CN117558831A - 一种硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构及其制备方法。所述制备方法，包括以下步骤：对n型硅片进行制绒，然后进行标准RCA清洗；清洗后的n型硅片一侧制备隧穿钝化层；所述隧穿钝化层取自氧化硅、氧化铝、氧化钛中的一种或叠层；在隧穿钝化层表面制备电子传输层；所述电子传输层取自掺铝氧化锌、掺硼氧化锌、掺氢氧化锌的一种或叠层；在电子传输层表面制备牺牲层；所述牺牲层取自氧化铝、氮化硅的一种或叠层；退火后牺牲层通过刻蚀去除，得到所述结构。本发明中，含氢牺牲层的氢向界面扩散，补偿钝化层缺陷及硅表面悬挂键，提高该接触化学钝化效果。同时，电子传输层实现提供载流子选择性传输和提高场效应钝化效果。
Description
技术领域
本发明涉及太阳能电池领域，具体涉及一种硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构及其制备方法。
背景技术
目前硅基光伏产业主流电池结构PERC(Passivated Emitter and Rear SolarCell，钝化发射极和背面太阳能电池)，通过在硅片的背面增加一层钝化层，取代了传统的全铝背场，降低了背面的复合速率。由于背钝化层为绝缘层，无法与铝背场形成电极通路，因而需要通过激光在硅片背面开槽，形成局部背表面场。当前，由于该结构背面接触区域金属电极与硅直接接触，因此局部钝化较差，其理论极限效率限制在24.5％左右，工业上转换效率已经接近该极限值，限制了该电池结构的进一步发展。
在PERC电池的基础上进行技术深化的TOPCon电池(Tunnel Oxide PassivatedContact Solar Cell，隧穿氧化层钝化接触太阳能电池)，通过在电池背面制备一层1～2nm的隧穿氧化层，再沉积一层掺杂多晶硅共同形成钝化接触结构，为硅片的背面提供了良好的全面积钝化，提升了电池的转换效率。该结构设计可以使得硅片表面能带产生弯曲，电子隧穿的几率大幅增加，接触电阻下降，提升了电池的开路电压和短路电流，从而提升电池转化效率。而现阶段晶硅太阳电池的主流研究对象之一HJT电池(Hereto-junction withIntrinsic Thin-layer，硅基异质结太阳能电池)，由于其独特的双面对称结构及本征氢化非晶硅层优秀的钝化效果，具备着转换效率高、双面率高、几乎无光致衰减、温度特性良好等优势。目前最高效率达26.81％，其理论极限效率更是可以达到29％。
但是HJT产业化前景依旧面临一些重要挑战，限制其电转换效率的一个主要原因在于电池结构中非晶硅带隙较小，前表面(非晶硅层及透明导电氧化物层)对于短波段的太阳光存在较强的寄生吸收，导致短路电流损失。同时，透明导电氧化物层材料通常为氧化铟锡，其价格昂贵，过度使用还会造成环境问题，因此开发一种无铟的透明导电氧化物材料也是当前研究方向之一。
为解决光学寄生吸收问题，选用宽带隙免掺杂材料替代掺杂非晶硅层作为新型电子选择性接触材料，是当前普遍认可的硅基电池研发方向。材料较宽的光学带隙，可以有效减少寄生吸收。其实现良好电学接触的原理是通过硅与传输层接触时的能带带阶作用，使得两种载流子传输能力不对称，以达到载流子选择性传输的目的。但是，一般的单层免掺杂电子选择性传输层材料钝化性能较差，需要额外引入钝化层，导致工艺复杂，并且在工业上需要考虑工艺兼容性。此外，钝化层的引入还会造成额外的寄生光吸收。结合上述论述，探索一种新型透明导电钝化接触结构(无铟)十分重要。
发明内容
为了克服现有技术存在的问题，本发明提供了一种硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构及其制备方法。
为了实现上述目的，本发明所采用的技术方案是：
本发明第一方面提供了一种硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的制备方法，包括以下步骤：
(1)对n型硅片进行制绒，然后进行标准RCA清洗；
(2)清洗后的n型硅片一侧制备隧穿钝化层；所述隧穿钝化层取自氧化硅、氧化铝、氧化钛中的一种或叠层；所述叠层为氧化硅、氧化铝、氧化钛中两种及以上的材料进行堆叠，并不限制叠层的具体结构；当所述隧穿钝化层为氧化硅时，制备方法包括含氧气体等离子体表面处理、紫外/臭氧氧化法、RCA溶液法、热氧化法、热硝酸法、原子层沉积；当所述隧穿钝化层为氧化硅之外的材料时，制备方法包括离子增强型化学气相沉积法(PECVD)、常压化学气相沉积法(APCVD)、等离子浸没离子注入法、磁控溅射法、原子层沉积法、溶胶凝胶法、脉冲激光沉积法；
(3)在隧穿钝化层表面制备电子传输层；所述电子传输层取自掺铝氧化锌、掺硼氧化锌、掺氢氧化锌的一种或叠层；所述叠层为掺铝氧化锌、掺硼氧化锌、掺氢氧化锌中两种及以上的材料进行堆叠，并不限制叠层的具体结构；制备方法包括原子层沉积法、磁控溅射法、热蒸发法、溶胶凝胶法、脉冲激光沉积法；
(4)在电子传输层表面制备牺牲层；所述牺牲层取自氧化铝、氮化硅的一种或叠层；所述制备方法包括原子层沉积法、磁控溅射法、离子增强型化学气相沉积法(PECVD)、常压化学气相沉积法(APCVD)；
(5)将步骤(4)得到的结构进行退火，退火后牺牲层通过刻蚀去除，得到所述硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构。
优选地，所述隧穿钝化层厚度为0.3nm～2.5nm；进一步优选地，所述隧穿钝化层厚度为1nm～2nm。
优选地，当所述隧穿钝化层为氧化硅时，制备方法包括以下步骤：将清洗后的n型硅片放入原子层沉积设备腔室中进行等离子体氧化，得到隧穿钝化层。
优选地，所述电子传输层厚度为2nm～200nm；进一步优选地，所述电子传输层厚度为2nm～80nm。
优选地，当电子传输层为掺铝氧化锌时，制备方法包括以下步骤：通入锌源、氧源、铝源，不同反应物进入原子层沉积设备腔室，在表面化学吸附并反应形成电子传输层。
进一步优选地，通入一次锌源和一次氧源完成一次氧化锌循环，所述氧化锌总循环次数为10～250；每通入2～50次所述氧化锌循环后插入1次氧化铝循环。以氧化锌的制备为例，一个完整氧化锌薄膜原子层沉积法的小反应循环包括：(1)脉冲前驱体二乙基锌源进入反应室，并在暴露的衬底表面发生化学吸附反应；(2)用惰性气体吹扫剩余的前驱体；(3)脉冲前驱体氧源(超纯水)进入反应室，在表面进行化学吸附；(4)用惰性气体吹扫剩余的未反应前驱体及副产物。以上四个步骤为一个完整氧化锌薄膜原子层沉积法的小反应循环，此时沉积了一个原子层沉积的氧化锌薄膜，重复数个小反应循环，持续沉积得到一定厚度的氧化锌薄膜。在重复n次氧化锌小反应循环后，插入一个以三甲基铝为铝前驱体、以超纯水为氧源的氧化铝原子层沉积法的小反应循环，并以上述过程统称为一个大循环，(锌源、氧源、铝源脉冲时间一般为30ms～300ms，吹扫时间一般是1～60s)，通过持续沉积大循环得到固定掺杂比例的氧化锌掺铝薄膜。调整上述n值可以实现掺杂比例的精确调控。类似的，将插入的氧化铝沉积小循环改为以三氯化硼为硼前驱体的掺杂步骤，可以实现硼对氧化锌有效可控掺杂。进一步的，将该步骤调整为含氢气体的等离子体处理，可以实现氧化锌的有效可控氢掺杂。这样的技术被称为超循环原子层沉积技术。
原子层沉积超循环通过调整上述n值实现掺杂水平的精确调控。以氧化锌掺铝为例，当铝掺杂水平较低即n值较大时，能带匹配较差、且材料体电阻较大使得接触电阻较大，同时由于铝掺杂水平较低，场效应钝化较差导致开路电压较低。因此，适当提升铝掺杂水平有利于能带匹配提高场效应钝化水平，同时可以有效降低接触电阻。但是，随着铝掺杂量的提升，载流子浓度提高，使得寄生吸收增大，不利于效率的提高。若当原子层沉积超循环工艺中n过低时，我们期望能进一步提高铝在氧化锌中的掺杂水平，由于制备原理循环中引入氧化铝原子层，其绝缘性会导致接触电阻的提升，且未能有效掺杂的铝原子会导致杂质散射。
优选地，所述牺牲层厚度为5nm～150nm；进一步优选地，所述所述牺牲层厚度为15nm～150nm。
优选地，当所述牺牲层为氧化铝时，制备方法包括以下步骤：采用原子层沉积法，通入铝源和氧源，沉积氧化铝作为牺牲层。
优选地，所述退火的温度为350～550℃，退火的时间为5～60min；进一步优选地，所述退火的温度为400～450℃，退火的时间为5～15min。
优选地，所述隧穿钝化层为氧化硅；所述电子传输层为掺铝氧化锌；所述牺牲层为氧化铝。
本发明第二方面提供了一种硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构，由所述的硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的制备方法制备得到。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明中，含氢牺牲层的氢向界面扩散，补偿钝化层缺陷及硅表面悬挂键，提高该接触化学钝化效果。同时，电子传输层实现提供载流子选择性传输和提高场效应钝化效果。
本发明中，由于隧穿钝化层厚度极薄(约为1～2nm)，利用隧穿效应实现载流子传输，氧化硅中存在一定固定正电荷，这些固定正电荷将产生一定场效应钝化作用。同时氧化硅降低了界面悬挂键的密度，起到了优秀的化学钝化作用。进一步的，通过含氢牺牲层的退火氢扩散补偿界面缺陷或钝化层缺陷，隧穿钝化层化学钝化水平得以提高。
本发明中，透明导电钝化接触结构的电子传输层材料取自掺铝氧化锌、掺硼氧化锌、掺氢氧化锌等宽带隙免掺杂氧化物材料，其特点是拥有宽的光学带隙(Eg>3.2eV)，寄生吸收相对减少，透明度高。选择性传输材料沉积在n型硅表面诱导能带弯曲，通过接触的能带带阶作用使载流子传输能力不对称，以达到载流子选择性传输的目的，同时提供场效应钝化。
本发明中，透明导电钝化接触结构的牺牲层为氧化铝、氮化硅等含氢材料，通过热退火工艺使其氢向界面扩散，填补隧穿钝化层缺陷，增强钝化。进一步的，牺牲层的覆盖可以有效防止氢从接触中溢出导致钝化减弱。
透明导电钝化接触结构中的电子传输层、牺牲层需要一种均匀、质量高、杂质浓度低、可精确的控制厚度和成分的薄膜。因此考虑使用简单、低温的原子层沉积法(ALD)制备薄膜。
在等离子体原子层沉积设备中，可以方便简单快捷地制备完整的新型叠层：(1)通过往腔体通入氧气或臭氧进行硅表面热氧化或氧等离子体处理制备钝化隧穿层氧化硅；(2)通过上述超循环方法制备厚度和成分可控的电子传输层掺杂氧化锌；(3)通过常规原子层沉积循环步骤制备足够厚的氧化铝牺牲层。
对于电子传输层来说，原子层沉积循环通过调节沉积大循环数控制薄膜厚度。厚度通常既影响钝化又影响接触电阻。当厚度增加时有利于薄膜更完整成型，开路电压增加钝化性能增强，但伴随而来的问题是接触电阻的提升。反之，厚度降低通常有利于接触电阻的降低，但同时也降低了钝化水平。
进一步的，基于自限性反应可以通过工艺调整对最大范围、多方面地提高薄膜性能，由于使用超循环工艺，可以在同一层薄膜内做出不同的薄膜状态层次，以满足薄膜在器件中的设计应用。例如，掺杂氧化锌既可以作为电子传输层，也可以作为透明导电氧化物层提供一定的载流子横向传输能力。其中，前者要求与硅的良好能带带阶匹配关系，这时可以调整掺杂水平，实现掺杂氧化锌薄膜的能带移动以实现最佳匹配关系。后者关注薄膜的横向传输方块电阻，具体来说关注薄膜的载流子迁移率和载流子浓度。提升载流子浓度的方法降低方块电阻，会导致薄膜寄生吸收增加。因此，应该更加关注薄膜的迁移率提升，包括杂质的有效掺杂(降低杂质散射)和晶界问题(降低晶界散射)。
综上，使用简单、低温的原子层沉积法(ALD)超循环工艺制备新型叠层接触有以下有益效果：(1)叠层结构可以通过一次工艺步骤完整制备，降低了工艺难度，与产线兼容；(2)基于自限性反应可以精确的控制薄膜的厚度和成分；(3)薄膜杂质浓度低，质量较高；(4)在低温下进行，能源消耗少，同时避免材料器件热失效。
将所述结构在一定环境中热退火，牺牲层起到了防止氢向外溢出的作用。进一步的，在退火过程中，接触实现氢的扩散，补偿隧穿钝化层缺陷及硅表面悬挂键，提高该接触化学钝化效果。
通过化学选择性刻蚀的方法，在去除牺牲层后对剩余结构的钝化影响较小。
最终成功制备依次层叠的电子传输层、隧穿钝化层、n型硅片的透明导电钝化接触结构，经少子寿命测试该结构钝化性能优异，通过TLM接触电阻测试证明其电学接触性能优秀，是一种可以应用在高效硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构。
附图说明
图1为实施例1的硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化叠层结构的示意图；
图2为实施例2的硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的示意图；
图3为实施例1中开路电压、少子寿命测试结果；
图4为实施例2中TLM测试结果；
附图标记：图1中，1-衬底，2-隧穿钝化层，3-电子传输层，4-牺牲层；图2中，1-衬底，2-隧穿钝化层，3-电子传输层，4-牺牲层，5-电极。
具体实施方式
下面对本发明的具体实施方式作进一步说明。在此需要说明的是，对于这些实施方式的说明用于帮助理解本发明，但并不构成对本发明的限定。此外，下面所描述的本发明各个实施方式中所涉及的技术特征只要彼此之间未构成冲突就可以相互组合。
下述实施例中的实验方法，如无特殊说明，均为常规方法，下述实施例中所用的试验材料，如无特殊说明，均为可通过常规的商业途径购买得到。
实施例1
本实施例提供了一种硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的制备方法，具体包括以下步骤：
如附图1，本实施例以n型硅片作为衬底1，对n型硅片进行制绒处理，依次通过标准RCA1清洗，即氨水：过氧化氢：去离子水＝1:1:6(体积比)的混合溶液在水浴80℃条件下清洗10min去除有机物；再用标准RCA2清洗，即氯化氢：过氧化氢：去离子水＝1:1:6的混合溶液在水浴80℃条件下清洗10min去除硅片表面的金属离子污染；最后去离子水冲洗、氮气吹干；在RCA清洗步骤中间各个步骤，均有去离子水清洗步骤。将硅片放入原子层沉积设备腔室中进行等离子体氧化，通入4秒氧气，功率80W，得到厚度约为1nm的氧化硅薄膜作为隧穿钝化层2；在隧穿钝化层2上通过原子层沉积法以二乙基锌为锌源，以水作为氧源，以三甲基铝为铝源，锌源脉冲时间为80ms，吹扫时间为12s；氧源脉冲时间为80ms，吹扫时间为12s；铝源脉冲时间为100ms；不同反应物交替进入反应腔室在表面化学吸附并反应形成沉积电子传输层薄膜3。改变一个反应循环中不同反应物交替进入反应腔室的次数比率，即控制总反应循环数不变(30次循环，一次锌源一次氧源为一次氧化锌循环，这里指的是氧化锌循环数为30，约4.8nm)掺铝氧化锌作为电子传输层，改变氧化锌掺铝的不同比率(n)；在电子传输层3上通过原子层沉积法以三甲基铝为铝源，以超纯水作为氧源，沉积250循环的氧化铝(约为28nm)作为牺牲层4；取出样品放入退火炉，在形成气体(氮气：氢气＝95％：5％)环境中加热至500℃退火30分钟。
采用少子寿命测试仪测定上述结构的开路电压、少子寿命。结果如图3，当控制总循环次数为100，n＝5时，即每通入五次氧化锌循环后插入一次氧化铝循环时，钝化效果最好，少子寿命683μs，开路电压727.2mV。
实施例2
本实施例提供了一种硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的制备方法，具体包括以下步骤：
本实施例以n型硅片1作为衬底1，对n型硅片进行制绒处理，依次通过标准RCA1清洗，即氨水：过氧化氢：去离子水＝1:1:6(体积比)的混合溶液在水浴80℃条件下清洗10min去除有机物；用2％氢氟酸溶液处理1分钟，去除表面氧化硅；再用硅片标准RCA2清洗，即氯化氢：过氧化氢：去离子水＝1:1:6的混合溶液在水浴80℃条件下清洗10min去除硅片表面的金属离子污染；用2％氢氟酸溶液处理1分钟，去除表面氧化硅；最后去离子水冲洗、氮气吹干；在RCA清洗步骤中间各个步骤，均有去离子水清洗步骤。将硅片放入原子层沉积设备腔室中进行等离子体氧化，通入4秒氧气，功率80W，得到厚度约为1nm的氧化硅薄膜作为隧穿钝化层2；在隧穿钝化层2上通过原子层沉积法以二乙基锌为锌源，以水作为氧源，以三甲基铝为铝源，锌源脉冲时间为80ms，吹扫时间为12s；氧源脉冲时间为80ms，吹扫时间为12s；铝源脉冲时间为100ms；不同反应物交替进入反应腔室在表面化学吸附并反应形成沉积电子传输层薄膜3。通过实施例1，n＝5时钝化效果最好，控制氧化锌掺铝的比率n＝5，制备4个大循环，即共20个氧化锌循环的掺杂氧化锌作为电子传输层3如附图1，样品在电子传输层上通过原子层沉积法以三甲基铝为铝源，以超纯水作为氧源，沉积250循环的氧化铝(约为28nm)作为牺牲层4；四个样品放入退火炉，在形成气体(氮气：氢气＝95％：5％)环境中加热至500℃退火30分钟。
采用少子寿命测试仪测定上述结构的开路电压、少子寿命。通过化学刻蚀选择性去除牺牲层4，在样品上利用TLM掩模板热蒸镀上1.2nm氟化锂/300nm铝作为电极5，如附图2，测试接触电阻。含牺牲层的钝化接触样品开路电压为679.7mV、少子寿命为212.53μs；电学接触测试样品接触电阻为89.3mΩ·cm-2，TLM测试结果如附图4。
以上对本发明的实施方式作了详细说明，但本发明不限于所描述的实施方式。对于本领域的技术人员而言，在不脱离本发明原理和精神的情况下，对这些实施方式进行多种变化、修改、替换和变型，仍落入本发明的保护范围内。
Claims (10)
1.一种硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)对n型硅片进行制绒，然后进行标准RCA清洗；
(2)清洗后的n型硅片一侧制备隧穿钝化层；所述隧穿钝化层取自氧化硅、氧化铝、氧化钛中的一种或叠层；
(3)在隧穿钝化层表面制备电子传输层；所述电子传输层取自掺铝氧化锌、掺硼氧化锌、掺氢氧化锌的一种或叠层；
(4)在电子传输层表面制备牺牲层；所述牺牲层取自氧化铝、氮化硅的一种或叠层；
(5)将步骤(4)得到的结构进行退火，退火后牺牲层通过刻蚀去除，得到所述硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构。
2.根据权利要求1所述的硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的制备方法，其特征在于，所述隧穿钝化层厚度为0.3nm～2.5nm。
3.根据权利要求2所述的硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的制备方法，其特征在于，当所述隧穿钝化层为氧化硅时，制备方法包括以下步骤：将清洗后的n型硅片放入原子层沉积设备腔室中进行等离子体氧化，得到隧穿钝化层。
4.根据权利要求1所述的硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的制备方法，其特征在于，所述电子传输层厚度为2nm～200nm。
5.根据权利要求4所述的硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的制备方法，其特征在于，当电子传输层为掺铝氧化锌时，制备方法包括以下步骤：通入锌源、氧源、铝源，不同反应物进入原子层沉积设备腔室，在表面化学吸附并反应形成电子传输层。
6.根据权利要求5所述的硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的制备方法，其特征在于，通入一次锌源和一次氧源完成一次氧化锌循环，所述氧化锌总循环次数为10～250；每通入2～50次所述氧化锌循环后插入1次氧化铝循环。
7.根据权利要求1所述的硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的制备方法，其特征在于，所述所述牺牲层厚度为5nm～150nm。
8.根据权利要求7所述的硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的制备方法，其特征在于，当所述牺牲层为氧化铝时，制备方法包括以下步骤：采用原子层沉积法，通入铝源和氧源，沉积氧化铝作为牺牲层。
9.根据权利要求1所述的硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的制备方法，其特征在于，所述退火的温度为350～550℃，退火的时间为5～60min。
10.一种硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构，其特征在于，由权利要求1-9任一项所述的硅基异质结太阳能电池的透明导电钝化接触结构的制备方法制备得到。
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