CN118076216A - 一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器、制备方法及其应用 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器、制备方法及其应用，属于电子器件技术领域。所述忆阻器包括自下而上依次设置的下电极、介电层和上电极，其中，所述介电层为三层AlN/AlScN/AlN堆叠结构，AlN、AlScN、AlN的厚度比为1:0.5:1~1:2:1。基于界面工程设计的三层AlN/AlScN/AlN堆叠忆阻器，展现出极快开关速度、低操作电压、超低功耗等优异性能；通过耦合铁电/压电极化效应影响导电细丝形成过程，在RESET操作下表现出显著的渐变开关行为，可使器件具有更高线性度的电导态调控特性。另外，通过适当调节限制电流和复位停止电压等条件，器件具有可控渐进开关和多级电导的显著特性，对于模拟计算架构的发展至关重要，可以实现更高效和准确的神经形态系统。
Description
技术领域
本发明涉及一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器、制备方法及其应用，属于电子器件技术领域。
背景技术
随着人工智能（AI）和物联网（IoT）的飞速发展，面向海量数据的处理需求，基于冯·诺依曼体系结构的传统计算机面临着“存储墙”、“功耗墙”等诸多的物理极限与技术挑战。近年，科学家受到人脑结构和功能启发，提出一种神经形态计算等新型计算架构，可以获得大规模并行计算、适应性学习、容错性强等优势特征，有助于解决传统计算体系中的存算分离、高功耗等瓶颈问题，能够满足未来人工智能的发展需求。新型忆阻器被认为是实现存算一体芯片技术的关键器件之一，将在类脑计算及边缘智能设备等众多领域都具有广阔的应用前景。在众多材料体系的忆阻器中，氮化铝（AlN）基忆阻器具有的超快开关速度、低操作电流、高开关比、材料可控制备、耐高温、抗辐照、与CMOS技术兼容等优异性能，在神经形态计算芯片领域，如模拟生物突触功能、类脑感知等，有着非常重要的研究和应用价值。
在忆阻器的制备中，介电层材料的选择决定了其基本性能。常见的介电层材料类型有：金属氧化物如氧化铪、氧化钽等及硅氧化物如非晶态或晶态硅氧化物材料等。但是，氧化物材料因本身的材料性质决定了其具有多个物相状态，所以器件存在电压操作过程中多相转变易造成不稳定电学特性。相比之下，氮化铝（AlN）、钪掺杂氮化铝（AlScN）的形成相单一且稳定，其构成的忆阻器展现出超快、高可靠、高度可控等优异性能，可为高性能神经形态计算提供了一种重要的材料体系。然而现有AlN或AlScN作为单一介电层的忆阻器件，在高精度调控方面其性能仍有待进一步提高。
发明内容
有鉴于此，本发明的目的在于提供一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器、制备方法及其应用。基于界面工程设计的三层AlN/AlScN/AlN堆叠忆阻器，展现出极快开关速度、低操作电压、超低功耗等优异性能；通过耦合铁电/压电极化效应影响导电细丝形成过程，在RESET操作下表现出显著的渐变开关行为，可使器件具有更高线性度的电导态调控特性。另外，通过适当调节限制电流和复位停止电压等条件，器件具有可控渐变开关和多级电导的显著特性，对于模拟计算架构的发展至关重要，可以实现更高效和准确的神经形态系统。
为实现上述目的，本发明的技术方案如下。
一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器，包括自下而上依次设置的下电极、介电层和上电极，其中，所述介电层为三层AlN/AlScN/AlN堆叠结构，AlN、AlScN、AlN的厚度比为1:0.5:1~1:2:1。
优选的，所述AlN、AlScN、AlN的厚度比为1:1:1~1:2:1。
优选的，所述AlScN的厚度为5nm~100nm。
优选的，所述AlN、AlScN、AlN的厚度比为15~20nm：20~25nm：15~20nm。
优选的，所述AlScN中的Sc的掺杂浓度为20%~40%。
优选的，所述下电极包括Pt、Pd、W、TiN、TaN，厚度为20nm~1000nm。
优选的，所述上电极包括Ag、Cu、Ta、TiN、TaN，厚度为20nm~1000nm。
一种本发明所述的基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器的制备方法，方法步骤包括：
（1）在清洁的SiO2/Si衬底上采用直流磁控溅射沉积Ti粘附层和下电极层；
（2）在氩气（Ar）和氮气（N2）的混合气氛环境中，采用射频磁控溅射，以Al、AlSc合金为靶材，在下电极层上交替沉积AlN薄膜层、AlScN薄膜层和AlN薄膜层；其中，氩气（Ar）和氮气（N2）的体积比为1:3~1:1，溅射功率为100~200W，压强为2~10mTorr，温度为15~30℃；
（3）采用直流溅射法制备上电极层。
优选的，步骤（1）中Ti粘附层的厚度为5~10nm。
优选的，步骤（1）中，通入流量为20~30sccm的氩气，在压强为2.5~3mTorr、功率为100~120W、温度为15~30℃下，采用直流磁控溅射在SiO2/Si衬底上沉积Ti粘附层和下电极层。
优选的，步骤（2）中，所述AlSc合金中Sc的含量为20%~40%。
优选的，步骤（3）中，采用光刻或金属制作的掩膜版作为上电极图案，通入流量为20~30sccm的氩气，在压强为2.5~3mTorr、温度为15~30℃下，采用直流溅射法沉积上电极层。
一种本发明所述的基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器的应用，所述忆阻器用于神经形态计算中。
有益效果
本发明提供了一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器，通过在介电层的AlN层中插入特定厚度的AlScN层，通过AlScN层的铁电极化效应来影响导电细丝的形成机制，使器件具有更快速、更优的电导线性可调节性，可以满足忆阻器基存算一体芯片对高精度电导态的要求。特定厚度的AlScN铁电层会引起界面势垒变化，从而影响介电层中导电细丝的形成过程及电子或离子在势垒之间的输运特性；如果厚度控制不合适，则器件在RESET过程的电导渐变行为会转变成突变行为。
本发明提供了一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器，三层AlN/AlScN/AlN堆叠忆阻器在RESET操作下表现出了显著的渐变开关行为，这归因于AlScN层的铁电极化效应影响了介电层中导电丝的形成机制。因此，器件具有超快的开关速度（<5 ns），超低的功耗（<0.2 pJ），并且具有连续可调谐的多电导态行为，可以实现更高效和准确的神经形态计算系统。经过测试，在读取电压为0.1V时，每个电平的保持时间均可超过6000s，具有稳定、均匀的多能级存储潜力。
本发明提供了一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器，成功地模拟了生物突触功能，如长时程增强（LTP）、长时程抑制（LTD）和双脉冲易化（PPF）等特性。此外，基于器件提供的近线性电导调制特性，通过实验数据构建卷积神经网络（CNN）对MNIST手写体数字识别任务进行模拟，经过150次迭代后，准确率可达到93%。
本发明提供了一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器的制备方法，相比于传统氧化物的原子层沉积和高温的磁控溅射工艺，本发明的制备方法更加简便且高效，可以在室温下进行薄膜的制备。
附图说明
图1为本发明所述的基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器的结构示意图。
图2为实施例1中所述忆阻器的工作机理示意图：（a）为SET过程中的忆阻模型和能带图，（b）为RESET过程中的忆阻模型和能带图。
图3为实施例1中所述忆阻器的截面形貌透射电子显微图（a）和元素分布图（b）。
图4为实施例1中所述忆阻器的电学性能：（a）为所述忆阻器在不同限制电流（Icc）下的多电导态开关特性，（b）为所述忆阻器在不同复位停止电压（Vstop）下的多电导态开关特性。
图5为实施例1中所述忆阻器构建的人工突触的电导动态调控性能。
图6为实施例1中所述忆阻器基神经网络的精度随训练时间的变化以及与理想情况的比较。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步详细的说明。
如图1所示，一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器，包括自下而上依次设置的下电极、介电层和上电极，其中，所述介电层为三层AlN/ Al1-xScxN /AlN堆叠结构，AlN、Al1-xScxN、AlN的厚度比为1:0.5:1~1:2:1。
在一些实施例中，所述AlN、Al1-xScxN、AlN的厚度比为1:1:1~1:2:1。
在一些实施例中，所述Al1-xScxN的厚度为5nm~100nm。
在一些实施例中，所述AlN、Al1-xScxN、AlN的厚度比为15~20nm：20~25nm：15~20nm。
在一些实施例中，所述Al1-xScxN中的Sc的掺杂浓度为20%~40%，即x取值为0.2~0.4。
在一些实施例中，所述下电极包括Pt、Pd、W、TiN、TaN，厚度为20nm~1000nm。
在一些实施例中，所述上电极包括Ag、Cu、Ta、TiN、TaN，厚度为20nm~1000nm。
一种本发明所述的基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器的制备方法，方法步骤包括：
（1）在清洁的SiO2/Si衬底上采用直流磁控溅射沉积Ti粘附层和下电极层；
（2）在氩气（Ar）和氮气（N2）的混合气氛环境中，采用射频磁控溅射，以Al、AlSc合金为靶材，在下电极层上交替沉积AlN薄膜层、AlScN薄膜层和AlN薄膜层；其中，氩气（Ar）和氮气（N2）的体积比为1:3~1:1，溅射功率为100~200W，压强为2~10mTorr，温度为15~30℃；
（3）采用直流溅射法制备上电极层。
在一些实施例中，步骤（1）中Ti粘附层的厚度为5~10nm。
在一些实施例中，步骤（1）中，通入流量为20~30sccm的氩气，在压强为2.5~3mTorr、功率为100~120W、温度为15~30℃下，采用直流磁控溅射在SiO2/Si衬底上沉积Ti粘附层和下电极层。
在一些实施例中，步骤（2）中，所述AlSc合金中Sc的含量为20%~40%。
在一些实施例中，步骤（3）中，采用光刻或金属制备的掩膜版作为上电极图案，通入流量为20~30sccm的氩气，在压强为2.5~3mTorr、温度为15~30℃下，采用直流溅射法沉积上电极层。
一种本发明所述的基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器的应用，所述忆阻器用于神经形态计算中。
以上电极为Ag、下电极为Pt作为示例，所述基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器的工作原理如图2所示：
在Ag上电极上施加正电压（SET操作）后，Ag原子被氧化，转化为Ag+离子。在外加电场的驱动下，这些Ag+离子向Pt下电极迁移，最终在Pt下电极附近的还原回Ag原子。随着Ag原子的逐渐积累，Ag导电细丝开始形成。然而，AlScN层的铁电极化效应会影响Ag导电细丝形成过程，如图2中（a）所示。AlScN插入层内的内部极化电场阻碍了AlN层中Ag+离子向Pt下电极的迁移。因此AlScN层的插入可以提高器件的操作电压。在复位过程（RESET操作）中，当对Ag上电极施加负电压时，由Ag原子组成的导电细丝开始断裂，通过氧化将Ag原子转化为Ag+离子。在外加电场的驱动下，Ag+离子向Ag上电极迁移，并在该电极上发生还原反应，还原为Ag。然而，AlScN层的铁电极化效应介入了这一过程。AlScN插入层内的内部极化电场阻碍了AlN层中Ag+离子向Ag上电极的迁移，如图2中（b）所示。综上所述，AlScN插入层减缓了复位过程中电导态突变状态，形成了一个渐进的切换过程。这种渐变电导态调控过程对于神经形态计算所必需的多层次存储能力具有重要意义。
实施例1
一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器，包括Pt下电极、AlN/AlScN/AlN介电层以及Ag上电极，制备方法步骤包括：
（1）首先，通入气体流量为20sccm的氩气，在2.5mTorr的压强下，通过直流溅射（功率：100W）在室温下于SiO2/Si衬底上沉积5nm的Ti粘附层和200 nm的Pt下电极层。
（2）其次，在反应氩气(Ar)/氮气(N2)体积比为1/3，总流量为20sccm的环境中，使用射频磁控溅射（功率：200W；压强5mTorr；室温）在Al靶与AlSc合金靶（Sc含量为30%）上交替沉积18nm厚的AlN薄膜层、20nm厚的AlScN薄膜层和18nm厚的AlN薄膜层。
（3）最后，通入气体流量为20sccm的氩气，在2.5mTorr的压强下，通过直径为200μm的掩膜板，采用直流溅射法（功率：100W）在室温条件下制备了直径为200μm、厚度为200nm的Ag 上电极层。
所述忆阻器的截面形貌透射电子显微结果如图3a所示，对该截面进行X射线能量散射谱表征，如图3b展示了Ag、Al、N、Sc和Pt元素的线扫描图像。在12~68 nm范围内Al元素占主导地位，为AlN/AlScN/AlN三层结构。从31~51 nm，Sc元素占主导地位，表明AlScN的存在。
为了探究所述基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器的电学特性及可靠性，对制备的器件进行电学测试和机理分析。
在所述基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器中，通过调节限制电流（Icc）和复位停止电压（Vstop）证实了该忆阻器具有多电导态开关特性，如图4所示。该忆阻器经快速脉冲测试，验证了SET和RESET过程均展现出超快开关速度（<5 ns）和超低功耗（<0.2pJ）等优异性能，并优于目前报道的氧化物、二维材料等材料体系器件。
将所述忆阻器用于构筑电子突触，如图5所示为脉冲测试下的电导动态调控，展现出一定模拟电导响应规律。
根据由卷积层、池化层、全连接层和激活函数组成的卷积神经网络（CNN）仿真搭建硬件神经形态学习电路，使用MNIST手写数字图像（28×28像素）测试图像识别的准确率可达到93%，略低于纯软件仿真结果，如图6所示。
实施例2
在本实施例中，所述下电极为100nm厚度的Pt；AlN/AlScN/AlN堆叠结构的厚度为10nm/10nm/10nm，其中AlScN层的Al与Sc的比例为2:1；上电极为100nm的Ag。
经测试，所述忆阻器在不同方向的外加扫描电压下具有显著的电导态转变的特征，对应两种不同的阻值状态：高阻态和低阻态。表现出双极开关特性。
上述实施例提供的AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器中，AlScN作为一种新型氮化物铁电材料具备优异的铁电性能以及宽禁带半导体特性，结合AlScN材料的铁电极化对铁电/半导体异质结界面势垒的调控，通过在AlN层中插入AlScN层，来实现更快的开关速度(<5 ns)、更低开启电压(<0.5V)以及多层次存储的能力，且与主流CMOS工艺有很大的兼容性。
综上所述，发明包括但不限于以上实施例，凡是在本发明的精神和原则之下进行的任何等同替换或局部改进，都将视为在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器，其特征在于：包括自下而上依次设置的下电极、介电层和上电极，其中，所述介电层为三层AlN/AlScN/AlN堆叠结构，AlN、AlScN、AlN的厚度比为1:0.5:1~1:2:1。
2.如权利要求1所述的一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器，其特征在于：所述AlN、AlScN、AlN的厚度比为1:1:1~1:2:1；所述AlScN的厚度为5nm~100nm；所述AlScN中的Sc的掺杂浓度为20%~40%。
3.如权利要求1或2所述的一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器，其特征在于：所述AlN、AlScN、AlN的厚度比为15~20nm：20~25nm：15~20nm。
4.如权利要求1或2所述的一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器，其特征在于：所述下电极包括Pt、Pd、W、TiN、TaN，厚度为20nm~1000nm；
所述上电极包括Ag、Cu、Ta、TiN、TaN，厚度为20nm~1000nm。
5.一种如权利要求1~4任意一项所述的基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器的制备方法，其特征在于：方法步骤包括：
（1）在清洁的SiO2/Si衬底上采用直流磁控溅射沉积Ti粘附层和下电极层；
（2）在氩气和氮气的混合气氛环境中，采用射频磁控溅射，以Al、AlSc合金为靶材，在下电极层上交替沉积AlN薄膜层、AlScN薄膜层和AlN薄膜层；其中，氩气和氮气的体积比为1:3~1:1，溅射功率为100~200W，压强为2~10mTorr，温度为15~30℃；
（3）采用直流溅射法制备上电极层。
6.如权利要求5所述的一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器的制备方法，其特征在于：步骤（1）中Ti粘附层的厚度为5~10nm。
7.如权利要求5或6所述的一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器的制备方法，其特征在于：步骤（1）中，通入流量为20~30sccm的氩气，在压强为2.5~3mTorr、功率为100~120W、温度为15~30℃下，采用直流磁控溅射在SiO2/Si衬底上沉积Ti粘附层和下电极层。
8.如权利要求5所述的一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器的制备方法，其特征在于：步骤（2）中，所述AlSc合金中Sc的含量为20%~40%。
9.如权利要求5所述的一种基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器的制备方法，其特征在于：步骤（3）中，采用光刻或金属制备的掩膜版作为上电极图案，通入流量为20~30sccm的氩气，在压强为2.5~3mTorr、温度为15~30℃下，采用直流溅射法沉积上电极层。
10.一种如权利要求1~4任意一项所述的基于AlN/AlScN/AlN堆叠结构的忆阻器的应用，其特征在于：所述忆阻器用于神经形态计算中。
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