CN117623759A

CN117623759A - 烧结体及其制造方法

Info

Publication number: CN117623759A
Application number: CN202311035055.1A
Authority: CN
Inventors: 山本棱; 武富正藏
Original assignee: Nichia Corp
Current assignee: Nichia Corp
Priority date: 2022-08-24
Filing date: 2023-08-16
Publication date: 2024-03-01

Abstract

本发明提供光通量高的烧结体及其制造方法。本发明的烧结体包含结晶凝聚粒和氧化铝相，该结晶凝聚粒包含稀土铝酸盐荧光体结晶相，上述氧化铝相配置在上述结晶凝聚粒的周围。烧结体的制造方法包括：准备在经湿式混合后进行干燥而得到的第1原料混合物、将上述第1原料混合物与氧化铝粒子进行干式混合、对将上述第1原料混合物和上述氧化铝粒子进行干式混合而得到的混合物进行成型、以及对将上述混合物成型而得到的成型体进行烧制。

Description

烧结体及其制造方法

技术领域

本公开涉及烧结体及其制造方法。

背景技术

已知有具备发光二极管(LED)或激光二极管(LD)、和波长转换构件的发光装置，所述波长转换构件包含对由LED、LD发出的光的波长进行转换的荧光体。这样的发光装置已被用于例如车载用途、一般照明用途、液晶显示装置的背光源、投影仪等的光源。

作为发光装置所具备的波长转换构件，例如，在专利文献1中公开了相对于理论密度具有特定范围的密度的单相的多孔性光学陶瓷(optoceramics)。

现有技术文献

专利文献

专利文献1：日本特开2017-197774号公报

发明内容

发明要解决的课题

对于波长转换构件而言，在利用多孔性使光散射的情况下，由于多孔性而使波长转换构件的密度降低时，容易导致光通量降低、光的导出效率降低。

因此，本公开的目的在于提供能够在保持高的光导出效率的同时提高光通量的烧结体及其制造方法。

解决课题的方法

第一方式为一种烧结体，其包含结晶凝聚粒和氧化铝相，所述结晶凝聚粒包含稀土铝酸盐荧光体结晶相，上述氧化铝相配置在上述结晶凝聚粒的周围。

第二方式为一种烧结体的制造方法，该方法包括：准备在经湿式混合后进行干燥而得到的第1原料混合物；将上述第1原料混合物和氧化铝粒子进行干式混合；对将上述第1原料混合物和上述氧化铝粒子进行干式混合而得到的混合物进行成型；以及对将上述混合物成型而得到的成型体进行烧制。

发明的效果

根据本公开，可以提供能够在保持高的光导出效率的同时提高光通量的烧结体及其制造方法。

附图说明

图1是烧结体的制造方法的流程图。

图2是示出了表示发光装置的一例的简要构成的图。

图3是示出了包含烧结体的荧光体器件的一例的简要构成的俯视图。

图4是示出了包含烧结体的荧光体器件的一例的简要构成的侧视图。

图5是实施例1的烧结体的SEM照片。

图6是实施例2的烧结体的SEM照片。

图7是比较例1的烧结体的SEM照片。

图8是比较例2的烧结体的SEM照片。

图9是比较例3的烧结体的SEM照片。

图10是比较例4的烧结体的SEM照片。

符号说明

1：结晶凝聚粒、

2：氧化铝相、

3：稀土铝酸盐荧光体结晶相、

100：发光装置、

101：激发光源、

102：准直透镜、

103、105及106：聚光透镜、

104：分色镜、

107：棒式积分器、

110：波长转换构件、

111：烧结体、

112：透光性薄膜、

120：波长转换器件、

121：旋转机构、

122：光反射板。

具体实施方式

以下，基于实施方式对本发明的烧结体及其制造方法进行说明。需要说明的是，以下所示的实施方式是用于将本发明的技术思想具体化的示例，本发明并不限定于以下的烧结体及其制造方法。需要说明的是，颜色名称与色度坐标的关系、光的波长范围与单色光的颜色名称的关系依照JIS Z8110。

烧结体包含结晶凝聚粒和氧化铝相，所述结晶凝聚粒包含稀土铝酸盐荧光体结晶相，氧化铝相配置在结晶凝聚粒的周围。在本说明书中，稀土铝酸盐荧光体结晶相有时记载为“荧光体结晶相”。另外，稀土铝酸盐荧光体有时记载为“荧光体”。在包含荧光体结晶相的结晶凝聚粒的周围配置有氧化铝相时，通过导热系数高于稀土铝酸盐荧光体结晶相的氧化铝相，将入射至烧结体的激发光吸收而发光时的热得以散热，能够抑制由热导致的发光能量的降低，可以提高从烧结体射出的光通量。需要说明的是，具有包含经Ce进行了活化的镥的钇铝石榴石结构的镥铝石榴石荧光体的导热系数约为8Wm^-1·K^-1，氧化铝的导热系数为30Wm^-1·K^-1。

烧结体优选在一个剖视图中包含2个以上的结晶凝聚粒，且氧化铝相配置在2个以上的结晶凝聚粒之间。一个剖视图表示对例如使用扫描电子显微镜(SEM)测得的SEM图像中的烧结体的表面或截面进行观察的情况。在2个以上的结晶凝聚粒之间配置有氧化铝相时，将激发光的能量吸收而发光时的热容易通过导热系数高于荧光体结晶相的氧化铝相而得以散热，能够抑制由热导致的发光能量的降低，可以发出高光通量的光。

在使用稀土铝酸盐荧光体的原料形成烧结体的情况下，稀土铝酸盐荧光体的组成中包含的剩余的氧化铝有时会游离而形成氧化铝相。剩余的铝进入稀土铝酸盐荧光体的组成时，会导致稀土铝酸盐荧光体的晶体结构产生变形。而如果稀土铝酸盐荧光体的晶体结构发生变形、母体结晶的晶格结点偏移，则会导致无法吸收激发光的能量，有时会因发生了变形的晶体结构的热振动而损失用于发光的能量，导致光通量降低。例如，日本特开2019-218560号公报中公开的单相的多孔性光学陶瓷通过使游离的Al₂O₃的含有率低于2.5体积％来抑制陶瓷的裂纹的形成。

在烧结体中，配置在结晶凝聚粒的周围的氧化铝相并不是在作为形成稀土铝酸盐荧光体结晶相的原料的氧化铝(以下也称为“第1氧化铝”)形成稀土铝酸盐荧光体结晶相时由来源于未被导入荧光体的组成而游离的剩余的铝的氧化铝所形成的。通过在形成稀土铝酸盐荧光体结晶相的原料的第1氧化铝以外另行添加与第1氧化铝大小不同的氧化铝(以下也称为“第2氧化铝”)，可以将比未被导入稀土铝酸盐荧光体的组成而游离的剩余氧化铝更多量的氧化铝相配置在结晶凝聚粒的周围。氧化铝相不是仅由以作为用于形成稀土铝酸盐荧光体结晶相的原料的第1氧化铝为来源而形成的氧化铝所构成的氧化铝相，而是由与第1氧化铝大小不同的第2氧化铝形成的氧化铝相，由此，不会导致稀土铝酸盐荧光体的母体晶体结构变形，能够效率良好地将稀土铝酸盐荧光体的发光时的热散发，从而提高光通量。

烧结体优选在烧结体的表面或截面中包含最大长度为1.0μm以上的氧化铝相。对于作为形成稀土铝酸盐荧光体结晶相的原料的第1氧化铝(第1氧化铝粒子)而言，为了提高与其它原料的反应性，优选为BET比表面积大、粒径较小的材料。另一方面，对于形成在包含荧光体结晶相的结晶凝聚粒的周围配置的氧化铝相的第2氧化铝(第2氧化铝粒子)而言，为了使其不易与形成荧光体结晶相的原料发生反应，优选为BET比表面积小、粒径较大的材料。可以推测，对于烧结体而言，如果在其表面或截面中包含最大长度为1.0μm以上的氧化铝相、且氧化铝相配置在结晶凝聚粒的周围，则不是仅由未包含在荧光体结晶相的组成中的剩余的第1氧化铝形成了氧化铝相，而是形成了以大小与第1氧化铝不同的第2氧化铝作为来源的氧化铝相。在本说明书中，将作为测定对象的烧结体的表面或截面中的氧化铝相或结晶凝聚粒的轮廓的最远离的2点作为氧化铝相或结晶凝聚粒的长径，将作为测定对象的烧结体的表面或截面中氧化铝相或结晶凝聚粒的长径中的最大的值作为最大长度。对于烧结体而言，在其表面或截面中，氧化铝相的最大长度可以为3.0μm以下，可以为2.5μm以下，可以为2.0μm以下。

烧结体优选在烧结体的表面或截面中，在相对于表面或截面的100面积％为2.5面积％以上且10.0面积％以下的范围内包含氧化铝相。在烧结体中，如果氧化铝相配置在结晶凝聚粒的周围、且在相对于表面或截面的100面积％为2.5面积％以上且10.0面积％以下的范围内包含氧化铝相，则能够使荧光体结晶相吸收激发光的能量而发光时的热从导热系数高于荧光体结晶相的氧化铝相效率良好地散热，从而提高光通量。在烧结体的表面或截面中，相对于表面或截面的100面积％，可以包含3.0面积％以上的氧化铝相，可以包含4.0面积％以上，可以包含4.5面积％以上，可以包含9.5面积％以下，可以包含9.0面积％以下，可以包含8.5面积％以下。在烧结体中，相对于烧结体的表面或截面的100面积％而言的氧化铝相的面积比例可以根据使用扫描电子显微镜(SEM)测得的SEM图像而求出。

对于烧结体而言，优选在烧结体的表面或截面中的结晶凝聚粒的最大长度在10.0μm以上且150.0μm以下的范围内。烧结体的表面或截面中的结晶凝聚粒的最大长度更优选在60.0μm以上且130.0μm以下的范围内，进一步优选在70.0μm以上且120.0μm以下的范围内。如果烧结体的表面或截面中的结晶凝聚粒的最大长度在10.0μm以上且150.0μm以下的范围内，则结晶凝聚粒中包含的荧光体结晶相易于吸收入射至烧结体的激发光并进行波长转换，能够抑制从烧结体射出的光通量的降低，从而从烧结体射出保持了高光通量的光。如果烧结体的表面或截面中的结晶凝聚粒的最大长度在10.0μm以上且150.0μm以下的范围内，则结晶凝聚粒大于氧化铝相，氧化铝相容易配置在结晶凝聚粒的周围。另外，在结晶凝聚粒大于稀土铝酸盐荧光体结晶相时，氧化铝相易于配置在2个以上的结晶凝聚粒之间。

烧结体的表面或截面中的测定范围的区域优选为使用SEM测得的SEM图像中的48387μm²的区域。对于烧结体的表面或截面中的测定范围的区域，可以测定氧化铝相的长径、最大长度、相对于测定范围的区域100面积％而言的氧化铝相的面积比例、以及结晶凝聚粒的长径及最大长度。在烧结体的表面或截面的SEM图像中为48387μm²的区域时，能够准确地测定氧化铝相的长径、最大长度及氧化铝相的面积比例、以及结晶凝聚粒的长径及最大长度。

在烧结体中，相对于结晶凝聚粒和氧化铝相的合计100体积％，优选氧化铝相在2.5体积％以上且10.0体积％以下的范围内。相对于结晶凝聚粒和氧化铝相的合计100体积％，氧化铝相可以为3.0体积％以上且9.5体积％以下的范围内，可以为4.0体积％以上且9.0体积％以下的范围内，可以为4.5体积％以上且8.5体积％以下的范围内。在烧结体中，氧化铝相在2.5体积％以上且10.0体积％以下的范围内时，氧化铝相易于配置在结晶凝聚粒的周围，氧化铝相易于配置在2个以上的结晶凝聚粒之间。在烧结体中，与相对于烧结体的表面或截面的100面积％而言的氧化铝相的面积比例同样地，相对于结晶凝聚粒和氧化铝相的合计100体积％而言的氧化铝相的体积比例可以根据使用SEM测得的SEM图像而求出。这是由于，对于烧结体中的氧化铝相而言，可以推测显露于烧结体的表面或截面的氧化铝相也存在于厚度方向上。

稀土铝酸盐荧光体结晶相优选包含选自Y、La、Lu、Gd及Tb中的至少一种元素。稀土铝酸盐荧光体结晶相中包含选自Y、La、Lu、Gd及Tb中的至少一种元素时，易于得到具有吸收所入射的激发光并波长转换成期望色调的光的组成的稀土铝酸盐荧光体结晶相。

稀土铝酸盐荧光体结晶相优选具有下述式(I)所示的组成式所包含的组成。稀土铝酸盐荧光体结晶相具有下述式(I)所示的组成时，能够吸收激发光并射出波长转换成了期望色调的光。

(R¹ _1-nCe_n)₃(Al_1-mM¹ _m)_5kO₁₂ (I)

(上述式(I)中，R¹为选自Y、La、Lu、Gd及Tb中的至少一种元素，M¹为选自Ga及Sc中的至少一种元素，m、n及k分别满足0≤m≤0.02、0.001≤n≤0.017、0.95≤k≤1.10。)

在上述式(I)所示的组成中，R¹可以包含2种以上的稀土元素。Ce是稀土铝酸盐荧光体结晶相的活化元素，在上述式(I)所示的组成中，变量n与3的乘积表示Ce的摩尔比。变量n更优选为0.002以上且0.016以下(0.002≤n≤0.016)，进一步优选为0.003以上且0.015以下(0.003≤n≤0.015)。在上述式(I)所示的组成中，变量m、5及k的乘积表示元素M¹的摩尔比。在以式(I)表示的组成中，也可以不包含元素M¹，即，也可以为m＝0。在上述式(I)所示的组成中，为了波长转换成期望色调，变量m可以为0.00001以上且0.02以下(0.00001≤m≤0.02)，可以为0.00005以上且0.018以下(0.00005≤m≤0.018)。在上述式(I)所示的组成中，变量k与5的乘积表示Al及元素M¹的合计的摩尔比。变量k更优选为0.96以上且1.09以下(0.96≤k≤1.09)，进一步优选为0.97以上且1.08以下(0.97≤k≤1.08)。

烧结体的相对密度优选为90％以上，更优选为93％以上，优选为95％以上，可以为100％，可以为99％以下。烧结体的相对密度为90％以上且100％以下的范围内时，通过荧光体结晶相将入射至烧结体的激发光进行波长转换时所发出的热可从配置在荧光体结晶相的周围的氧化铝相效率良好地散热，因此能够射出光通量高的波长转换光。

烧结体的相对密度可以根据烧结体的表观密度及烧结体的真密度、通过下述式(1)来计算。

[数学式1]

烧结体的相对密度(％)＝(烧结体的表观密度÷烧结体的真密度)×100 (1)

烧结体的表观密度是用烧结体的质量除以烧结体的体积而得到的值，可以通过下述式(2)计算。烧结体的真密度可以通过下述式(3)使用荧光体的真密度和氧化铝(氧化铝粒子)的真密度。烧结体的空隙率是从100％减去烧结体的相对密度而得到的剩余的值。

[数学式2]

烧结体的表观密度＝烧结体的质量(g)÷烧结体的体积(阿基米德法)(cm³) (2)

[数学式3]

稀土铝酸盐荧光体的质量比例(质量％)：P1_m

稀土铝酸盐荧光体的真密度(g/cm³):P1_d

氧化铝粒子的质量比例(质量％)：P2_m

氧化铝粒子的真密度(g/cm³):P2_d

P1_m+P2_m＝100质量％

烧结体可以作为激发光入射的入射面(第1主面)与经波长变化后的光射出的出射面(第1主面)为相同面的反射型的波长转换构件使用。在将烧结体用作反射型的波长转换构件的情况下，对烧结体的厚度没有限制，在烧结体为板状体的情况下，为了使光的导出效率良好，优选板厚在90μm以上且250μm以下的范围内，更优选在100μm以上且240μm以下的范围内。

在烧结体的形状为板状、激发光入射的入射面与光射出的出射面为相同面的情况下，将入射光的光径设为100％时，优选出射光的光径小于102％，更优选为101％以下。像这样地，在相对于入射光的光径，从与入射面相同面射出的出射光的光径相对于入射光的光径100％小于102％时，可保持出射光的光的扩展被抑制的状态，易于将从烧结体射出的光聚焦于目标的位置。入射至烧结体的一面的入射光的光径是从光源射出的光的光径。入射光的光径可以通过例如色彩亮度计而测定。入射光的光径优选为0.1mm以上且5mm以下的范围内，更优选为0.5mm以上且4mm以下的范围内。对于从与烧结体的入射光入射的面相同的面射出的出射光的光径而言，可以利用色彩亮度计测定从烧结体射出的光的发光亮度，并将得到的发光光谱中显示出最大亮度的位置作为中心(测定中心)，以绝对值的形式测定发光光谱中达到最大亮度的100分之10的亮度(以下有时称为“10/100亮度”)的2个部位的位置距测定中心的距离(mm)，从而可以测定出从发光光谱中的最大亮度至达到最大亮度的10/100亮度的2个部位的位置的距测定中心的距离(mm)的绝对值之和作为出射光的光径。

烧结体的制造方法包括：准备在经湿式混合后进行干燥而得到的第1原料混合物；将第1原料混合物和氧化铝粒子进行干式混合；对将第1原料混合物和氧化铝粒子进行干式混合而得到的混合物进行成型；以及，对将混合物成型而得到的成型体进行烧制。

图1是示出了烧结体的制造方法的一例的流程图。参照图1对烧结体的制造方法进行说明。烧结体的制造方法包括：准备第1原料混合物的S101、将第1原料混合物和氧化铝粒子进行干式混合的S102、对混合物进行成型的S103、以及对成型体进行烧制的S104。

在准备第1原料混合物时，第1原料混合物可以含有：包含选自Y、La、Lu、Gd及Tb中的至少一种稀土元素R¹的第1氧化物粒子；包含Ce的第2氧化物粒子；包含Al的第3氧化物粒子；根据需要而添加的包含选自Ga及Sc中的至少一种元素M¹的第4氧化物粒子；以及根据需要而添加的稀土铝酸盐荧光体粒子。

第1氧化物粒子具体可以列举：氧化钇粒子、氧化镧粒子、氧化镥粒子、氧化钆粒子、氧化铽粒子。第2氧化物粒子可以列举出氧化铈粒子。第3氧化物粒子可以列举出氧化铝粒子。第4氧化物粒子可以列举出氧化镓粒子、氧化钪粒子。

在包含Al的第3氧化物粒子为氧化铝粒子的情况下，第1原料混合物中包含的作为包含Al的第3氧化物粒子的氧化铝粒子也称为“第1氧化铝粒子”。第3氧化物粒子(第1氧化铝粒子)优选比后述的待与第1原料混合物进行干式混合的氧化铝粒子(以下也称为“第2氧化铝粒子”)的BET比表面积更大、粒径更小。第1原料混合物中包含的作为第3氧化物粒子的第1氧化铝粒子比第2氧化铝粒子的BET比表面积更大、且比第2氧化铝粒子的粒径更小时，与第1原料混合物中包含的各氧化物粒子的反应性良好，易于优选地形成具有上述式(I)所示的组成的稀土铝酸盐荧光体结晶相，稀土铝酸盐荧光体结晶相的晶体结构的变形得以抑制，母体结晶的晶格结点不会偏移，因此，能够效率良好地吸收激发光的能量，可以从荧光体结晶相射出经过了波长转换的光通量高的光。包含Al的第3氧化物粒子、例如第1氧化铝粒子的BET比表面积优选在大于10.0m²/g且15.0m²/g以下的范围内。包含Al的第3氧化物粒子的BET比表面积在大于10.0m²/g且15.0m²/g以下的范围内时，与第1原料混合物中包含的氧化物粒子的反应性变高，可以形成具有期望组成的稀土铝酸盐荧光体结晶相。包含Al的第3氧化物粒子的BET比表面积可以在10.5m²/g以上且14.5m²/g以下的范围内，可以在11.0m²/g以上且14.0m²/g以下的范围内，可以在11.5m²/g以上且13.5m²/g以下的范围内。

第1原料混合物中包含的各氧化物粒子优选以成为上述式(I)所示的组成的摩尔比的方式配合。

在第1原料混合物中包含的各氧化物例如以成为上述式(I)所示的组成的摩尔比的方式配合的情况下，优选第1原料混合物中包含的稀土铝酸盐荧光体粒子具有上述式(I)所示的组成。

在第1原料混合物中包含稀土铝酸盐荧光体粒子的情况下，相对于第1氧化物粒子、第2氧化物粒子、第3氧化物粒子及根据需要而添加的第4氧化物粒子的合计100质量％，稀土铝酸盐荧光体粒子的质量比率优选在10质量％以上且90质量％以下的范围内，更优选在12质量％以上且80质量％以下的范围内，更优选在15质量％以上且70质量％以下的范围内。在第1原料混合物中包含上述质量比率范围内的稀土铝酸盐荧光体粒子时，有时易于得到以氧化铝相配置在包含稀土铝酸盐荧光体结晶相的结晶凝聚粒的周围的方式包含期望大小的结晶凝聚粒的烧结体。第1原料混合物中包含的稀土铝酸盐荧光体粒子可以为通过共沉淀法形成的稀土铝酸盐荧光体粒子。通过共沉淀法形成的稀土铝酸盐荧光体粒子具有大的比表面积，易于形成包含稀土铝酸盐荧光体结晶相的结晶凝聚粒。

第1原料混合物优选经过湿式混合。通过使第1原料混合物经过湿式混合，第1至第4氧化物粒子及根据需要而添加的稀土铝酸盐荧光体粒子可均匀地分散于液体，形成包含均质的稀土铝酸盐荧光体结晶相的结晶凝聚粒。将第1原料混合物进行湿式混合时所使用的液体可以举出：去离子水、水、乙醇等。将第1原料混合物进行湿式混合时所使用的液体相对于第1原料混合物100质量份优选为10质量份以上且200质量份以下的范围内，也可以为40质量份以上且150质量份以下的范围内。

待进行湿式混合的第1原料混合物也可以包含分散剂。分散剂例如可以使用有机类分散剂，可以使用阳离子型分散剂、阴离子型分散剂、非离子型分散剂等。在第1原料混合物中添加分散剂的情况下，优选为分散剂会通过加热脱脂、烧制而挥发的量，相对于第1原料混合物100质量％优选为10质量％以下，也可以为5质量％以下，还可以为3质量％以下。

第1原料混合物可以在湿式混合后进行干燥而得到第1原料混合物。干燥温度可以为50℃以上且150℃以下的范围内，干燥时间可以为1小时以上且20小时以内。通过将第1原料混合物进行湿式混合并使其干燥，可以得到第1至第4氧化物及根据需要包含的稀土铝酸盐荧光体粒子的各原料均匀混合而成的第1原料混合物。

优选与第1原料混合物中含有的包含Al的第3氧化物粒子的BET比表面积相比，待与第1原料混合物进行干式混合的氧化铝粒子(第2氧化铝粒子)的BET比表面积更小。第2氧化铝粒子由于BET比表面积小于包含Al的第3氧化物粒子，因此，不容易与第1原料混合物中的各氧化物粒子发生反应，易于在由第1原料混合物形成的结晶凝聚粒的周围形成由第2氧化铝粒子形成的氧化铝相。

待与第1原料混合物进行干式混合的氧化铝粒子(第2氧化铝粒子)的BET比表面积优选在1.0m²/g以上且10.0m²/g以下的范围内。待与第1原料混合物进行干式混合的氧化铝粒子(第2氧化铝粒子)的BET比表面积在1.0m²/g以上且10.0m²/g以下的范围内时，第2氧化铝粒子的BET比表面积小，因此，不容易与第1原料混合物中的各氧化物粒子反应，易于在由第1原料混合物形成的结晶凝聚粒的周围形成氧化铝相，所述氧化铝相由易于将荧光体结晶相发出的热进行散热的大小的第2氧化铝粒子形成。待与第1原料混合物进行干式混合的氧化铝粒子(第2氧化铝粒子)的BET比表面积可以为1.5m²/g以上且9.0m²/g以下的范围内，可以为2.0m²/g以上且8.0m²/g以下的范围内，可以为3.0m²/g以上且7.0m²/g以下的范围内。

烧结体的制造方法包括：将经湿式混合后进行干燥而得到的第1原料混合物、与氧化铝粒子(第2氧化铝粒子)进行干式混合。干式混合例如优选利用球磨机进行10分钟以上且2小时以内。可以在干式混合后通过网眼350μm以下的筛子。与经过了湿式混合的情况相比，第1原料混合物和氧化铝粒子被干式混合时，不会被均等地混合。而通过将没有像湿式混合的情况那样被均等地混合的经过了干式混合的第1原料混合物和氧化铝粒子进行烧制，会由第1原料混合物形成包含稀土铝酸盐荧光体结晶相的结晶凝聚粒，从而易于得到在结晶凝聚粒的周围配置有氧化铝相的烧结体。对于包含第1原料混合物和氧化铝粒子的混合物，也可以进行使部分被粉碎的干式粉体混合。

相对于第1原料混合物和氧化铝粒子的合计量100体积％，优选包含2.5体积％以上且10.0体积％以下的范围内的氧化铝粒子(第2氧化铝粒子)。通过使用以氧化铝粒子相对于第1原料混合物和氧化铝粒子的合计量100体积％为2.5体积％以上且10.0体积％以下的范围内的方式将第1原料混合物和氧化铝粒子进行干式混合而得到的混合物，可以得到相对于结晶凝聚粒和氧化铝相的合计100体积％，氧化铝相在2.5体积％以上且10.0体积％以下的范围内的烧结体。相对于第1原料混合物和氧化铝粒子的合计量100体积％，可以包含3.0体积％以上的氧化铝粒子，可以包含4.0体积％以上，可以包含4.5体积％以上，可以包含9.5体积％以下，可以包含9.0体积％以下，可以包含8.5体积％以下。

烧结体的制造方法包括：对经干式混合而得到的混合物进行成型。对经干式混合得到的混合物进行成型的方法可以采用压制成型法等已知的方法。作为压制成型法，可以举出例如：模具压制成型法、在JIS Z2500:2000、No.2109中定义了用语的冷等静压制(CIP：Cold Isostatic Pressing)法等。此外，也可以以单轴进行压缩而成型。对于成型方法而言，为了调整成型体的形状，可以采用两种方法，例如，可以在进行了模具压制成型之后进行CIP，也可以在通过辊台法以单轴进行了压缩后进行CIP。CIP优选通过以水作为介质的冷等静压制法来压制成型体。

模具压制成型时的压力或以单轴进行压缩而成型时的压力优选为5MPa以上且50MPa以下的范围内，更优选为5MPa以上且30MPa以下的范围内。模具压制成型时的压力或以单轴进行压缩而成型时的压力为上述范围时，能够将成型体调整为期望的形状。

CIP的压力优选为50MPa以上且200MPa以下的范围内，更优选为50MPa以上且180MPa以下的范围内。CIP中的压力为50MPa以上且200MPa以下的范围内时，可以得到包含含有稀土铝酸盐荧光体结晶相的结晶凝聚粒、和配置在结晶凝聚粒的周围的氧化铝相的烧结体。

对于将混合物成型而得到的成型体，可以进行加热而将分散剂等去除而进行脱脂。在对成型体加热而进行脱脂的情况下，优选在大气及氮气氛围中于500℃以上且1000℃以下的范围内进行加热。通过在大气及氮气氛围中于500℃以上且1000℃以下的范围内进行加热，成型体中包含的碳的量减少，能够抑制由包含碳所导致的光通量的降低。

烧结体的制造方法包括：对进行成型而得到的成型体进行烧制。对成型体进行烧制时，烧制温度(烧制炉内的温度)优选为1300℃以上且1800℃以下的范围内，更优选为1400℃以上且1790℃以下的范围内，进一步优选为1450℃以上且1780℃以下的范围内，可以为1500℃以上且1700℃以下的范围内，可以为1550℃以上且1650℃以下的范围内。在对成型体进行烧制时，烧制温度如果为1300℃以上，则能够得到包含含有稀土铝酸盐荧光体结晶相的结晶凝聚粒、和配置在结晶凝聚粒的周围的氧化铝相的烧结体。在对成型体进行烧制时，烧制温度如果为1800℃以下，则不会导致其熔化而使各结晶相的晶界消失，可以得到在烧结体的截面中包含分散于各结晶相的周围的空隙、各结晶相的晶界能够区分的烧结体。

在对成型体进行烧制时，优选在含氧气体氛围中进行。气体氛围中的氧的含量优选为5体积％以上，更优选为10体积％以上，进一步优选为15体积％以上。成型体可以在大气(氧含量为20体积％以上)氛围中进行烧制。在气体氛围中的氧的含量小于1体积％的气体氛围中，氧化物的表面难以熔融，难以形成包含稀土铝酸盐荧光体结晶相的结晶凝聚粒，有时难以使氧化铝相配置在结晶凝聚粒的周围。气体氛围中的氧量的测定例如可以根据流入烧制装置的氧量进行测定，可以在20℃的温度、大气压(101.325kPa)的压力下进行测定。对成型体进行烧制时的压力可以为大气压(101.325kPa)。

得到的烧结体可以在还原气体氛围中进行退火处理。通过对得到的烧结体在还原气体氛围中进行退火处理，烧结体中的稀土铝酸盐荧光体结晶相所包含的被氧化了的作为活化元素的铈被还原，能够抑制各结晶相的波长转换效率的降低和发光效率的降低。还原气体氛围可以是包含选自氦、氖及氩中的至少一种稀有气体或氮气、和氢气或一氧化碳气体的气体氛围，更优选气体氛围中至少包含氩气或氮气、和氢气或一氧化碳气体。退火处理可以在加工之后进行。

退火处理的温度为低于烧制温度的温度，优选为1000℃以上且1600℃以下的范围内。退火处理的温度更优选为1100℃以上且1400℃以下的范围内。退火处理的温度为低于烧制温度的温度，在1000℃以上且1600℃以下的范围内时，可以在不导致烧结体中的空隙降低的情况下将烧结体中的稀土铝酸盐荧光体结晶相所包含的被氧化了的作为活化元素的铈还原，从而抑制波长转换的效率的降低和光通量的降低。

对于得到的烧结体，可以进行切断成期望的大小或厚度的加工。进行切断的方法可以利用公知的方法，可以列举例如：刀片切割、激光切割、使用线锯进行切断的方法。

对于得到的烧结体，可以进行面处理。面处理是对将得到的烧结体进行切断而得到的切断物的表面进行面处理。通过该面处理，对于烧结体而言，不仅可以使烧结体的表面处于适当的状态而提高光的导出效率，而且可以通过与上述的加工一起或单独进行面处理而使烧结体成为期望的形状、大小或厚度。面处理可以在将烧结体切断成期望的大小或厚度而进行加工之前进行，也可以在加工之后进行。作为进行面处理的方法，可以列举例如：基于喷砂的方法、基于机械磨削的方法、基于切割的方法、基于化学性蚀刻的方法等。

通过上述的制造方法，可得到包含氧化铝相和含有稀土铝酸盐荧光体结晶相的结晶凝聚粒、且氧化铝相配置在结晶凝聚粒的周围的烧结体。通过上述的制造方法得到的烧结体中包含的稀土铝酸盐荧光体结晶相优选具有上述式(I)所示的组成。

得到的烧结体可以通过作为波长转换构件与光源组合而用作投影仪用光源等发光装置。

针对使用了上述的烧结体作为波长转换构件的发光装置进行说明。发光装置具备烧结体和激发光源。

激发光源优选为包含LED芯片或LD芯片的半导体发光元件。半导体发光元件可以使用氮化物类半导体。通过使用半导体发光元件作为激发光源，可以得到高效率且输出相对于输入的线性高、对机械性冲击的耐性强的稳定的发光装置。烧结体可以构成对由半导体发光元件发出的光的波长进行转换并发出经波长转换后的混色光的发光装置。半导体发光元件例如优选发出350nm以上且500nm以下的波长范围的光。烧结体优选对来自半导体发光元件的激发光进行波长转换而发出在500nm以上且小于650nm具有发光峰值波长的出射光。

发光元件更优选为激光二极管。可以使从作为激发光源的激光二极管射出的激发光入射至波长转换构件，使经波长转换构件的陶瓷复合体中所含的荧光体进行了波长的转换后的光聚光，并通过透镜阵列、偏振光转换元件、色分离光学系统等多个光学系统而分离为红色光、绿色光及蓝色光，根据图像信息进行调制而形成彩色的图像光。也可以使从作为激发光源的激光二极管射出的激发光通过分色镜或准直光学系统等光学系统后入射至波长转换构件。

图2是示出了表示发光装置100的一例的构成的示意图。图2中的箭头示意性地示出了光的光路。发光装置100优选包括：作为发光元件的激发光源101、准直透镜102、3个聚光透镜103、105及106、分色镜104、棒式积分器(rod integrator)107、以及包含波长转换构件的波长转换器件120。激发光源101优选使用激光二极管。激发光源101可以使用多个激光二极管，可以将多个激光二极管配置成阵列状或矩阵状。准直透镜102可以是多个准直透镜以阵列状配置而成的准直透镜阵列。从激发光源101射出的激光通过准直透镜102而成为基本平行光，被聚光透镜103聚光，在通过分色镜104后，进一步被聚光透镜105聚光。经聚光透镜105聚光后的激光被包含波长转换构件110和光反射板122的波长转换器件120进行波长转换，在期望的波长范围具有发光峰值波长的光从波长转换器件120的波长转换构件110侧射出。从波长转换器件120射出的经波长转换后的光被聚光透镜106聚光，入射至棒式积分器107，从而从发光装置100射出在被照明区域中的照度分布的均匀性得到了提高的光。

图3是示出了波长转换器件120的一例的平面的构成的示意图。需要说明的是，在图4中，作为构成发光装置100的构件之一，以侧视图示出了波长转换器件120。波长转换器件120至少具备波长转换构件110。波长转换器件120具备圆板状的波长转换构件110，可以具备用于使波长转换构件110旋转的旋转机构121。旋转机构121与电动机等驱动机构连结，可以通过使波长转换构件110旋转而散热。

图4是针对作为在图2中构成发光装置100的构件之一而以侧视图示出的波长转换器件120的详细情况，示出了波长转换器件120的一例的侧面的构成的示意图。波长转换器件120具备烧结体111和透光性薄膜112作为波长转换构件110。波长转换器件120在波长转换构件110的与烧结体111配置有透光性薄膜112一侧相反的一侧具备光反射板122。需要说明的是，在能够使来自烧结体111的光充分射出至配置有透光性薄膜112一侧的情况下，也可以省略光反射板122。光反射板122不仅作为使来自烧结体111的光反射至配置有透光性薄膜112一侧的构件而使用，也可以作为将烧结体111中产生的热传递至外部并散热的散热构件而使用。

本发明的实施方式包括以下的烧结体及其制造方法。

[项1]

一种烧结体，其包含结晶凝聚粒和氧化铝相，所述结晶凝聚粒包含稀土铝酸盐荧光体结晶相，

上述氧化铝相配置在上述结晶凝聚粒的周围。

[项2]

根据项1所述的烧结体，其中，在一个剖视图中包含2个以上的上述结晶凝聚粒，上述氧化铝相配置在2个以上的上述结晶凝聚粒之间。

[项3]

根据项1或2所述的烧结体，其中，在上述烧结体的表面或截面中包含最大长度为1.0μm以上的所述氧化铝相。

[项4]

根据项1～3中任一项所述的烧结体，其中，在上述烧结体的表面或截面中，相对于表面或截面的100面积％，在2.5面积％以上且10.0面积％以下的范围内包含所述氧化铝相。

[项5]

根据项4所述的烧结体，其中，上述烧结体的表面或截面中的测定范围的区域是使用扫描电子显微镜测得的SEM图像中的48387μm²的区域。

[项6]

根据项1～5中任一项所述的烧结体，其中，所述烧结体的表面或截面中的上述结晶凝聚粒的最大长度在10.0μm以上且150.0μm以下的范围内。

[项7]

根据项6所述的烧结体，其中，上述烧结体的表面或截面中的测定范围的区域为使用扫描电子显微镜测得的SEM图像中的48387μm²的区域。

[项8]

根据项1～7中任一项所述的烧结体，其中，相对于上述结晶凝聚粒和上述氧化铝相的合计100体积％，上述氧化铝相在2.5体积％以上且10.0体积％以下的范围内。

[项9]

根据项1～8中任一项所述的烧结体，其中，上述稀土铝酸盐荧光体结晶相包含选自Y、La、Lu、Gd及Tb中的至少一种元素。

[项10]

根据项1～9中任一项所述的烧结体，其中，上述稀土铝酸盐荧光体结晶相具有下述式(I)所示的组成。

(R¹ _1-nCe_n)₃(Al_1-mM¹ _m)_5kO₁₂ (I)

[项11]

一种烧结体的制造方法，该方法包括：

准备在经湿式混合后进行干燥而得到的第1原料混合物；

将上述第1原料混合物和氧化铝粒子进行干式混合；

对将上述第1原料混合物和上述氧化铝粒子进行干式混合而得到的混合物进行成型；以及

对将上述混合物成型而得到的成型体进行烧制。

[项12]

根据项11所述的烧结体的制造方法，其中，在准备上述第1原料混合物时，所述第1原料混合物含有：包含选自Y、La、Lu、Gd及Tb中的至少一种元素R¹的第1氧化物粒子；包含Ce的第2氧化物粒子；包含Al的第3氧化物粒子；根据需要而添加的包含选自Ga及Sc中的至少一种元素M¹的第4氧化物粒子；以及根据需要而添加的稀土铝酸盐荧光体粒子。

[项13]

根据项11或12所述的烧结体的制造方法，其中，待与上述第1原料混合物进行干式混合的氧化铝粒子的BET比表面积在1.0m²/g以上且10.0m²/g以下的范围内。

[项14]

根据项11～13中任一项所述的烧结体的制造方法，其中，与上述包含Al的第3氧化物粒子的BET比表面积相比，上述氧化铝粒子的BET比表面积更小。

[项15]

根据项12～14中任一项所述的烧结体的制造方法，其中，上述包含Al的第3氧化物粒子的BET比表面积在大于10.0m²/g且15.0m²/g以下的范围内。

[项16]

根据项11～15中任一项所述的烧结体的制造方法，其中，相对于上述第1原料混合物及上述氧化铝粒子的合计量100体积％，在2.5体积％以上且10.0体积％以下的范围内包含上述氧化铝粒子。

[项17]

根据项11～16中任一项所述的烧结体的制造方法，其中，在对上述成型体进行烧制时，烧制温度在1300℃以上且1800℃以下的范围内。

实施例

以下，结合实施例对本发明具体进行说明。本发明并不限定于这些实施例。

作为第1氧化物粒子，使用了氧化镥的纯度为99质量％、BET比表面积为12.2m²/g的氧化镥粒子。

作为第2氧化物粒子，使用了氧化铈的纯度为92质量％、BET比表面积为124.9m²/g的氧化铈粒子。

作为第3氧化物粒子，使用了氧化铝的纯度为99质量％、BET比表面积为12.2m²/g的氧化铝粒子(第1氧化铝粒子)。

实施例1

称量作为第1氧化物粒子的氧化镥粒子、作为第2氧化物粒子的氧化铈粒子、以及作为第3氧化物粒子的氧化铝粒子(第1氧化铝粒子)，并使得各氧化物粒子中包含的Lu、Al、Ce的各元素的摩尔比达到Lu_2.987Ce_0.013Al₅O₁₂所示的组成。相对于第1氧化物粒子、第2氧化物粒子及第3氧化物粒子的合计量100质量份，加入分散剂(FlOWLEN G-700、共荣社化学株式会社)4.0质量份，进一步加入乙醇50质量份，使用球磨机进行湿式混合，于130℃干燥10小时后，使用球磨机进行干式粉碎混合，准备了第1原料混合物。

作为待与第1原料混合物进行干式混合的氧化铝粒子(第2氧化铝粒子)，使用了氧化铝的纯度为99质量％以上、BET比表面积为5.3m²/g的第2氧化铝粒子。

相对于第1原料混合物和氧化铝粒子(第2氧化铝粒子)的合计量100体积％，添加了第2氧化铝粒子，并使得第2氧化铝粒子达到表1所示的量(体积％)。对于第1原料混合物和第2氧化铝粒子，使用球磨机进行了15分钟的干式混合。

将得到的混合物填充于模具中，以5MPa(51kgf/cm²)的压力形成了直径26mm、厚度8mm的圆筒形状的成型体。将得到的成型体放入包装容器而进行真空包装，使用冷等静压制装置(株式会社神户制钢所(KOBELCO)制)以176MPa进行CIP，得到了成型体。将得到的成型体在氮气体氛围、700℃的条件下进行了加热脱脂。

使用烧制炉(丸祥电气株式会社制)对成型得到的成型体进行烧制，得到了烧结体。烧制的条件为大气氛围(101.325kPa、氧浓度:约20体积％)，温度为1560℃，烧制时间为6小时。用线锯将得到的烧结体切断成适当的形状及大小之后，用平面磨削机对该切断物的表面进行了研磨。然后，最终得到了板厚为230μm的实施例1的烧结体。实施例1的烧结体包含了结晶凝聚粒和氧化铝相，所述结晶凝聚粒包含具有Lu_2.987Ce_0.013Al₅O₁₂所示的组成的稀土铝酸盐荧光体结晶相，所述氧化铝相是在烧结体的表面或截面中最大长度为1.0μm以上的氧化铝相。氧化铝相配置在了结晶凝聚粒的周围。

实施例2

相对于第1原料混合物和氧化铝粒子(第2氧化铝粒子)的合计100体积％，添加了第2氧化铝粒子，并使得第2氧化铝粒子达到表1所示的量(体积％)，除此以外，与实施例1同样地得到了实施例2的烧结体。实施例2的烧结体包含了结晶凝聚粒和氧化铝相，所述结晶凝聚粒包含具有Lu_2.987Ce_0.013Al₅O₁₂所示的组成的稀土铝酸盐荧光体结晶相，所述氧化铝相是在烧结体的表面或截面中最大长度为1.0μm以上的氧化铝相。氧化铝相配置在了结晶凝聚粒的周围。

比较例1

未在第1原料混合物中干式混合氧化铝粒子(第2氧化铝)，仅使用了第1原料混合物作为混合物，除此以外，与实施例1同样地得到了比较例1的烧结体。比较例1的烧结体未能确认到结晶凝聚粒，氧化铝相整体性地散布存在。

比较例2

未在第1原料混合物中干式混合氧化铝粒子(第2氧化铝粒子)，仅使用了第1原料混合物作为混合物，并将对成型体进行烧制的温度设为了1540℃，除此以外，与实施例1同样地得到了比较例2的烧结体。比较例2的烧结体未能确认到结晶凝聚粒，氧化铝相整体性地散布存在。

比较例3

相对于第1原料混合物和氧化铝粒子(第2氧化铝粒子)的合计100体积％，添加了第2氧化铝粒子，并使得第2氧化铝粒子达到表1所示的量(体积％)。相对于第1原料混合物和第2氧化铝粒子的合计量100质量份，加入分散剂(FlOWLEN G-700、共荣社化学株式会社)4.0质量份，进一步加入乙醇50质量份，使用球磨机进行湿式混合，于130℃干燥10小时后，使用球磨机进行干式粉碎混合，准备了混合物。将得到的混合物成型而成的成型体以烧制温度1540℃进行了烧制，除此以外，与实施例1同样地得到了比较例3的烧结体。比较例3的烧结体未能确认到结晶凝聚粒，氧化铝相整体性地散布存在。

比较例4

相对于第1原料混合物和氧化铝粒子(第2氧化铝粒子)的合计100体积％，添加了第2氧化铝粒子，并使得第2氧化铝粒子达到表1所示的量(体积％)，除此以外，与比较例3同样地得到了比较例4的烧结体。比较例4的烧结体未能确认到结晶凝聚粒，氧化铝相整体性地散布存在。

对于各烧结体进行了以下的评价。结果记载于表1。在表1中，符号“－”表示没有相应的项目或数值。

相对密度

测定了实施例及比较例的各烧结体的相对密度。实施例及比较例的各烧结体的相对密度通过上述的式(1)进行了计算。烧结体的表观密度通过上述的式(2)进行了计算。烧结体的真密度通过上述的式(3)进行了计算。稀土铝酸盐荧光体的真密度为6.69g/cm³，氧化铝粒子的真密度为3.98g/cm³。

透射率(％)

使用分光光度计(Hitachi High-Tech Science公司制)，利用分光器将光源的光转换为550nm波长的单色光，测定了经转换后的550nm波长的光的光强度作为入射光强度，使550nm波长的光入射至实施例及比较例的各烧结体，测定了从与入射的一侧为相反侧的烧结体射出的光的光强度作为透射光强度，基于下述式(4)测定了透射光强度相对于入射光强度的比例作为对于550nm波长的光的透射率。在下述式(4)中，I₀为入射光强度，I为各波长下的透射光强度。

[数学式4]

透射率(％)＝I/I₀×100 (4)

相对光通量(％)

对于实施例及比较例的各烧结体，以使入射光的光径达到1.0mm的方式从激光二极管照射波长为450nm的激光并入射至烧结体，用积分球测定了从与激光入射的表面相同的一面射出的光的辐射通量。将比较例1的辐射通量设为100％，将测定实施例1及2的各烧结体及比较例2～4的各烧结体而得到的辐射通量相对于比较例1的辐射通量表示为相对光通量(％)。

光径比(出射光的光径/入射光的光径)

相对于实施例及比较例的各烧结体，以使入射光的光径在激光入射的第1主面上为0.6mm的方式从激光二极管照射波长为450nm的激光，将激光的光径作为入射至烧结体的第1主面的入射光的光径。对于从与激光入射的第1主面相同的一面射出的出射光的光径而言，用色彩亮度计测定从实施例及比较例的各烧结体射出的光的发光亮度，将得到的发光光谱中显示出最大亮度的位置作为中心(测定中心)，以绝对值的形式测定发光光谱中达到最大亮度的100分之10的亮度(10/100亮度)的2个部位的位置距测定中心的距离(mm)，测定出从最大亮度至达到最大亮度的10/100亮度的2个部位的位置的距测定中心的距离(mm)的绝对值之和作为从第1主面射出的出射光的光径。求出了相对于入射至第1主面的入射光而言从作为相同面的第1主面射出的出射光的光径的光径比。将比较例1的光径比设为100％，将测定实施例1及2的各烧结体以及比较例2～4的各烧结体而得到的光径比相对于比较例1的光径比表示为相对光径比(％)。

照明效率(％)

光径比越小，越是在狭小的区域内发光(点光源)，将使用烧结体作为波长转换构件的光学系统作为一次光学系统，在存在其它的二次光学系统的情况下，从一次光学系统射出的光易于进入二次光学系统，照明效率提高。通常的能够使用实际的二次光学系统(例如棒式积分器)进行测定的照明效率(照明效率＝照明输出×100/荧光输出)可以使用上述的相对光径比的值通过以下的式(5)进行近似。

[数学式5]

照明效率(％)＝-0.001633x²+0.145x+58.783(x为相对光径比) (5)

光的导出效率(％)

对于实施例及比较例的各烧结体，计算出所测得的相对光通量与照明效率的乘积作为光的导出效率，将比较例1的光的导出效率设为100％，将实施例1及2的各烧结体以及比较例2～4的各烧结体的光的导出效率相对于比较例1的光的导出效率表示为相对光的导出效率(％)。

SEM照片

使用扫描电子显微镜(SEM)得到了实施例及比较例的各烧结体的表面的SEM图像。需要说明的是，附图中示出的SEM图像是以1000倍的倍率得到的图像，考虑到分析的精度，使在测定最大长度时所使用的SEM图像为以500倍的倍率得到的图像。图5是实施例1的烧结体的表面的SEM照片。图6是实施例2的烧结体的表面的SEM照片。图7是比较例1的烧结体的表面的SEM照片。图8是比较例2的烧结体的表面的SEM照片。图9是比较例3的烧结体的表面的SEM照片。图10是比较例4的烧结体的表面的SEM照片。

氧化铝相的面积比例

在利用SEM拍摄实施例及比较例的各烧结体的表面或截面而得到的SEM图像中，使用Winroof2018图像分析软件装置(三谷商事株式会社制)测定氧化铝相的合计面积，并计算出了将烧结体的表面或截面中的测定区域设为100面积％时的面积比例。烧结体的表面或截面中的测定区域是指结晶凝聚粒和氧化铝相的合计100面积％。另外，在烧结体中，对于氧化铝相而言，由于在厚度方向上也存在同样的氧化铝相，因此，烧结体中的氧化铝相的体积比例与烧结体的氧化铝相的面积比例为基本相同的数值。

最大长度的测定方法

在利用SEM拍摄实施例及比较例的各烧结体的表面或截面而得到的SEM图像中，将面积为48387μm²的区域作为测定范围。这里，由于SEM图像的纵横的数据尺寸是纵×横为480×640像素，且1像素为0.396875μm，因此，以测定范围的面积为190.5μm×254.0μm进行计算，得到了48387μm²。将该测定范围内包含的1个稀土铝酸盐荧光体结晶相的次级凝聚粒作为结晶凝聚粒，将结晶凝聚粒的轮廓最远离的2点的距离作为结晶凝聚粒的长径，使用Winroof2018图像分析软件装置(三谷商事株式会社制)进行了测定。另外，将配置在结晶凝聚粒的周围的氧化铝相(SEM图像上的黑点)的轮廓最远离的2点的距离作为氧化铝相的长径，使用上述图像分析软件装置进行了测定。对测定面积上的10个以上且1000个以下的结晶凝聚粒的长径进行测定，将最大长径的数值作为各烧结体的表面或截面中的结晶凝聚粒的最大长度。另外，在测定面积中，对于配置在结晶凝聚粒的周围的氧化铝相而言，将氧化铝相的长径中最大的长径的数值作为氧化铝相的最大长度，确认了是否存在最大长度为1.0μm以上的氧化铝相。

[表1]

实施例1及2的烧结体保持了优异的相对光径比及优异的照明效率，且相对光通量高于比较例1。而且，实施例1及2的烧结体的相对光的导出效率高于比较例1。实施例1及2的烧结体在包含荧光体结晶相的结晶凝聚粒的周围配置有氧化铝相，因此，利用导热系数高于稀土铝酸盐荧光体结晶相的氧化铝相，稀土铝酸盐荧光体结晶相吸收入射至烧结体的激发光而发光时的热可被效率良好地散热。实施例1及2的烧结体能够抑制稀土铝酸盐荧光体结晶相发光时的热所导致的发光能量的降低，可以提高从烧结体射出的光通量。实施例1及2的烧结体在结晶凝聚粒的周围存在最大长度为1.0μm的氧化铝相，烧结体的表面或截面的测定区域中的氧化铝相的面积比例为2.5面积％以上且10.0面积％以下的范围内。根据该结果，相对于烧结体的结晶凝聚粒和氧化铝相的合计100体积％，氧化铝相在2.5体积％以上且10.0体积％以下的范围内。

比较例2～4的烧结体的相对光通量均低于比较例1的烧结体。比较例2的烧结体的烧制温度低，相对密度低于比较例1的烧结体，空隙率增加，因此，稀土铝酸盐荧光体结晶相发光时的热无法被效率良好地散热，可推测其光通量低于比较例1。比较例3及4的烧结体虽然包含氧化铝相，但氧化铝相没有配置在结晶凝聚粒的周围，因此，稀土铝酸盐荧光体结晶相发光时的热无法被效率良好地散热，不能抑制由热导致的发光能量的降低，相对光通量低于比较例1。

图5是实施例1的烧结体的表面的SEM照片，图6是实施例2的烧结体的表面的SEM照片。可以确认到，对于实施例1及2的烧结体而言，在烧结体的表面，在包含稀土铝酸盐荧光体结晶相的结晶凝聚粒1的周围配置有在SEM照片上可观察为黑色的氧化铝相2。

图7为比较例1的烧结体的表面的SEM照片，图8为比较例2的烧结体的表面的SEM照片，图9为比较例3的烧结体的表面的SEM照片，图10为比较例4的烧结体的表面的SEM照片。在图7～图10的任一SEM照片中均未能确认到结晶凝聚粒，也未能确认到氧化铝相配置在结晶凝聚粒的周围。对于比较例1～4的烧结体而言，在烧结体的表面，氧化铝相2及稀土铝酸盐荧光体结晶3均是散布存在的。

本公开的烧结体可以与激发光源组合而用作车载用或一般照明用的照明装置、液晶显示装置的背光源、投影仪用光源的波长转换构件。

Claims

1.一种烧结体，其包含结晶凝聚粒和氧化铝相，所述结晶凝聚粒包含稀土铝酸盐荧光体结晶相，

所述氧化铝相配置在所述结晶凝聚粒的周围。

2.根据权利要求1所述的烧结体，其中，

在一个剖视图中包含2个以上的所述结晶凝聚粒，所述氧化铝相配置在2个以上的所述结晶凝聚粒之间。

3.根据权利要求1或2所述的烧结体，其中，

在所述烧结体的表面或截面中包含最大长度为1.0μm以上的所述氧化铝相。

4.根据权利要求1或2所述的烧结体，其中，

在所述烧结体的表面或截面中，相对于表面或截面的100面积％，在2.5面积％以上且10.0面积％以下的范围内包含所述氧化铝相。

5.根据权利要求1或2所述的烧结体，其中，

所述烧结体的表面或截面中的所述结晶凝聚粒的最大长度在10.0μm以上且150.0μm以下的范围内。

6.根据权利要求1或2所述的烧结体，其中，

相对于所述结晶凝聚粒和所述氧化铝相的合计100体积％，所述氧化铝相在2.5体积％以上且10.0体积％以下的范围内。

7.根据权利要求1或2所述的烧结体，其中，

所述稀土铝酸盐荧光体结晶相包含选自Y、La、Lu、Gd及Tb中的至少一种元素。

8.根据权利要求1或2所述的烧结体，其中，

所述稀土铝酸盐荧光体结晶相具有下述式(I)所示的组成，

(R¹ _1-nCe_n)₃(Al_1-mM¹ _m)_5kO₁₂(I)

所述式(I)中，R¹为选自Y、La、Lu、Gd及Tb中的至少一种元素，M¹为选自Ga及Sc中的至少一种元素，m、n及k分别满足0≤m≤0.02、0.001≤n≤0.017、0.95≤k≤1.10。

9.一种烧结体的制造方法，该方法包括：

准备在经湿式混合后进行干燥而得到的第1原料混合物；

将所述第1原料混合物和氧化铝粒子进行干式混合；

对将所述第1原料混合物和所述氧化铝粒子进行干式混合而得到的混合物进行成型；以及

对将所述混合物成型而得到的成型体进行烧制。

10.根据权利要求9所述的烧结体的制造方法，其中，

在准备所述第1原料混合物时，所述第1原料混合物包含：

包含选自Y、La、Lu、Gd及Tb中的至少一种元素R¹的第1氧化物粒子；

包含Ce的第2氧化物粒子；

包含Al的第3氧化物粒子；

根据需要而添加的包含选自Ga及Sc中的至少一种元素M¹的第4氧化物粒子；以及

根据需要而添加的稀土铝酸盐荧光体粒子。

11.根据权利要求9或10所述的烧结体的制造方法，其中，

待与所述第1原料混合物进行干式混合的氧化铝粒子的BET比表面积在1.0m²/g以上且10.0m²/g以下的范围内。

12.根据权利要求9或10所述的烧结体的制造方法，其中，

与所述包含Al的第3氧化物粒子的BET比表面积相比，所述氧化铝粒子的BET比表面积更小。

13.根据权利要求9或10所述的烧结体的制造方法，其中，

所述包含Al的第3氧化物粒子的BET比表面积在大于10.0m²/g且15.0m²/g以下的范围内。

14.根据权利要求9或10所述的烧结体的制造方法，其中，

相对于所述第1原料混合物及所述氧化铝粒子的合计量100体积％，在2.5体积％以上且10.0体积％以下的范围内包含所述氧化铝粒子。

15.根据权利要求9或10所述的烧结体的制造方法，其中，

在对所述成型体进行烧制时，烧制温度在1300℃以上且1800℃以下的范围内。