CN117250130B - 一种质子交换膜氢渗测试的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提出了一种质子交换膜氢渗测试的方法，涉及氢渗测试技术领域，当达到渗透稳态时，通过计算稳态氢气渗透通量，得到渗透测试的最优渗透压参数和质子交换膜厚度参数；逐步提高测试控制温度，计算膜内扩散氢气分子的转移速率与测试控制温度的关系，从而得到渗透测试的最优的测试控制温度；逐步增加电流密度，计算使得氢气渗透浓差极化值最小时的最优电流密度；根据上述计算参数，进行渗透测试，绘制氢气渗透通量和渗透时间的关系曲线，实现氢渗透测试监测，使得质子交换膜氢气渗透测试手段变得更加简便快捷。
Description
技术领域
本发明涉及氢渗测试技术领域，具体涉及一种质子交换膜氢渗测试的方法。
背景技术
氢气具有能量密度高、无污染、可长时间存储等优势,能够作为连接不同能源形式的桥梁,是跨能源网络的理想互联媒介。氢能产业包含制一储用等关键环节，其中,制氢作为基础,对于整个产业发展至关重要。
质子交换膜电解制氢,作为适应可再生能源制氢的先进技术,是国内外大力发展的热点的.不但可以促进新能源规模化消纳,绿电制取的氢气还可以广泛用于交通运输、合成氨、氢治金等,实现多领域深度碳减排。基于质子交换膜优异的机械性能与气体隔绝能力,高压质子交换膜电解堆已实现商业化。但由于膜的吸水特性,在高压质子交换膜电解堆运行过程中,仍存在气体渗透问题。在低电流密度区,气体渗透与安全、效率密切相关,而在高电流密度区,渗透影响膜的衰减。
目前测试质子交换膜的氢气渗透率的方法一般采用线性电位扫描，这种方法需要在质子交换膜上制备膜电极，属于间接测量，这种方法操作复杂，成本高耗时长，质子交换膜的表面出现大量针孔和气泡，会对膜造成严重的物理损伤，难以研究由于化学降解所引起的质子交换膜的老化及氢气渗透的机理。
发明内容
为了解决上述技术问题，本发明提出了一种质子交换膜氢渗测试的方法，包括如下步骤：
S1、利用质子交换膜进行氢渗测试，逐步降低膜上侧高渗透压，当达到渗透稳态时，通过计算稳态氢气渗透通量，从而得到渗透测试的最优渗透压参数和质子交换膜厚度参数；
S2、逐步提高测试控制温度，计算膜内扩散氢气分子的转移速率与测试控制温度的关系，从而得到渗透测试的最优的测试控制温度；
S3、逐步增加电流密度，计算使得氢气渗透浓差极化值最小时的最优电流密度；
S4、根据最优电流密度，结合所述稳态氢气渗透通量，确定最优的质子交换膜的有效活性面积；
S5、根据上述步骤计算出最优的渗透压参数、质子交换膜厚度参数、测试控制温度、最优电流密度及质子交换膜的有效活性面积，进行渗透测试，绘制氢气渗透通量和渗透时间的关系曲线，实现氢渗透测试监测。
进一步地，步骤S1中，在氢气渗透过程中，t时刻距离膜上侧表面x距离处的氢气浓度C(x,t)的解为：
；
膜下侧氢气随时间变化的渗透通量J(t)为：
；
稳态时渗透通量为：
；
其中，n为测试参数，L为膜厚，S是氢气的溶解度，D为氢气扩散率，P是膜上侧高渗透压，C2为膜下侧氢气浓度。
进一步地，步骤S2中，膜内部扩散的氢原子通过截面单位面积的转移速率F与垂t时刻直于膜上侧表面x距离处的氢气浓度C(x,t)梯度成正比,即：
；
式中，F为截面单位面积的氢原子转移速率，D为膜内部氢气扩散率。
进一步地，膜内部氢气扩散率D与测试控制温度T的关系为：
；
其中D0是扩散率常数，Ed是扩散活化能。
进一步地，步骤S3中，氢气浓差极化值表示为：
；
式中，为电流密度，F为截面单位面积的氢原子转移速率；
氢气渗透浓差极化值最小时对应的电流密度为最优电流密度/>。
进一步地，步骤S4中，质子交换膜的有效活性面积A为：
；
其中，稳态时渗透通量,N表示的是有效活性面积A内交换的原子数,/>为最优电流密度,f为法拉第常数。
相比于现有技术，本发明具有如下有益技术效果：
利用质子交换膜进行氢渗测试，逐步降低膜上侧高渗透压，当达到渗透稳态时，通过计算稳态氢气渗透通量，从而得到渗透测试的最优渗透压参数和质子交换膜厚度参数；逐步提高测试控制温度，计算膜内扩散氢气分子的转移速率与测试控制温度的关系，从而得到渗透测试的最优的测试控制温度；逐步增加电流密度，计算使得氢气渗透浓差极化值最小时的最优电流密度；根据最优电流密度，结合所述稳态氢气渗透通量，确定最优的质子交换膜的有效活性面积；根据最优的渗透压参数、质子交换膜厚度参数、测试控制温度、最优电流密度及质子交换膜的有效活性面积，进行渗透测试，绘制氢气渗透通量和渗透时间的关系曲线，实现氢渗透测试监测，使得质子交换膜氢气渗透测试手段变得更加简便快捷，质子交换膜表面无裂纹和，表观良好。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例中的技术方案，下面将对实施例描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动性的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明的质子交换膜氢渗测试的方法的流程图。
图2为本发明的质子交换膜内氢气渗透过程示意图。
图3为本发明的氢气渗透通量和渗透时间的关系曲线。
具体实施方式
为使本申请实施例的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本申请实施例中的附图，对本申请实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本申请一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本申请中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本申请保护的范围。
在本发明的具体实施例附图中，为了更好、更清楚的描述系统中的各元件的工作原理，表现所述装置中各部分的连接关系，只是明显区分了各元件之间的相对位置关系，并不能构成对元件或结构内的信号传输方向、连接顺序及各部分结构大小、尺寸、形状的限定。
如图1所示，为本发明的质子交换膜氢渗测试的方法的流程图，该方法包括如下步骤：
步骤S1、利用质子交换膜进行氢渗测试，逐步降低膜上侧高渗透压，当达到渗透稳态时，通过计算稳态氢气渗透通量，从而得到渗透测试的最优渗透压参数和质子交换膜厚度参数。
利用质子交换膜进行氢渗测试，阳极作为参比电极和对电极，通入100% RH的氢气，流量为0.5NL/min；阴极作为工作电极，通入100%RH的氮气，流量为0.5NL/min。给阴一侧施加初步的高渗透压50kPa，保持质子交换膜两侧气体的温度均为75°C。
为保证从阳极通过质子交换膜渗透到电池阴极的氢气可以被完全氧化，逐步降低渗透压，每次降低0.8 V，扫描频率为2mV/s。氢气渗透测试需在相同条件下测试三次，每次间隔时间约为10 min。
通过计算氢气渗透通量的大小，反映质子交换膜对氢气的阻隔能力的强弱，并可以计算得到渗透通量稳定时的最优的渗透压P和质子交换膜厚度L参数。
在渗透测试开始时膜下侧氢气浓度为零，则设初始条件：C(L,0)=0。
保持膜上侧高渗透压P，保持膜下侧氢气浓度为C2，保持膜下侧氢气浓度C(L,0)为零。
则边界条件为： 和C(L,0)=0；
其中，S是氢气的溶解度,P是膜上侧高渗透压，L为质子交换膜的厚度。
在氢气渗透过程中，t时刻距离膜上侧表面x距离处的氢气浓度C(x,t)的解为：
；
膜下侧氢气随时间变化的渗透通量J(t)为：
；
稳态时渗透通量为：
；
其中，n为测试参数，L为膜厚，S是氢气的溶解度，D为氢气扩散率，P是膜上侧高渗透压。
步骤S2、逐步提高测试控制温度，计算膜内扩散氢气分子的转移速率与测试控制温度的关系，从而得到渗透测试的最优的测试控制温度。
氢气氛围下通过致密质子交换膜渗透分为膜表面渗透和膜内渗透两种过程,如图2所示。
氢气分子在膜上侧的表面解离成氢原子并吸附,溶解于次表层并向膜内扩散,最后在膜的下侧表面复合并脱附出来。
共价吸附的氢原子通过溶解进入膜内部,在平衡条件下,氢气的溶解度S可以通过膜下侧氢气浓度与膜上侧高渗透压的关系来理解,氢气分子在膜上侧的表面解离成氢原子并吸附，因氢以原子的形式溶解,则有：
；
其中，P为膜上侧高渗透压，C2为膜下侧氢气浓度,S是溶解度。
膜内部扩散的氢原子通过截面单位面积的转移速率F与垂t时刻直于膜上侧表面x距离处的氢气浓度C(x,t)梯度成正比,即：
；
式中，F为截面单位面积的氢原子转移速率，D为膜内部氢气扩散率。
膜内部扩散的氢原子是热驱动的，膜内部氢气扩散率D与测试控制温度T的关系为：
；
其中D0是扩散率常数，Ed是扩散活化能。
步骤S3、逐步增加电流密度，计算使得氢气渗透浓差极化值最小时的最优电流密度。
氢渗透过程中在大电流运行时存在电压损失，由氢气浓差极化值表示，
；
式中，为电流密度，F为截面单位面积的氢原子转移速率。
氢气渗透浓差极化值最小时对应的电流密度为最优电流密度/>。
步骤S4、根据最优电流密度，结合稳态氢气渗透通量，确定最优的质子交换膜的有效活性面积。
结合稳态氢气渗透通量和最优电流密度，根据下式，得到最优的质子交换膜的有效活性面积A：
；
其中，稳态时渗透通量,A表示的是质子交换膜的有效活性面积，N表示的是有效活性面积A内交换的原子数,/>为最优电流密度,f为法拉第常数。
步骤S5、根据上述步骤计算出最优的渗透压参数、质子交换膜厚度参数、测试控制温度、最优电流密度及质子交换膜的有效活性面积，进行渗透测试，绘制氢气渗透通量和渗透时间的关系曲线，从而实现渗透监测。
通过理论计算，对质子交换膜进行的氢气渗透行为有了深入的理论支持，不同运行参数对氢气渗透有巨大影响。按照上述计算的最优测试参数，采用搭建氢渗透测试平台，将测试条件调整到最优测试参数，进行氢渗测试，绘制氢气渗透通量和渗透时间的关系曲线，从而实现渗透监测，如图3所示为氢气渗透通量和渗透时间的关系曲线。
在优选实施例中，通过上述步骤参数的求解，可建立氢渗测试模型，将最优参数反馈给氢渗测试模型构建系统，实现氢渗透测试平台与氢渗测试模型的耦合。建模方法采用显式格式更新算法进行计算，实时模型需要保证较高的计算效率从而达到实时需求，计算气体扩散对时间步长具有一定的限制。当时间步长较大时，会导致模型计算发散无法满足收敛条件；当时间步长较小时，会导致模型计算效率较低无法满足实时仿真的计算效率需求。因此可通过不同时间步长的选取优化氢渗测试模型的效率，使得模型在满足收敛条件下实现实时计算氢渗测试参数。
在上述实施例中，可以全部或部分地通过软件、硬件、固件或者其任意组合来实现。当使用软件实现时，可以全部或部分地以计算机程序产品的形式实现。所述计算机程序产品包括一个或多个计算机指令。在计算机上加载和执行所述计算机程序指令时，全部或部分地产生按照本申请实施例所述的流程或功能。所述计算机可以是通用计算机、专用计算机、计算机网络、或者其他可编程装置。所述计算机指令可以存储在计算机可读存储介质中，或者通过所述计算机可读存储介质进行传输。所述计算机可读存储介质可以是计算机能够存取的任何可用介质或者是包含一个或多个可用介质集成的服务器、数据中心等数据存储设备。所述可用介质可以是磁性介质，(例如，软盘、硬盘、磁带)、光介质(例如，DVD)、或者半导体介质(例如，固态硬盘(solid state disk，SSD))等。
以上所述，仅为本申请的具体实施方式，但本申请的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本申请揭露的技术范围内，可轻易想到各种等效的修改或替换，这些修改或替换都应涵盖在本申请的保护范围之内。因此，本申请的保护范围应以权利要求的保护范围为准。
Claims (4)
1.一种质子交换膜氢渗测试的方法，其特征在于，包括如下步骤：
S1、利用质子交换膜进行氢渗测试，逐步降低膜上侧高渗透压，当达到渗透稳态时，通过计算稳态氢气渗透通量，从而得到渗透测试的最优渗透压参数和质子交换膜厚度参数；
在氢气渗透过程中，t时刻距离膜上侧表面x距离处的氢气浓度C(x,t)的解为：
；
膜下侧氢气随时间变化的渗透通量J(t)为：
；
稳态时渗透通量为：
；
其中，n为测试参数，L为膜厚，S是氢气的溶解度，D为氢气扩散率，P是膜上侧高渗透压，C2为膜下侧氢气浓度；
S2、逐步提高测试控制温度，计算膜内扩散氢气分子的转移速率与测试控制温度的关系，从而得到渗透测试的最优的测试控制温度；膜内部扩散的氢原子通过截面单位面积的转移速率F与t时刻垂直于膜上侧表面x距离处的氢气浓度C(x,t)梯度成正比,即：
；
式中，F为截面单位面积的氢原子转移速率，D为膜内部氢气扩散率；
S3、逐步增加电流密度，计算使得氢气渗透浓差极化值最小时的最优电流密度；
S4、根据最优电流密度，结合所述稳态氢气渗透通量，确定最优的质子交换膜的有效活性面积；
S5、根据上述步骤计算出最优的渗透压参数、质子交换膜厚度参数、测试控制温度、最优电流密度及质子交换膜的有效活性面积，进行渗透测试，绘制氢气渗透通量和渗透时间的关系曲线，实现氢渗透测试监测。
2.根据权利要求1所述的质子交换膜氢渗测试的方法，其特征在于，膜内部氢气扩散率D与测试控制温度T的关系为：；其中D0是扩散率常数，Ed是扩散活化能。
3.根据权利要求1所述的质子交换膜氢渗测试的方法，其特征在于，步骤S3中，氢气浓差极化值表示为：/>；式中，/>为电流密度，F为截面单位面积的氢原子转移速率；氢气渗透浓差极化值/>最小时对应的电流密度为最优电流密度/>。
4.根据权利要求3所述的质子交换膜氢渗测试的方法，其特征在于，步骤S4中，质子交换膜的有效活性面积A为：；其中，/>稳态时渗透通量,N表示的是有效活性面积A内交换的原子数,/>为最优电流密度,f为法拉第常数。
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