CN117285812A - 树脂组合物和成型品 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及树脂组合物和成型品，目的在于提供耐热性与耐冲击性、流动性的平衡优异的树脂组合物和包含该树脂组合物的成型品。一种树脂组合物，其特征在于，其包含(A)聚苯醚系树脂、(B)聚乙烯以及(C)苯乙烯系热塑性弹性体，相对于(A)成分、(B)成分以及(C)成分的合计100质量份，(A)成分为50～88质量份、(B)成分为10～40质量份、(C)成分为2～20质量份，(B)成分的粘均分子量(Mv)为300,000以上2,000,000以下。
Description
技术领域
本发明涉及树脂组合物和成型品。
背景技术
热塑性树脂大多数作为树脂成型材料被灵活用于电子·电机部件、OA设备部件、音响影像设备部件以及汽车部件等中。
近年来，为了实现信息通信设备等树脂部件的通信速度高速化、小型精密化，要求提高热熔融加工时的流动性、提高耐热性以用于部件的小型集成化、以及提高耐冲击性·刚性以用于防止因部件形状复杂化所致的折断·破裂。在这样的状况下，特别是从耐冲击性的方面出发，提出了多种在聚苯醚中添加聚乙烯而成的树脂组合物的提案(例如参照专利文献1～3)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平2-110147号公报
专利文献2：日本特表2007-500283号公报
专利文献3：日本特开2008-274039号公报
发明内容
发明所要解决的课题
但是，在聚苯醚中添加低密度聚乙烯(LDPE)、线性低密度聚乙烯(LLDPE)、高密度聚乙烯(HDPE)等常见的聚乙烯而成的组合物尽管耐冲击性优，但具有耐热性极端降低的问题，正在寻求改善了耐热性、耐冲击性、流动性的树脂组合物。
本发明是鉴于上述情况而完成的，其目的在于提供耐热性与耐冲击性、流动性的平衡优异的树脂组合物和包含该树脂组合物的成型品。
用于解决课题的手段
本发明人为了解决上述问题进行了深入研究，结果发现，通过以特定比例混配聚苯醚系树脂、特定的聚乙烯、苯乙烯系热塑性弹性体，可得到耐热性与耐冲击性、流动性的平衡优异的树脂组合物，从而完成了本发明。
即，本发明如下所述。
[1]
一种树脂组合物，其特征在于，其包含：
(A)聚苯醚系树脂、
(B)聚乙烯、以及
(C)苯乙烯系热塑性弹性体，
相对于上述(A)成分、上述(B)成分以及上述(C)成分的合计100质量份，上述(A)成分为50～88质量份、上述(B)成分为10～40质量份、上述(C)成分为2～20质量份，
上述(B)成分的粘均分子量(Mv)为300,000以上2,000,000以下。
[2]
如[1]中所述的树脂组合物，其中，上述(B)成分的粘均分子量(Mv)为500,000以上1,000,000以下。
[3]
如[1]或[2]中所述的树脂组合物，其中，相对于上述树脂组合物100质量％，上述(A)成分、上述(B)成分以及上述(C)成分的总质量为70质量％以上。
[4]
如[1]～[3]中任一项所述的树脂组合物，其中，上述(A)成分的比浓粘度为0.20～0.50dL/g。
[5]
如[1]～[4]中任一项所述的树脂组合物，其中，上述(C)成分的重均分子量为50,000以上100,000以下。
[6]
如[1]～[5]中任一项所述的树脂组合物，其中，上述(C)成分包含以来自芳香族乙烯基化合物的结构单元作为主体的至少1个芳香族乙烯基聚合物嵌段(X)，所述芳香族乙烯基化合物包含苯乙烯，上述(C)成分100质量％中的上述芳香族乙烯基聚合物嵌段(X)的含量为25～40质量％。
[7]
一种成型品，其特征在于，其包含[1]～[6]中任一项所述的树脂组合物。
发明的效果
根据本发明，可得到耐热性与耐冲击性、流动性的平衡优异的树脂组合物以及包含该树脂组合物的成型品。
具体实施方式
以下对本发明的具体实施方式(下文中称为“本实施方式”)进行详细说明。以下的本实施方式是用于说明本发明的例示，并非旨在将本发明限定于以下的内容。
[树脂组合物]
本实施方式的树脂组合物是包含(A)聚苯醚系树脂、(B)聚乙烯以及(C)苯乙烯系热塑性弹性体的树脂组合物，其中，相对于上述(A)成分、上述(B)成分、上述(C)成分的合计100质量份，上述(A)成分为50～88质量份、上述(B)成分为10～40质量份、上述(C)成分为2～20质量份，上述(B)成分的粘均分子量Mv为300,000以上2,000,000以下。
[(A)聚苯醚系树脂]
本实施方式的(A)聚苯醚系树脂可以包含聚苯醚(本说明书中有时记载为“PPE”)和聚苯乙烯系树脂。上述PPE系树脂可以为含有PPE和聚苯乙烯系树脂的混合树脂，也可以为仅由PPE构成的树脂。
上述PPE系树脂由于含有PPE，因此本实施方式的树脂组合物的耐热性更为优异。
作为上述PPE，例如可以举出由下述式(1)所表示的重复单元结构构成的均聚物、具有下述式(1)所表示的重复单元结构的共聚物。
上述PPE可以单独使用一种，也可以将两种以上组合使用。
[化1]
上述式(1)中，R1、R2、R3和R4各自独立地为选自由氢原子、卤原子、碳原子数1～7的伯烷基、碳原子数1～7的仲烷基、苯基、卤代烷基、氨基烷基、烃氧基、以及至少2个碳原子将卤原子与氧原子隔开的卤代烃氧基组成的组中的一价基团。
从加工时的流动性、韧性以及耐化学药品性的方面出发，上述PPE使用浓度为0.5g/dL的氯仿溶液在30℃的条件下利用乌氏粘度管测定的比浓粘度优选为0.15～1.0dL/g、更优选为0.20～0.50dL/g、进一步优选为0.20～0.40dL/g。
作为上述PPE，可以举出但不限于例如聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)、聚(2-甲基-6-乙基-1,4-亚苯基醚)、聚(2-甲基-6-苯基-1,4-亚苯基醚)、聚(2,6-二氯-1,4-亚苯基醚)等均聚物；2,6-二甲基苯酚与其他酚类(例如2,3,6-三甲基苯酚、2-甲基-6-丁基苯酚)的共聚物等共聚物；等等。其中，从制成树脂组合物时的韧性与刚性的平衡、原料的获得容易性的方面出发，优选聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)、2,6-二甲基苯酚与2,3,6-三甲基苯酚的共聚物，更优选聚(2,6-二甲基-1,4-亚苯基醚)。
上述PPE可以通过公知的方法制造。作为PPE的制造方法，可以举出但不限于例如美国专利第3306874号说明书中记载的使用基于Hay的亚铜盐与胺的络合物作为催化剂将2,6-二甲苯酚进行氧化聚合的方法、美国专利第3306875号说明书、美国专利第3257357号说明书、美国专利第3257358号说明书、日本特公昭52-17880号公报、日本特开昭50-51197号公报、日本特开昭63-152628号公报等中记载的方法等。
上述PPE可以为通过使上述均聚物和/或上述共聚物与苯乙烯系单体或其衍生物和/或α,β-不饱和羧酸或其衍生物发生反应而得到的改性PPE。此处，作为上述苯乙烯系单体或其衍生物和/或α,β-不饱和羧酸或其衍生物的接枝量或加成量，相对于100质量％的PPE优选为0.01～10质量％。
作为上述改性PPE的制造方法，例如可以举出在自由基引发剂的存在下或非存在下以熔融状态、溶液状态或浆料状态在80～350℃的温度下进行反应的方法等。
作为上述PPE，可以使用上述均聚物和/或上述共聚物与上述改性PPE的任意比例的混合物。
作为(A)成分中包含的聚苯乙烯系树脂，优选聚苯乙烯、经橡胶增强的聚苯乙烯(高抗冲聚苯乙烯、HIPS)。
作为(A)成分，可以使用PPE与聚苯乙烯系树脂的质量比例(PPE/聚苯乙烯系树脂)为100/0～10/90的聚苯醚系树脂。
作为该质量比例(PPE/聚苯乙烯系树脂)，从流动性、耐热性和耐冲击性以及刚性的方面出发，更优选为100/0～30/70、进一步优选为100/0～50/50。
上述聚苯乙烯系树脂可以单独使用一种，也可以将两种以上组合使用。
从加工时的流动性、韧性以及耐化学药品性的方面出发，(A)成分使用浓度0.5g/dL的氯仿溶液在30℃的条件下利用乌氏粘度管测定的比浓粘度优选为0.20～0.50dL/g、更优选为0.20～0.40dL/g、进一步优选为0.20～0.35dL/g。
相对于(A)成分、(B)成分以及(C)成分的合计100质量份，(A)聚苯醚系树脂的含量为50～88质量份、优选为55～80质量份、更优选为60～70质量份。(A)成分的含量为50质量份以上时，具有耐热性优异的倾向。另外，通过使(A)成分的含量为88质量份以下，具有流动性和耐冲击性优异的倾向。
[(B)聚乙烯]
作为本实施方式的(B)聚乙烯，只要粘均分子量(Mv)为300,000以上2,000,000以下就没有特别限定，可以为乙烯均聚物，也可以为乙烯与其他共聚单体的共聚物。
作为其他共聚单体没有特别限定，例如可以举出α-烯烃、乙烯基化合物等。
作为上述α-烯烃没有特别限定，例如可以举出碳原子数3～20的α-烯烃，具体地说，可以举出丙烯、1-丁烯、4-甲基-1-戊烯、1-己烯、1-辛烯、1-壬烯、1-癸烯、1-十一烯、1-十二烯、1-十三烯、1-十四烯等。
作为上述乙烯基化合物没有特别限定，例如可以举出乙烯基环己烷、苯乙烯及其衍生物等。
另外，根据需要，也可以使用1,5-己二烯、1,7-辛二烯等非共轭多烯作为其他共聚单体。
上述乙烯与其他共聚单体的共聚物可以为3元无规聚合物。其他共聚单体可以仅单独使用一种，也可以合用2种以上。
本实施方式的(B)聚乙烯包含来自共聚单体的单元(下文中也称为“共聚单体单元”)的情况下，(B)聚乙烯中的共聚单体单元的含量优选为0.01摩尔％以上1摩尔％以下、更优选为0.01摩尔％以上0.5摩尔％以下、进一步优选为0.01摩尔％以上0.1摩尔％以下。
本实施方式的(B)聚乙烯的制造方法没有特别限定，可以使用现有公知的聚合方法。作为聚合时使用的催化剂没有特别限定，例如可以举出日本专利5782558号公报、日本专利5829257号公报、日本专利4868853号公报、日本特开平10-218933号公报等中公开的齐格勒·纳塔催化剂、茂金属催化剂等。
本实施方式的(B)聚乙烯的粘均分子量(Mv)为300,000以上2,000,000以下、优选为500,000以上1,500,000以下、更优选为500,000以上1,000,000以下。
粘均分子量(Mv)为300,000以上时，具有树脂组合物的耐热性提高的倾向。另一方面，粘均分子量(Mv)为2,000,000以下时，具有可得到耐冲击性优异的树脂组合物的倾向。
(B)聚乙烯的粘均分子量(Mv)可以通过以下所示的方法求出。首先，在溶解管中称量(B)聚乙烯4.5mg，将溶解管内部的空气用真空泵脱气，用氮气置换后，加入20mL的十氢化萘(加入有1g/L的2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚的十氢化萘，以下也称为“萘烷”)，在150℃搅拌1.5小时，使(B)聚乙烯溶解，得到萘烷溶液。
对于所得到的萘烷溶液，在135℃的恒温槽中使用坎农-芬斯克型粘度计测定标线间的沉降时间(ts)。
作为空白，测定未加入(B)聚乙烯的仅萘烷的沉降时间(tb)。
使用按照下述式(i)求出的(B)聚乙烯的比浓粘度(ηsp/C)，通过下述式(ii)计算出特性粘度(η)。
进一步使用特性粘度(η)，通过下式(iii)计算出粘均分子量(Mv)。
(ηsp/C)＝(ts/tb-1)/C(单位：dL/g)···式(i)
(η)＝(ηsp/C)/(1+(0.27×C×(ηsp/C))(单位：dL/g)···式(ii)
(Mv)＝((η)/6.8×104)1.4925···式(iii)
需要说明的是，C是135℃的萘烷溶液的浓度，通过下述式(iv)计算出。
C＝((B)聚乙烯的质量(mg)/1000)/(萘烷溶液量(mL)×1.107)×100(单位：g/dL)···式(iv)
相对于(A)成分、(B)成分以及(C)成分的合计100质量份，(B)聚乙烯的含量为10～40质量份、优选为15～35质量份、更优选为20～35质量份。(B)成分的含量为10质量份以上时，具有耐冲击性优异的倾向。另外，(B)成分的含量为40质量份以下时，具有耐热性优异的倾向。
[(C)苯乙烯系热塑性弹性体]
本实施方式的(C)苯乙烯系热塑性弹性体是包含以来自芳香族乙烯基化合物的结构单元作为主体的至少1个芳香族乙烯基聚合物嵌段(X)和以来自共轭二烯化合物的结构单元作为主体的至少1个共轭二烯聚合物嵌段(Y)的非氢化嵌段共聚物和/或该嵌段共聚物的氢化物，是指在上述来自芳香族乙烯基化合物的结构单元中包含50质量％以上的来自苯乙烯的结构单元的物质。
需要说明的是，关于上述芳香族乙烯基聚合物嵌段(X)的“以来自芳香族乙烯基化合物的结构单元作为主体”是指该嵌段中的50质量％以上由来自芳香族乙烯基化合物的结构单元构成。更优选来自芳香族乙烯基化合物的结构单元为70质量％以上，进一步优选为80质量％以上、最优选为90质量％以上。
作为用于形成上述芳香族乙烯基聚合物嵌段(X)的芳香族乙烯基化合物没有特别限制，例如可以举出苯乙烯、α-甲基苯乙烯、乙烯基甲苯等，可使用选自它们中的1种以上的化合物，其中特别优选仅为苯乙烯。
另外，关于上述共轭二烯聚合物嵌段(Y)的“以来自共轭二烯化合物的结构单元作为主体”，也同样地是指50质量％以上由来自共轭二烯化合物的结构单元构成。更优选来自共轭二烯化合物的结构单元为70质量％以上、进一步优选为80质量％以上、最优选为90质量％以上。
作为用于形成上述共轭二烯聚合物嵌段(Y)的共轭二烯化合物没有特别限制，例如可以举出丁二烯、异戊二烯、间戊二烯、1,3-戊二烯等，可使用选自它们中的1种以上的化合物，其中优选丁二烯、异戊二烯以及它们的组合。
此外，上述芳香族乙烯基聚合物嵌段(X)可以是例如在芳香族乙烯基聚合物嵌段中无规结合少量的来自共轭二烯化合物的结构单元而成的共聚物嵌段。上述共轭二烯聚合物嵌段(Y)的情况也同样地可以是例如在共轭二烯聚合物嵌段中无规结合少量的来自芳香族乙烯基化合物的结构单元而成的共聚物嵌段。
本实施方式中使用的(C)成分优选在(C)成分100质量％中包含10～90质量％的上述芳香族乙烯基聚合物嵌段(X)，该含量更优选为20～60质量％、最优选为25～40质量％。
另外，本实施方式中使用的(C)成分优选在(C)成分100质量％中包含10～90质量％的上述共轭二烯聚合物嵌段(Y)，该含量更优选为40～80质量％、最优选为60～75质量％。
关于上述共轭二烯聚合物嵌段(Y)的键合方式没有特别限定，可以任意选择。乙烯基键合量(共轭二烯化合物的1,2-键合方式、3,4-键合方式和1,4-键合方式之中以1,2-键合方式和3,4-键合方式进行嵌入的比例)优选为5～60％、更优选为10～50％、进一步优选为30～40％。
需要说明的是，乙烯基键合量可以使用红外分光高度计、核磁共振装置(NMR)来求出。
另外，本实施方式中使用的(C)成分可以是至少一部分被氢化而成的嵌段共聚物(氢化嵌段共聚物)。
此处，氢化嵌段共聚物是指通过对上述非氢化嵌段共聚物进行氢化处理而将来自可包含在芳香族乙烯基聚合物嵌段(X)中的共轭二烯化合物的聚合物部分与包含在共轭二烯聚合物嵌段(Y)中的共轭二烯化合物的聚合物部分的脂肪链双键进行还原而成的物质。氢化嵌段共聚物的氢化率相对于来自共轭二烯化合物的聚合物部分的脂肪链双键的总量优选为50％以上、更优选为80％以上、最优选为98％以上。
需要说明的是，氢化率可以使用红外分光高度计、核磁共振装置(NMR)来求出。
本实施方式中使用的(C)成分优选为芳香族乙烯基聚合物嵌段(X)与共轭二烯聚合物嵌段(Y)具有选自X-Y型、X-Y-X型、X-Y-X-Y型中的键合形式的嵌段共聚物。这些之中，也可以将具有不同的键合形式的嵌段共聚物组合使用。这些之中，更优选具有选自X-Y-X型、X-Y-X-Y型中的键合形式，进一步优选具有X-Y-X型的键合形式。
作为本实施方式中使用的(C)成分的具体例没有特别限定，可以举出苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-(乙烯·丁烯)嵌段共聚物、苯乙烯-(乙烯·丁烯)-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-(乙烯·丙烯)嵌段共聚物、苯乙烯-(乙烯·丙烯)-苯乙烯嵌段共聚物、苯乙烯-(乙烯·乙烯·丙烯)-苯乙烯嵌段共聚物等。
本实施方式中，(C)成分的重均分子量优选为50,000～220,000。重均分子量处于该范围时，(A)成分与(B)成分的相容性提高，能够得到耐热性、机械特性、成型流动性的平衡优异、特别是耐冲击性显著提高的树脂组合物。
从同样的方面出发，上述(C)成分的重均分子量更优选为50,000～200,000、进一步优选为50,000～150,000、最优选为50,000～100,000。
需要说明的是，上述(C)成分的重均分子量可以使用凝胶渗透色谱(流动相：氯仿、标准物质：聚苯乙烯)通过现有公知方法来求出。
关于可在本实施方式中使用的(C)成分，只要不违反本实施方式的宗旨，则对于键合形式不同的物质、芳香族乙烯基化合物种类不同的物质、共轭二烯化合物种类不同的物质、乙烯基键合量不同的物质、芳香族乙烯基化合物成分含量的不同的物质、氢化率不同的物质等各种物质，可以混合2种以上。
另外，可在本实施方式中使用的(C)成分也可以为经改性的嵌段共聚物。
此处所说的经改性的嵌段共聚物是指通过选自由羧基、酸酐基、氨基、羟基以及缩水甘油基组成的组中的至少一种官能团对嵌段共聚物的主链和/或侧链的一部分进行改性而成的嵌段共聚物。
作为上述经改性的嵌段共聚物的制造方法，可以举出在自由基引发剂的存在下或非存在下，(1)在嵌段共聚物的软化点以上250℃以下的温度范围将嵌段共聚物与改性化合物熔融混炼使其反应的方法；(2)在嵌段共聚物的软化点以下的温度使嵌段共聚物与改性化合物在溶液中发生反应的方法；(3)在嵌段共聚物的软化点以下的温度使嵌段共聚物与改性化合物在不熔融的情况下进行反应的方法；等等，可以为它们之中的任一种方法，优选(1)的方法，进而在(1)中最优选在自由基引发剂存在下进行的方法。
(C)苯乙烯系热塑性弹性体的含量相对于(A)成分、(B)成分以及(C)成分的合计100质量份为2～20质量份、优选为5～15质量份、更优选为10～15质量份。(C)成分的含量为2质量份以上时，(B)成分的分散性提高，具有耐冲击性优异的倾向。另外，(C)成分的含量为20质量份以下时，具有耐热性优异的倾向。
本实施方式的树脂组合物中，将树脂组合物整体设为100质量％时，上述(A)成分、(B)成分以及(C)成分的总含量优选为70质量％以上、更优选为75质量％以上、进一步优选为80质量％以上。另外，可以为85质量％以上、可以为90质量％以上、可以为95质量％以上、可以为97质量％以上、可以为99质量％以上、也可以为100质量％。
本实施方式的树脂组合物可以存在有包含(A)成分的基体相、以及分散在基体相中的分散相。分散相优选以1～50μm的平均粒径进行分散，更优选以1～20μm进行分散，进一步优选以1～10μm进行分散。若分散相的平均粒径为1μm以上，则具有耐热性优异的倾向，若平均粒径为50μm以下，则具有耐冲击性优异的倾向。
对分散相的平均粒径进行测定的方法没有特别限定，可以使用将树脂组合物溶解于氯仿中而成的溶液，通过激光粒度计测定平均粒径(D50)。
[其他成分]
本实施方式的树脂组合物中，在无损于本实施方式的效果的范围内，除了上述(A)成分、(B)成分以及(C)成分以外，还可以包含除(A)聚苯醚系树脂和(B)聚乙烯以外的其他热塑性树脂、除(C)苯乙烯系热塑性弹性体以外的热塑性弹性体、无机填充剂、着色剂、阻燃剂、其他添加剂等(以下集中称为“其他成分”)。
上述其他成分的总含量没有特别限定，将树脂组合物整体设为100质量％时，优选为30质量％以下、更优选为25质量％以下、进一步优选为20质量％以下。
作为除上述(A)聚苯醚系树脂和(B)聚乙烯以外的其他热塑性树脂，例如可以举出聚苯硫醚、聚醚砜、聚砜、聚碳酸酯、聚缩醛等、以及液晶性聚合物、芳香族聚酯、聚芳酯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯等聚酯系树脂；聚乙烯、聚丙烯、α-烯烃共聚物、聚甲基戊烯等聚烯烃系树脂；尼龙6、尼龙66、芳香族尼龙等聚酰胺系树脂；聚甲基丙烯酸甲酯等丙烯酸系树脂等。作为其他热塑性树脂，不包括热塑性弹性体。这些热塑性树脂可以单独使用或将2种以上组合使用。
作为除上述(C)苯乙烯系热塑性弹性体以外的热塑性弹性体，例如可以举出氨基甲酸酯系、聚酯系、聚酰胺系、氟系、氯乙烯系、聚烯烃系、聚丁二烯系、聚异戊二烯系、聚乙烯系等热塑性弹性体。这些热塑性弹性体可以单独使用或将2种以上组合使用。
本实施方式的树脂组合物中，通过添加无机填充剂作为上述其他成分，能够提高耐热性、机械特性、尺寸稳定性等。
作为上述无机填充剂，可以举出玻璃纤维、钛酸钾纤维、钛酸钡纤维、石膏纤维、黄铜纤维、陶瓷纤维、硼晶须纤维、云母、滑石、氧化硅、碳酸钙、高岭土、煅烧高岭土、硅灰石、硬硅钙石、磷灰石、玻璃珠、中空玻璃珠、玻璃鳞片等纤维状、针状、粒状、球状、中空状或板状的无机质增强材料等。这些无机填充剂可以单独使用或将2种以上组合使用。另外，无机填充剂也可以为使用硅烷偶联剂等表面处理剂利用公知的方法进行表面处理而成的物质。
作为上述着色剂没有特别限定，例如可以使用选自公知的有机染料/颜料和无机颜料中的1种以上的着色剂。
作为上述有机染料/颜料，例如可以举出偶氮色淀染料/颜料、苯并咪唑酮染料/颜料、二芳基化物染料/颜料、缩合偶氮染料/颜料等偶氮系染料/颜料、酞菁蓝、酞菁绿等酞菁系染料/颜料、异吲哚啉酮染料/颜料、喹酞酮染料/颜料、喹吖啶酮染料/颜料、苝染料/颜料、蒽醌染料/颜料、紫环酮染料/颜料、二噁嗪紫等稠合多环系染料/颜料、吖嗪系染料/颜料、炭黑等。
作为上述无机颜料，例如可以举出氧化钛、氧化锌、氧化铬等金属氧化物、钛黄、钴青、群青等复合金属氧化物等。
作为上述阻燃剂，例如可以举出磷酸酯系化合物、次膦酸盐类、磷腈类、水合金属化合物、硅酮类等，其中优选磷酸酯化合物和次膦酸盐类。
作为上述磷酸酯系化合物，例如可以举出磷酸三苯酯、磷酸三甲苯酚酯、磷酸甲苯二苯酯、磷酸三(二甲苯)酯等单磷酸酯类；间苯二酚双(二苯基磷酸酯)、间苯二酚双(双(二甲基苯基)磷酸酯)、联苯双(二苯基磷酸酯)、双酚A双(二苯基磷酸酯)、双酚A双(二甲苯基磷酸酯)等缩合磷酸酯类等。其中，出于加工时的气体产生量少、热稳定性优异的原因，优选使用缩合磷酸酯类。
作为上述次膦酸盐类，例如可以举出二甲基次膦酸钙、二甲基次膦酸铝、二甲基次膦酸锌、乙基甲基次膦酸钙、乙基甲基次膦酸铝、乙基甲基次膦酸锌、二乙基次膦酸钙、二乙基次膦酸铝、二乙基次膦酸锌等。
上述阻燃剂可以使用1种或将2种以上组合使用。
上述其他成分中，除了上述成分以外，还可以包含有机系或金属系的热稳定剂(抗氧化剂)、紫外线吸收剂、光稳定剂、抗滴落剂、增塑剂、流动性改良剂、润滑剂、结晶成核剂、脱模剂、防粘连剂、抗静电剂、展布剂等作为其他添加剂。
另外，可以包含铜铬复合氧化物、铜铬锰复合氧化物、铜锰铁复合氧化物等各种激光直接成型(LDS)添加剂，包含LDS添加剂的本实施方式的树脂组合物可适当地用于MID(成型电路部件)等。
[树脂组合物的制造方法]
本实施方式的树脂组合物的制造方法没有特别限定，可以通过将上述(A)成分、(B)成分和(C)成分与必要时的上述其他成分进行熔融混炼来制造。
作为进行熔融混炼的熔融混炼机没有特别限定，例如可以举出将单螺杆挤出机、包括双螺杆挤出机的多螺杆挤出机、基于辊、捏合机、布雷本登塑性计、班伯里混炼机等的加热熔融混炼机。这些之中，从混炼性的方面出发，优选使用双螺杆挤出机。作为该双螺杆挤出机，例如可以举出WERNER&PFLEIDERER公司制造的ZSK系列、TOSHIBA MACHINE CO.,LTD制造的TEM系列、日本制钢所株式会社制造的TEX系列等。
关于挤出机的构成没有特别限定，例如优选相对于原料的流动方向在上游侧设置第1原料供给口，在该第1原料供给口的下游设置第1真空排气口，在该第1真空排气口的下游设置第2原料供给口(根据需要可以在第2原料供给口的下游进一步设置第3、第4原料供给口)，进一步在该第2原料供给口的下游设置第2真空排气口。特别是更优选在第1真空排气口的上游设置捏合段，在第1真空排气口与第2原料供给口之间设置捏合段，在第2～第4原料供给口与第2真空排气口之间设置捏合段。
作为使用双螺杆挤出机的本实施方式的树脂组合物的具体制造方法的方式之一，例如可以举出下述方法：将各成分供给至双螺杆挤出机的第1原料供给口，将加热熔融区设定为热塑性树脂的熔融温度以上，在100～1200rpm、优选200～500rpm的螺杆转速下熔融混炼，来进行熔融混炼的方法。另外，关于将各成分供给至双螺杆挤出机的位置，可以如上述那样统一从挤出机的第1原料供给口进行供给，也可以设置第2原料供给口、第3原料供给口和第4原料供给口并将各成分分开进行供给。
此外，在降低树脂因氧存在下的热历史所致的交联物或碳化物的产生的情况下，优选在将各原材料向挤出机中添加的添加路径中，将各工艺管线的氧浓度保持在小于1.0体积％。作为上述添加路径没有特别限定，作为具体例，可以举出从贮罐起依次为配管、保有补充罐的重量式加料器、配管、加料斗、双螺杆挤出机之类的构成。作为用于维持上述这样的低氧浓度的方法没有特别限定，向气密性提高的各工艺管线中导入惰性气体的方法是有效的。通常优选导入氮气将氧浓度维持在小于1.0体积％。
[成型品及其制造方法等]
本实施方式的树脂组合物可以通过使用注射成型、挤出成型、模压成型、吹塑成型、压延成型以及流延成型等现有公知的成型方法进行成型来制造成型品。即，本实施方式的成型品包含本实施方式的树脂组合物。
作为成型方法没有特别限定、可以采用公知的方法。例如可以在注射成型机的料筒内将树脂组合物熔融，注射到规定形状的模具内，制造出规定形状的成型品。
另外，可以在控制了料筒温度的挤出机内将树脂组合物熔融，将其由金属喷嘴纺出，由此制造纤维状的成型品。
此外，可以在控制了料筒温度的挤出机内将树脂组合物熔融，将其从T模挤出，由此制造膜状或片状的成型品。
此外，利用这样的方法制造出的成型品可以在表面形成由涂料、金属或其他种类聚合物等构成的被覆层。即，也可以制成具备本实施方式的成型品与在该成型品表面的至少一部分形成的被覆层的层积体。被覆层可以为1层，也可以为2层以上。作为层积方法没有特别限定，可以鉴于其使用目的、成型品的形状等而适当地采用合适的方法。
实施例
以下举出具体的实施例和比较例对本实施方式进行说明，但本实施方式并不限于这些。需要说明的是，实施例和比较例中使用的原料和测定方法如下所示。
[原材料]
<(A)聚苯醚系树脂>
(A-1)使用下述PPE：使用氯仿溶剂调整为0.5g/dL的浓度，在30℃使用乌氏粘度管测定的比浓粘度为0.40dL/g。
(A-2)使用下述PPE：使用氯仿溶剂调整为0.5g/dL的浓度，在30℃使用乌氏粘度管测定的比浓粘度为0.33dL/g。
<(B)聚乙烯)>
(B-1)使用粘均分子量(Mv)为300,000的聚乙烯。
(B-2)使用粘均分子量(Mv)为500,000的聚乙烯。
(B-3)使用粘均分子量(Mv)为900,000的聚乙烯。
(B-4)使用粘均分子量(Mv)为2,000,000的聚乙烯。
(B-5)使用粘均分子量(Mv)为3,000,000的聚乙烯。
(B-6)使用粘均分子量(Mv)为180,000的聚乙烯。
<(C)苯乙烯系热塑性弹性体>
(C-1)使用以苯乙烯作为主体的嵌段为30质量％、重均分子量为80,000的苯乙烯-(乙烯·丁烯)-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS)。
(C-2)使用以苯乙烯作为主体的嵌段为42质量％、重均分子量为80,000的苯乙烯-(乙烯·丁烯)-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS)。
(C-3)使用以苯乙烯作为主体的嵌段为20质量％、重均分子量为100,000的苯乙烯-(乙烯·丁烯)-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS)。
(C-4)使用以苯乙烯作为主体的嵌段为32质量％、重均分子量为160,000的苯乙烯-(乙烯·丁烯)-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS)。
[特性的测定方法]
(1)熔体体积流动速率(MVR)
对于所得到的树脂组合物的粒料，依据ISO1133在300℃、5kg的负荷下对MVR(cm3/10min)进行评价。值越大，判定为流动性越优异。
(2)负荷挠曲温度(DTUL)
将所得到的树脂组合物的粒料在80℃干燥2小时后，供给至设定为料筒温度280℃的小型注射成型机(商品名：IS-100GN、TOSHIBA MACHINE公司制造)中，在模具温度80℃的条件下制作评价用JIS K7139 ISO哑铃形样品。另外，对该ISO哑铃形样品进行切削，制作负荷挠曲温度(DTUL)测定用试样片。使用上述负荷挠曲温度测定用试样片进行负荷挠曲温度(DTUL、ISO 75:1.8MPa负荷)(℃)的测定。值越大，判定为耐热性越优异。
(3)带缺口的却贝冲击强度
使用上述(2)中成型出的JIS K7139 ISO哑铃形样品，制作却贝冲击强度测定用的试样片。使用上述却贝冲击强度测定用的试样片，依据ISO179在23℃的温度条件下对带缺口的却贝冲击强度(kJ/m2)进行测定。值越大，判定为耐冲击性越优异。
(4)介电常数(Dk)·介质损耗角正切(Df)
将所得到的树脂组合物的粒料在80℃干燥2小时后，供给至料筒温度设定为300℃的注射成型机(型号：EC75SXII、TOSHIBA MACHINE公司制造)中，在模具温度90℃的条件下制作55×55×0.9mm的平板试验片。将试验片在23℃×50％RH的气氛下静置24小时以上后，在23℃×50％RH的气氛下使用网络分析仪(型号：N5224B、Keysight Technologies公司制造)在下述条件下对介电常数·介质损耗角正切进行测定。由3个试验片的平均值求出介电常数·介质损耗角正切，它们的值越低，判断为介电特性越优异。
(测定条件)
谐振器：Split Post电介质谐振器(型号：N1501AE19、Keysight Technologies公司制造)
频率：10GHz
[实施例1～9和比较例1～3]
作为树脂组合物的制造装置使用双螺杆挤出机[ZSK-26MC、科倍隆公司制造(德国)]。设挤出机机筒的全长为1.0时，从距上游L＝0的位置的上游供给口利用进料斗供给原材料。将从上游供给口起直至L＝0.4的位置设定为320℃、将其下游侧设定为280℃，使螺杆转速为300转/分钟、排出量为10kg/h。
另外，在中央部和紧靠模头之前的机筒段分别设置开口部，通过真空吸引进行残留挥发成分以及低聚物的除去。此时的真空度(绝对压力)为60Torr。
按照下述表1中记载的组成供给各原材料，进行熔融混炼。
将从挤出机模头前端挤出的线料在装满冷却用水的SUS制线料浴中进行冷却。其后利用线料切粒机进行切割，得到树脂组合物粒料。
使用所得到的树脂组合物粒料进行上述各评价。将其结果示于下述表1。
工业实用性
本发明的树脂组合物的耐热性与耐冲击性、流动性的平衡和介电特性优异，因此能够适宜地用作汽车部件、电气·电子设备部件、工业用部件、家庭用电气产品等部件。特别是由于具有优异的耐热性和介电特性，因此能够适宜地用作高频用通信·电子设备用部件，具体地说，可用于壳体、天线、连接器、开关、滤波器、转换器、耦合器、环形器、隔离器、电容器、感应器、线圈、谐振器、FPC等中。
Claims (7)
1.一种树脂组合物，其特征在于，其包含：
(A)聚苯醚系树脂、
(B)聚乙烯、以及
(C)苯乙烯系热塑性弹性体，
相对于所述(A)成分、所述(B)成分以及所述(C)成分的合计100质量份，所述(A)成分为50质量份～88质量份、所述(B)成分为10质量份～40质量份、所述(C)成分为2质量份～20质量份，
所述(B)成分的粘均分子量Mv为300,000以上2,000,000以下。
2.如权利要求1所述的树脂组合物，其中，所述(B)成分的粘均分子量Mv为500,000以上1,000,000以下。
3.如权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，相对于所述树脂组合物100质量％，所述(A)成分、所述(B)成分以及所述(C)成分的总质量为70质量％以上。
4.如权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，所述(A)成分的比浓粘度为0.20dL/g～0.50dL/g。
5.如权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，所述(C)成分的重均分子量为50,000以上100,000以下。
6.如权利要求1或2所述的树脂组合物，其中，所述(C)成分包含以来自芳香族乙烯基化合物的结构单元作为主体的至少1个芳香族乙烯基聚合物嵌段(X)，所述芳香族乙烯基化合物包含苯乙烯，所述(C)成分100质量％中的所述芳香族乙烯基聚合物嵌段(X)的含量为25质量％～40质量％。
7.一种成型品，其特征在于，其包含权利要求1所述的树脂组合物。
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