CN117347297B - 大气nh3分析系统、方法及可读存储介质 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种大气NH3分析系统、方法及可读存储介质，其中系统包括采集模块，用于采集NH3标准吸光度光谱、N2光谱和大气NH3吸收光谱；计算模块，用于基于不同波长对应的N2光谱强度和大气NH3吸收光谱强度计算得到不同波长对应的吸光度；构建模块，用于根据不同波长对应的吸光度、NH3标准吸光度、颗粒物散射强度和干扰气体吸光度构建NH3浓度分析模型；所述计算模块还用于通过最小二乘法获取NH3浓度分析模型的最优解，得到NH3标准吸光度对应的比例系数，并根据比例系数与标准NH3浓度的乘积计算得到大气NH3浓度。本发明可有效去除大气颗粒物以及干扰气体对大气NH3分析的影响，有效提升大气NH3分析的精度。
Description
技术领域
本发明属于分析检测技术领域，具体涉及一种大气NH3分析系统、方法及可读存储介质。
背景技术
氨气污染，是PM2.5指数被持续推高的重要原因。氨气（NH3），是一种无色透明气体，有刺激性臭味，极易溶于水，氨气与酸反应生成的硫酸铵、硝酸铵，这两种铵盐有利于大气中雾霾颗粒的形成。研究表明，重污染天气中硫酸铵、硝酸铵的质量总和约占PM2.5的40-60%，越严重的污染天气，比例越高。因此，NH3引起了国内外研究者的广泛关注，并对其进行了大量的测量分析研究。
准确测量大气中NH3的浓度需要克服以下三点：（1）NH3有较强的吸附性，容易附着在测量分析仪的壁面上，有时会与吸附面材料发生反应；（2）不同地点、时间大气中NH3的浓度差异变化很大；（3）NH3存在形态多样化，气态、液态和颗粒物中均会存在，有时在常温常压条件下就可相互转变，造成测量分析的复杂程度大。目前NH3的测量分析方法主要分为两类：一类是间接法，即通过催化氧化的方式，将样品气中的NH3转换成一氧化氮，通过测量一氧化氮，从而得到NH3在样品气中的浓度；另一类是直接法，当前直接可测量NH3的方法比较多，主要为光谱法；而光谱法的分析中又分为无采样和有采样两类。间接法受催化效率的影响，同时采样过程中容易吸附。光谱测量方法相比间接法，测量大气NH3受影响要小，尤其是无采样不受催化效率及吸附影响。开放DOAS技术是利用空气中气体分子的窄带吸收特性来进行气体成分识别，根据分子的窄带吸收特征光谱，进行反演计算，从而测定所需测量的NH3的浓度。选用开放的光路设计，可以大大提高测量的光程，这样可以得到更加低的检测限。由于开放的光路设计，大气颗粒物散射或吸收都可能测量光强发生变化，而这种变化很多时候被认为是气体吸收，造成气体浓度反演计算出现偏差。
发明内容
基于现有技术中存在的上述缺点和不足，本发明的目的之一是至少解决现有技术中存在的上述问题之一或多个，换言之，本发明的目的之一是提供满足前述需求之一或多个的一种大气NH3分析系统、方法及可读存储介质。
为了达到上述发明目的，本发明采用以下技术方案：
一种大气NH3分析系统，包括：
采集模块，用于采集NH3标准吸光度光谱、N2光谱和大气NH3吸收光谱；
计算模块，用于基于不同波长对应的N2光谱强度和大气NH3吸收光谱强度计算得到不同波长对应的吸光度；
构建模块，用于根据不同波长对应的吸光度、NH3标准吸光度、颗粒物散射强度和干扰气体吸光度构建NH3浓度分析模型；
所述计算模块还用于通过最小二乘法获取NH3浓度分析模型的最优解，得到NH3标准吸光度对应的比例系数，并根据比例系数与标准NH3浓度的乘积计算得到大气NH3浓度。
优选地，不同波长λ对应的吸光度为：
；
其中，为波长λ对应的N2光谱强度，/>为波长λ对应的大气NH3吸收光谱强度。
优选地，所述NH3浓度分析模型为：
；
其中，k为比例系数，为波长λ对应的NH3标准吸光度，为波长λ对应的颗粒物散射强度，β为散射强度权重，μ 550为550nm的消光系数，L为光程，k 1、k 2和d为干扰气体的二阶线性函数的拟合系数。
进一步地，所述的大气NH3分析系统，还包括：
选取模块，用于基于NH3标准吸光度光谱和大气NH3吸光度光谱的最大吸收峰，分别对应选取包含最大吸收峰的连续N个峰和谷对应的波长和/>，i∈[1，N]，N为大于2的整数；其中，大气NH3吸光度光谱的表达式为：
；
所述计算模块用于对波长和/>进行重合度计算，得到波长重合度；
判断模块，用于判断波长重合度是否大于预设重合度；若是，则满足要求；若否，则光谱出现漂移。
进一步地，大气NH3分析系统，还包括：
校正模块，用于在光谱出现漂移时，对NH3标准吸光度光谱进行漂移校正；
更新模块，用于对利用校正后的NH3标准吸光度光谱对NH3浓度分析模型进行更新。
进一步地，对NH3标准吸光度光谱进行漂移校正，包括：
计算波长横向偏移量；
若波长横向偏移量大于零，则NH3标准吸光度光谱的横坐标波长向右移动，得到校正后的NH3标准吸光度光谱；
若波长横向偏移量小于零，则NH3标准吸光度光谱的横坐标波长向左移动，得到校正后的NH3标准吸光度光谱。
优选地，所述预设重合度不小于0.99。
本发明还提供一种大气NH3分析方法，应用于如上方案所述的大气NH3分析系统，所述大气NH3分析方法包括以下步骤：
S1、采集NH3标准吸光度光谱、N2光谱和大气NH3吸收光谱，并基于不同波长对应的N2光谱强度和大气NH3吸收光谱强度计算得到不同波长对应的吸光度；
S2、根据不同波长对应的吸光度、NH3标准吸光度、颗粒物散射强度和干扰气体吸光度构建NH3浓度分析模型；
S3、通过最小二乘法获取NH3浓度分析模型的最优解，得到NH3标准吸光度对应的比例系数；根据比例系数与标准NH3浓度的乘积计算得到大气NH3浓度。
进一步地，大气NH3分析方法，还包括以下步骤：
S41、基于NH3标准吸光度光谱和大气NH3吸光度光谱的最大吸收峰，分别对应选取包含最大吸收峰的连续N个峰和谷对应的波长和/>，i∈[1，N]，N为大于2的整数；其中，大气NH3吸光度光谱的表达式为：
；
S42、对波长和/>进行重合度计算，得到波长重合度；
S43、判断波长重合度是否大于预设重合度；若是，则满足要求；若否，则光谱出现漂移，对NH3标准吸光度光谱进行漂移校正，利用校正后的NH3标准吸光度光谱对NH3浓度分析模型进行更新，并转至步骤S3。
本发明还提供一种可读存储介质，可读存储介质中存储有指令，当指令在计算机上运行时，使得计算机执行如上任一方案所述的大气NH3分析方法。
本发明与现有技术相比，有益效果是：
（1）本发明可以有效去除大气颗粒物以及干扰气体对大气NH3分析的影响，有效提升大气NH3分析的精度；
（2）本发明在光谱出现漂移时进行漂移校正，保证大气NH3分析的正常运行；
（3）本发明在漂移校正时无需通入标准NH3以重新采集NH3标准吸光度光谱，直接根据波长横向偏移量校正之后的NH3标准吸光度光谱作为新的NH3标准吸光度光谱即可。
附图说明
图1是现有的NH3分析仪的结构示意图；
图2是本发明实施例1的大气NH3分析系统的模块组成图；
图3是本发明实施例1的大气NH3分析方法的流程图
图4是本发明实施例1的光谱漂移的示例图；
图5是本发明实施例1的光谱漂移未校正的测量结果对比图；
图6是本发明实施例1的光谱漂移经过校正后的测量结果对比图。
具体实施方式
为了更清楚地说明本发明实施例，下面将对照附图说明本发明的具体实施方式。显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图，并获得其他的实施方式。
实施例1：
本实施例的大气NH3分析系统基于现有的NH3分析仪，如图1所示，NH3分析仪为开放测量光路设计，包括收发端和反射端，收发端包括光源、Y型光纤、遮光片、抛物面镜、光纤固定架、气体室、光谱仪和工控机，反射端包括平面反射镜，上述各器件的布设具体可参考现有技术，在此不赘述。
如图2所示，本实施例的大气NH3分析系统包括采集模块、计算模块、构建模块、选取模块、判断模块、校正模块和更新模块。
本实施例的采集模块用于采集NH3标准吸光度光谱、N2光谱和大气NH3吸收光谱。其中，NH3标准吸光度光谱通过通入标准NH3浓度的NH3进行测量并转换得到，在仪器安装之后标定时测量一次即可。另外，NH3分析仪具有零气管路，空气经过泵抽，先后经过颗粒物过滤器及NH3吸附管，进气气体室，通过电磁阀控制光路，即可获得N2光谱。本实施例的大气NH3吸收光谱根据待测大气环境下开放测量光路即可采集得到。
本实施例的计算模块用于基于不同波长对应的N2光谱强度和大气NH3吸收光谱强度计算得到不同波长对应的吸光度。
具体地，不同波长λ对应的吸光度为：
；
其中，为波长λ对应的N2光谱强度，/>为波长λ对应的大气NH3吸收光谱强度。
本实施例的构建模块用于根据不同波长对应的吸光度、NH3标准吸光度、颗粒物散射强度和干扰气体吸光度构建NH3浓度分析模型。
由于开放测量光路中测量光谱能量大小容易受到颗粒物及其它气体等因素的干扰，NH3浓度分析模型需要去除上述因素影响，故本实施例的大气NH3浓度分析模型具体设计为：
；
其中，k为比例系数，为波长λ对应的NH3标准吸光度，即NH3标准吸光度光谱中横坐标波长λ对应的纵坐标吸光度；/>表示波长λ对应的颗粒物散射强度，β是散射强度权重，/>表示波长λ对应的干扰气体的吸光度。
上述颗粒物散射强度根据波盖耳定律可表示为：
；
其中，为波长λ对应的消光系数，L为开放测量光路的光程。
具体地，消光系数与波长的关系可表示为：
；
其中，μ 550为550nm的消光系数。
上述采用二阶线性函数表示为：
；
其中，k 1、k 2和d为干扰气体的二阶线性函数的拟合系数。
综上，本实施例的NH3浓度分析模型为：
。
上述计算模块还用于通过最小二乘法获取NH3浓度分析模型的最优解，得到NH3标准吸光度对应的比例系数k，并根据比例系数k与标准NH3浓度的乘积计算得到大气NH3浓度C为：/>。
本实施例的选取模块用于基于NH3标准吸光度光谱和大气NH3吸光度光谱的最大吸收峰，分别对应选取包含最大吸收峰的连续N个峰和谷对应的波长和/>，i∈[1，N]，N为大于2的整数。
作为示例，本实施例选取包含最大吸收峰的连续10个峰和谷对应的波长和/>，i∈[1，10]，即NH3标准吸光度光谱对应的10个波长分别为/>，大气NH3吸光度光谱对应的10个波长分别为/>；
由于通过最小二乘法只能确定NH3浓度分析模型的最优解，并不能确定是唯一解，最终NH3浓度分析模型是约等于的关系。因此，大气NH3吸光度光谱的表达式为：
。
上述计算模块还用于对波长和/>进行重合度计算，得到波长重合度；具体地，重合度计算公式为：
；
其中，为/>与/>的协方差，/>为/>的方差，/>为的方差。
本实施例的判断模块用于判断波长重合度是否大于预设重合度，作为示例，预设重合度取值为0.99；若是，则满足要求；若否，则光谱出现漂移，之后通过校正模块进行校正。
本实施例的校正模块用于在光谱出现漂移时，对NH3标准吸光度光谱进行漂移校正。具体地，对NH3标准吸光度光谱进行漂移校正，包括：
计算波长横向偏移量；
若波长横向偏移量大于零，则NH3标准吸光度光谱的横坐标波长向右移动，得到校正后的NH3标准吸光度光谱；
若波长横向偏移量小于零，则NH3标准吸光度光谱的横坐标波长向左移动，得到校正后的NH3标准吸光度光谱。
本实施例的更新模块用于对利用校正后的NH3标准吸光度光谱对NH3浓度分析模型进行更新。
基于上述大气NH3分析系统，如图3所示，本实施例对应的大气NH3分析方法包括以下步骤：
（1）采集NH3标准吸光度光谱、N2光谱和大气NH3吸收光谱；
（2）基于不同波长对应的N2光谱强度和大气NH3吸收光谱强度计算得到不同波长对应的吸光度；
（3）根据不同波长对应的吸光度、NH3标准吸光度、颗粒物散射强度和干扰气体吸光度构建NH3浓度分析模型；
（4）通过最小二乘法获取NH3浓度分析模型的最优解，得到NH3标准吸光度对应的比例系数；根据比例系数与标准NH3浓度的乘积计算得到大气NH3浓度；
（5）基于NH3标准吸光度光谱和大气NH3吸光度光谱的最大吸收峰，作为示例，分别对应选取包含最大吸收峰的连续10个峰和谷对应的波长和/>，i∈[1，10]，即NH3标准吸光度光谱对应的10个波长分别为/>，大气NH3吸光度光谱对应的10个波长分别为/>；
（6）对波长和/>进行重合度计算，得到波长重合度；
（7）判断波长重合度是否大于预设重合度0.99；若是，则满足要求，无漂移；若否，则光谱出现漂移，需要对NH3标准吸光度光谱进行漂移校正，并利用校正后的NH3标准吸光度光谱对NH3浓度分析模型进行更新，并转至上述步骤（4）。
其中，本实施例的大气NH3分析方法各步骤的详细过程具体可参考上述大气NH3分析系统中的详细描述，在此不赘述。
以下通过试验数据来验证上述大气NH3分析系统及方法的效果：
如图4所示，标准NH3浓度为1.01ppm的NH3标准吸光度光谱的偏移示例，即NH3标准吸光度光谱的横向出现向右漂移；
如图5所示，本实施例（即本项目）在未进行漂移校正时，测量结果与OPSIS AR500分析仪的测量结果存在较大的偏差。经过漂移校正之后，如图6所示，测量结果与OPSISAR500分析仪的测量结果吻合，有效保证了大气NH3分析精度。
本实施例的可读存储介质，可读存储介质中存储有指令，当指令在计算机上运行时，使得计算机执行上述大气NH3分析方法，实现智能分析。
实施例2：
本实施例的本实施例的大气NH3分析系统与实施例1的不同之处在于：
省略选取模块、判断模块、校正模块和更新模块，即简化系统构架，满足不同应用的需求；
其他模块可以参考实施例1。
相应地，本实施例的大气NH3分析方法，省略步骤（5）及其之后的步骤，满足不同应用的需求；
其他步骤可以参考实施例1。
本实施例的可读存储介质，可读存储介质中存储有指令，当指令在计算机上运行时，使得计算机执行本实施例的大气NH3分析方法，实现智能分析。
实施例3：
本实施例的大气NH3分析系统与实施例1的不同之处在于：
选取模块在选取连续的峰和谷的数量可根据实际应用精度需求确定，例如3个、5个、6个、8个等，满足不同应用的需求；
其他模块可以参考实施例1。
相应地，本实施例的大气NH3分析方法，选取连续的峰和谷的数量进行适应性变化，满足不同应用的需求；
其他步骤可以参考实施例1。
本实施例的可读存储介质，可读存储介质中存储有指令，当指令在计算机上运行时，使得计算机执行本实施例的大气NH3分析方法，实现智能分析。
以上所述仅是对本发明的优选实施例及原理进行了详细说明，对本领域的普通技术人员而言，依据本发明提供的思想，在具体实施方式上会有改变之处，而这些改变也应视为本发明的保护范围。
Claims (8)
1.一种大气NH3分析系统，其特征在于，包括：
采集模块，用于采集NH3标准吸光度光谱、N2光谱和大气NH3吸收光谱；
计算模块，用于基于不同波长对应的N2光谱强度和大气NH3吸收光谱强度计算得到不同波长对应的吸光度；不同波长λ对应的吸光度为：
其中，为波长λ对应的N2光谱强度，Sλ为波长λ对应的大气NH3吸收光谱强度；
构建模块，用于根据不同波长对应的吸光度、NH3标准吸光度、颗粒物散射强度和干扰气体吸光度构建NH3浓度分析模型；所述NH3浓度分析模型为：
其中，k为比例系数，为波长λ对应的NH3标准吸光度，exp(-(550/λ)1.3*μ550*L)为波长λ对应的颗粒物散射强度，β为散射强度权重，μ550为550nm的消光系数，L为光程，k1、k2和d为干扰气体的二阶线性函数的拟合系数；
所述计算模块还用于通过最小二乘法获取NH3浓度分析模型的最优解，得到NH3标准吸光度对应的比例系数，并根据比例系数与标准NH3浓度的乘积计算得到大气NH3浓度。
2.根据权利要求1所述的大气NH3分析系统，其特征在于，还包括：
选取模块，用于基于NH3标准吸光度光谱和大气NH3吸光度光谱的最大吸收峰，分别对应选取包含最大吸收峰的连续N个峰和谷对应的波长和λi，i∈[1，N]，N为大于2的整数；其中，大气NH3吸光度光谱Aλ的表达式为：Aλ＝αλ-[β*exp(-(550/λ)1.3*μ550*L)+k1*λ2+k2*λ+d]；
所述计算模块用于对波长和λi进行重合度计算，得到波长重合度；
判断模块，用于判断波长重合度是否大于预设重合度；若是，则满足要求；若否，则光谱出现漂移。
3.根据权利要求2所述的大气NH3分析系统，其特征在于，还包括：
校正模块，用于在光谱出现漂移时，对NH3标准吸光度光谱进行漂移校正；
更新模块，用于对利用校正后的NH3标准吸光度光谱对NH3浓度分析模型进行更新。
4.根据权利要求3所述的大气NH3分析系统，其特征在于，对NH3标准吸光度光谱进行漂移校正，包括：
计算波长横向偏移量
若波长横向偏移量大于零，则NH3标准吸光度光谱的横坐标波长向右移动△λ，得到校正后的NH3标准吸光度光谱；
若波长横向偏移量小于零，则NH3标准吸光度光谱的横坐标波长向左移动△λ，得到校正后的NH3标准吸光度光谱。
5.根据权利要求2所述的大气NH3分析系统，其特征在于，所述预设重合度不小于0.99。
6.一种大气NH3分析方法，应用于如权利要求1所述的大气NH3分析系统，其特征在于，所述大气NH3分析方法包括以下步骤：
S1、采集NH3标准吸光度光谱、N2光谱和大气NH3吸收光谱，并基于不同波长对应的N2光谱强度和大气NH3吸收光谱强度计算得到不同波长对应的吸光度；
S2、根据不同波长对应的吸光度、NH3标准吸光度、颗粒物散射强度和干扰气体吸光度构建NH3浓度分析模型；
S3、通过最小二乘法获取NH3浓度分析模型的最优解，得到NH3标准吸光度对应的比例系数；根据比例系数与标准NH3浓度的乘积计算得到大气NH3浓度。
7.根据权利要求6所述的大气NH3分析方法，其特征在于，还包括以下步骤：
S41、基于NH3标准吸光度光谱和大气NH3吸光度光谱的最大吸收峰，分别对应选取包含最大吸收峰的连续N个峰和谷对应的波长和λi，i∈[1，N]，N为大于2的整数；其中，大气NH3吸光度光谱Aλ的表达式为：
Aλ＝αλ-[β*exp(-(550/λ)1.3*μ550*L)+k1*λ2+k2*λ+d]；
S42、对波长和λi进行重合度计算，得到波长重合度；
S43、判断波长重合度是否大于预设重合度；若是，则满足要求；若否，则光谱出现漂移，对NH3标准吸光度光谱进行漂移校正，利用校正后的NH3标准吸光度光谱对NH3浓度分析模型进行更新，并转至步骤S3。
8.一种可读存储介质，可读存储介质中存储有指令，其特征在于，当指令在计算机上运行时，使得计算机执行如权利要求6或7所述的大气NH3分析方法。
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