CN117735987A - 一种基于燃料颗粒的氢化钇基体燃料元件及其制备方法以及应用 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种基于燃料颗粒的氢化钇基体燃料元件及其制备方法以及应用，包括：通过氢化方法将金属钇块制备成氢化钇块体；将氢化钇块体研磨成50～100μm氢化钇粉末，再将其与燃料颗粒和助烧剂混合均匀，燃料颗粒体积占比为10～40％，助烧剂体积占比为2～5％；将粉末放入模具进行高温烧结，以80～100℃/min的速度升温到800～1000℃，烧结压力为35～70MPa，烧结时间为10～30min，随炉冷却，制得一种燃料颗粒弥散分布的氢化钇基体燃料元件。根据本发明制备得到的氢化钇基材燃料元件具有工作效率高，节约设计空间等优势，特别适用于小型模块化核反应堆或微型反应堆。
Description
技术领域
本发明涉及基于燃料颗粒的氢化钇基材燃料元件制备技术领域，更具体地涉及一种基于燃料颗粒的氢化钇基体燃料元件及其制备方法以及应用。
背景技术
随着核能行业不断发展，先进型小堆或微堆逐渐成为研究热点，该反应堆具有体积小、热效率高等特点，因而要求燃料元件具有更高的热效率、更小体积。由于石墨等非金属材料慢化密度小，需要整套系统占地面积大等特点，不能满足小型堆的需求，因而金属氢化物作为理想的基体材料引起了广泛兴趣。钇具有优良的慢化能力和较低的中子吸收截面，同时具有较高的氢密度。因而，氢化钇具有做核反应堆慢化剂材料的潜力。在1974年，R.Van Houten[Selected engineering and fabrication aspects of nuclear metalhydrides(Li,Ti,Zr,and Y).Nuclear Engineering&Design,1974,31(3):434-448]等人对氢化钇做了系统的研究，检测了氢化钇在600～1500℃温度范围内热稳定性好。J.B.Vetrano[Hydrides as neutron moderator and reflector materials.NuclearEngineering&Design,1971,14(3):390-412]等研究了氢化钇做核反应堆慢化剂的工作温度，发现最高耐受温度可达1200℃。
表1各种氢化物的性能比较
从表1中可以看出，水及石墨的慢化比很大，代表有着很好的慢化性能，同时水又有造价低廉、容易获得的特点，是十分理想的慢化材料。但是由于此类慢化剂密度小、整套系统占地面积大等特点，故此类慢化剂只适用于地面核发电站，并不适合小型堆或微堆中使用。相比水、石墨等非金属物质而言，金属氢化物是更为理想的空间核电源慢化剂材料。而对于金属氢化物而言，金属元素其实主要起储存氢原子的作用，真正起到慢化作用的是H原子。因此，关于金属氢化物做核反应堆慢化剂材料需要添加两个参考指标，一是金属基体宏观吸收截面是否足够小，这是金属的固有性质不受外界影响；二是金属基体的氢密度，氢密度越高，所需要的核燃料质量就越小，可以大大减轻核反应堆的质量。
目前高温气冷堆球床堆采用球形燃料元件，将包覆燃料颗粒弥散在石墨基体里制成燃料元件的燃料区，再在燃料区外面均匀地包裹一层5mm厚的基体石墨外壳。但对小型堆或微堆来说，要求燃料元件体积小效率高，而该种石墨基材燃料元件体积较大，很难满足需求。综上所述，由于氢化钇具有更高的慢化能力以及高温固氢能力好等特点，使整个燃料组件更小，因而使用氢化钇代替石墨作为基体成为解决该问题的方案之一。为此，迫切需要相应的制备工艺，以解决上述问题。
发明内容
本发明的目的是提供一种基于燃料颗粒的氢化钇基体燃料元件及其制备方法以及应用，从而解决了现有的燃料元件因体积大而难以用于小型或微型高温堆的问题。
为了解决上述技术问题，本发明采用以下技术方案：
根据本发明的第一方面，提供一种氢化钇基体燃料元件的制备方法，包括以下步骤：S1：通过氢化的方法将金属钇块制备成具有一定氢含量的氢化钇块体；S2：将所述氢化钇块体研磨成50～100μm氢化钇粉末，再将氢化钇粉末、燃料颗粒与助烧剂混合均匀，其中，燃料颗粒的体积占比为10～40％，助烧剂的体积占比为2～5％，余量为氢化钇粉末；S3：将混合均匀的粉末放入模具中，置入SPS烧结炉中进行SPS(Spark Plasma Sintering，放电等离子烧结)快速烧结，以80～100℃/min的速度升温到800～1000℃，烧结压力为35～70MPa，烧结时间为10～30min，烧结结束后随炉冷却，最终获得一种燃料颗粒弥散分布的氢化钇基体燃料元件。
根据本发明的一个优选方案，步骤S1包括：将所述金属钇块在氩气气氛下加热至800～950℃，随后在该温度下通入氢分压为30～100kpa的氢气，保温1～10h，即停止通入氢气转为氩气后随炉冷却，从而制备出不同氢含量的氢化钇块体。
步骤S2包括：将所述氢化钇块体研磨后使用不同目的筛子选择颗粒度在50～100μm的氢化钇粉末，再将氢化钇粉末、燃料颗粒与助烧剂混合均匀。
步骤S3包括：将所述混合粉末放入模具中，在SPS烧结炉中进行加压高温烧结成型。
应当理解的是，燃料颗粒(含铀或钍的核燃料，以及不同种包覆层共同构成的颗粒)是一种制备技术已经非常成熟的材料，为本领域熟知。根据本发明提供的制备工艺，首先通过氢化法将金属钇块制备成氢化钇，然后将一定配比的氢化钇粉、燃料颗粒、助烧剂均匀混合，将混合粉末加入到模具中在真空气氛和压力下进行加压高温烧结，最终获得一种燃料颗粒均匀分布的氢化钇基体燃料元件。
根据本发明提供的制备工艺，首先通过氢化法将金属钇块制备成氢化钇块体，然后将一定配比的氢化钇粉、燃料颗粒和助烧剂均匀混合，将混合粉末加入到模具中在真空气氛和压力下进行高温烧结，最终获得燃料颗粒均匀分布的氢化钇基燃料元件。本发明提供了一种新型核燃料元件，并且获得了燃料颗粒弥散分布的氢化钇基燃料元件的制备工艺，由于氢化钇慢化能力更好，在相同体积下燃料装载量更高，整个燃料组件可以设计的更小，因而本发明所制备的新型燃料元件更加适用于小型模块化或微型高温反应堆。
根据本发明的第二方面，提供一种根据上述方法制备得到的氢化钇基体燃料元件。
根据本发明的第三方面，提供一种如上面所述的燃料颗粒弥散分布的氢化钇基体燃料元件在核材料与核燃料领域的应用。
目前核燃料元件主要为石墨基的燃料颗粒元件，属于陶瓷型燃料，但该类型的燃料元件体积大，随着小型堆或微堆的兴起，对燃料元件的体积提出了新的要求，本发明首次提出采用氢化钇替换石墨形成新型的燃料元件，满足燃料元件相关要求的同时减小了体积，效率更高。目前现有技术没有提出过采用氢化钇代替石墨作为基体来使用，这是由于石墨的技术更加成熟，已经在反应堆内使用的材料，而氢化钇作为新兴的材料尚未商用；另外小型模块化高温堆或微堆也是近几年才提出来，各国开始重点研究的项目，石墨作为基体材料就很难满足小型化的需要，因为需要开发新型材料，同时氢化钇在国内外也是处于研究的初期，实验的难点是需要探索氢化钇、燃料颗粒和助烧剂的混合烧结工艺，这就要求燃料颗粒不能破损，而且还要烧结成要求的尺寸和形状。本发明通过大量实验摸索出这样一种制备工艺，通过混合氢化钇粉末和燃料颗粒，以及添加一定配比的助烧剂，并通过合理控制工艺参数，实现燃料元件的制备，最终制备得到了一种燃料颗粒弥散分布的氢化钇基体燃料元件。
根据本发明提供的制备方法，步骤S2的作用是将氢化钇粉末、燃料颗粒与助烧剂混合均匀，制备一定功率的燃料元件，其中首次使用氢化钇作为基体；步骤S3为本发明的最关键工艺，也是本发明的核心创新点，在本步骤中本发明完成了首次将氢化钇作为燃料元件的基体材料制备燃料元件的工艺探索，其中燃料颗粒作为燃料，含量越高功率越高，但氢化钇作为慢化中子作用，两者之间配比可以根据燃料功率的要求适当的调整，但是需要保证燃料颗粒的含量大于10％。根据本发明制备得到的氢化钇基材燃料元件克服了传统氢化钇块体与燃料颗粒之间的拼装组合等复杂的制备和设计缺陷，通过直接一体化成形具有工作效率高，节约设计空间等优势，特别适用于小型模块化核反应堆或微型反应堆。
综上所述，根据本发明提供的这样一种基于燃料颗粒的氢化钇基材燃料元件，有益效果如下：
1)燃料颗粒弥散分布较好：本发明采用金属钇块氢化成不同氢含量的氢化钇块制备工艺，通过研磨成氢化钇粉末，再将氢化钇粉末与燃料颗粒、助烧剂混合均匀，在模具内一定压力下高温烧结成燃料元件，实现氢化钇基材燃料元件的制备，同时所制备的燃料元件中燃料颗粒弥散分布；
2)相同功率下使用氢化钇基材燃料元件的反应堆可设计的更小：石墨的慢化能力为0.065cm-1，而氢化钇的慢化能力为1.2cm-1，因而与传统的石墨基材燃料元件相比，在相同堆型和功率下，使用氢化钇基燃料元件的反应堆可以设计的更小，更适用于小型模块化核反应堆或微型反应堆。
附图说明
图1是实施例1中由氢化钇粉末、燃料颗粒、助烧剂混合均匀制备得到的粉末的示意图；
图2是实施例1中经过SPS烧结制备得到的一种燃料颗粒弥散分布的氢化钇基燃料元件的结构示意图；
图3是实施例1制备得到的一种基燃料颗粒弥散分布的氢化钇基体燃料元件实物图(a)及XRD结果(b)；
图4是根据本发明方法制备得到的燃料颗粒弥散分布的氢化钇基燃料元件的实物图(a)和结构图(b)；
图5是对比实施例1(a)和对比实施例2(b)制备得到的基于燃料颗粒的氢化钇基燃料元件的结构图。
具体实施方式
以下结合具体实施例，对本发明做进一步说明。应理解，以下实施例仅用于说明本发明而非用于限制本发明的范围。
实施例1
在本实施例中，制备一种燃料颗粒弥散分布的氢化钇基材燃料元件，其制备方法如下：
将金属钇块在900℃氩气气氛下保温4h，然后在900℃下通入氢分压为30KPa下保温4h进行氢化实验，冷却到常温后得到氢化钇块体。
按照体积比为77％的氢化钇粉末、20％的燃料颗粒和3％的助烧剂(脂肪酸酰胺的混合物)配比将其进行混合均匀，得到混合均匀的粉末，如图1所示。
将混合均匀的粉末放入直径Φ10mm的模具中，放入SPS烧结炉，以100℃/min加热到900℃并保温15min，烧结压力为45MPa，随炉冷却到室温，最终制备出燃料颗粒弥散分布的氢化钇基材燃料元件，其内部结构如图2所示。
制备得到的燃料颗粒弥散分布的氢化钇基材燃料元件实物及XRD结果如图3所示。
根据本发明方法制备得到的燃料颗粒弥散分布的氢化钇基材燃料元件实物及内部结构分别如图4中的(a)和(b)所示。
对比实施例1
将金属钇块在900℃氩气气氛下保温4h，然后在900℃下通入氢分压为30KPa下保温4h进行氢化实验，冷却到常温后得到氢化钇块体。
按照体积比为77％的氢化钇粉末、20％的燃料颗粒和3％的助烧剂配比进行混合均匀。
将混合均匀的粉末放入模具中，再放入SPS烧结炉，以100℃/min加热到900℃并保温15min，烧结压力为15MPa，随炉冷却到室温，最终制备出含燃料颗粒的氢化钇基燃料元件。对烧结后的氢化钇基体进行金相观察发现，样品表面疏松多孔，进而影响其使用性能，如图5中的(a)所示。
对比实施例2
将金属钇块在900℃氩气气氛下保温4h，然后在900℃下通入氢分压为30KPa下保温4h进行氢化实验，冷却到常温后得到氢化钇块体。
按照体积比为77％的氢化钇粉末、20％的燃料颗粒和3％的助烧剂配比进行混合均匀。
将混合均匀的粉末放入模具中，再放入SPS烧结炉中，以100℃/min加热到900℃并保温15min，烧结压力为75MPa，随炉冷却到室温，最终制备出含燃料颗粒的氢化钇基燃料元件。对烧结后的氢化钇基体进行金相观察发现，氢化钇基燃料元件中燃料颗粒出现了破损的现象，如图5中的(b)所示。
该对比实施例1、2采用了与实施例1相同的氢化钇粉末以及基本相同的实验条件，唯一区别仅在于实施例1采用的粉末烧结压力为45MPa，而对比实施例1和2分别采用的粉末烧结压力为15MPa和75MPa，所制备得到燃料颗粒的氢化钇基燃料元件实物如图5所示，通过对比实施例1和2与实施例1比较显示，粉末烧结过程中烧结压力起到了重要的作用，需严格控制压力的范围，既要保证氢化钇基燃料元件的致密度又要防止燃料元件中的燃料颗粒完整不破损。
以上所述的，仅为本发明的较佳实施例，并非用以限定本发明的范围，本发明的上述实施例还可以做出各种变化。凡是依据本发明申请的权利要求书及说明书内容所作的简单、等效变化与修饰，皆落入本发明专利的权利要求保护范围。本发明未详尽描述的均为常规技术内容。
Claims (6)
1.一种基于燃料颗粒的氢化钇基体燃料元件的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1：通过氢化的方法将金属钇块制备成具有一定氢含量的氢化钇块体；
S2：将所述氢化钇块体研磨成50～100μm氢化钇粉末，再将氢化钇粉末、燃料颗粒与助烧剂混合均匀，其中，燃料颗粒的体积占比为10～40％，助烧剂的体积占比为2～5％，余量为氢化钇粉末；
S3：将混合均匀的粉末放入模具中，置入SPS烧结炉中进行SPS快速烧结，以80～100℃/min的速度升温到800～1000℃，烧结压力为35～70MPa，烧结时间为10～30min，烧结结束后随炉冷却，最终获得一种燃料颗粒弥散分布的氢化钇基体燃料元件。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S1包括：将所述金属钇块在氩气气氛下加热至800～950℃，随后在该温度下通入氢分压为30～100kpa的氢气，保温1～10h，即停止通入氢气转为氩气后随炉冷却，从而制备出不同氢含量的氢化钇块体。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S2包括：将所述氢化钇块体研磨后使用不同目的筛子选择颗粒度在50～100μm的氢化钇粉末，再将氢化钇粉末、燃料颗粒与助烧剂混合均匀。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S3包括：将所述混合均匀的粉末放入模具中通过SPS快速烧结，烧结温度为800℃-1000℃，烧结时间为10min～30min，烧结压力为45MPa～70MPa，烧结结束后随炉冷却，最终获得燃料颗粒弥散分布的氢化钇基体燃料元件。
5.一种根据权利要求1～4中任意一项所述的制备方法制备得到的基于燃料颗粒的氢化钇基体燃料元件。
6.一种根据权利要求5所述的基于燃料颗粒的氢化钇基体燃料元件在核材料与核燃料领域的应用。
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Legal Events
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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