CN116969495A - 一种空气驱动的膜电解技术促进硅灰石生产白炭黑和碳酸钙的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种空气驱动的膜电解技术促进硅灰石生产白炭黑和碳酸钙的方法,属于环境保护领域及废物资源化利用领域,包括电解槽的阳极区放置阳极电解液,阴极区放置阴极电解液后进行电解,得到阳极电解溶液和阴极电解溶液;阳极电解溶液与硅灰石混合、搅拌反应,得到反应物,将所述反应物过滤,得到滤液和白炭黑;在阴极电解溶液中通入二氧化碳,得到中性溶液;将滤液与中性溶液混合、搅拌,得到搅拌物,将所述搅拌物过滤,得到碳酸钙。通过空气驱动的电化学电解的方式将水电离生成H+和OH‑即酸和碱;酸溶硅灰石产白炭黑,碱捕集CO2;溶矿后的溶液与捕集CO2后的溶液混合生成碳酸钙,将CO2矿化封存,从而促进硅灰石矿化利用CO2技术的进一步提升。
Description
技术领域
本发明涉及环境保护领域及废物资源化利用领域,特别是涉及一种空乏驱动的膜电解技术促进硅灰石生产白炭黑和碳酸钙的方法。
背景技术
化石能源的使用排放了的大量CO2,造成了全球气候变暖,对生态环境造成了巨大的影响。CO2减排不仅是人类面临的科学难题,更是关乎人类生存和发展的大问题。针对CO2减排,全球科研工作者开展了许多工作,并取得了一系列的突破。目前,国外科研工作者主要以CO2的捕集与封存(CO2 Capture and Storage,CCS)作为末端减排CO2的重要方法,也是目前最为成熟的CO2减排方法;近几年来CO2的捕捉与利用(CO2 Capture Utilization,CCU)也同样得到了发展。
目前,工业活动每年大约需使用0.2亿吨CO2,随着化工业的发展和CCU方法的进一步推广,CO2使用量还将进一步增加。目前CCU方法除了尿素生产相对成熟外,新的CO2利用理念仍处于发展的早期阶段。只有少数产品和服务已经进入或即将进入市场。全球科研工作者对于CCU的研究正在进一步发展。CCU目前主要包括以下几个方向:化学燃料的合成、聚碳酸酯类的合成、生物利用以及CO2矿化利用的一些新方法等。但在实际研发中,大部分CO2利用方法均面临能耗过高的问题。考虑到将CO2转化为能位最低的碳酸盐有可能实现能量输出,CO2矿化利用可能是目前CO2减排过程中经济效益最大的方法之一。
硅灰石是自然界中广泛分布的天然矿物,可以用于矿化固定CO2。据统计,其储量足以用于减排所有由于煤炭燃烧产生的CO2。因此,利用天然硅酸盐矿化CO2的报道较多。目前的硅酸盐矿化CO2的方法都面临高能耗的问题,如何在低能耗下实现硅酸盐的高效矿化,同时提高产物的经济价值是目前硅酸盐矿化CO2面临的主要问题。
发明内容
为了解决上述问题,本发明提供了一种空气驱动的膜电解技术促进硅灰石生产白炭黑和碳酸钙的方法,本发明通过电化学电解的方式,将水电离生成H+和OH-离子即酸和碱;而后,酸用来溶硅灰石产白炭黑,碱用来捕集CO2;最后,溶矿后的溶液与捕集CO2后的溶液混合生成碳酸钙,将CO2矿化封存,从而促进硅灰石矿化利用CO2技术的进一步提升。
为了实现上述目的,本发明提供如下技术方案:
本发明提供了一种空气驱动的膜电解技术促进硅灰石生产白炭黑和碳酸钙的方法,包括以下步骤:
1)电解槽的阳极区放置阳极电解液,阴极区放置阴极电解液后进行电解,得到阳极电解溶液和阴极电解溶液;
所述阳极区和阴极区使用阳离子交换膜或者阴离子交换膜隔开;
所述阳极电解液为氯化铵和氯化钠;
所述阴极电解液为氯化铵和氯化钠;
2)将所述步骤1)得到的阳极电解溶液与硅灰石混合、搅拌反应,得到反应物,将所述反应物过滤,得到滤液和白炭黑;
3)在所述步骤1)得到的阴极电解溶液中通入二氧化碳,得到中性溶液;
4)将所述步骤2)得到的滤液与步骤3)得到的中性溶液混合、搅拌,得到搅拌物,将所述搅拌物过滤,得到的固体为碳酸钙。
优选的,所述阳极电解液和阴极电解液中氯化铵的摩尔浓度都为0.1~1mol/L,氯化钠的摩尔浓度都为0.1~1mol/L。
优选的,所述步骤1)阳极区和阴极区都放置催化剂,所述催化剂为铂网或Pt/C碳布。
优选的,所述步骤1)电解的条件包括:电流密度为12mA/cm2,时间为6h,电压为1.2431~1.8535V。
优选的,所述步骤2)阳极电解溶液的体积与硅灰石的质量比为50mL:0.97~1.17g;所述搅拌反应的条件包括:温度为80℃,时间为2h,搅拌速度为50~500rpm。
优选的,所述步骤3)二氧化碳的流速为10~100mL/min,所述二氧化碳通入的时间为0.5~3h。
优选的,所述步骤4)搅拌的条件包括:转速为50~500rpm,时间为0.5~3h。
优选的,所述步骤1)中,阳离子交换膜包括磺酸根阳离子交换膜、羧基根阳离子交换膜或苯酚基阳离子交换膜。
优选的,所述步骤1)中,阴离子交换膜包括季胺基阴离子交换膜、胺基阴离子交换膜或亚胺基阴离子交换膜。
本发明创新的核心是空气驱动的膜电解技术(其原理如图1所示):在电解槽中分成阴极区和阳极区,阴阳电解区中间用阴离子或阳离子膜隔开,使得阴阳电解液不互通,只能通过离子交换膜传递特定的阴离子或阳离子。阴阳电极侧分别加入特定的催化剂,使得阳极发生析氧反应,从而产生酸性环境;阴极发生氧气的还原反应,从而产生碱性环境。阳极酸性环境溶液和阴极碱性环境溶液分别进行溶矿和CO2捕集等相关工艺。
本发明包括四个工段(如图2所示):(1)核心电解工段:空气驱动下的电化学电离水;(2)溶矿工段:水电离后产H+用于溶解硅灰石制取白炭黑;(3)CO2捕集工段:水电离后产OH-用于捕集CO2;(4)CO2矿化封存工段:2工段和3工段溶液混合用于储存CO2,生成CaCO3。
该工艺是一个闭合回路过程,具体反应过程如下:
初始盐溶液(以NaX表示)分别进入电解槽阴阳极,在直流电作用下,阳极侧发生析氧反应(见式1),溶液产生H+显示酸性;同时阴极侧发生氧气的还原反应(见式2),溶液产生OH-显示碱性;在电流作用下,阳极侧的Na+穿过阳离子交换膜保持溶液阴阳离子平衡。
2H2O+4e-→4H++O2↑ (1)
O2+H2O-4e-→4OH- (2)
阳极侧产的酸溶液进入溶矿工段,与硅灰石发生反应,在温度和pH控制下定向生成多孔SiO2(白炭黑)沉淀和钙盐溶液(见式3)。
2H++CaSiO3→Ca2++SiO2↓+H2O (3)
阴极侧产的碱进入CO2吸收塔对CO2进行捕集,产生碳酸钠溶液(见式4)。
2OH-+CO2→CO3 2+H2O (4)
最后钙盐溶液与碳酸钠溶液进入沉淀反应釜,生成碳酸钙固体沉淀和初始盐溶液(见式5),初始盐溶液重新进入电解槽。
Ca2++CO3 2-→CaCO3↓ (5)。
本发明的有益效果为:
低能耗的实现硅灰石与CO2的矿化反应,得到多孔二氧化硅产品。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案,下面将对实施例中所需要使用的附图作简单地介绍。
图1为本发明的空气驱动的膜电解技术原理图。
图2是本发明空气驱动的硅灰石矿化利用CO2联产白炭黑工艺路线图。
具体实施方式
本发明提供了一种空气驱动的膜电解技术促进硅灰石生产白炭黑和碳酸钙的方法,包括以下步骤:
1)电解槽的阳极区放置阳极电解液,阴极区放置阴极电解液后进行电解,得到阳极电解溶液和阴极电解溶液;
所述阳极区和阴极区使用阳离子交换膜或者阴离子交换膜隔开;
所述阳极电解液为氯化铵和氯化钠;
所述阴极电解液为氯化铵和氯化钠;
2)将所述步骤1)得到的阳极电解溶液与硅灰石混合、搅拌反应,得到反应物,将所述反应物过滤,得到滤液和白炭黑;
3)在所述步骤1)得到的阴极电解溶液中通入二氧化碳,得到中性溶液;
4)将所述步骤2)得到的滤液与步骤3)得到的中性溶液混合、搅拌,得到搅拌物,将所述搅拌物过滤,得到的固体为碳酸钙。
在本发明中,电解槽的阳极区放置阳极电解液,阴极区放置阴极电解液后进行电解,得到阳极电解溶液和阴极电解溶液;所述阳极区和阴极区使用阳离子交换膜或者阴离子交换膜隔开;所述阳极电解液为氯化铵和氯化钠;所述阴极电解液为氯化铵和氯化钠。
在本发明中,当使用阳离子交换膜时,所述阳极电解液和阴极电解液优选都包括氯化铵和氯化钠,所述阳极电解液和阴极电解液中氯化铵的摩尔浓度都优选为0.1~1mol/L,甲酸钠氯化钠的摩尔浓度都优选为0.1~1mol/L。在本发明中,所述阳离子交换膜优选为Nafion阳离子交换膜。在本发明中,当使用阴离子交换膜时,所述阳极电解液和阴极电解液都优选包括氯化铵和氯化钠。在本发明中,所述阳极电解液和阴极电解液中氯化铵的摩尔浓度都优选为0.1~1mol/L,氯化钠的摩尔浓度都优选为0.1~1mol/L。在本发明中,所述阴离子交换膜优选为德国Fumasep阴离子交换膜。在本发明中,所述阳极区和阴极区都优选放置催化剂,所述催化剂优选为铂网或Pt/C碳布。在本发明中,所述电解的条件优选包括:电流为100mA,时间为6h,电压为1.2431~1.8535V。
本发明将所得到的阳极电解溶液与硅灰石混合、搅拌反应,得到反应物,将所述反应物过滤,得到滤液和白炭黑。在本发明中,所述阳极电解溶液的体积与硅灰石的质量比优选为50mL:0.97~1.17g。在本发明中,所述搅拌反应的条件优选包括:温度为80℃,时间为2h,搅拌速度为500rpm。本发明对所述过滤的条件没有特殊限定,本领域技术人员按照常规操作即可。
本发明在得到的阴极电解溶液中通入二氧化碳,得到中性溶液。在本发明中,所述二氧化碳的流速优选为40mL/min,所述二氧化碳通入的时间优选为1h。
本发明将得到的滤液与得到的中性溶液混合、搅拌,得到搅拌物,将所述搅拌物过滤,得到的固体为碳酸钙。在本发明中,所述搅拌的条件优选包括:转速为500rpm,时间为2h。本发明对所述过滤的条件没有特殊限定,本领域技术人员采用常规即可。
为了进一步说明本发明,下面结合实施例对本发明进行详细地描述,但不能将它们理解为对本发明保护范围的限定。
实施例1
电解槽阴阳极催化剂为铂网,电解槽有效面积为4cm2使用Nafion阳离子交换膜将阴阳极分开,膜只允许Na+通过。初始阴阳极电解液均为50mL mol/L的NH4Cl和0.5mol/LNaCl混合溶液,通过泵循环打入电解槽中,流速为20ml/min,电解电流保持在100mA电解6h,此过程电解电压为1.3365~1.6735V。
电解完成后测定阴阳极酸碱度,阳极侧酸浓度为0.4036mol/L,阴极侧碱度为0.3832mol/L,电解效率分别为90%和86%。阳极电解液放入磁力搅拌下,并加入硅灰石1.17g,在80℃下搅拌2h,转速为500r/min,溶矿实验结束后过滤得到固体经烘干后得到0.59g SiO2(即白炭黑),通过投射电镜可知为多孔白炭黑。剩余溶液记为溶液A。
阴极侧溶液置于三口瓶中,并通入含CO2量体积百分含量15%混合气体,流速为40ml/min,1h后溶液变为中性,停止捕集,此时溶液记为溶液B。将溶液A与溶液B混合并进行磁力搅拌,转速为500r/min,2h后将溶液过滤,滤饼烘干得到1.02g CaCO3。
实施例2
电解槽阴阳极喷涂了Pt/C催化剂的碳布,电解槽有效面积为4cm2使用德国Fumasep阴离子交换膜将阴阳极分开,膜只允许Cl-通过。初始阴阳极电解液均为50mL0.5mol/L的NH4Cl和0.5mol/LNaCl混合溶液,通过泵循环打入电解槽中,流速为60ml/min,电解电流保持在100mA电解6h,此过程电解电压为1.2431~1.4632V。
电解完成后测定阴阳极酸碱度,阳极侧酸浓度为0.3821mol/L,阴极侧碱度为0.3730mol/L,电解效率分别为85%和85%。阳极电解液放入磁力搅拌下,并加入硅灰石1.11g,在80℃下搅拌2h,转速为500r/min,溶矿实验结束后过滤得到固体经烘干后得到0.57g SiO2(即白炭黑)。剩余溶液记为溶液A。
阴极侧溶液置于三口瓶中,并通入含纯CO2气体,流速为40ml/min,1h后溶液变为中性,停止捕集,此时溶液记为溶液B。将溶液A与溶液B混合并进行磁力搅拌,转速为500r/min,2h后将溶液过滤滤饼烘干得到0.95g CaCO3。
实施例3
电解槽阴阳极催化剂为铂网,电解槽有效面积为4cm2使用德国Fumasep阴离子交换膜子交换膜将阴阳极分开,膜只允许Cl-通过。初始阴阳极电解液均为50mL 0.5mol/L的NH4Cl和0.5mol/LNaCl混合溶液,通过泵循环打入电解槽中,流速为20ml/min,电解电流保持在100mA电解6h,此过程电解电压为1.5265~1.8535V。
电解完成后测定阴阳极酸碱度,阳极侧酸浓度为0.3282mol/L,阴极侧碱度为0.3345mol/L,电解效率分别为73%和75%。阳极电解液放入磁力搅拌下,并加入硅灰石0.97g,在80℃下搅拌2h,转速为500r/min,溶矿实验结束后过滤得到固体经烘干后得到0.50g SiO2(即白炭黑)。剩余溶液记为溶液A。
阴极侧溶液置于三口瓶中,并通入含CO2量15%混合气体,流速为40ml/min,1h后溶液变为中性,停止捕集,此时溶液记为溶液B。将溶液A与溶液B混合并进行磁力搅拌,转速为500r/min,2h后将溶液过滤滤饼烘干得到0.83g CaCO3。
尽管上述实施例对本发明做出了详尽的描述,但它仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部实施例,人们还可以根据本实施例在不经创造性前提下获得其他实施例,这些实施例都属于本发明保护范围。
Claims (9)
1.一种空气驱动的膜电解技术促进硅灰石生产白炭黑和碳酸钙的方法,其特征在于,包括以下步骤:
1)电解槽的阳极区放置阳极电解液,阴极区放置阴极电解液后进行电解,得到阳极电解溶液和阴极电解溶液;
所述阳极区和阴极区使用阳离子交换膜或者阴离子交换膜隔开;
所述阳极电解液为氯化铵和氯化钠;
所述阴极电解液为氯化铵和氯化钠;
2)将所述步骤1)得到的阳极电解溶液与硅灰石混合、搅拌反应,得到反应物,将所述反应物过滤,得到滤液和白炭黑;
3)在所述步骤1)得到的阴极电解溶液中通入二氧化碳,得到中性溶液;
4)将所述步骤2)得到的滤液与步骤3)得到的中性溶液混合、搅拌,得到搅拌物,将所述搅拌物过滤,得到的固体为碳酸钙。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述阳极电解液和阴极电解液中氯化铵的摩尔浓度都为0.1~1mol/L,氯化钠的摩尔浓度都为0.1~1mol/L。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述步骤1)阳极区和阴极区都放置催化剂,所述催化剂为铂网或Pt/C碳布。
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述步骤1)电解的条件包括:电流密度为12mA/cm2,时间为6h,电压为1.2431~1.8535V。
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述步骤2)阳极电解溶液的体积与硅灰石的质量比为50mL:0.97~1.17g;所述搅拌反应的条件包括:温度为80℃,时间为2h,搅拌速度为50~500rpm。
6.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述步骤3)二氧化碳的流速为10~100mL/min,所述二氧化碳通入的时间为0.5~3h。
7.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述步骤4)搅拌的条件包括:转速为50~500rpm,时间为0.5~3h。
8.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述步骤1)中,阳离子交换膜包括磺酸根阳离子交换膜、羧基根阳离子交换膜或苯酚基阳离子交换膜。
9.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述步骤1)中,阴离子交换膜包括季胺基阴离子交换膜、胺基阴离子交换膜或亚胺基阴离子交换膜。
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HEPING XIE ET AL.,: "CO2 mineralization of natural wollastonite into porous silica and CaCO3 powders promoted via membrane electrolysis", 《ENVIRONMENTAL EARTH SCIENCES》, vol. 77, 17 February 2018 (2018-02-17), pages 149 - 1 * |
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