CN118511324A - 碳材料及其制备方法与应用、负极片、二次电池及用电装置 - Google Patents

碳材料及其制备方法与应用、负极片、二次电池及用电装置 Download PDF

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Abstract

本申请提出一种碳材料及其制备方法与应用、负极片、二次电池及用电装置。该碳材料包括多孔碳基材及设置于所述多孔碳基材的至少部分表面的无定形碳层。该碳材料作为负极活性材料时，可以实现在充分利用多孔碳基材中丰富的多孔结构进行析锂/钠或嵌锂/钠的同时，避免多孔碳基材表面丰富的活性位点与电解液接触而产生副反应，从而可以提高二次电池的首次库伦效率及实际容量。

Description

碳材料及其制备方法与应用、负极片、二次电池及用电装置 技术领域
本申请涉及电池领域，具体涉及一种碳材料及其制备方法与应用、负极片、二次电池及用电装置。
背景技术
二次电池因其清洁和可再生的特点得到日益广泛的应用，具有能量密度高、自放电小、循环性能优越等优点。
二次电池主要依靠活性离子在正极和负极之间移动来产生电能，充电时，活性离子从正极脱嵌，经过电解液嵌入负极，放电时则相反。然而，二次电池在首次充放电时，从正极材料中脱嵌的有一部分活性离子会被消耗，从而在负极表面形成SEI膜，这部分活性离子在后续的放电过程中不能返回到正极材料，从而降低了二次电池首次充放电效率，导致二次电池的实际容量降低。
随着需求的提升，传统的二次电池的次充放电效率越来越难以满足人们的需求，有待进一步改进。
发明内容
鉴于上述问题，本申请提供一种碳材料及其制备方法与应用、负极片、二次电池及用电装置，旨在提高二次电池的首次库伦效率。
为了实现上述目的，本申请的第一方面，提供了一种碳材料，所述碳材料包括多孔碳基材及设置于所述多孔碳基材的至少部分表面的无定形碳层。
上述碳材料中，多孔碳基材的至少部分表面设置无定形碳层，作为负极活性材料制备二次电池时，在二次电池的充放电过程中，一方面，无定形碳层能够阻碍电解液渗透到多孔碳基材内部，避免多孔碳基材表面丰富的活性位点与电解液发生大量SEI副反应；另一方面，可阻挡多孔碳基材的多孔结构中吸附的锂或钠等碱金属直接与电解液接触，从而避免电解液中的活性离子被消耗。由此，可以实现在充分利用多孔碳基材中丰富的多孔结构进行 析锂/钠或嵌嵌锂/钠的同时，避免多孔碳基材表面丰富的活性位点与电解液接触而产生副反应，从而提高了二次电池的可逆容量，提高其首次库伦效率。
在本申请任意实施方式中，所述无定形碳层的厚度为15nm～250nm；
可选地，所述无定形碳层的厚度为20nm～220nm；
可选的，所述无定形碳层的厚度为20nm～200nm；
可选的，所述无定形碳层的厚度为50nm～130nm。
调控无定形碳层的厚度，在保证最大限度地发挥多孔碳基材丰富的多孔结构优异的锂/钠或嵌嵌锂/钠的能力的同时，进一步提高无定形碳层的包覆效果，以进一步提高二次电池的首次库伦效率。
在本申请任意实施方式中，所述无定形碳层为采用碳原子数为6～40的芳基化合物经气相沉积形成。
采用碳原子数为6～40的芳基化合物作为碳源经气相沉积，能形成致密的无定形碳层。
在本申请任意实施方式中，所述多孔碳基材的多孔结构包括微孔结构、介孔结构和宏孔结构。
孔碳基材中具有分级的多孔结构，其中介/宏孔结构进行析锂/钠，微孔用于嵌锂/钠，有利于充分释放二次电池的容量。
在本申请任意实施方式中，所述多孔碳基材的比表面积≥500m 2/g。
在本申请任意实施方式中，所述多孔碳基材为活性炭。
本申请的第二方面，提供了第一方面的碳材料的制备方法，包括如下步骤：
采用碳源于所述多孔碳基材的表面进行气相沉积处理，形成无定形碳层，得到所述碳材料。
本申请的第三方面，提供了第一方面的碳材料作为负极活性材料的应用。
本申请的第四方面，提供了一种负极片，所述负极片包括集流体及设于所述集流体表面的负极活性层，所述负极活性层的组分包括第一方面的碳材料。
在本申请任意实施方式中，所述碳材料在所述负极活性层中的质量占比为90％～95％。
本申请的第五方面，提供了一种二次电池，包含本申请第四方面的负极片。
本申请的第六方面，提供了一种用电装置，所述用电装置包括本申请第五方面的二次电池。
上述说明仅是本申请技术方案的概述，为了能够更清楚了解本申请的技术手段，而可依照说明书的内容予以实施，并且为了让本申请的上述和其它目的、特征和优点能够更明显易懂，以下特举本申请的具体实施方式。
附图说明
通过阅读对下文优选实施方式的详细描述，各种其他的优点和益处对于本领域普通技术人员将变得清楚明了。附图仅用于示出优选实施方式的目的，而并不认为是对本申请的限制。而且在全部附图中，用相同的附图标号表示相同的部件。在附图中：
图1是二次电池的一实施方式的示意图。
图2是图1的分解图。
图3是电池包的一实施方式的示意图。
图4是图3的分解图。
图5是二次电池用作电源的用电装置的一实施方式的示意图；
图6是未包覆的活性炭及实施例1制得的碳材料的电镜对比图；
图7是实施例1制得的碳材料的电镜图。
附图标记说明：
1、电池包；2、上箱体；3、下箱体；4、二次电池；41、壳体；42、电极组件；43、盖板；5、用电装置。
具体实施方式
下面将结合附图对本申请技术方案的实施例进行详细的描述。以下实施例仅用于更加清楚地说明本申请的技术方案，因此只作为示例，而不能以此来限制本申请的保护范围。
除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本申请的技术领域的技术人员通常理解的含义相同；本文中所使用的术语只是为了 描述具体的实施例的目的，不是旨在于限制本申请；本申请的说明书和权利要求书及上述附图说明中的术语“包括”和“具有”以及它们的任何变形，意图在于覆盖不排他的包含。
在本申请实施例的描述中，技术术语“第一”“第二”等仅用于区别不同对象，而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量、特定顺序或主次关系。在本申请实施例的描述中，“多个”的含义是两个以上，除非另有明确具体的限定。
在本文中提及“实施例”意味着，结合实施例描述的特定特征、结构或特性可以包含在本申请的至少一个实施例中。在说明书中的各个位置出现该短语并不一定均是指相同的实施例，也不是与其它实施例互斥的独立的或备选的实施例。本领域技术人员显式地和隐式地理解的是，本文所描述的实施例可以与其它实施例相结合。
在本申请实施例的描述中，术语“和/或”仅仅是一种描述关联对象的关联关系，表示可以存在三种关系，例如A和/或B，可以表示：单独存在A，同时存在A和B，单独存在B这三种情况。另外，本文中字符“/”，一般表示前后关联对象是一种“或”的关系。
在本申请实施例的描述中，术语“多个”指的是两个以上(包括两个)，同理，“多组”指的是两组以上(包括两组)，“多片”指的是两片以上(包括两片)。
在本申请实施例的描述中，技术术语“中心”“纵向”“横向”“长度”“宽度”“厚度”“上”“下”“前”“后”“左”“右”“竖直”“水平”“顶”“底”“内”“外”“顺时针”“逆时针”“轴向”“径向”“周向”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系，仅是为了便于描述本申请实施例和简化描述，而不是指示或暗示所指的装置或元件必须具有特定的方位、以特定的方位构造和操作，因此不能理解为对本申请实施例的限制。
在本申请实施例的描述中，除非另有明确的规定和限定，技术术语“安装”“相连”“连接”“固定”等术语应做广义理解，例如，可以是固定连接，也可以是可拆卸连接，或成一体；也可以是机械连接，也可以是电连接；可以是直接相连，也可以通过中间媒介间接相连，可以是两个元件内部的连通或两个元件的相互作用关系。对于本领域的普通技术人员而言，可以根 据具体情况理解上述术语在本申请实施例中的具体含义。
综上背景技术所述，传统的二次电池在充放电过程中，不可避免地，从正极材料中脱嵌的有一部分活性离子会被消耗，从而降低了二次电池首次充放电效率，降低了二次电池首次充放电效率，导致二次电池的实际容量降低。
本申请的技术人员在长时间的生产及研究中发现：影响到二次电池首次充放电效的直接因素就是石墨负极的比表面积的大小，当石墨化负极比表面积越大，形成SEI膜的面积也就会越大，从而会消耗更多的活性离子，从而降低二次电池的首次效率。由此，常用具有层状结构的石墨作用负极活性材料，比表面积小、形成SEI膜的面积也就小，以避免消耗过多的活性离子。
然而，采用石墨作为负极活性材料，虽然能在一定程度避免活性离子的消耗，但与此同时，比表面积小、层状结构的石墨其具有的活性位点不够，活性离子在其中的脱嵌活动受限，反而限制了二次电池的容量释放。由此，传统技术中聚焦于对石墨进行改性，例如一技术方案采用石墨与无定形碳进行烧结，以形成具有特殊界面峰的复合碳颗粒，以提高活性离子在其中的脱嵌顺利程度。
而本申请的技术人员突破传统技术的禁锢，反其道而行之，另辟蹊径，创造性地提出：直接采用具有多孔结构、比表面积大的多孔碳基材，在其表面形成“阻挡层”，避免多孔碳基材表面丰富的活性位点与电解液接触而产生副反应，同时保证充分利用多孔碳基材中丰富的多孔结构进行析锂/钠或嵌嵌锂/钠，从而提高了二次电池的可逆容量，提高其首次库伦效率。
本申请一实施方式，提供了一种碳材料，该碳材料包括多孔碳基材及设置于多孔碳基材的至少部分表面的无定形碳层。
上述碳材料中，多孔碳基材的至少部分表面包覆有无定形碳层，作为负极活性材料制备二次电池时，在二次电池的充放电过程中，一方面，无定形碳层能够阻碍电解液渗透到多孔碳基材内部，避免多孔碳基材表面丰富的活性位点与电解液发生大量SEI副反应，同时阻挡多孔碳基材的多孔结构中吸附的锂或钠等碱金属直接与电解液接触，从而避免电解液中的活性离子的消耗。由此，可以实现在充分利用多孔碳基材中丰富的多孔结构进行析锂/ 钠或嵌嵌锂/钠的同时，避免多孔碳基材表面丰富的活性位点与电解液接触而产生副反应，从而提高了二次电池的可逆容量，提高其首次库伦效率。
在本申请任意实施例中，以多孔碳基材的总表面积为基准，设置有无定形碳层的表面的面积占比≥50％；进一步地，设置有无定形碳层的表面的面积占比≥60％；进一步地，设置有无定形碳层的表面的面积占比≥70％；进一步地，设置有无定形碳层的表面的面积占比≥80％；进一步地，设置有无定形碳层的表面的面积占比≥90％；进一步地，设置有无定形碳层的表面的面积占比为90％～100％。
在本申请任意实施例中，无定形碳层包覆多孔碳基材。
在本申请任意实施方式中，无定形碳层的厚度为15nm～250nm。
在本申请任意实施方式中，无定形碳层的厚度为20nm～220nm。
在本申请任意实施方式中，上述无定形碳层的厚度为20nm～200nm。
在本申请任意实施方式中，上述无定形碳层的厚度为50nm～130nm。
通过调控无定形碳层的厚度，在保证最大限度地发挥多孔碳基材丰富的多孔结构优异的锂/钠或嵌嵌锂/钠的能力的同时，进一步提高无定形碳层的包覆效果，以进一步提高二次电池的首次库伦效率。
上述“15nm～250nm”中，取值包括该范围的最小值及最大值，以及这种最小值与最大值之间的每一个值，具体示例包括但不限于实施例中的点值以及：15nm、20nm、30nm、40nm、50nm、60nm、70nm、80nm、90nm、100nm、110nm、120nm、130nm、140nm、150nm、160nm、170nm、180nm、190nm、200nm、210nm、220nm、230nm、240nm、250nm。
需要说明的是：上述无定形碳层的厚度是以无定形碳层与多孔碳基材的外表面的接触界面为测量基准线测得；进一步地，可以通过电镜分析测量。
在本申请任意实施方式中，上述无定形碳层为采用碳原子数为6～40的芳基化合物沉积形成。
采用碳原子数为6～40的芳基化合物作为碳源，能形成致密的无定形碳层。
碳原子数为6～40的芳基化合物的示例包括但不限于：苯、甲苯、二甲苯。
在本申请任意实施方式中，上述多孔碳基材的多孔结构包括微孔结构、介孔结构和宏孔结构。
孔碳基材中具有分级的多孔结构，其中介/宏孔结构进行析锂/钠，微孔用于嵌锂/钠，有利于充分释放二次电池的容量。
孔径＜2nm称为微孔结构，孔径介于2nm与50nm之间称为介孔结构，孔径＞50nm称为宏孔结构。
需要说明的是，在制备过程中，因多孔碳基材具有多孔结构，在制备过程中，多孔结构的内部孔隙表面可能也会形成无定形碳层，其可以存在，也可以不存在，其存在时，本申请对多孔结构的内部孔隙表面的无定形碳层的厚度没有特别的要求。
在本申请任意实施方式中，上述多孔碳基材的比表面积≥500m 2/g。
在本申请任意实施方式中，上述多孔碳基材为活性炭。
在本申请任意实施方式中，上述多孔碳基材体积粒径D(v)50≤5μm；进一步地，0.1μm≤D(v)50≤5μm。
在本申请任意实施方式中，上述多孔碳基材体积粒径D(v)90≤20μm；进一步地，7μm≤D(v)90≤20μm。
在本申请任意实施方式中，上述多孔碳基材体积粒径D(v)50为μm，D(v)90为10μm。
D(v)50或D(v)90指的是在粒径体积累积分布曲线中，体积分布50％所对应的粒度，可以基于体积累积分布曲线得到，具体可采用马尔文激光粒度分析仪测量。
本申请一实施方式提供了上述碳材料的制备方法，包括如下步骤S10。
步骤S10、采用碳源于多孔碳基材的表面进行气相沉积处理，形成无定形碳层，得到所述碳材料。
在本申请任意实施方式中，上述碳源为采用碳原子数为6～40的芳基化合物。
采用碳原子数为6～40的芳基化合物作为碳源，能形成致密的无定形碳层。
在本申请任意实施例中，上述碳源包括：苯、甲苯、二甲苯中的至少一种。
在本申请任意实施例中，上述气相沉积处理的温度控制在750℃～1000℃。
上述“750℃～1000℃”中，取值包括该范围的最小值及最大值，以及这种最小值与最大值之间的每一个值，具体示例包括但不限于实施例中的点值以及：750℃、800℃、850℃、900℃、950℃、1000℃。
通过控制温度，保证在不损害活性炭自身结构及性能的基础上，形成致密的无定形碳层。
在本申请任意实施例中，上述气相沉积处理采用化学气相沉积法。
在本申请任意实施例中，碳源的流速为0.9mL/h～4mL/h。
在本申请任意实施例中，碳源的流速为0.95mL/h～3.8mL/h。
上述“0.9mL/h～4mL/h”中，取值包括该范围的最小值及最大值，以及这种最小值与最大值之间的每一个值，具体示例包括但不限于实施例中的点值以及：0.9mL/h、0.95mL/h、1mL/h、1.5mL/h、1.9mL/h、2mL/h、2.5mL/h、3mL/h、3.5mL/h、3.8mL/h、4mL/h。
在本申请任意实施例中，沉积时间为0.3h～4h。
上述“0.3h～8h”中，取值包括该范围的最小值及最大值，以及这种最小值与最大值之间的每一个值，具体示例包括但不限于实施例中的点值以及：0.3h、0.5h、1h、1.5h、2h、2.5h、3h、3.5h、4h、4.5h、5h、5.5h、6h、6.5h、7h、7.5h、8h。
通过控制气相沉积的温度、时间等，可调控形成的无定形碳层的厚度。
在本申请任意实施例中，上述气相沉积在保护性气体氛围中进行。
保护性气体包括氮气和惰性气体中的至少一种。
惰性气体可选自氦气(He)、氖气(Ne)、氩气(Ar)、氪气(Kr)中的至少一种。
本申请一实施方式提供了上述碳材料作为负极活性材料的应用。
上述碳材料作为负极活性材料时，能提高二次电池的可逆容量，提高其首次库伦效率。
本申请一实施方式还提供了一种负极片，该负极片包括集流体及设于集流体表面的负极活性层，负极活性层的组分包括上述碳材料。
在本申请任意实施方式中，碳材料在所负极活性层中的质量占比为90％～95％。
在本申请任意实施例中，上述负极活性层的组分还包括负极导电剂及负极粘结剂。
在本申请任意实施例中，上述负极导电剂可以采用本领域常用的导电材料，包括但不限于：石墨、碳纳米管、纳米纤维、炭黑和石墨烯中的至少一种。具体地，可选自SP、KS-6，乙炔黑、有支链结构的科琴黑ECP，SFG-6，气相生长碳纤维VGCF，碳纳米管CNTs和石墨烯及其复合导电剂中的至少一种。
基于负极活性层的总重量计，负极导电剂在负极活性层中的重量比为0～20wt％。
上述负极粘结剂可采用本领域常用的粘结剂，可选自丁苯橡胶(SBR)、聚丙烯酸(PAA)、聚丙烯酸钠(PAAS)、聚丙烯酰胺(PAM)、聚乙烯醇(PVA)、海藻酸钠(SA)、聚甲基丙烯酸(PMAA)及羧甲基壳聚糖(CMCS)中的至少一种。
基于负极活性层的总重量计，负极粘结剂在负极活性层中的重量比为0～30wt％。
在一些实施方式中，负极活性层还可选地包括其他助剂，例如增稠剂，如羧甲基纤维素钠(CMC-Na)等。基于负极活性层的总重量计，其他助剂在负极活性层中的重量比为0～15wt％。
在一些实施方式中，负极片中的集流体可采用金属箔片或复合集流体。例如，作为金属箔片，可采用铜箔。复合集流体可包括高分子材料基层和形成于高分子材料基层至少一个表面上的金属层。复合集流体可通过将金属材料(铝、铝合金、镍、镍合金、钛、钛合金、银及银合金等)形成在高分子材料基材(如聚丙烯(PP)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚苯乙烯(PS)、聚乙烯(PE)等的基材)上而形成。
上述负极片可作为各类二次电池的负极片，包括但不限于：钠离子电 池及锂离子电池。
在一些实施方式中，可以通过以下方式制备负极片：将上述用于制备负极片的组分，例如碳材料、导电剂、粘结剂和任意其他组分分散于溶剂(例如去离子水)中，形成负极浆料；将负极浆料涂覆在负极集流体上，经烘干、冷压等工序后，即可得到负极片。其中所述负极浆料固含量为30wt％～70wt％，室温下的粘度调整到2000mPa·s～10000mPa·s；将所得到的负极浆料涂覆在负极集流体上，经过干燥工序，冷压例如对辊，得到负极片。负极片压实密度为0.8g/cm 3～1.5g/cm 3。
本申请一实施方式提供了一种二次电池，包含上述负极片。
该二次电池的首次库伦效率高，释放出的实际容量更高。
在本申请任意实施例中，上述二次电池还包括正极片、电解液及隔离膜。
下面对正极片、电解液隔离膜进行举例说明，但不限于如下范围。
[正极片]
正极片包括集流体及设于集流体表面的正极活性层，正极活性层的组分包括正极活性材料。
作为示例，正极片中的集流体具有在其自身厚度方向相对的两个表面，正极活性材料层设置在正极集流体相对的两个表面的其中任意一者或两者上。
在一些实施方式中，正极片中的集流体可采用金属箔片或复合集流体。例如，作为金属箔片，可采用铝箔。复合集流体可包括高分子材料基层和形成于高分子材料基层至少一个表面上的金属层。复合集流体可通过将金属材料(铝、铝合金、镍、镍合金、钛、钛合金、银及银合金等)形成在高分子材料基材(如聚丙烯(PP)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚苯乙烯(PS)、聚乙烯(PE)等的基材)上而形成。
上述正极活性材料可采用本申请中的常用的正极活性材料，例如锂离子正极活性材料或钠离子正极活性材料。
进一步地，作为示例，锂离子活性材料可包括以下材料中的至少一种： 橄榄石结构的含锂磷酸盐、锂过渡金属氧化物及其各自的改性化合物。但本申请并不限定于这些材料，还可以使用其他可被用作电池正极活性材料的传统材料。这些正极活性材料可以仅单独使用一种，也可以将两种以上组合使用。其中，锂过渡金属氧化物的示例可包括但不限于锂钴氧化物(如LiCoO 2)、锂镍氧化物(如LiNiO 2)、锂锰氧化物(如LiMnO 2、LiMn 2O 4)、锂镍钴氧化物、锂锰钴氧化物、锂镍锰氧化物、锂镍钴锰氧化物(如LiNi 1/3Co 1/3Mn 1/3O 2(也可以简称为NCM333)、LiNi 0.5Co 0.2Mn 0.3O 2(也可以简称为NCM523)、LiNi 0.5Co 0.25Mn 0.25O 2(也可以简称为NCM211)、LiNi 0.6Co 0.2Mn 0.2O 2(也可以简称为NCM622)、LiNi 0.8Co 0.1Mn 0.1O 2(也可以简称为NCM811)、锂镍钴铝氧化物(如LiNi 0.85Co 0.15Al 0.05O 2)及其改性化合物等中的至少一种。橄榄石结构的含锂磷酸盐的示例可包括但不限于磷酸铁锂(如LiFePO 4(也可以简称为LFP))磷酸锰锂(如LiMnPO 4)、磷酸锰铁锂中的至少一种。
在本申请任意实施例中，锂离子活性材料的分子式为：LiFe xMn (1-x)PO 4，x取0～1任一数。
可理解，当x取0时，LiFe xMn (1-x)PO 4即为LiMnPO 4磷酸锰锂，当x取1时，LiFePO 4即为LiFePO 4磷酸铁锂。
作为示例，钠离子活性材料可包括以下材料中的至少一种：钠过渡金属氧化物、聚阴离子型化合物和普鲁士蓝类化合物中的至少一种。
作为本申请可选的技术方案，钠过渡金属氧化物中，过渡金属至少包括Mn、Fe、Ni、Co、Cr、Cu、Ti、Zn、V、Zr及Ce中的至少一种。钠过渡金属氧化物例如为Na xMO 2，其中M至少包括Ti、V、Mn、Co、Ni、Fe、Cr及Cu中的一种或几种，0＜x≤1。
作为本申请可选的技术方案，聚阴离子型化合物可以是具有钠离子、过渡金属离子及四面体型(YO 4) n-阴离子单元的一类化合物。过渡金属至少包括Mn、Fe、Ni、Co、Cr、Cu、Ti、Zn、V、Zr及Ce中的至少一种；Y至少包括P、S及Si中的至少一种；n表示(YO 4) n-的价态。
聚阴离子型化合物还可以是具有钠离子、过渡金属离子、四面体型 (YO 4) n-阴离子单元及卤素阴离子的一类化合物。过渡金属至少包括Mn、Fe、Ni、Co、Cr、Cu、Ti、Zn、V、Zr及Ce中的至少一种；Y至少包括P、S及Si中的至少一种，n表示(YO 4) n-的价态；卤素可以是F、Cl及Br中的至少一种。
聚阴离子型化合物还可以是具有钠离子、四面体型(YO 4) n-阴离子单元、多面体单元(ZO y) m+及可选的卤素阴离子的一类化合物。Y至少包括P、S及Si中的至少一种，n表示(YO 4) n-的价态；Z表示过渡金属，至少包括Mn、Fe、Ni、Co、Cr、Cu、Ti、Zn、V、Zr及Ce中的至少一种，m表示(ZO y) m+的价态；卤素可以是F、Cl及Br中的至少一种。
聚阴离子型化合物例如是NaFePO 4、Na 3V 2(PO 4) 3(磷酸钒钠，简称NVP)、Na 4Fe 3(PO 4) 2(P 2O 7)、NaM’PO 4F(M’为V、Fe、Mn及Ni中的一种或几种)及Na 3(VO y) 2(PO 4) 2F 3-2y(0≤y≤1)中的至少一种。
普鲁士蓝类化合物可以是具有钠离子、过渡金属离子及氰根离子(CN -)的一类化合物。过渡金属至少包括Mn、Fe、Ni、Co、Cr、Cu、Ti、Zn、V、Zr及Ce中的至少一种。普鲁士蓝类化合物例如为Na aMe bMe’ c(CN) 6，其中Me及Me’各自独立地至少包括Ni、Cu、Fe、Mn、Co及Zn中的至少一种，0＜a≤2，0＜b＜1，0＜c＜1。
基于正极活性层的总重量计，正极活性材料在正极活性层中的重量比为80wt％～100wt％。
在本申请任意实施例中，正极活性层的组分还包括正极导电剂和正极粘结剂。
上述正极导电剂可以采用本领域常用的导电剂，包括但不限于：石墨、碳纳米管、纳米纤维、炭黑和石墨烯中的至少一种。具体地，可选自SP、KS-6，乙炔黑、有支链结构的科琴黑ECP，SFG-6，气相生长碳纤维VGCF，碳纳米管CNTs和石墨烯及其复合导电剂中的至少一种。
基于正极活性层的总重量计，正极导电剂在正极活性层中的重量比为0～20wt％。
在本申请任意实施例中，上述正极粘结剂的粘结剂可以是聚偏氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、偏氟乙烯-四氟乙烯-丙烯三元共聚物、 偏氟乙烯-六氟丙烯-四氟乙烯三元共聚物、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物、氢化丁腈橡胶、丁苯橡胶(SBR)、聚丙烯酸(PAA)、聚丙烯酸钠(PAAS)、聚丙烯酰胺(PAM)、聚乙烯醇(PVA)、海藻酸钠(SA)、聚甲基丙烯酸(PMAA)及羧甲基壳聚糖(CMCS)及含氟丙烯酸酯树脂中的至少一种。
基于正极活性层的总重量计，正极粘结剂在正极活性层中的重量比为0～30wt％。
在一些实施方式中，可以通过以下方式制备正极极片：将上述用于制备正极片的组分分散于溶剂(例如N-甲基吡咯烷酮)中，形成正极浆料；将正极浆料涂覆在集流体上，经烘干、冷压等工序后，即可得到正极片。正极浆料固含量为40wt％～80wt％，室温下的粘度调整到5000mPa·s～25000mPa·s，将正极浆料涂覆在正极集流体的表面，烘干后经过冷轧机冷压后形成正极极片；正极粉末涂布单位面密度为150～350mg/m 2，正极极片压实密度为3.0～3.6g/cm 3，可选为3.3～3.5g/cm 3。压实密度的计算公式为：
压实密度＝涂布面密度/(挤压后极片厚度-集流体厚度)。
[电解液]
电解液包括电解质盐及溶剂
在一些实施方式中，电解质盐可选自本领域常用的电解质盐，包括锂离子电解质盐和钠离子电解质盐。
锂离子电解质盐选自：六氟磷酸锂(LiPF6)、四氟硼酸锂(LiBF4)、高氯酸锂(LiClO4)、六氟砷酸锂(LiAsF6)、双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)、双三氟甲磺酰亚胺锂(LiTFSI)、三氟甲磺酸锂(LiTFS)、二氟草酸硼酸锂(LiDFOB)、二草酸硼酸锂(LiBOB)、二氟磷酸锂(LiPO2F2)、二氟二草酸磷酸锂(LiDFOP)及四氟草酸磷酸锂(LiTFOP)中的一种或几种。
钠离子电解质盐选自：二氟草酸硼酸钠、六氟磷酸钠、四氟硼酸钠、高氯酸钠中的一种或几种。
在一些实施方式中，溶剂可选自氟代碳酸乙烯酯(FEC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙基酯(PC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、 碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸亚丁酯(BC)、甲酸甲酯(MF)、乙酸甲酯(MA)、乙酸乙酯(EA)、乙酸丙酯(PA)、丙酸甲酯(MP)、丙酸乙酯(EP)、丙酸丙酯(PP)、丁酸甲酯(MB)、丁酸乙酯(EB)、1,4-丁内酯(GBL)、环丁砜(SF)、二甲砜(MSM)、甲乙砜(EMS)及二乙砜(ESE)中的一种或几种。
在一些实施方式中，电解质盐的浓度通常为0.5mol/L～15mol/L。
在一些实施方式中，所述电解液还可选地包括添加剂。例如添加剂可以包括负极成膜添加剂、正极成膜添加剂，还可以包括能够改善电池某些性能的添加剂，例如改善电池过充性能的添加剂、改善电池高温或低温性能的添加剂等。
[隔离膜]
隔离膜设于正极片和负极片之间。
本申请对隔离膜的种类没有特别的限制，可以选用任意公知的具有良好的化学稳定性和机械稳定性的多孔结构隔离膜。
在其中一些实施方式中，隔离膜的材质可选自玻璃纤维、无纺布、聚乙烯、聚丙烯及聚偏二氟乙烯中的至少一种。隔离膜可以是单层薄膜，也可以是多层复合薄膜，没有特别限制。在隔离膜为多层复合薄膜时，各层的材料可以相同或不同，没有特别限制。
上述二次电池还包括外壳，用于包装正极片、负极片、隔离膜及电解液。
在其中一些实施方式中，上述外壳的可以是硬壳，例如硬塑料壳、铝壳、钢壳等。也可以是软包，例如袋式软包。软包的材质可以是塑料，作为塑料，可列举出聚丙烯、聚对苯二甲酸丁二醇酯以及聚丁二酸丁二醇酯等。
本申请的二次电池是锂离子电池或钠离子电池。
本申请对二次电池的形状没有特别的限制，其可以是圆柱形、方形或其他任意的形状。例如，图1是作为一个示例的方形结构的二次电池4。
在本申请任意实施例中，参照图2，外壳可包括壳体41和盖板43。其中，壳体41可包括底板和连接于底板上的侧板，底板和侧板围合形成容纳腔。壳体41具有与容纳腔连通的开口，盖板43能够盖设于所述开口，以封闭所述容纳腔。
正极片、负极片和隔离膜可经卷绕工艺或叠片工艺形成电极组件42。电极组件42封装于容纳腔。电解液浸润于电极组件42中。电池4所含电极组件42的数量可以为一个或多个，可根据需求来调节。
本申请还提供一种用电装置，该用电装置包括上述的二次电池。
进一步地，在上述用电装置中，二次电池可以电池单体的形式存在，也可以进一步组装成电池包的形式存在。
图3和图4是作为一个示例的电池包1。在电池包1中包括电池箱和设置于电池箱中的一个或多个二次电池4。电池箱包括上箱体2和下箱体3，上箱体2能够盖设于下箱体3，并形成用于二次电池4的封闭空间。
多个二次电池4可以按照任意的方式排布于电池箱中。
用电装置可以根据其使用需求来选择二次电池或电池包。
上述二次电池或其组装成的电池包可以用作用电装置的电源，也可以作为用电装置的能量存储单元。
上述用电装置可以但不限于是移动设备(例如手机、笔记本电脑等)、电动车辆(例如纯电动车、混合动力电动车、插电式混合动力电动车、电动自行车、电动踏板车、电动高尔夫球车、电动卡车等)、电气列车、船舶及卫星、储能系统等。
图5是作为一个示例的用电装置5。该用电装置5为纯电动车、混合动力电动车、或插电式混合动力电动车等。为了满足该用电装置5对二次电池的高功率和高能量密度的需求，可以采用电池包形式。
作为另一个示例的用电装置可以是手机、平板电脑、笔记本电脑等。该装置通常要求轻薄化，可以采用电池作为电源。
下面将结合具体的实施例对本发明进行了说明，但本发明并不局限于下述实施例，应当理解，所附权利要求概括了本发明的范围，在本发明构 思的引导下本领域的技术人员应意识到，对本发明的各实施例所进行的一定的改变，都将被本发明的权利要求书的精神和范围所覆盖。
以下为具体实施例。
具体实施例
实施例1
(1)正极片的制备：
1、锂离子正极片的制备：将磷酸铁锂材料、导电剂碳黑、粘结剂PVDF、按照重量比为97.4：1.74：0.86：溶于溶剂去离子水中，混合均匀后制备成正极浆料；将正极浆料一次均匀涂覆在负极集流体铜箔上，经过烘干、冷压、分切得到锂离子正极极片。
2、钠离子正极片的制备：将普鲁士白材料、导电剂炭黑、聚偏二氟乙烯(PVDF)按照重量比为95：5：5溶于溶剂去离子水中，混合均匀后制备成正极浆料；将正极浆料一次均匀涂覆在正极集流体铜箔上，经过烘干、冷压、分切得到钠离子正极极片。
(2)负极片的制备：
1、碳材料的制备：取10g活性炭颗粒(体积粒径D(v)50为5μm、D(v)90为10μm)，平铺于坩埚底部，形成厚度为2mm活性炭基层，然后将坩埚放在管式炉中，以5℃/min升温至800℃，保温4h，再以200mL/min的流速充入N 2作为保护气氛，当温度保持在800℃时，以1.9mL/h的流速通入二甲苯气体作为碳源进行化学气相沉积，形成无定形碳层，得到碳材料。
将未经包覆处理的活性炭及制得的碳材料分别置于ZEISS sigma 300扫描电子显微镜下，参照标准JY/T010-1996进行测试，对样品形貌进行观测。未经包覆处理的活性炭及制得的碳材料的电镜对比图分别如图6中(a)和(b)所示，制得的碳材料的电镜图如图7所示，可以清楚地观察到：制得的碳材料表面包覆有一层无定形碳层。
通过控制通入二甲苯气体的时间，控制形成的无定形碳层的厚度。无定形碳层的厚度的测试如下：
参照标准JY/T010-1996用纳米薄膜扫描探针显微镜ZEISS sigma 300 对制得的碳材料进行形貌测试，并在待测试样品中随机选取10个不同位置进行无定形碳层的厚度标定测试(以定形碳层与多孔碳基材的外表面的接触界面为测量基准线)，取平均值即为无定形碳层的厚度。结果请见表1。
上述体积平均粒径D(v)50或D90(v)测试如下：
设备型号：马尔文2000(MasterSizer 2000)激光粒度仪，参考标准流程：GB/T19077-2016/ISO 13320:2009，具体测试流程：取待测样品适量(样品浓度保证8％～12％遮光度即可)，加入20ml去离子水，同时超超声处理5min(53KHz/120W)，确保样品完全分散，之后按照GB/T19077-2016/ISO 13320:2009标准对样品进行测定。
2、将制得的碳材料、导电剂碳黑、粘结剂SD-3、增稠剂羟甲基纤维素钠(CMC)按照重量比为95：1.74：2.3：0.96溶于溶剂去离子水中，混合均匀后制备成负极浆料；将负极浆料一次均匀涂覆在负极集流体铜箔上，经过烘干、冷压、分切得到负极极片。
(3)隔离膜的制备：以聚丙烯膜作为隔离膜。
(4)电解液的制备：
1、在氩气气氛手套箱中(H 2O<0.1ppm，O 2<0.1ppm)，将有机溶剂碳酸乙烯酯(EC)/碳酸甲乙酯(EMC)按照体积比3：7混合均匀，加入LiPF 6锂盐溶解于有机溶剂中，搅拌均匀，得到LiPF 6锂盐浓度为12.5wt％的锂离子电池电解液。
2、在氩气气氛手套箱中(H 2O<0.1ppm，O 2<0.1ppm)，将有机溶剂碳酸乙烯酯(EC)/碳酸二甲酯(DMC)按照体积比1：1混合均匀，加入NaClO4钠盐溶解于有机溶剂中，搅拌均匀，得到NaClO 4钠盐浓度为10.4wt％的钠离子电池电解液。
(5)将锂离子正极片、负极片进行依次进行分切，整形，装配，入壳、注入锂离子电池电解液，化成、老化工序，制备得到锂离子电池。
将钠离子正极片、负极片进行依次进行分切，整形，装配，入壳、注入钠离子电池电解液，化成、老化工序，制备得到钠离子电池。
(6)锂离子电池和钠离子电池的容量测试：
1、电池容量发挥测试
电池容量发挥测试过程如下：在25℃下，将实施例1对应的半扣电电 池，以0.05C恒流放电至5mV，再以50μA恒定电压放电至5mV，搁置1h，再以10μA放电至5mV，所得容量记为放电容量C0。再静置1h,然后以0.05C横流充电至2V，所得容量为充电容量C1，首次库伦效率P0＝C1/C0*100％。其中，平台容量为充电过程中0.2V的容量。
具体测试结果请见表1。
实施例2～15
实施例2～15与实施例1基本相同，不同之处在于：步骤(2)碳材料的制备中，调整沉积温度或沉积时间或二甲苯气体的流速或活性炭基层的厚度，改变制得的碳材料中无定形碳层的厚度，具体参数请见表1。
其余步骤与实施例1相同，具体参数及测试结果请见表1。
对比例1
对比例1与实施例1基本相同，不同之处在于：对比例1中活性炭不经过包覆处理直接作为负极活性材料制备负极片。
其余步骤与实施例1相同，具体参数及测试结果请见表1。
各实施例及对比例中相关的参数及测试结果请见表1。
表1
其中，“/”代表不存在该结构。
从表1数据分析可知：本申请的碳材料作为负极活性材料应用于二次电池时，能提高二次电池的可逆容量，提高其首次库伦效率。
最后应说明的是：以上各实施例仅用以说明本申请的技术方案，而非对其限制；尽管参照前述各实施例对本申请进行了详细的说明，本领域的普通技术人员应当理解：其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分或者全部技术特征进行等同替换；而这些修改或者替换，并不使相应技术方案的本质脱离本申请各实施例技术方案的范围，其均应涵盖在本申请的权利要求和说明书的范围当中。尤其是，只要不存在结构冲突，各个实施例中所提到的各项技术特征均可以任意方式组合起来。本申请并不局限于文中公开的特定实施例，而是包括落入权利要求的范围内的所有技术方案。

Claims (12)

  1. 一种碳材料，其特征在于，所述碳材料包括多孔碳基材及设置于所述多孔碳基材的至少部分表面的无定形碳层。
  2. 如权利要求1所述的碳材料，其特征在于，所述无定形碳层的厚度为15nm～250nm；
    可选地，所述无定形碳层的厚度为20nm～220nm；
    可选的，所述无定形碳层的厚度为20nm～200nm；
    可选的，所述无定形碳层的厚度为50nm～130nm。
  3. 如权利要求1～2任一项所述碳材料，其特征在于，所述无定形碳层为采用碳原子数为6～40的芳基化合物经气相沉积形成。
  4. 如权利要求1～3任一项所述的碳材料，其特征在于，所述多孔碳基材的多孔结构包括微孔结构、介孔结构和宏孔结构。
  5. 如权利要求1～4任一项所述的碳材料，其特征在于，所述多孔碳基材的比表面积≥500m 2/g。
  6. 如权利要求1～5任一项所述的碳材料，其特征在于，所述多孔碳基材为活性炭。
  7. 如权利要求1～6任一项所述的碳材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
    采用碳源于所述多孔碳基材的表面进行气相沉积处理，形成无定形碳层，得到所述碳材料。
  8. 如权利要求1～6任一项所述的碳材料作为负极活性材料的应用。
  9. 一种负极片，其特征在于，所述负极片包括集流体及设于所述集流体表面的负极活性层，所述负极活性层的组分包括如权利要求1～6任一项所述的碳材料。
  10. 如权利要求9所述的负极片，其特征在于，所述碳材料在所述负极活性层中的质量占比为90％～95％。
  11. 一种二次电池，其特征在于，所述二次电池包含如权利要求9～10任一项所述的负极片。
  12. 一种用电装置，其特征在于，所述用电装置包括如权利要求11所述的二次电池。
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