CN117586199A - 一种4-氨基-n-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种4‑氨基‑N‑羟基‑1,2,5‑噁二唑‑3‑羟酰胺的连续化制备工艺，该工艺以丙二腈作为合成原料，采用连续反应系统制备4‑氨基‑N‑羟基‑1,2,5‑噁二唑‑3‑羟酰胺，该工艺具体包括制备物料溶液、进行连续合成和进行成环反应三个步骤。该工艺由于采用了连续反应系统，因此应过程体系的温度宽容度好，体系分散性和均匀性好，传质传热控制能力强，提高了生产效率。
Description
技术领域
本发明属于含能材料技术领域，涉及4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺，具体涉及一种4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺。
背景技术
4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺(AAOF)为白色或淡黄色固体，含有典型含能材料呋咱结构单元，是多种含能材料合成的关键原料。现有的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的制备方法如下：以丙二腈为原料，先进行亚硝化反应制备得到单肟溶液，再通过羟胺溶液进行二次肟化、高温缩合得到AAOF，单次制备时间约为16h。
该方法存在的主要缺陷为：
第一，制备方法为釜式间歇法，反应时间长，制备过程繁琐，生产效率低。
第二，反应过程物料粘稠，流散性差，反应过程中的传质传热效果差，存在较大安全风险隐患。
由于上述缺陷，导致4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的成本居高不下，间接导致了以其为原料的下游产品供应缓慢，产品供应实施难度大，限制了相关含能材料的应用。
发明内容
针对现有技术存在的缺陷和不足，本发明的目的在于，提供一种4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，解决现有技术中4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺制备工艺的生产效率有待进一步提高的技术问题。
为了解决上述技术问题，本发明采用如下技术方案予以实现：
一种4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，以丙二腈作为合成原料，采用连续反应系统制备4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺。
所述的连续反应系统包括丙二腈溶液储存瓶、亚硝酸钠溶液储存瓶和羟胺溶液储存瓶；所述的丙二腈溶液储存瓶的出料端与第一微通道反应器的第一进料端相连通，所述的亚硝酸钠溶液储存瓶的出料端与第一微通道反应器的第二进料端相连通，第一微通道反应器的出料端与延迟反应器的进料端相连通，延迟反应器的出料端与第二微通道反应器的第一进料端相连通；所述的羟胺溶液储存瓶的出料端与第二微通道反应器的第二进料端相连通，第二微通道反应器的出料端与三肟溶液接收瓶的进料端相连通，三肟溶液接收瓶的出料端与动态管式反应器的进料端相连通，动态管式反应器的出料端与中和接收瓶相连通。
该工艺具体包括如下步骤：
步骤一，制备物料溶液：
将丙二腈和水一起加入配料容器中，然后将酸加入配料容器中，加完酸搅拌至完全溶解后，制得丙二腈溶液；将羟胺盐和水加入配料容器中，然后将碱溶液加入配料容器中，加完碱溶液搅拌至完全溶解后，制得羟胺溶液；将亚硝酸钠加入水中，搅拌至全部溶解后，制得亚硝酸钠溶液；最后将制备好的丙二腈溶液、亚硝酸钠溶液和羟胺溶液分别倒入丙二腈溶液储存瓶、亚硝酸钠溶液储存瓶和羟胺溶液储存瓶中备用。
步骤二，进行连续合成：
将步骤一制得的丙二腈溶液和亚硝酸钠溶液输送至第一微通道反应器中，于0～30℃的反应温度下反应1～20分钟，制得单肟溶液；单肟溶液从第一微通道反应器流至延迟反应器中，于0～30℃的反应温度下反应1～2分钟，然后流入第二微通道反应器中，同时将步骤一制得的羟胺溶液输送至第二微通道反应器中，于0～30℃的反应温度下反应1～20分钟，制得三肟溶液，采用三肟溶液接收瓶收集三肟溶液。
步骤三，进行成环反应：
将步骤二制得的三肟溶液输送至动态管式反应器中，于95～110℃的温度下反应3～10分钟，采用中和接收瓶收集从动态管式反应器流出的反应液，调节中和接收瓶内反应液的pH值，然后进行降温、过滤、水洗和干燥后，制得4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺。
本发明还具有如下技术特征：
步骤一中，在20～30℃温度下将酸加入配料容器中；在20～30℃温度下将碱溶液加入配料容器中。
具体的，步骤一中，所述的酸选自乙酸、硫酸、硝酸和盐酸；所述的羟胺盐为硫酸羟胺或盐酸羟胺。
具体的，步骤一中，所述的丙二腈溶液中，丙二腈、水和酸的质量比为1：(3～10)：(0.2～1)。
具体的，步骤一中，所述的碱溶液为50wt.％的氢氧化钠溶液。
具体的，步骤一中，所述的羟胺溶液中羟胺盐、水和碱的质量比为(1：2)～8：(0.2～1.2)。
具体的，步骤二中，所述的丙二腈溶液、亚硝酸钠溶液和羟胺溶液的输送质量比为1：(0.5～1.5)：(0.5～1.5)。
优选的，步骤二中，丙二腈溶液和亚硝酸钠溶液在第一微通道反应器内的反应温度为25℃，反应时间为1.5分钟；单肟溶液和羟胺溶液在第二微通道反应器内的反应温度为25℃，反应时间为1.5分钟。
优选的，步骤二中，单肟溶液在延迟反应器中的反应温度为25℃，反应时间为1.5分钟。
优选的，步骤三中，三肟溶液在动态管式反应器中的反应温度为110℃，反应时间为3分钟。
本发明与现有技术相比的有益技术效果：
(Ⅰ)本发明的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，由于采用了连续反应系统，因此应过程体系的温度宽容度好，体系分散性和均匀性好，传质传热控制能力强，提高了生产效率。
(Ⅱ)本发明的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，反应设备占地面积小，不受场地制约且成本较低，易于实现自动化和集中控制。
(Ⅲ)本发明的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，操作简便，反应全流程风险物料在线量小，提高了工艺安全性及生产效率。
附图说明
图1为连续反应系统的结构示意图。
图中各标号的含义为：1-丙二腈溶液储存瓶，2-亚硝酸钠溶液储存瓶，3-羟胺溶液储存瓶，4-第一微通道反应器，5-延迟反应器，6-第二微通道反应器，7-三肟溶液接收瓶，8-动态管式反应器，9-中和接收瓶，10-进料泵，11-高低温一体机。
以下结合实施例对本发明的技术方案作进一步说明。
具体实施方式
本发明的合成路线如下式Ⅰ所示：
式中：
为丙二腈。
为2-肟基丙二腈。
为4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺(AAOF)。
需要说明的是，本发明中的所有用到的原料和设备，在没有特殊说明的情况下，均采用本领域已知的原料和设备，例如：第一微通道反应器4和第二微通道反应器6均采用现有技术中已知的微通道反应器。延迟反应器5采用现有技术中已知的RTB延迟反应器。动态管式反应器8采用现有技术中已知的动态管式反应器。
遵从上述技术方案，以下给出本发明的具体实施例，需要说明的是本发明并不局限于以下具体实施例，凡在本申请技术方案基础上做的等同变换均落入本发明的保护范围。
实施例1：
本实施例给出一种连续反应系统，如图1所示，该系统包括丙二腈溶液储存瓶1、亚硝酸钠溶液储存瓶2和羟胺溶液储存瓶3；丙二腈溶液储存瓶1的出料端与第一微通道反应器4的第一进料端相连通，亚硝酸钠溶液储存瓶2的出料端与第一微通道反应器4的第二进料端相连通，第一微通道反应器4的出料端与延迟反应器5的进料端相连通，延迟反应器5的出料端与第二微通道反应器6的第一进料端相连通，羟胺溶液储存瓶3的出料端与第二微通道反应器6的第二进料端相连通，第二微通道反应器6的出料端与三肟溶液接收瓶7的进料端相连通，三肟溶液接收瓶7的出料端与动态管式反应器8的进料端相连通，动态管式反应器8的出料端与中和接收瓶9相连通。
本实施例中，丙二腈溶液储存瓶1与第一微通道反应器4的连接管道上、亚硝酸钠溶液储存瓶2与第一微通道反应器4的连接管道上、羟胺溶液储存瓶3与第二微通道反应器6的连接管道上、以及三肟溶液接收瓶7与动态管式反应器8的连接管道上均设置有进料泵10，进料泵10用于驱动物料流动并控制物料的流速。
本实施例中，第一微通道反应器4和第二微通道反应器6内部为心型管路，单片持液量为8.8～280mL，反应器长度和内径根据保留时间调节。
本实施例中，第一微通道反应器4、延迟反应器5、第二微通道反应器6和动态管式反应器8在使用时均需要配备高低温一体机11进行控温。
实施例2：
本实施例给出一种4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，该工艺以丙二腈作为合成原料，采用实施例1中的连续反应系统制备4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺。该工艺具体包括如下步骤：
步骤一，制备物料溶液：
将丙二腈提前加热融化为液体后和水一起加入配料釜中，然后在20～30℃温度下，采用蠕动泵将乙酸加入配料釜中，加完搅拌至完全溶解后，制得丙二腈溶液，该丙二腈溶液中丙二腈、水和酸的质量比为1：(3～10)：(0.2～1)。将盐酸羟胺和水加入配料釜中，然后在20～30℃温度下，采用蠕动泵将50wt.％的氢氧化钠溶液加入配料釜中，加完搅拌至完全溶解后，制得羟胺溶液，该羟胺溶液中盐酸羟胺、水和氢氧化钠的质量比为(1：2)～8：(0.2～1.2)。将亚硝酸钠加入水中，搅拌至全部溶解后，制得亚硝酸钠溶液。最后将制备好的丙二腈溶液、亚硝酸钠溶液和羟胺溶液分别倒入丙二腈溶液储存瓶1、亚硝酸钠溶液储存瓶2和羟胺溶液储存瓶3中备用。
步骤二，进行连续合成：
将第一微通道反应器4、延迟反应器5和第二微通道反应器6的温度控制在25℃，然后将步骤一制得的丙二腈溶液和亚硝酸钠溶液输送至第一微通道反应器4中；其中丙二腈溶液的流速为30.66g/min，反应保留时间为1.5分钟，亚硝酸钠溶液的流速为30.50g/min，反应保留时间为1.5分钟，丙二腈溶液和亚硝酸钠溶液的反应液为单肟溶液；单肟溶液从第一微通道反应器4流至延迟反应器5中反应1.5分钟，然后流入第二微通道反应器6中，同时将步骤一制得的羟胺溶液以76.94g/min的流速输送至第二微通道反应器6中，反应保留时间为1.5分钟，单肟溶液和羟胺溶液的反应液为三肟溶液，采用三肟溶液接收瓶7收集从第二微通道反应器6流出的三肟溶液。
步骤三，进行成环反应：
采用高低温一体机11将动态管式反应器8预热至110℃，然后将步骤二制得的三肟溶液输送至动态管式反应器8中，反应时间为3分钟，采用中和接收瓶9收集从动态管式反应器8流出的反应液，连续收集60min后，调节中和接收瓶9内反应液的pH值，然后进行降温、过滤、水洗和干燥后，制得产物。
本实施例中，对最终制得的产物进行了结构鉴定，结果如下：
红外光谱[IR(KBr),cm-1]：3441,3336,3332,3201,1671,1007。
核磁氢谱[1HNMR(DMSO-d6,500MHz),δ]：5.9(N-H),10.1(O-H)。
核磁碳谱[13CNMR(DMSO-d6,500MHz),δ]：155.41,145.15,140.90。
元素分析：分子式为C3H5N5O2；理论值：C为25.19,H为3.52,N为48.88；实测值：C为25.21,H为3.51,N为48.85。
质谱[(EI)m/z]：142(M+)。
上述数据证实制得的产物为4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺。本实施例中，共制得278.6g的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的纯品，其纯度为99.3％，收率为93％。
实施例3：
本实施例给出一种4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，该工艺具体包括如下步骤：
步骤一，制备物料溶液：
本实施例中，步骤一与实施例2的步骤一完全相同。
步骤二，进行连续合成：
将第一微通道反应器4、延迟反应器5和第二微通道反应器6的温度控制在25℃，然后将步骤一制得的丙二腈溶液和亚硝酸钠溶液输送至第一微通道反应器4中；其中丙二腈溶液的流速为25.1g/min，反应保留时间为1.3分钟，亚硝酸钠溶液的流速为25.2g/min，反应保留时间为1.3分钟，丙二腈溶液和亚硝酸钠溶液的反应液为单肟溶液；单肟溶液从第一微通道反应器4流至延迟反应器5中反应1分钟，然后流入第二微通道反应器6中，同时将步骤一制得的羟胺溶液以40.2g/min的流速输送至第二微通道反应器6中，反应保留时间为1.3分钟，单肟溶液和羟胺溶液的反应液为三肟溶液，采用三肟溶液接收瓶7收集从第二微通道反应器6流出的三肟溶液。
步骤三，进行成环反应：
采用高低温一体机11将动态管式反应器8预热至105℃，然后将步骤二制得的三肟溶液输送至动态管式反应器8中，反应时间为3分钟，采用中和接收瓶9收集从动态管式反应器8流出的反应液，连续收集60min后，调节中和接收瓶9内反应液的pH值，然后进行降温、过滤、水洗和干燥后，制得产物。
本实施例中，对最终制得的纯化产物进行了结构鉴定，结果与实施例2相同，该数据证实制得的产物为4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺。
本实施例中，共制得209.3g的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的纯品，其纯度为98.5％，收率为85％。
实施例4：
本实施例给出一种4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，该工艺具体包括如下步骤：
步骤一，制备物料溶液：
本实施例中，步骤一与实施例2的步骤一完全相同。
步骤二，进行连续合成：
将第一微通道反应器4、延迟反应器5和第二微通道反应器6的温度控制在20～30℃，然后将步骤一制得的丙二腈溶液和亚硝酸钠溶液输送至第一微通道反应器4中；其中丙二腈溶液的流速为20.0g/min，反应保留时间为3分钟，亚硝酸钠溶液的流速为20.0g/min，反应保留时间为3分钟，丙二腈溶液和亚硝酸钠溶液的反应液为单肟溶液；单肟溶液从第一微通道反应器4流至延迟反应器5中反应1分钟，然后流入第二微通道反应器6中，同时将步骤一制得的羟胺溶液以40.0g/min的流速输送至第二微通道反应器6中，反应保留时间为2分钟，单肟溶液和羟胺溶液的反应液为三肟溶液，采用三肟溶液接收瓶7收集从第二微通道反应器6流出的三肟溶液。
步骤三，进行成环反应：
采用高低温一体机11将动态管式反应器8预热至95～100℃，然后将步骤二制得的三肟溶液输送至动态管式反应器8中，反应时间为10分钟，采用中和接收瓶9收集从动态管式反应器8流出的反应液，连续收集60min后，调节中和接收瓶9内反应液的pH值，然后进行降温、过滤、水洗和干燥后，制得产物。
本实施例中，对最终制得的纯化产物进行了结构鉴定，结果与实施例2相同，该数据证实制得的产物为4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺。
本实施例中，共制得116.3g的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的纯品，其纯度为97.8％，收率为75.2％。
实施例5：
本实施例给出一种4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，该工艺具体包括如下步骤：
步骤一，制备物料溶液：
本实施例中，步骤一与实施例2的步骤一完全相同。
步骤二，进行连续合成：
将第一微通道反应器4、延迟反应器5和第二微通道反应器6的温度控制在10～20℃，然后将步骤一制得的丙二腈溶液和亚硝酸钠溶液输送至第一微通道反应器4中；其中丙二腈溶液的流速为30.0g/min，反应保留时间为3分钟，亚硝酸钠溶液的流速为30.0g/min，反应保留时间为3分钟，丙二腈溶液和亚硝酸钠溶液的反应液为单肟溶液；单肟溶液从第一微通道反应器4流至延迟反应器5中反应1分钟，然后流入第二微通道反应器6中，同时将步骤一制得的羟胺溶液以65.0g/min的流速输送至第二微通道反应器6中，反应保留时间为1.5分钟，单肟溶液和羟胺溶液的反应液为三肟溶液，采用三肟溶液接收瓶7收集从第二微通道反应器6流出的三肟溶液。
步骤三，进行成环反应：
采用高低温一体机11将动态管式反应器8预热至100～110℃，然后将步骤二制得的三肟溶液输送至动态管式反应器8中，反应时间为5分钟，采用中和接收瓶9收集从动态管式反应器8流出的反应液，连续收集60min后，调节中和接收瓶9内反应液的pH值，然后进行降温、过滤、水洗和干燥后，制得产物。
本实施例中，对最终制得的纯化产物进行了结构鉴定，结果与实施例2相同，该数据证实制得的产物为4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺。
本实施例中，共制得458.1g的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的纯品，其纯度为98.9％，收率为93.6％。
实施例6：
本实施例给出一种4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，该工艺具体包括如下步骤：
步骤一，制备物料溶液：
本实施例中，步骤一与实施例2的步骤一完全相同。
步骤二，进行连续合成：
将第一微通道反应器4、延迟反应器5和第二微通道反应器6的温度控制在0～20℃，然后将步骤一制得的丙二腈溶液和亚硝酸钠溶液输送至第一微通道反应器4中；其中丙二腈溶液的流速为30.0g/min，反应保留时间为20分钟，亚硝酸钠溶液的流速为30.0g/min，反应保留时间为20分钟，丙二腈溶液和亚硝酸钠溶液的反应液为单肟溶液；单肟溶液从第一微通道反应器4流至延迟反应器5中反应1分钟，然后流入第二微通道反应器6中，同时将步骤一制得的羟胺溶液以60.0g/min的流速输送至第二微通道反应器6中，反应保留时间为20分钟，单肟溶液和羟胺溶液的反应液为三肟溶液，采用三肟溶液接收瓶7收集从第二微通道反应器6流出的三肟溶液。
步骤三，进行成环反应：
采用高低温一体机11将动态管式反应器8预热至95～105℃，然后将步骤二制得的三肟溶液输送至动态管式反应器8中，反应时间为5分钟，采用中和接收瓶9收集从动态管式反应器8流出的反应液，连续收集60min后，调节中和接收瓶9内反应液的pH值，然后进行降温、过滤、水洗和干燥后，制得产物。
本实施例中，对最终制得的纯化产物进行了结构鉴定，结果与实施例2相同，该数据证实制得的产物为4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺。
本实施例中，共制得277.5g的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的纯品，其纯度为99.3％，收率为93.2％。
Claims (10)
1.一种4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，以丙二腈作为合成原料，其特征在于，采用连续反应系统制备4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺；
所述的连续反应系统包括丙二腈溶液储存瓶(1)、亚硝酸钠溶液储存瓶(2)和羟胺溶液储存瓶(3)；所述的丙二腈溶液储存瓶(1)的出料端与第一微通道反应器(4)的第一进料端相连通，所述的亚硝酸钠溶液储存瓶(2)的出料端与第一微通道反应器(4)的第二进料端相连通，第一微通道反应器(4)的出料端与延迟反应器(5)的进料端相连通，延迟反应器(5)的出料端与第二微通道反应器(6)的第一进料端相连通；所述的羟胺溶液储存瓶(3)的出料端与第二微通道反应器(6)的第二进料端相连通，第二微通道反应器(6)的出料端与三肟溶液接收瓶(7)的进料端相连通，三肟溶液接收瓶(7)的出料端与动态管式反应器(8)的进料端相连通，动态管式反应器(8)的出料端与中和接收瓶(9)相连通；
该工艺具体包括如下步骤：
步骤一，制备物料溶液：
将丙二腈和水一起加入配料容器中，然后将酸加入配料容器中，加完酸搅拌至完全溶解后，制得丙二腈溶液；将羟胺盐和水加入配料容器中，然后将碱溶液加入配料容器中，加完碱溶液搅拌至完全溶解后，制得羟胺溶液；将亚硝酸钠加入水中，搅拌至全部溶解后，制得亚硝酸钠溶液；最后将制备好的丙二腈溶液、亚硝酸钠溶液和羟胺溶液分别倒入丙二腈溶液储存瓶(1)、亚硝酸钠溶液储存瓶(2)和羟胺溶液储存瓶(3)中备用；
步骤二，进行连续合成：
将步骤一制得的丙二腈溶液和亚硝酸钠溶液输送至第一微通道反应器(4)中，于0～30℃的反应温度下反应1～20分钟，制得单肟溶液；单肟溶液从第一微通道反应器(4)流至延迟反应器(5)中，于0～30℃的反应温度下反应1～2分钟，然后流入第二微通道反应器(6)中，同时将步骤一制得的羟胺溶液输送至第二微通道反应器(6)中，于0～30℃的反应温度下反应1～20分钟，制得三肟溶液，采用三肟溶液接收瓶(7)收集三肟溶液；
步骤三，进行成环反应：
将步骤二制得的三肟溶液输送至动态管式反应器(8)中，于95～110℃的温度下反应3～10分钟，采用中和接收瓶(9)收集从动态管式反应器(8)流出的反应液，调节中和接收瓶(9)内反应液的pH值，然后进行降温、过滤、水洗和干燥后，制得4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺。
2.如权利要求1所述的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，其特征在于，步骤一中，在20～30℃温度下将酸加入配料容器中；在20～30℃温度下将碱溶液加入配料容器中。
3.如权利要求1所述的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，其特征在于，步骤一中，所述的酸选自乙酸、硫酸、硝酸和盐酸；所述的羟胺盐为硫酸羟胺或盐酸羟胺。
4.如权利要求1所述的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，其特征在于，步骤一中，所述的丙二腈溶液中，丙二腈、水和酸的质量比为1：(3～10)：(0.2～1)。
5.如权利要求1所述的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，其特征在于，步骤一中，所述的碱溶液为50wt.％的氢氧化钠溶液。
6.如权利要求1所述的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，其特征在于，步骤一中，所述的羟胺溶液中羟胺盐、水和碱的质量比为(1：2)～8：(0.2～1.2)。
7.如权利要求1所述的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，其特征在于，步骤二中，所述的丙二腈溶液、亚硝酸钠溶液和羟胺溶液的输送质量比为1：(0.5～1.5)：(0.5～1.5)。
8.如权利要求1所述的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，其特征在于，步骤二中，丙二腈溶液和亚硝酸钠溶液在第一微通道反应器(4)内的反应温度为25℃，反应时间为1.5分钟；单肟溶液和羟胺溶液在第二微通道反应器(6)内的反应温度为25℃，反应时间为1.5分钟。
9.如权利要求8所述的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，其特征在于，步骤二中，单肟溶液在延迟反应器(5)中的反应温度为25℃，反应时间为1.5分钟。
10.如权利要求9所述的4-氨基-N-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺，其特征在于，步骤三中，三肟溶液在动态管式反应器(8)中的反应温度为110℃，反应时间为3分钟。
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|---|---|---|---|
| CN202311390991.4A CN117586199A (zh) | 2023-10-25 | 2023-10-25 | 一种4-氨基-n-羟基-1,2,5-噁二唑-3-羟酰胺的连续化制备工艺 |
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2023
- 2023-10-25 CN CN202311390991.4A patent/CN117586199A/zh active Pending
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|---|---|---|---|---|
| CN116813566A (zh) * | 2022-03-21 | 2023-09-29 | 南京理工大学 | 一种3-氨基-4-偕氨肟基呋咱的连续化合成方法 |
| CN116813566B (zh) * | 2022-03-21 | 2024-10-18 | 南京理工大学 | 一种3-氨基-4-偕氨肟基呋咱的连续化合成方法 |
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