生气体在锅炉外侧产生。工艺化学
相信工艺化学涉及到将低氧化物，CO、NOX和SOX(如果存在)氧化成高氧化物，这样增加其吸收趋势。这种氧化和吸附的结合导致CO转化成CO2，以及从气流中去除NOX和SOX。当反应进行时，NOX和SOX的氧化效率降低，导致去除效率降低。CO氧化的效率似乎是不受影响，并继续在高水平下工作延长了的时间。通过使系统处于再生循环，NO和SO2的氧化效率激活。
吸附的NOX和SOX类的特性不十分清楚。在约300°F，在还原循环之前和之后的化学分析表明在反应中吸附的氧化硫的大概残硫量。然而，在还原后，只有少量(＜1.5％)吸附的NOX类存留。排气的气相色谱分析，质谱分析，红外线和紫外线分析以及化学发光的分析不能解释除了N2之外的任何氮类。没有检测到存在NO，N2O或HCN。
饱和试样的X射线衍射分析表明不存在结晶硝酸盐、亚硝酸盐，硫酸盐或亚硫酸盐。当类似的饱和试样用软水清洗时，产生一种溶液，而且对该溶液的化学分析表明存在硝酸盐、亚硝酸盐和硫酸盐。亚硝酸盐和硝酸盐离子的分布几乎是等克分子。没有证据表明存在任何亚硫酸盐。
在处理过程中，燃烧排气经过催化剂。直接观察到CO，NOX和SOX整体消失。是否CO氧化成CO2并吸附不可能确定，因为排气已经包含3-3.5％CO2和10％H2O。CO2有可能吸附或经过未被吸收。CO和H2O的反应还有可能提供消除CO的方法。
在SOX的情况下，SO2消失，通过化学分析，已经测定了包含在催化剂吸收剂上存在的对应量的硫。
在NOX情况下，已经测定了NO，NO2和NH3。对于NOX，可以断定NO的氧化导致其消失，而且在吸收的早期阶段(第一个30至60分钟)通过氧化产生的NO2几乎全部被吸附。在吸附的后面的阶段(30至60分钟之后)，存在的NO和NO2确定氧化发生，但吸收没有发生。
氧化、吸收和再生的确切化学过程不清楚。显然，在第一步骤中进行的氧化吸收比随后进行的氧化和吸收的效率高。一个假定是吸收剂提供NO能化学吸附和发生反应的场所，以便形成亚硝酸盐，吸收剂还提供希望化学吸附NO2并与硝酸盐和亚硝酸盐反应的场所。是否NOX例如NO和/或NO2保留在表面上不清楚。当使用溶液再生时，硝酸盐和亚硝酸盐出现在清洗水内是知道的。从快速移动气体中去除NOX和CO的定量反应使催化剂吸收剂非常适合污染物控制。
单元在气流上超过60天，结果是显著的：当单元启动时，包含比环境空气污染物少的烟道排气进入气体涡轮机入口。CO水平测不到。而NOX测定为0.7ppm。单元的运行保持十分良好状态，CO保持在测不到的范围内，NOX保持小于2ppm。
对于一多半的催化剂在运转中的当前荷载，催化剂块的寿命十分突出，其寿命超过10,000小时(包括用在不同装置中)。希望催化剂性能降低，但这些块的性能实际上提高到超时工作。在以前的装置中，显示5至10ppm范围内性能的若干块现在在1ppm以下连续操作。机械系统和密封也在线超过60天。
反向压力比期望值略高，但SCPI装置没有容量限制，因此不会由于附加反向压力产生经济损失。
用来再生催化剂的装置如图1和2所示，图1大体表示布置在涡轮机的排气管700内的框架710中的催化剂730，框架的前部面对排出的气体，后部面向离开排气源方向。涡轮排出的气体穿过框架710，然后离开烟道750。再生气体通过管道701供给加热器702，然后送到要被再生的催化剂的单独部分。催化剂730的单独或离散床由前部的百叶门720和后部的百叶门721覆盖，百叶门使排出的气体不能与正在再生的催化剂床接触，并防止废再生气体进入排气管。废再生气体通过歧管703去除，并可以再循环到框架前的排气。
现在参见图2，它表示在一个涡轮排气管中的框架的透视图。歧管702和703显示在框架710的侧部。阀装在歧管内，并由PLC控制，PLC还控制百叶门720和721的开和关。

Claims (11)

1.一种用来承载催化剂吸收剂并使催化剂吸收剂与燃烧排气接触的装置，该装置包括一个框架，该框架承载所述催化剂的离散部分，和在每个离散部分上的一个可移动的百叶门，每个所述百叶门可独立操作，以便覆盖至少其中一个所述离散部分，以便使排气不与所述离散部分接触。
2.如权利要求1所述的装置，其特征在于在每个离散部分上还包括一个第二可移动百叶门，以便防止废再生气体离开进入所述排气中。
3.一种用来承载催化剂吸收剂并使该催化剂吸收剂与燃烧排气接触，并且再生所述催化剂吸收剂的装置，该装置包括：
(a)一个框架，该框架承载所述催化剂的离散部分，所述框架具有面向所述排气的一个前部，面向离开所述排气方向的一个后部和两个封闭侧；
(b)一个覆盖每个所述离散部分的前部和后部，以便独立密封每个所述离散部分，并使该离散部分与所述排气隔绝的可移动百叶门；
(c)一个与每个所述离散部分连接的第一歧管，以便独立将再生气体输送到每个所述离散部分；和
(d)一个与每个所述离散部分连接的第二歧管，以便独立将废再生气体输送离开每个所述离散部分。
4.如权利要求3所述的装置，其特征在于每个所述歧管包括阀，当所述离散部分的百叶门关闭时，为每个所述离散部分打开该阀。
5.如权利要求3所述的装置，其特征在于所述废再生气体重新循环到所述框架前的所述排气中。
6.如权利要求4所述的装置，其特征在于所述阀和百叶门的操作由一个可编程逻辑循环控制器来控制。
7.如权利要求3所述的装置，其特征在于还包括一个再生气体发生器，该再生气体发生器与所述第一歧管连接以便产生CO2和氢气。
8.如权利要求3所述的装置，其特征在于所述废再生气体重新循环到所述第一歧管。
9.一种用来使催化剂吸收剂与燃烧排气接触的装置，该装置包括：
(a)交替用来吸收污染物气体的至少两个催化剂吸收剂床，所述床沿一个垂直轴线水平布置；
(b)相对于排气靠近所述床并在所述床的上游，沿所述轴线横向布置的至少一个第一百叶门，以便防止所述排气与所述第一床接触；
(c)与所述第一百叶门对齐并协同操作的至少一个第二百叶门，该第二百叶门相对于排气靠近所述第一床并在所述床的下游，所述第一和第二百叶门通过与排气接触去除一部分催化剂吸收剂；
(d)与所述百叶门联接的所述第一床的再生气体源；和
(e)与所述百叶门联接的一个收集部件，以便回收废再生气体，同时防止所述废再生气体和所述排气离开。
10.如权利要求9所述的装置，其特征在于所述第一和第二百叶门包括若干由所述床隔开并对齐协同操作的第一和第二百叶门。
11.如权利要求9所述的装置，其特征在于还包括一个承载所述催化剂吸收剂的床的框架。
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