CN117654255B - 基于海水的重复性高效固碳方法 - Google Patents
基于海水的重复性高效固碳方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明属化学固碳技术领域,涉及一种基于海水的重复性高效固碳方法,是将含二氧化碳的气体通入海水中并使其pH低于6.8时,加入固碳剂进行活化,得到含Ca2+、Mg2+离子的碱性溶液;再将含二氧化碳的气体通入碱性溶液中进行固碳,当碱性溶液的pH降低至6.8以下时,停止通气并补加固碳剂活化;重复通气固碳、加固碳剂活化过程;所述固碳剂是由煅烧白云石、氯化镁、氧化钙和氯化钙混匀而制得。本发明通过向作为溶剂的海水中通入大量的CO2,改变溶液pH,在气体(CO2)、液体(人为调节镁钙比和海水中其他离子)和固体(固碳剂颗粒大小和组成成分)的协同作用下,加快固碳剂中有效成分溶解的同时提高固碳剂的碳化效率和对二氧化碳的去除率,并且可以实现对水体的多次反复利用。
Description
技术领域
本发明属化学固碳技术领域,涉及一种化学固碳方法,具体是一种利用海水结合固碳材料实现重复固碳的方法。
背景技术
现今,每年因人们社会和经济活动造成二氧化碳排放将近400亿吨,大气二氧化碳浓度接近420ppm。大气中过高的二氧化碳浓度会导致气候变化加剧,引发海洋酸化、全球变暖等环境问题,如何控制或减少二氧化碳排放已成为亟待处理解决的问题。
CCUS(CO2捕集、封存与利用技术)可以将CO2从工业过程、能源利用或大气中分离出来直接加以利用,或注入地层以实现CO2永久减排,是现今实现化石能源低碳化利用的重要技术选择,CO2捕集过程中的化学吸收法已经在煤电厂固碳方面开始有小规模的应用。目前,许多人工矿产资源,如粉煤灰、铁矿尾矿等已经进入大众视野,并将它们或者它们的混合物作为固碳剂来吸收二氧化碳。矿产类固碳剂的碳化效率不仅取决于其中的碱性成分的含量,固碳剂中碱性成分的利用率对其能达到的碳化效率有着决定性的影响。根据实际使用状况可知,固碳剂的碱性成分不能完全利用,且利用率在不同固碳方法之间差别巨大。如氧化钙作为碱土金属氧化物在水中生成氢氧化钙,具有很高的吸收二氧化碳的潜力,但是由于氢氧化钙在水中溶解度较低,且氧化钙不能全部参与反应,因此造成整个体系的固碳速率和效率均并未达到预期,既影响固碳效率,也影响固碳剂吸收二氧化碳之后的用途。
发明内容
本发明的目的是提供一种基于海水的重复性高效固碳方法。通过向作为溶剂的海水中通入大量的CO2,改变溶液pH,并在气体(CO2)、液体(人为调节镁钙比和海水中其他离子)和固体(固碳剂颗粒大小和组成成分)的协同作用下,在固碳剂微表面实现加速固碳剂中有效成分溶解的同时,提高固碳剂的碳化效率和对二氧化碳的去除率,并且实现对水体的多次反复利用。
本发明所采用的技术方案:
一种基于海水的重复性高效固碳方法,包括以下步骤:
步骤S1:配置固碳剂
分别取煅烧白云石、氯化镁、氧化钙和氯化钙粉碎后混合均匀,得到固碳剂,其中按重量百分比计,各组分的含量为:煅烧白云石43~63%、氯化镁7~18%、氧化钙8~22%、氯化钙13~28%,以上各组分的重量百分比之和为100%;所述固碳剂中,镁钙比为1:1~1:10。
步骤S2:二氧化碳过饱和
将含二氧化碳的气体通入海水中,当海水溶液的pH下降至6.5时,停止通气,然后向海水中加入固碳剂,进行充分搅拌活化,使固碳剂溶解,使海水溶液的pH达到10.0以上,得到含Ca2+、Mg2+离子的碱性溶液;所述通入含二氧化碳气体的流速为40~100 ml/min。
步骤S3:初级固碳
将含二氧化碳的气体通入碱性溶液中,当碱性溶液的pH下降至6.5时,停止通气并补加固碳剂,充分搅拌活化使固碳剂溶解,使溶液的pH达到10.0以上,得到新的碱性体系;所述通入含二氧化碳气体的流速为40~100 ml/min。
步骤S4:重复固碳
在所加入的固碳剂总量与海水的固液比小于1的条件下,不断重复步骤3中操作。
作为本发明的优选方案,所述步骤S2中,在加入固碳剂后,用低浓度的氢氧化钠溶液将碱性溶液的pH调节至14。
作为本发明的优选方案,所述步骤S2中,所述固碳剂的加入量为每升海水中加入10g。
作为本发明的优选方案,所述步骤S2中,所述搅拌转速为800~1000 rpm。
作为本发明的优选方案,所述步骤S3中,所述固碳剂的加入量为每升碱性溶液中加入20g。
作为本发明的优选方案,所述步骤S3中,所述搅拌转速为800~1500 rpm。
作为本发明的优选方案,所述加入固碳剂后搅拌活化时间为1 h。
相比于现有技术,本发明具有如下优点:
1)本发明通过先向作为溶剂的海水中通入大量的CO2,改变溶液pH,在气体(CO2)、液体(人为调节镁钙比和海水中其他离子)和固体(固碳剂颗粒大小和组成成分)的协同作用下,此时加入固碳剂能加快其中有效物质,如氧化钙、氢氧化钙的溶解,提高溶液中的钙离子浓度。此外,通过控制溶液中的镁钙比(Mg2+/Ca2+)能促进固碳剂中钙离子的浸出。由于溶液中含有大量的HCO3 -及CO2,此时溶液的pCO2远高于大气且溶液呈酸性。加入固碳剂,固碳剂中浸出到溶液中的钙离子能实现与CO2的快速耦合,固存大量CO2的同时提高水体的pH,析出大量水镁石和碳酸钙。在后续通入CO2过程中,pH会再次下降,溶液再次成为了高CO2浓度的体系,析出矿物重新溶解,从动力学角度诱导固碳剂的进一步快速浸出,提高水体pH,提高下一次固存CO2的能力并增加固碳剂的碳化效率。
2)本发明使用CO2过饱和的海水作为溶剂来混合固碳剂,得到碱性体系,在固碳过程中通过持续通入CO2使溶液的pH从碱性状态转变为酸性状态,溶液再次成为高CO2浓度的体系。这个循环过程可促进更多固碳剂中有效成分的溶解,增加系统的固碳能力。重复上述固碳步骤,固碳剂的碳化效率和对二氧化碳的去除率较之前均有明显提升。这主要是由于在固碳过程中固液界面的成核作用,所生成的碳酸钙会依附着固碳剂的有效成分形成并生长。生成的碳酸钙作为极为致密的物质将迅速包裹固碳剂中的有效成分,导致其无法与外界液体环境接触并继续溶解,阻碍了固碳剂有效成分的释放。而在CO2过饱和的海水中,在气、液、固三相的协同作用下,附着在固碳剂有效成分上的碳酸钙的溶解被促进,最终打破碳酸钙的封锁,使更多的固碳剂有效成分得以释放,并参与到固碳反应中来,提高固碳剂的碳化效率和对二氧化碳的去除率。而随着重复加入固碳剂的次数增加,提供了进一步调节体系中的镁钙比的可能性。固碳剂中有效离子的浸出,使得溶液的镁钙比发生改变,固碳剂的碳化效率和对二氧化碳的去除率因此进一步提高,这克服了目前技术中氧化钙-氢氧化钙-溶剂体系碳化效率不高的问题。
3)本发明中作为溶剂的海水可以重复利用,无需更换,对于沿海的工厂来说,原料获取方式便捷,且可以降低更换海水带来的能源成本。
附图说明
图1 为加入固碳剂过程中pH及初级固碳过程中出气口流速随时间的变化(高纯二氧化碳气体)。
图2为加入固碳剂过程中pH及初级固碳过程中出气口流速随时间的变化(二氧化碳含量为15%的气体)。
具体实施方式
下面结合实施例,对本发明的具体实施方式作进一步详细描述。以下实施例用于说明本发明,但不用来限制本发明的范围。下述实施例中的实验方法,如无特殊说明,均为常规方法。下述实施例中所用的材料、试剂等,如无特殊说明,均可从商业途径得到,其中以分析纯试剂作为优选试剂。
实施例一(三次固碳)
1)将煅烧白云石、氯化镁、氧化钙和氯化钙预磨后过400目筛。称取煅烧白云石29.58 g、氯化镁9.42 g、氧化钙4.25 g、氯化钙6.75 g,充分混合后得到50 g固碳剂。
2)取1L海水置于密闭容器中(容器有盖并设置有输入管直通容器底部,容器顶部设置有出气口),经输入管将高纯二氧化碳气体通入海水中,同时检测海水的pH值。当海水的pH值下降至6.5时,停止通气同时加入10.0 g固碳剂,以800rpm转速搅拌溶解1小时,最终pH为10.21,如图1所示。
3)搅拌活化完成后,再次通入高纯二氧化碳进行吸收,吸收时温度为25 ℃,流速为40 ml/min,直至pH降至6.5。检测出气口的气体(二氧化碳)流速,如图1所示。
4)取固碳剂20 g加入固碳体系中,以1000rpm转速搅拌溶解1小时,此时pH达到10.83。
5)重复步骤3)的操作。
6)将剩余的20 g固碳剂加入固碳体系中,以1000rpm转速搅拌溶解1小时,此时pH达到10.32。
7)重复步骤3)的操作。
分别计算三次固碳过程的二氧化碳去除率、碳化效率,结果见表1。
表1不同过程的二氧化碳固碳效果
项目 | CO2去除率(%) | 碳化效率ζCa(%) |
第一次加入固碳剂 | 63.28 | 25.96 |
第二次加入固碳剂 | 69.92 | 28.84 |
第三次加入固碳剂 | 78.53 | 32.16 |
实施例二(三次固碳)
1)将煅烧白云石、氯化镁、氧化钙和氯化钙预磨后过400目筛。称取煅烧白云石31.37 g、氯化镁5.75 g、氧化钙6.12 g、氯化钙6.76 g,充分混合后得到50 g固碳剂。
2)取1L海水置于密闭容器中(容器有盖并设置有输入管直通容器底部,容器顶部设置有出气口),经输入管将高纯二氧化碳气体通入海水中,同时检测海水的pH值。当海水的pH值下降至6.5时,停止通气同时加入10 g固碳剂,以1000rpm转速搅拌溶解1小时,最终pH为11.56。
3)搅拌活化完成后,再次通入高纯二氧化碳进行吸收,吸收时温度为25 ℃,流速为60 ml/min,直至pH降至6.5。
4)取固碳剂20 g加入固碳体系中,以1300rpm转速搅拌溶解1小时,此时pH达到11.03。
5)重复步骤3)的操作。
6)将剩余的20 g固碳剂加入固碳体系中,以1500rpm转速搅拌溶解1小时,此时pH达到10.92。
7)重复步骤3)的操作。
分别计算三次固碳过程的二氧化碳去除率、碳化效率,结果见表2。
表2不同过程的二氧化碳固碳效果
项目 | CO2去除率(%) | 碳化效率ζCa(%) |
第一次加入固碳剂 | 65.59 | 26.52 |
第二次加入固碳剂 | 72.61 | 29.61 |
第三次加入固碳剂 | 82.64 | 31.33 |
实施例三(三次固碳)
1)将煅烧白云石、氯化镁、氧化钙和氯化钙预磨后过400目筛。称取煅烧白云石25.26 g、氯化镁6.47 g、氧化钙7.14 g、氯化钙11.13 g,充分混合后得到50 g固碳剂。
2)取1L海水置于密闭容器中(容器有盖并设置有输入管直通容器底部,容器顶部设置有出气口),经输入管将高纯二氧化碳气体通入海水中,同时检测海水的pH值。当海水的pH值下降至6.5时,停止通气同时加入10 g固碳剂,以900rpm转速搅拌溶解1小时,最终pH为10.83。
3)搅拌活化完成后,再次通入高纯二氧化碳进行吸收,吸收时温度为25 ℃,流速为80 ml/min,直至pH降至6.5。
4)取固碳剂20 g加入固碳体系中,以1500rpm转速搅拌溶解1小时,此时pH达到11.37。
5)重复步骤3)的操作。
6)将剩余的20 g固碳剂加入固碳体系中,以1500rpm转速搅拌溶解1小时,此时pH达到11.95。
7)重复步骤3)的操作。
分别计算三次固碳过程的二氧化碳去除率、碳化效率,结果见表3。
表3不同过程的二氧化碳固碳效果
项目 | CO2去除率(%) | 碳化效率ζCa(%) |
第一次加入固碳剂 | 61.37 | 25.33 |
第二次加入固碳剂 | 68.54 | 28.87 |
第三次加入固碳剂 | 77.15 | 30.64 |
实施例四(三次固碳)
1)将煅烧白云石、氯化镁、氧化钙和氯化钙预磨后过400目筛。称取煅烧白云石21.65 g、氯化镁3.74 g、氧化钙10.83 g、氯化钙13.78 g,充分混合后得到50 g固碳剂。
2)取1L海水置于密闭容器中(容器有盖并设置有输入管直通容器底部,容器顶部设置有出气口),经输入管将气体(二氧化碳含量为15%)通入海水中,同时检测海水的pH值。当海水的pH值下降至6.5时,停止通气同时加入10 g固碳剂,以800rpm转速搅拌溶解1小时,最终pH为12.13,如图2所示。
3)搅拌活化完成后,再次通入气体(二氧化碳含量为15%)进行吸收,吸收时温度为25 ℃,流速为100 ml/min,直至pH降至6.5。检测出气口的气体流速,如图2所示。
4)取固碳剂20 g加入固碳体系中,以1000rpm转速搅拌溶解1小时,此时pH达到12.61。
5)重复步骤3)的操作。
6)将剩余的20 g固碳剂加入固碳体系中,以1000rpm转速搅拌溶解1小时,此时pH达到11.76。
7)重复步骤3)的操作。
分别计算三次固碳过程的二氧化碳去除率、碳化效率,结果见表4。
表4不同过程的二氧化碳固碳效果
项目 | CO2去除率(%) | 碳化效率ζCa(%) |
第一次加入固碳剂 | 64.39 | 26.15 |
第二次加入固碳剂 | 72.64 | 28.52 |
第三次加入固碳剂 | 79.41 | 31.73 |
上述实施例结果表明,当固碳体系到达pH为6.5时,固碳剂的重复加入使得其碳化效率和对CO2的去除率发生了变化,并且呈上升态势,以实施例二为例,第一次加入固碳剂的碳化效率仅为26.52%,第二次加入固碳剂后,碳化效率为29.61%,到第三次加入固碳剂时,其碳化效率可达到了31.33%,对CO2的去除率也从初次加入固碳剂时的65.59%升高至82.64%,增加了17.05%。这表明在通入CO2得到的酸性条件下重复溶解固碳剂能逐步提高固碳剂整体的碳化效率和对CO2的去除率。
对比试验:
对比例一(仅进行初级固碳)
1)将氧化钙粉碎后过400目筛,称取氧化钙6.55 g。
2)取1L海水置于密闭容器中(容器有盖并设置有输入管直通容器底部,容器顶部设置有出气口),经输入管将高纯二氧化碳气体通入海水中,同时检测海水的pH值。当海水的pH值下降至6.5时,停止通气同时加入6.55 g氧化钙,以800rpm转速搅拌溶解1小时,最终pH为10.33。
3)搅拌活化完成后,再次通入高纯二氧化碳进行吸收,吸收时温度为25 ℃,流速为80 ml/min,直至pH降至6.5。
计算初级固碳过程的二氧化碳去除率、碳化效率,与实施例二(氧化钙用量基本相同)相比较,结果见表5。
表5不同固碳剂情况下的固碳效果
项目 | CO2去除率(%) | 碳化效率ζCa(%) |
实施例二 | 65.59 | 26.52 |
对比例一 | 50.24 | 24.38 |
上述结果表明,镁、钙的协同作用有利于钙离子的浸出,可以一定程度的提高CO2去除率与固碳剂的碳化效率。
对比例二(不同镁钙比的固碳效果)
将煅烧白云石、氯化镁、氧化钙和氯化钙预磨后过400目筛,根据不同的物料配比制备固碳剂。其中,
A:煅烧白云石20.33 g、氯化镁2.82 g、氧化钙12.36 g、氯化钙14.49 g,充分混合后得到50 g固碳剂。
B:煅烧白云石30.55 g、氯化镁12.77 g、氧化钙2.92 g、氯化钙3.76 g,充分混合后得到50 g固碳剂。
固碳过程同实施例二。分别计算三次固碳过程的二氧化碳去除率、碳化效率,结果见表6。
表6固碳剂不同镁钙比情况下的二氧化碳固碳效果
上述结果表明,CO2去除率及碳化效率相较于实施例二均有明显降低,这说明溶液中的镁钙比过高(>1:1)、过低(<1:10)都不利于最终碳酸钙的快速析出。重复加入固碳剂后,CO2去除率及碳化效率增加均不显著,这说明CO2去除率及碳化效率受到固碳剂的镁钙比变化的影响,证明合适的镁钙比能提高CO2去除率及碳化效率。
在实际应用中,可将多个固碳体系串联在一起,固碳体系之间采用管路联通,可对待处理气体中的二氧化碳进行多级吸收,最终实现对输入的二氧化碳气体的高效吸收,达到高效固碳的效果。
以上所述仅是本发明的优选实施方式,应当指出,对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明技术原理的前提下,还可以做出若干改进和润饰,这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (6)
1.一种基于海水的重复性高效固碳方法,其特征在于,包括以下步骤:
步骤S1:配置固碳剂
分别取煅烧白云石、氯化镁、氧化钙和氯化钙粉碎后混合均匀,得到固碳剂,其中按重量百分比计,各组分的含量为:煅烧白云石59.16%、氯化镁18.84%、氧化钙8.5%、氯化钙13.5%,以上各组分的重量百分比之和为100%;所述固碳剂中,镁钙比为1:1~1:10;
步骤S2:二氧化碳过饱和
以40~100ml/min的流速将含二氧化碳的气体通入海水中,当海水溶液的pH下降至6.5时,停止通气,然后向海水中加入固碳剂,进行充分搅拌活化,使固碳剂溶解,使海水溶液的pH达到10.21,得到含Ca2+、Mg2+离子的碱性溶液;
步骤S3:初级固碳
以40~100ml/min的流速将含二氧化碳的气体通入碱性溶液中,当碱性溶液的pH下降至6.5时,停止通气并补加固碳剂,充分搅拌活化使固碳剂溶解,使溶液的pH达到10.83,得到新的碱性体系;
步骤S4:重复固碳
在所加入的固碳剂总量与海水的固液比小于1的条件下,不断重复步骤S3中操作。
2.根据权利要求1所述的基于海水的重复性高效固碳方法,其特征在于:所述步骤S2中,所述固碳剂的加入量为每升海水中加入10g。
3.根据权利要求1所述的基于海水的重复性高效固碳方法,其特征在于:所述步骤S2中,所述搅拌转速为800~1000rpm。
4.根据权利要求1所述的基于海水的重复性高效固碳方法,其特征在于:所述步骤S3中,所述固碳剂的加入量为每升碱性溶液中加入20g。
5.根据权利要求1所述的基于海水的重复性高效固碳方法,其特征在于:所述步骤S3中,所述搅拌转速为1000~1500rpm。
6.根据权利要求1所述的基于海水的重复性高效固碳方法,其特征在于:所述步骤S3中,所述加入固碳剂后搅拌活化时间为1h。
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