CN117447202B - 单相微波介质陶瓷粉体、微波介质陶瓷材料及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及单相微波介质陶瓷粉体、微波介质陶瓷材料及其制备方法，属于微波介质陶瓷材料领域。为了提高BMT陶瓷性能、降低批量化制备高性能钡镁钽陶瓷工艺难度，本发明提供了单相微波介质陶瓷粉体，其组成为(1‑m)BMT主相‑mBBT添加剂或(1‑n)BMT主相‑nBTO添加剂，且BBT添加剂或BTO添加剂固溶在BMT主相中；所述单相微波介质陶瓷粉体为单相Ba(Mg1/3Ta2/3)O3陶瓷粉体；其中，所述BMT主相为含有Ba、Mg和Ta元素的微波介质材料。本发明的单相微波介质陶瓷粉体的工艺方法简单可行，适合大批量工业生产，具有性能可控性高、高Q·f等显著优点。
Description
技术领域
本发明属于微波介质陶瓷材料领域，具体涉及单相微波介质陶瓷粉体、微波介质陶瓷材料及其制备方法。
背景技术
微波介质陶瓷材料是指工作在微波或毫米波段的一种高性能介质材料。随着微波通讯技术的发展，微波介质材料作为一种新型功能陶瓷材料，因其可调的介电常数及频率温度系数以及较高的品质因数，广泛用于微波电容器、环形器、双工器、微波滤波器、介质波导以及射频天线等，其装备于各种移动通信设备、制导雷达及卫星通讯载荷等各种微波射频系统。
Ba(Mg1/3Ta2/3)O3（以下简称BMT）介质陶瓷是目前综合性能最好的一种高性能微波介质陶瓷，具有适中的介电常数、近零的频率温度系数和极高的品质因数，其被应用于卫星载荷等高端技术领域。钡镁钽陶瓷虽然性能优异，但因其制备极其困难，致密化温度高，工艺复杂及成本高等问题，严重限制了其在微波射频领域的应用。根据BMT陶瓷相图可知，在Ba(Mg1/3Ta2/3)O3相附近具有许多Ba/Mg/Ta不同比例三元组成和Ba/Ta二元组成的晶相结构，在制备BMT陶瓷过程中，往往会产生大量的非有序化Ba(Mg1/3Ta2/3)O3晶相结构附加相和性能极差的Ba-Ta-O杂相，严重影响材料的微波介电性能。目前，为了获得高性能的高Q·f值钡镁钽微波介质陶瓷，众多研究主要集中在通过添加烧结助剂来降低材料致密化温度以及掺杂改性来改善陶瓷性能，但这些研究基本还都处于实验室样品阶段的水平，批量化生产的产品性能不稳定，合格率不高，无法满足材料的大批量生产制备与应用需求。
根据研究，纯单相Ba(Mg1/3Ta2/3)O3组成的钡镁钽介质陶瓷是保证材料高品质因数的关键，前期的大部分研究主要致力于陶瓷的烧结制备过程中掺杂改性来尽量减少附加相的产生，而对钡镁钽陶瓷单相的粉体合成技术关注极少。而单相BMT陶瓷粉体对制备高性能的BMT陶瓷极其重要，其不仅可以大大降低烧结制备过程中附加相的产生，而且可以大大降低材料烧结制备的工艺难度，降低烧结温度、减少烧结的保温时间，防止材料组分挥发等，实现抑制材料杂相生产、提高性能的目的。现有研究公开过通过添加玻璃添加剂或陶瓷添加剂制备单相BMT陶瓷粉体。例如，CN110483042A公开了B2O3-MgO-P2O5体系玻璃添加剂并采用两步烧结法制备单相BMT陶瓷粉体，其玻璃添加剂主要起到提高第一步MgTa2O6合成完整度、减少Ta2O5相残留，进而改善材料的性能的作用，但是其品质因数提升有限，最高仅为195000GHz。CN116854472A中，为了解决玻璃添加剂导致导热性能下降的技术问题，其采用PbTiO3陶瓷添加剂结合一步法烧结制备单相BMT陶瓷粉体，虽然实现导热性能提升，但是其在一步法制备以及高极化率、高损耗的Pb2+离子存在条件下，所得材料的品质因数最高仅为137000GHz。因此，开发一种可批量化制备的单相BMT陶瓷粉体的工艺方法是提高BMT陶瓷性能、降低批量化制备高性能钡镁钽陶瓷工艺难度以及实现该材料广泛应用的关键。
发明内容
为此，本发明提供了单相微波介质陶瓷粉体、微波介质陶瓷材料及其制备方法。
第一方面，本发明提供了单相微波介质陶瓷粉体，所述单相微波介质陶瓷粉体的组成为(1-m)BMT主相-mBBT添加剂或(1-n)BMT主相-nBTO添加剂，且BBT添加剂或BTO添加剂固溶在BMT主相中；所述单相微波介质陶瓷粉体为单相Ba(Mg1/3Ta2/3)O3陶瓷粉体；其中，所述BMT主相为含有Ba、Mg和Ta元素的微波介质粉体；所述BBT添加剂为含有Ba、B、Ti、Sb、O元素成分的玻璃粉体，m=0.1wt%～2wt%；所述BTO添加剂为含有Ba、Sr、Ti、O中的至少三种元素成分的陶瓷粉体，n=0.1wt%～1.5wt%。优选，所述BTO添加剂为含有Ba、Ti、O三种元素成分的陶瓷粉体。
较佳的，所述BBT添加剂的质量百分含量m在0.5～2wt%；
所述BTO添加剂的质量百分含量n在0.2～1.5wt%。
较佳的，所述BMT的组成包含：BaO：59.43～60.02mol%，MgO：19.99～20.78mol%，Ta2O5：19.79～19.99mol%，三种组成摩尔百分比之和为100mol%。
较佳的，所述BBT添加剂的组成配比包含：BaO：40～60wt%，B2O3：9～30wt%，TiO2：9～30wt%（优选10～30wt%），Sb2O3：0.5～2wt%（优选1～2wt%），各组成的质量百分比之和为100wt%；
所述BTO添加剂的组成配比包含：BaO：64.23～66.2 wt%，SrO：0～1.3 wt%，TiO2：33.8～35.36 wt%，各组成的质量百分比之和为100wt%。
第二方面，本发明提供了单相微波介质陶瓷粉体的制备方法，包括：
（1）将MgO粉体和Ta2O5粉体按配比称量并混合，再经一次煅烧，合成MT煅烧料；
（2）将BBT添加剂或BTO添加剂中的一种、Ba源和MT煅烧料按配比称量并混合，再经二次煅烧，合成单相微波介质陶瓷粉体。
本发明是通过添加含有纳米钙钛矿结构BaTiO3籽晶粉体诱导制备单相Ba(Mg1/ 3Ta2/3)O3陶瓷粉体的一种制备技术。其中BBT原始玻璃经热处理微晶化后，形成含有纳米BaTiO3晶体的微晶化玻璃粉体，而BTO为固相法合成的BaTiO3晶相组成的陶瓷粉体，两种粉体分别经球磨加工制备成纳米粉体添加剂；经研究表明，微量BaTiO3纳米晶相会诱导Ba(Mg1/3Ta2/3)O3陶瓷晶相的形成，通过添加剂粉体纳米BaTiO3相B位Ti4+离子进入BMT陶瓷晶格固溶，降低Ba(Mg1/3Ta2/3)O3晶相形成势垒，促进单相BMT的生成；同时由于BBT玻璃相的引入，又能起到降低陶瓷粉体的合成温度的目的，加快了单相BMT粉体合成的反应进程，缩短了工艺周期。
较佳的，所述BBT添加剂的粒度D90＜1μm；
所述BBT添加剂的制备方法包括：按BBT添加剂的组成配比称取BaCO3、H3BO3、TiO2和Sb2O3或Sb2O5原料并混合，经熔制成玻璃液，倒入轧片机制备成玻璃薄片；将所得玻璃薄片进行微晶化热处理，再经球磨机球磨处理，得到BBT添加剂。
较佳的，所述熔制的温度为1300～1500℃，熔制的时间为2～3小时；
所得玻璃薄片厚度≤2mm；
所述玻璃薄片的微晶化热处理温度为810℃～850℃，微晶化热处理时间为1～2小时；
所述球磨处理所用球磨球为氧化锆球。
较佳的，所述BTO添加剂的粒度D90≤1μm；
所述BTO添加剂的制备方法包括：按BTO添加剂的组成配比称取BaCO3、SrCO3、金红石型TiO2原料并混合，再经煅烧和高能球磨，得到BTO添加剂。
较佳的，所述煅烧的温度为1100℃～1300℃，保温时间为2～4小时；
所述高能球磨的参数包含：球磨球为氧化锆球。
较佳的，所述MgO粉体的纯度≥99.9%；所述Ta2O5粉体的纯度≥5N级；所述混合的方式为球磨混合，所述球磨混合的参数包括：球磨磨介为去离子水，球磨球为氧化锆球，所得球磨浆料的粒度D50＜3μm；所述MT煅烧料的煅烧温度为1200～1250℃，保温时间为6～8小时；
所述一次煅烧的温度为1200～1250℃，保温时间为4～6小时；优选地，所述一次煅烧的升温速率为5～10℃/min。
较佳的，所述Ba源为BaCO3粉体；所述二次煅烧的温度为1250～1300℃，保温时间为4～6小时；优选地，所述二次煅烧的升温速率为5～10℃/min。
第三方面，本发明提供了微波介质陶瓷材料的制备方法，包括：将单相微波介质陶瓷粉体制成坯体后，再经烧结，得到所述微波介质陶瓷材料。优选地，坯体的成型方法为干压成型等。
较佳的，所述烧结的温度为1670～1710℃；所述烧结的时间为8～12小时。
较佳的，所述烧结的升温速率为3～6℃/min；所述烧结的降温速率为1～2℃/min。
第四方面，本发明提供了由所述微波介质陶瓷材料制备方法所制备的微波介质陶瓷材料；所述微波介质陶瓷材料的Q·f值为220000～260000GHz；所述微波介质陶瓷材料的成品率≥95%。优选地，所述微波介质陶瓷材料的致密度≥99%。
本发明的有益效果：
本发明中，通过采用与基体Ba(Mg1/3Ta2/3)O3陶瓷成分相近的BBT、BTO添加剂材料引入BaTiO3纳米晶，促进了单相BMT陶瓷粉体的合成，为制备出高性能的BMT陶瓷材料奠定了良好的粉体合成工艺基础。与现有技术相比，本发明制备的单相BMT陶瓷粉体工艺方法简单可行，适合大批量工业生产，具有材料性能可控性高、高Q·f性能、易制备等显著的技术优点；
本发明中，通过添加BBT添加剂或BTO添加剂，最终实现单相的Ba(Mg1/3Ta2/3)O3陶瓷品质因数的显著提升。其中，加入BBT添加剂显著提升品质因数提升机理如下：玻璃相本身处于高能的无序态，经热处理析晶出具有高活化能的纳米钙钛矿结构的BaTiO3相，通过小粒径（＜1μm）高表面能粉体形式的引入，在陶瓷高温反应合成过程中，降低了晶型结构相似的Ba(Mg1/3Ta2/3)O3相晶核形成势垒，诱导并促进Ba(Mg1/3Ta2/3)O3相的形成，同时抑制了性能差的钡钛等杂相的析出，保证了合成陶瓷粉体的单相性，进而极大提升了最终烧结陶瓷材料的性能。加入BTO添加剂显著提升品质因数提升机理如下：机理与BBT诱导相似，BTO陶瓷粉体中具有钙钛矿结构的BaTiO3相在高温下加速了纯相Ba(Mg1/3Ta2/3)O3的形成，抑制了杂相的产生，保证了合成粉体的单相性和烧结陶瓷材料的高性能。
附图说明
图1为不同系列BBT玻璃的DSC曲线图；
图2 为添加剂BBT、BTO晶相组成XRD图；
图3为实施例与对比例制得的BMT陶瓷粉体XRD图。
具体实施方式
以下通过下述实施方式进一步说明本发明，应理解，下述实施方式仅用于说明本发明，而非限制本发明。
本公开中，单相微波介质陶瓷粉体为单相的Ba(Mg1/3Ta2/3)O3陶瓷粉体（或称单相BMT陶瓷粉体），其是由(1-m)BMT-mBBT或(1-n)BMT-nBTO系统组成，其中BMT为含有Ba、Mg和Ta元素的微波介质材料，其中添加剂BBT为含有Ba、B、Ti、Sb、O元素成分的玻璃粉体（或称BBT玻璃添加剂），添加剂BTO为含有Ba、Sr、Ti、O中至少三种元素成分的陶瓷粉体（或称BTO陶瓷添加剂或BTO纳米陶瓷添加剂）。BBT添加剂质量百分含量m在0.5～2wt%，BTO添加剂质量百分含量n在0.2～1.5wt%。
其中，BMT主相的组成为：BaO：59.43～60.02mol%，MgO：19.99～20.78mol%，Ta2O5：19.79～19.99mol%。上述三种组成摩尔百分比之和为100mol%。
其中，添加剂BBT材料组成配比为：BaO：40～60wt%，B2O3：9～30wt%，TiO2：10～30wt%，Sb2O3：1～2wt%，上述各组成的质量百分比之和为100 wt%。BTO材料组成配比为：BaO：64.23～66.2 wt%，SrO：0～1.3 wt%，TiO2：33.8～35.36 wt%，上述各组成的质量百分比之和为100 wt%。
本发明主要提供了一种工艺简单、可操作性强、适于大批量生产的单相微波介质陶瓷粉体制备方法。
按BBT组成配比称取原料进行干法混合，于铂金坩埚中熔制成玻璃液后，倒入轧片机制备成玻璃薄片；将制得的玻璃薄片装入匣钵中，在马弗炉中进行微晶化热处理；处理好的玻璃片装入球磨机，用水介质球磨成一定粒度的玻璃粉体，制成BBT粉体添加剂。
优选的，BBT原料采用BaCO3、硼酸H3BO3、TiO2和Sb2O3或Sb2O5。熔制温度为1300～1500℃，熔制时间为2～3h。玻璃薄片厚度≤2mm。玻璃薄片的热处理温度为810℃～850℃，处理时间为1～2h。所用球磨球为氧化锆球，球磨粉体粒度D90<1μm，制得的BBT玻璃添加剂。
按BTO组成配比称取原料，于球磨机中进行湿法球磨混合，烘干后，于氧化铝坩埚中煅烧合成BBO煅烧粉体；再经高能球磨至一定粒度，烘干制成BTO添加剂。
优选的，所述BTO原料采用BaCO3和金红石型TiO2。经水介质湿法球磨混合烘干后，煅烧合成后，再经高能球磨至粒度D90≤1μm，烘干制成BTO添加剂。其中煅烧的温度为1100℃～1300℃，保温时间为2～4h。
将MgO和Ta2O5原料按配比称取重量进行球磨混合，干燥后，于氧化铝坩埚中煅烧合成MT煅烧料。
优选的，原料采用轻质MgO和高纯5N级Ta2O5。其煅烧合成制度为：按5～10℃/min升温至1200～1250℃，保温4～6h。
将Ba源原料、MT煅烧料及BBT添加剂或BTO添加剂按配比称取重量，用球磨机进行球磨混合，烘干后，于氧化铝坩埚中煅烧合成单相BMT陶瓷粉体。
优选的，Ba源采用BaCO3原料，其煅烧合成制度为按5～10℃/min升温至1250～1300℃，保温4～6h。
下面进一步例举实施例以详细说明本发明。同样应理解，以下实施例只用于对本发明进行进一步说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的技术人员根据本发明的上述内容作出的一些非本质的改进和调整均属于本发明的保护范围。下述示例具体的工艺参数等也仅是合适范围中的一个示例，即本领域技术人员可以通过本文的说明做合适的范围内选择，而并非要限定于下文示例的具体数值。
实施例1
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 381.99g、硼酸H3BO3 395.41 g、TiO2 207.76g，Sb2O3 14.84 g，加入三维混料机中，混合1h，加入白金坩埚中，于1450℃熔制2h后，倒入钆片机，钆成1mm后的BBT玻璃薄片；
（2）把BBT玻璃薄片放入匣钵中，在马弗炉中，以5℃/min的升温速率，升到810℃保温1h。冷却后，装入氧化铝球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D90为0.8μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干，制得BBT玻璃添加剂；
（3）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 167.17 g，Ta2O5 1832.83 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1200℃保温，保温时间为4h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1250.93 g BaCO3粉体、1018.05 g MT合成料和10.00 g BBT玻璃粉添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为2.0μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1300℃保温，保温时间为4h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）将所得单相BMT陶瓷粉体采用F6mm模具，经过1～2MPa压力成型，按5℃/min升温至1690℃，保温12hr，按1℃/min降温至1000℃后随炉冷却至室温，得到微波介质陶瓷材料烧结样品。
实施例2
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 381.99g、硼酸H3BO3 395.41 g、TiO2 207.76g，Sb2O3 14.84 g，加入三维混料机中，混合1h，加入白金坩埚中，于1450℃熔制2h后，倒入钆片机，钆成1mm后的BBT玻璃薄片；
（2）把BBT玻璃薄片放入匣钵中，在马弗炉中，以5℃/min的升温速率，升到810℃保温1h。冷却后，装入氧化铝球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D90为0.8μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干，制得BBT玻璃添加剂；
（3）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 167.17 g，Ta2O5 1832.83 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1200℃保温，保温时间为4h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1232.07 g BaCO3粉体、1002.70 g MT合成料和40.00 g BBT玻璃粉添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为2.0μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1250℃保温，保温时间为4h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）微波介质陶瓷材料烧结样品的制备步骤参见实施例1。
实施例3
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 621.71g、硼酸H3BO3 128.71 g、TiO2 241.53g，Sb2O3 8.05 g，加入三维混料机中，混合1h，加入白金坩埚中，于1450℃熔制2h后，倒入钆片机，钆成1mm后的BBT玻璃薄片；
（2）把BBT玻璃薄片放入匣钵中，在马弗炉中，以5℃/min的升温速率，升到820℃保温1h。冷却后，装入氧化铝球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D90为0.8μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干，制得BBT玻璃添加剂；
（3）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 167.17 g，Ta2O5 1832.83 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1250℃保温，保温时间为4h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1250.93 g BaCO3粉体、1018.05 g MT合成料和10.00 g BBT玻璃粉添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为2.0μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1300℃保温，保温时间为4h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）微波介质陶瓷材料烧结样品的制备步骤参见实施例1。
实施例4
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 621.71g、硼酸H3BO3 128.71 g、TiO2 241.53g，Sb2O3 8.05 g，加入三维混料机中，混合1h，加入白金坩埚中，于1450℃熔制2h后，倒入钆片机，钆成1mm后的BBT玻璃薄片；
（2）把BBT玻璃薄片放入匣钵中，在马弗炉中，以5℃/min的升温速率，升到810℃保温1h。冷却后，装入氧化铝球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D90为0.8μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干，制得BBT玻璃添加剂；
（3）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 167.17 g，Ta2O5 1832.83 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1200℃保温，保温时间为4h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1232.07 g BaCO3粉体、1002.70 g MT合成料和40.00 g BBT玻璃粉添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为2.0μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1300℃保温，保温时间为6h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）微波介质陶瓷材料烧结样品的制备步骤参见实施例1。
实施例5
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 381.99g、硼酸H3BO3 395.41 g、TiO2 207.76g，Sb2O3 14.84 g，加入三维混料机中，混合1h，加入白金坩埚中，于1450℃熔制2h后，倒入钆片机，钆成1mm后的BBT玻璃薄片；
（2）把BBT玻璃薄片放入匣钵中，在马弗炉中，以5℃/min的升温速率，升到810℃保温2h。冷却后，装入氧化铝球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D90为0.8μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干，制得BBT玻璃添加剂；
（3）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 174.80 g，Ta2O5 1825.20 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1200℃保温，保温时间为4h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1248.37 g BaCO3粉体、1020.04 g MT合成料和10.00 g BBT玻璃粉添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为2.0μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1300℃保温，保温时间为6h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）微波介质陶瓷材料烧结样品的制备步骤参见实施例1。
实施例6
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 381.99g、硼酸H3BO3 395.41 g、TiO2 207.76g，Sb2O3 14.84 g，加入三维混料机中，混合1h，加入白金坩埚中，于1450℃熔制2h后，倒入钆片机，钆成1mm后的BBT玻璃薄片；
（2）把BBT玻璃薄片放入匣钵中，在马弗炉中，以5℃/min的升温速率，升到810℃保温2h。冷却后，装入氧化铝球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D90为0.8μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干，制得BBT玻璃添加剂；
（3）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 174.80 g，Ta2O5 1825.20 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1250℃保温，保温时间为6h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1229.55 g BaCO3粉体、1004.66 g MT合成料和40.00 g BBT玻璃粉添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为2.0μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1300℃保温，保温时间为4h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）微波介质陶瓷材料烧结样品的制备步骤参见实施例1。
实施例7
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 621.71g、硼酸H3BO3 128.71 g、TiO2 241.53g，Sb2O3 8.05 g，加入三维混料机中，混合1h，加入白金坩埚中，于1450℃熔制2h后，倒入钆片机，钆成1mm后的BBT玻璃薄片；
（2）把BBT玻璃薄片放入匣钵中，在马弗炉中，以5℃/min的升温速率，升到820℃保温1h。冷却后，装入氧化铝球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D90为0.8μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干，制得BBT玻璃添加剂；
（3）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 174.80 g，Ta2O5 1825.20 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1200℃保温，保温时间为4h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1248.37 g BaCO3粉体、1020.04 g MT合成料和10.00 g BBT玻璃粉添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为2.0μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1300℃保温，保温时间为6h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）微波介质陶瓷材料烧结样品的制备步骤参见实施例1。
实施例8
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 621.71g、硼酸H3BO3 128.71 g、TiO2 241.53g，Sb2O3 8.05 g，加入三维混料机中，混合1h，加入白金坩埚中，于1450℃熔制2h后，倒入钆片机，钆成1mm后的BBT玻璃薄片；
（2）把BBT玻璃薄片放入匣钵中，在马弗炉中，以5℃/min的升温速率，升到820℃保温1h。冷却后，装入氧化铝球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D90为0.8μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干，制得BBT玻璃添加剂；
（3）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 174.80 g，Ta2O5 1825.20 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1250℃保温，保温时间为6h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1229.55 g BaCO3粉体、1004.66 g MT合成料和40.00 g BBT玻璃粉添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为2.0μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1300℃保温，保温时间为4h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）微波介质陶瓷材料烧结样品的制备步骤参见实施例1。
实施例9
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 533.44g、硼酸H3BO3 380.81 g、TiO2 71.46g，Sb2O3 14.29 g，加入三维混料机中，混合1h，加入白金坩埚中，于1450℃熔制2h后，倒入钆片机，钆成1mm后的BBT玻璃薄片；
（2）把BBT玻璃薄片放入匣钵中，在马弗炉中，以5℃/min的升温速率，升到850℃保温1h。冷却后，装入氧化铝球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D90为0.8μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干，制得BBT玻璃添加剂；
（3）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 170.24 g，Ta2O5 1829.76 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1200℃保温，保温时间为4h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1244.65 g BaCO3粉体、1012.93 g MT合成料和20.00 g BBT玻璃粉添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为2.0μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1250℃保温，保温时间为6h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）微波介质陶瓷材料烧结样品的制备步骤参见实施例1。
实施例10
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 715.97 g、TiO2 284.03 g，加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨混合时间为2h，烘干，装入氧化铝匣钵置于马弗炉中，在1100℃煅烧4h。将煅烧合成料加入高能球磨机中，球磨至粒度D90为0.9μm，烘干，制得BTO纳米陶瓷添加剂；
（2）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 167.17 g，Ta2O5 1832.83 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1200℃保温，保温时间为6h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1254.7 g BaCO3粉体、1021.12 g MT合成料和4.00 g BTO陶瓷添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为2.0μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1250℃保温，保温时间为6h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）微波介质陶瓷材料烧结样品的制备步骤参见实施例1。
实施例11
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 715.97 g、TiO2 284.03 g，加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨混合时间为2h，烘干，装入氧化铝匣钵置于马弗炉中，在1300℃煅烧2h。将煅烧合成料加入高能球磨机中，球磨至粒度D90为0.9μm，烘干，制得BTO纳米陶瓷添加剂；
（2）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 167.17 g，Ta2O5 1832.83 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1250℃保温，保温时间为4h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1238.36 g BaCO3粉体、1007.82 g MT合成料和30.00 g BTO陶瓷添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为2.0μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1250℃保温，保温时间为6h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）微波介质陶瓷材料烧结样品的制备步骤参见实施例1。
实施例12
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 701.74 g、TiO2 298.26 g，加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨混合时间为2h，烘干，装入氧化铝匣钵置于马弗炉中，在1100℃煅烧4h。将煅烧合成料加入高能球磨机中，球磨至粒度D90为0.9μm，烘干，制得BTO纳米陶瓷添加剂；
（2）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 174.80 g，Ta2O5 1825.20 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1250℃保温，保温时间为4h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1252.14 g BaCO3粉体、1023.11 g MT合成料和4.00 g BTO纳米陶瓷添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为2.0μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1250℃保温，保温时间为6h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）微波介质陶瓷材料烧结样品的制备步骤参见实施例1。
实施例13
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 701.74 g、TiO2 298.26 g，加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨混合时间为2h，烘干，装入氧化铝匣钵置于马弗炉中，在1100℃煅烧4h。将煅烧合成料加入高能球磨机中，球磨至粒度D90为0.9μm，烘干，制得BTO纳米陶瓷添加剂；
（2）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 174.80 g，Ta2O5 1825.20 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1250℃保温，保温时间为4h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1235.83 g BaCO3粉体、1009.78 g MT合成料和30.00 g BTO纳米陶瓷添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为2.0μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1250℃保温，保温时间为6h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）微波介质陶瓷材料烧结样品的制备步骤参见实施例1。
实施例14
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 694.80 g、SrCO3 15.57 g、TiO2 289.63 g，加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨混合时间为2h，烘干，装入氧化铝匣钵置于马弗炉中，在1250℃煅烧4h。将煅烧合成料加入高能球磨机中，球磨至粒度D90为0.85μm，烘干，制得BTO纳米陶瓷添加剂；
（2）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 170.24 g，Ta2O5 1829.76 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1230℃保温，保温时间为4h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1244.61 g BaCO3粉体、1016.96 g MT合成料和16.00 g BTO纳米陶瓷添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.8μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1250℃保温，保温时间为6h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）微波介质陶瓷材料烧结样品的制备步骤参见实施例1。
实施例15
（1）准确称取纯度大于99.9%的BaCO3 694.80 g、SrCO3 15.57 g、TiO2 289.63 g，加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨混合时间为2h，烘干，装入氧化铝匣钵置于马弗炉中，在1250℃煅烧4h。将煅烧合成料加入高能球磨机中，球磨至粒度D90为0.85μm，烘干，制得BTO纳米陶瓷添加剂；
（2）准确称取纯度大于99%的轻质MgO 170.24 g，Ta2O5 1829.76 g，把所有称好的原料加入尼龙球磨机中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:1；球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.5μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干。然后将烘干的MgO-Ta2O5混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1230℃保温，保温时间为4h，制得MT煅烧粉料；
（4）准确称取1239.59 g BaCO3粉体、1012.86 g MT合成料和24.00 g BTO纳米陶瓷添加剂，加入尼龙球磨罐中，倒入去离子水和直径10mm氧化锆球，其重量比为料：球：水=1:2:2，球磨时间为2h，球磨浆料粒度D50为1.8μm，球磨结束后将浆料倒入搪瓷盘中，放入烘箱，在130℃温度下烘干得到BMT混合料。将烘干的BMT混合料装入匣钵，放入马弗炉，按每分钟5℃的升温速率，升到1250℃保温，保温时间为6h，冷却后，制得单相BMT陶瓷粉体。该陶瓷粉体的XRD衍射数据见图3；
（5）微波介质陶瓷材料烧结样品的制备步骤参见实施例1。
对比例1
本对比例1中单相BMT陶瓷粉体和微波介质陶瓷材料的制备过程参见实施例1，区别在于：BBT玻璃添加剂的加入量为0wt%。
对比例2
本对比例2中单相BMT陶瓷粉体和微波介质陶瓷材料的制备过程参见实施例1，区别在于：BBT玻璃添加剂的加入量为2.5wt%。
对比例3
本对比例2中单相BMT陶瓷粉体和微波介质陶瓷材料的制备过程参见实施例10，区别在于：BTO纳米陶瓷添加剂的加入量为2 wt%。
对比例4
本对比例4中单相BMT陶瓷粉体和微波介质陶瓷材料的制备过程参见实施例1，区别在于：BBT玻璃添加剂的组成为 BaO：42wt%，B2O3：30wt%，TiO2：28wt%。
对比例5
本对比例5中单相BMT陶瓷粉体和微波介质陶瓷材料的制备过程参见实施例1，区别在于：BBT玻璃添加剂的组成为 BaO：60wt%，B2O3：30wt%，TiO2：8wt%，Sb2O3：2wt%。
对比例6
本对比例6中单相BMT陶瓷粉体和微波介质陶瓷材料的制备过程参见实施例1，区别在于：BBT玻璃添加剂的组成为 BaO：60wt%，B2O3：8wt%，TiO2：30wt%，Sb2O3：2wt%。
表1为本发明中BBT添加剂或BTO添加剂的组成：
。
表2为单相BMT陶瓷粉体中添加剂组成及其制成的烧结陶瓷样品的典型性能参数：
。
表3为本发明部分实施例中所得单相BMT陶瓷粉体批量化制备的陶瓷样品典型性能成品率统计（每种10批次，每批次1000件样品）：
。
本发明中，采用基于Hakki-Coleman方法的TE01δ模式由网络分析仪AgilentE8362B测试所述微波介质陶瓷材料的Q·f值为220000～260000GHz。
本发明中，采用基于Hakki-Coleman方法的TE01δ模式由网络分析仪AgilentE8362B测试所述微波介质陶瓷材料的介电常数为24.00～26.00。
本发明中，所得微波介质陶瓷材料的成品率≥95%。
图1为不同系列BBT玻璃DSC曲线图，从图中可知本专利实施例中采用的三种BBT玻璃为析晶型玻璃，都存在明显的析晶峰，由图2也可以看出，经一定的热处理后，三种组成的玻璃材料均可析出主晶相为钙钛矿结构的纳米BaTiO3相。
图2 为添加剂BBT、BTO晶相组成XRD图，从图中可知本专利采用的添加剂主相为钙钛矿结构的BaTiO3相。
图3为实施例与对比例制得的BMT陶瓷粉体XRD图，从图中和性能对比表格中可知，采用本发明添加剂制备的钡镁钽陶瓷粉体可获得良好的单相性，大大抑制了钡镁钽材料中钡钽等杂相的产生；对比例中由于钡钽杂相存在会导致陶瓷材料的品质因数降低。
综上所述，本发明中添加剂的引入，对于烧成陶瓷样品性能起到了显著的提升作用，同时批次成品率和稳定性也大幅提高。
Claims (10)
1.一种单相微波介质陶瓷粉体，其特征在于，所述单相微波介质陶瓷粉体的组成为(1-m)BMT主相-mBBT添加剂或(1-n)BMT主相-nBTO添加剂，且BBT添加剂或BTO添加剂固溶在BMT主相中；所述BBT添加剂的质量百分含量m在0.5～2wt%；所述BTO添加剂的质量百分含量n在0.2～1.5wt%；所述单相微波介质陶瓷粉体为单相Ba(Mg1/3Ta2/3)O3陶瓷粉体；
其中，所述BMT主相为含有Ba、Mg和Ta元素的微波介质粉体，其组成包含：BaO：59.43～60.02mol%，MgO：19.99～20.78mol%，Ta2O5：19.79～19.99mol%，三种组成摩尔百分比之和为100mol%；
所述BBT添加剂为含有Ba、B、Ti、Sb、O元素成分的玻璃粉体，其组成配比包含：BaO：40～60wt%，B2O3：9～30wt%，TiO2：9～30wt%，Sb2O3：0.5～2wt%，各组成的质量百分比之和为100wt%；
所述BTO添加剂为含有Ba、Sr、Ti、O中的至少三种元素成分的陶瓷粉体，其组成配比包含：BaO：64.23～66.2wt%，SrO：0～1.3wt%，TiO2：33.8～35.36wt%，各组成的质量百分比之和为100wt%；
所述BBT添加剂的粒度D90＜1μm；所述BBT添加剂的制备方法包括：按BBT添加剂的组成配比称取BaCO3、H3BO3、TiO2和Sb2O3或Sb2O5原料并混合，经熔制成玻璃液，倒入轧片机制备成玻璃薄片；将所得玻璃薄片进行微晶化热处理，再经球磨机球磨处理，得到BBT添加剂；所述熔制的温度为1300～1500℃，熔制的时间为2～3小时；所得玻璃薄片厚度≤2mm；所述玻璃薄片的微晶化热处理温度为810℃～850℃，微晶化热处理时间为1～2小时；
所述BTO添加剂的粒度D90≤1μm；所述BTO添加剂的制备方法包括：按BTO添加剂的组成配比称取BaCO3、SrCO3、金红石型TiO2原料并混合，再经煅烧和高能球磨，得到BTO添加剂。
2.一种如权利要求1所述单相微波介质陶瓷粉体的制备方法，其特征在于，包括：
（1）将MgO粉体和Ta2O5粉体按配比称量并混合，再经一次煅烧，合成MT煅烧料；
（2）将BBT添加剂或BTO添加剂中的一种、Ba源和MT煅烧料按配比称量并混合，再经二次煅烧，合成单相微波介质陶瓷粉体；
所述BBT添加剂的粒度D90＜1μm；所述BBT添加剂的制备方法包括：按BBT添加剂的组成配比称取BaCO3、H3BO3、TiO2和Sb2O3或Sb2O5原料并混合，经熔制成玻璃液，倒入轧片机制备成玻璃薄片；将所得玻璃薄片进行微晶化热处理，再经球磨机球磨处理，得到BBT添加剂；所述熔制的温度为1300～1500℃，熔制的时间为2～3小时；所得玻璃薄片厚度≤2mm；所述玻璃薄片的微晶化热处理温度为810℃～850℃，微晶化热处理时间为1～2小时；
所述BTO添加剂的粒度D90≤1μm；所述BTO添加剂的制备方法包括：按BTO添加剂的组成配比称取BaCO3、SrCO3、金红石型TiO2原料并混合，再经煅烧和高能球磨，得到BTO添加剂。
3.根据权利要求2所述的单相微波介质陶瓷粉体的制备方法，其特征在于，所述球磨处理所用球磨球为氧化锆球。
4.根据权利要求2所述的单相微波介质陶瓷粉体的制备方法，其特征在于，所述煅烧的温度为1100℃～1300℃，保温时间为2～4小时；
所述高能球磨的参数包含：球磨球为氧化锆球。
5.根据权利要求2-4中任一项所述的单相微波介质陶瓷粉体的制备方法，其特征在于，所述MgO粉体的纯度≥99.9%；
所述Ta2O5粉体的纯度≥5N级；所述混合的方式为球磨混合，所述球磨混合的参数包括：球磨磨介为去离子水，球磨球为氧化锆球，所得球磨浆料的粒度D50＜3μm；所述MT煅烧料的煅烧温度为1200～1250℃，保温时间为6～8小时；所述一次煅烧的升温速率为5～10℃/min。
6.根据权利要求2-4中任一项所述的单相微波介质陶瓷粉体的制备方法，其特征在于，所述Ba源为BaCO3粉体；所述二次煅烧的温度为1250～1300℃，保温时间为4～6小时；所述二次煅烧的升温速率为5～10℃/min。
7.一种微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于，包括：将权利要求1所述的单相微波介质陶瓷粉体制成坯体后，再经烧结，得到所述微波介质陶瓷材料。
8.根据权利要求7所述的微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于，所述烧结的温度为1670～1710℃；所述烧结的时间为8～12小时。
9.根据权利要求7或8所述的微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于，所述烧结的升温速率为3～6℃/min；所述烧结的降温速率为1～2℃/min。
10.一种微波介质陶瓷材料，其特征在于，是由权利要求7-9中任一项所述的微波介质陶瓷材料的制备方法制备得到；所述微波介质陶瓷材料的Q·f值为220000～260000GHz；所述微波介质陶瓷材料的成品率≥95%。
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