CN117919938A - 一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼‑99的纯化方法，涉及放射性同位素生产技术领域，先向溶液堆生产的钼‑99粗产品溶液中加入氧化剂，将钼‑99粗产品氧化为MoO4 2‑，随后将溶液蒸干；然后向蒸残物中加入消解液，将杂质消解；然后向消解后的固体中加入溶解液将固体溶解后蒸干；最后向蒸干后的固体中加入碱液溶解，得到钼‑99产品溶液，满足药典要求；相较于钼传统纯化的方法，本发明不引入新的杂质，加热温度低，能量损耗低，并且在热室内操作方便，杂质去除率高。
Description
技术领域
本发明涉及放射性同位素生产技术领域，具体涉及一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法。
背景技术
钼-99(99Mo)，半衰期为65.9h，通过负电子衰变得到锝-99m(99mTc)，是99Mo-99mTc发生器的主要原料。99mTc具有能量适宜的γ射线(140keV)和半衰期(6.02h)，被广泛用于核医学单光子发射计算机断层显像(SPECT)，全球每年99mTc标记药物用于核医学诊断达4000万次以上，超过核医学应用次数的80％以上。99Mo的传统生产方法为铀靶辐照裂变法，用该方法进行生产时，Mo的提取工艺成熟，已经商业化供应，但存在高放废物难以处理等问题。而以硝酸铀酰或硫酸铀酰水溶液作为核燃料的核反应堆用于99Mo的生产时上世纪90年代提出的新设想。硝酸铀酰水溶液型反应堆(简称“溶液堆”)生产99Mo时，硝酸铀酰溶液既是反应堆运行的燃料，又是99Mo等医用放射性同位素的靶材料，与靶件辐照法相比，溶液堆生产同位素具有中子利用率高、废物产生量少、工艺简便和运行成本低等优点，优势明显。
在溶液堆Mo、I提取和分离的相关专利中，溶液堆的燃料溶液流经氧化铝柱和Mo、I分离柱，得到Mo的粗产品粗产品。但是在Mo产品中，氧化铝会有不同程度的掉落，导致产品中的铝含量较高，因此Mo产品需要进一步纯化。在溶液堆生产的钼-99粗产品粗产品溶液中，含有部分杂质，主要包括掉落的Al离子、在系统运行中累积的有机物，以及未完全分离的部分I等等。
专利CN99107707中采用升华的方式进行Mo的纯化，该方法需要使用高温炉，在热室内高温操作，风险较大。此外，还需要根据不同的温度，对升华的成分收集，装置设置复杂，在高放射性条件下，电气元件容易损坏，装置的可靠性低。因此，很难在高放射性条件的热室内应用。
在传统的Mo纯化方法中，主要采用无机离子交换柱进行纯化，虽然也有一定纯化的效果，但是无机离子交换剂在淋洗的过程中，存在不同程度的掉落现象，即在Mo产品中会重新引入新的无机离子交换剂的杂质，可能会对产品带来新的影响。在溶液堆前期设计中，Mo产品纯化采用高温升华的方法进行，但是该方法需要加热到1400℃，能耗高，并且在热室内的高温操作不方便，相关的安全风险较高。
发明内容
本发明针对目前钼纯化存在会引入新的杂质、温度高、安全风险高等问题，提供一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，该方法不会引入新的杂质即可获得最终的产品，加热温度低，能量损耗低，在热室内操作方便，而且杂质的去除率也很高，获得的产品满足药典的要求的方法。
本发明通过下述技术方案实现：
一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，包括以下步骤：
步骤一：向溶液堆生产的钼-99粗产品粗产品中加入氧化剂，将钼-99氧化为MoO4 2-，形成稳定的高价态化学形式，随后将溶液蒸干；
步骤二：向蒸残物中加入消解液，将杂质消解；消解液为硝酸+过氧化氢，在微波消解仪中进行消解。可将有机杂质分解成气体，可挥发性核素受热也蒸发出来，从而去除有机杂质和可挥发性核素。
步骤三：向消解后的固体中加入溶解液将固体溶解后蒸干；反复进行三次，将产品中的残留消解液硝酸等去除，此时需要使用浓度依次降低的硝酸溶解，尽量减少硝酸的残留，(如第一次，采用1M，第二次则为0.1M，第三次为去离子水)随后蒸干，得到钼酸钠固体。
步骤四：向蒸干后的固体中加入碱液溶解，加入盐酸调节溶液pH在7～9，得到钼-99产品溶液。
进一步的，步骤一中使用的氧化剂包括双氧水、硝酸中的任意一种。
进一步的，所述氧化剂的浓度为1％～30％。
进一步的，步骤一和步骤三中所述的溶解液均为硝酸。
进一步的，所述溶解液的浓度为0.1mol/L～1mol/L。
进一步的，步骤二中加入的消解液为浓硝酸和双氧水的混合物。
进一步的，所述浓硝酸与双氧水的体积用量之比为(2～6)：1。
进一步的，步骤四中所述的碱液包括氢氧化钠。
进一步的，所述碱液的浓度为0.5mol/L～2mol/L。
进一步的，步骤二中采用阶梯消解温度，第一阶段的温度设置为120℃～170℃；第二阶段的温度设置为170℃～210℃。
优选为，第一阶段的温度设置为150℃，第二阶段的温度设置为180℃。
其中第一阶段和第二阶段均消解15分钟。
消解需要在加热的条件下进行，若温度太高，反应太剧烈，产气太多，压力过大，不利于系统安全。若温度太低，则消解反应的时间较长，效率低，容易消解不完全。在本申请限定的温度范围内，能在保证系统安全的情况下，提高消解的效率。
本发明与现有技术相比，具有如下的优点和有益效果：
本发明的纯化方法可以实现对钼-99的纯化，相较于传统的钼纯化方法，本发明不会引入新的杂质，加热温度低，能量损耗低，并且在热室内操作方便，杂质去除率高，获得的产品满足药典的需求。
具体实施方式
为使本发明实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。
在以下描述中，为了提供对本发明的透彻理解阐述了大量特定细节。然而，对于本领域普通技术人员显而易见的是：不必采用这些特定细节来实行本发明。在其他实施例中，为了避免混淆本发明，未具体描述公知的材料或方法。
在整个说明书中，对“一个实施例”、“实施例”、“一个示例”或“示例”的提及意味着：结合该实施例或示例描述的特定特征、结构或特性被包含在本发明至少一个实施例中。因此，在整个说明书的各个地方出现的短语“一个实施例”、“实施例”、“一个示例”或“示例”不一定都指同一实施例或示例。此外，可以以任何适当的组合和、或子组合将特定的特征、结构或特性组合在一个或多个实施例或示例中。这里使用的术语“和/或”包括一个或多个相关列出的项目的任何和所有组合。
因此，以下对本发明的实施例的详细描述并非旨在限制要求保护的本发明的范围，而是仅仅表示本发明的选定实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
该实施例提供一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其中Mo-99粗产品粗产品中的相关成分含量为：390μg的Mo，65.8μg的有机碳，600μg的Al，20μg的I，1.35μg的Ce，0.69μg的Ru，0.003μg的Sr。具体纯化方法如下：
S1：向20mL溶液堆生产的钼-99粗产品粗产品溶液中加入5mL浓度为5％的双氧水，搅拌反应5分钟，将Mo氧化，随后将氧化之后的溶液加热到120℃蒸干；
S2：向蒸残物中加入浓硝酸和双氧水，将钼固体溶解，其中浓硝酸(浓度为68％)和双氧水(浓度为30％)的体积用量比为4:1，然后在120℃的温度条件下消解；
S3：向消解后的固体中加入1mol/L的硝酸对钼固体溶解，随后在120℃的温度条件下蒸干，反复操作三次，降低酸含量；
S4：向蒸干后的固体中加入1mol/L的氢氧化钠溶液对固体进行溶解，加入盐酸调节溶液pH在7～9，得到Na2 99MoO4产品溶液。
采用上述方法纯化之后，Mo的回收率为93.2％。
实施例2
该实施例提供一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其中Mo-99粗产品中的相关成分含量为：390μg的Mo，65.8μg的有机碳，600μg的Al，20μg的I，1.35μg的Ce，0.69μg的Ru，0.003μg的Sr。具体纯化方法如下：
S1：向20mL溶液堆生产的钼-99粗产品溶液中加入5mL浓度为10％的双氧水，搅拌反应5分钟，将Mo氧化，随后将氧化之后的溶液加热到120℃蒸干；
S2：向蒸残物中加入浓硝酸和双氧水，将钼固体溶解，其中浓硝酸(浓度为68％)和双氧水(浓度为30％)的体积用量比为6:1，然后在120℃的温度条件下消解；
S3：向消解后的固体中加入1mol/L的硝酸对钼固体溶解，随后在120℃的温度条件下蒸干，反复操作三次，降低酸含量；
S4：向蒸干后的固体中加入2mol/L的氢氧化钠溶液对固体进行溶解，加入盐酸调节溶液pH在7～9，得到Na2 99MoO4产品溶液。
采用上述方法纯化之后，Mo的回收率为95.0％。
实施例3
该实施例提供一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其中Mo-99粗产品中的相关成分含量为：390μg的Mo，65.8μg的有机碳，600μg的Al，20μg的I，1.35μg的Ce，0.69μg的Ru，0.003μg的Sr。具体纯化方法如下：
S1：向20mL溶液堆生产的钼-99粗产品溶液中加入5mL浓度为1％的双氧水，搅拌反应5分钟，将Mo氧化，随后将氧化之后的溶液加热到120℃蒸干；
S2：向蒸残物中加入浓硝酸和双氧水，将钼固体溶解，其中浓硝酸(浓度为68％)和双氧水(浓度为30％)的体积用量比为2:1，然后在120℃的温度条件下消解；
S3：向消解后的固体中加入0.1mol/L的硝酸对钼固体溶解，随后在120℃的温度条件下蒸干，反复操作三次，降低酸含量；
S4：向蒸干后的固体中加入0.5mol/L的氢氧化钠溶液对固体进行溶解，加入盐酸调节溶液pH在7～9，得到Na2 99MoO4产品溶液。
采用上述方法纯化之后，Mo的回收率为80.9％。
实施例4
该实施例提供一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其中Mo-99粗产品中的相关成分含量为：390μg的Mo，65.8μg的有机碳，600μg的Al，20μg的I，1.35μg的Ce，0.69μg的Ru，0.003μg的Sr。与实施例1的区别在于，该实施例中使用的双氧水的浓度为20％，其他技术特征与实施例1完全相同。具体纯化方法如下：
S1：向20mL溶液堆生产的钼-99粗产品溶液中加入5mL浓度为20％的双氧水，搅拌反应5分钟，将Mo氧化，随后将氧化之后的溶液加热到120℃蒸干；
S2：向蒸残物中加入浓硝酸和双氧水，将钼固体溶解，其中浓硝酸(浓度为68％)和双氧水(浓度为30％)的体积用量比为4:1，然后在120℃的温度条件下消解；
S3：向消解后的固体中加入1mol/L的硝酸对钼固体溶解，随后在120℃的温度条件下蒸干，反复操作三次，降低酸含量；
S4：向蒸干后的固体中加入2mol/L的氢氧化钠溶液对固体进行溶解，加入盐酸调节溶液pH在7～9，得到Na2 99MoO4产品溶液。
采用上述方法纯化之后，Mo的回收率为97.1％。
实施例5
该实施例提供一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其中Mo-99粗产品中的相关成分含量为：390μg的Mo，65.8μg的有机碳，600μg的Al，20μg的I，1.35μg的Ce，0.69μg的Ru，0.003μg的Sr。与实施例1的区别在于，该实施例中使用的双氧水的浓度为30％，其他技术特征与实施例1完全相同。具体纯化方法如下：
S1：向20mL溶液堆生产的钼-99粗产品溶液中加入5mL浓度为30％的双氧水，搅拌反应5分钟，将Mo氧化，随后将氧化之后的溶液加热到120℃蒸干；
S2：向蒸残物中加入浓硝酸和双氧水，将钼固体溶解，其中浓硝酸(浓度为68％)和双氧水(浓度为30％)的体积用量比为4:1，然后在120℃的温度条件下消解；
S3：向消解后的固体中加入3mol/L的硝酸对钼固体溶解，随后在120℃的温度条件下蒸干，反复操作三次，降低酸含量；
S4：向蒸干后的固体中加入2mol/L的氢氧化钠溶液对固体进行溶解，加入盐酸调节溶液pH在7～9，得到Na2 99MoO4产品溶液。
采用上述方法纯化之后，Mo的回收率为97.3％。
实施例6
该实施例提供一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其中Mo-99粗产品中的相关成分含量为：390μg的Mo，65.8μg的有机碳，600μg的Al，20μg的I，1.35μg的Ce，0.69μg的Ru，0.003μg的Sr。与实施例1的区别在于，该实施例中使用的氧化剂为硝酸，其他技术特征与实施例1完全相同。具体纯化方法如下：
S1：向20mL溶液堆生产的钼-99粗产品溶液中加入5mL浓度为10％的硝酸，搅拌反应5分钟，将Mo氧化，随后将氧化之后的溶液加热到120℃蒸干；
S2：向蒸残物中加入浓硝酸和双氧水，将钼固体溶解，其中浓硝酸(浓度为68％)和双氧水(浓度为30％)的体积用量比为6:1，然后在120℃的温度条件下消解；
S3：向消解后的固体中加入1mol/L的硝酸对钼固体溶解，随后在120℃的温度条件下蒸干，反复操作三次，降低酸含量；
S4：向蒸干后的固体中加入2mol/L的氢氧化钠溶液对固体进行溶解，加入盐酸调节溶液pH在7～9，得到Na2 99MoO4产品溶液。
采用上述方法纯化之后，Mo的回收率为98.2％。
对采用实施例1到实施例6的纯化方法处理之后的产品进行检测，检测结果如下表1所示。
表1
由上表可以得到：Mo的回收率主要和氧化剂有关，硝酸的氧化效果大于过氧化氢，因此，硝酸为氧化剂Mo的回收率最高；过氧化氢浓度越高，氧化性越强，Mo的回收率越高。
有机碳的含量主要和消解液的比例有关，硝酸含量越高，有机碳残留越小；Al由于是两性物质，在氧化、消解和酸碱变化的条件下有一定的去除效果。
该方法对易挥发的Ru、I等核素有一定的去除效果，对难挥发的Ce、Sr等没有去除效果。
以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一：向溶液堆生产的钼-99粗产品溶液中加入氧化剂，将钼-99粗产品氧化为MoO4 2-，随后将溶液蒸干；
步骤二：向蒸残物中加入消解液，将钼粗产品中的杂质消解；
步骤三：向消解后的固体中加入溶解液将固体溶解后蒸干；
步骤四：向蒸干后的固体中加入碱液溶解，加入盐酸调节溶液pH在7～9，后得到钼-99产品溶液。
2.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，步骤一中使用的氧化剂包括双氧水、硝酸中的任意一种。
3.根据权利要求1或2所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，所述氧化剂的浓度为1％～30％。
4.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，步骤一和步骤三中所述的溶解液均为硝酸。
5.根据权利要求1或4所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，所述溶解液的浓度为0.1mol/L～1mol/L。
6.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，步骤二中加入的消解液为浓硝酸和双氧水的混合物。
7.根据权利要求6所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，所述浓硝酸与双氧水的体积用量之比为(2～6)：1。
8.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，步骤四中所述的碱液包括氢氧化钠。
9.根据权利要求1或8所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，所述碱液的浓度为0.5mol/L～2mol/L。
10.根据权利要求1所述的一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆生产钼-99的纯化方法，其特征在于，步骤二中采用阶梯消解温度，第一阶段的温度设置为120℃～170℃；第二阶段的温度设置为170℃～210℃。
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