CN109326836B - 利用芒硝增强co2矿化电池产电性能的方法及其电池 - Google Patents

利用芒硝增强co2矿化电池产电性能的方法及其电池 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法及其电池，阳离子交换膜将电池容器分隔为阳极区和阴极区，阳极区为含芒硝和氢氧化钙的溶液，阴极区为碳酸氢钠溶液，电通路形成后将CO2通入阴极区电离出H+和HCO3 ‑，H+在阴极还原为H2并循环回阳极被氧化为H+，再与氢氧化钙电离出的OH‑中和，HCO3 ‑和阳极区透过来的Na+生成碳酸氢钠，Ca2+与芒硝的硫酸根生成硫酸钙沉淀，阴极区的碳酸氢钠移出过滤得到碳酸氢钠固体，或进一步烘干得到碳酸钠固体；阳极区产生的硫酸钙处理后可作为水泥生产的原料。本发明用资源丰富的芒硝为反应介质替代氯化钠，提高CO2矿化电池的产电性能和开路电压，且大大简化了电池结构。

Description

利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法及其电池
技术领域
本发明属于电学领域，具体涉及一种利用芒硝作为反应介质增强CO2矿化电池产电性能的方法，以及利用该方法的CO2矿化电池。
背景技术
过去几十年来，爆发增长的能源需求导致了化石能源的大量消耗。这不仅导致能源的供应危机，同时化石燃料燃烧排放的大量CO2被认为是导致全球气候变化的主要原因，给人类带来了严峻的挑战。为了应对这个全球性的科学难题，一方面需要采用排放极低的可再生能源系统来实现CO2的减排，另一方面采用人为的技术手段来实现大量CO2的封存也势在必行。但就目前而言，虽然太阳能、风能等可再生能源的发展非常迅速，但其在能源消耗中的占比仍然较低，难以在短期内彻底取代传统的化石能源，实现对整个能源系统的彻底替换。因此，如何在末端处理化石能源燃烧所排放的CO2，已成为短期内CO2减排的主要研究方向。
CO2矿化被认为是可行性非常高的CO2减排技术之一，将CO2进行矿化处理是在热力学上唯一知晓的化学位降低的CO2利用途径。在之前的研究中，根据CO2矿化反应化学位降低这一特征，本申请人开发了“矿化CO2制取碳酸氢钠或碳酸钠对外输出电能的方法”(CN201410319920.X)，该方法利用氯化钠作为钠离子来源参与CO2与碱性化合物之间的矿化反应，从而制取了具有较高附加值的碳酸氢钠。同时实现了将CO2矿化反应释放的化学能转变为电能。CO2矿化发电的重要科学意义在于首次通过电化学转化原理将CO2矿化反应的化学能转变为了电能。在该方法中，发生的反应如下：
2NaCl+Ca(OH)2+2CO2→2NaHCO3+CaCl2 ΔG＝-41.64kJ/mol (1)
在该CO2矿化发电系统中，阳极电极和阴极电极之间通过一张阴离子交换膜和一张阳离子交换膜分隔为阳极区、中间区和阴极区。碱性固废加入阳极区后电离出OH-(反应2)，CO2鼓泡通入阴极区后电离出H+(反应3)。
Figure GDA0002885254780000021
Figure GDA0002885254780000022
因此，阳极区和阴极区之间建立起了pH差值。在H+/H2氧化还原电对的协助下，这个pH差值转变了为阴、阳电极之间的电势差，导通CO2矿化电池的阴阳极便能实现电流的输出。最终，第一代CO2矿化电池实现的最大开路电压为 0.452V，最大功率密度为5.5W/cm2。
然而，第一代CO2矿化电池的功率密度和开路电压都会随着反应时间不断降低，导致产电性能和稳定性均较差。经申请人进一步研究发现，其原因在于： 1、随着产电反应的进行，阳极区的Ca2+会不断累积，阻碍Ca(OH)2的进一步电离(反应3)，从而降低阳极区的pH值，使得电池的开路电压不断降低；2、为了在产电的同时制取高纯碳酸氢钠产物，在CO2矿化电池中必须采用一层阴离子交换膜来阻止阳极区的Ca2+扩散至阴极区形成CaCO3沉淀，这使得电池结构更加复杂，同时增加了电极之间的距离，使得电池的内阻也更大。这两方面的原因制约了CO2矿化发电技术的进一步推广利用。
发明内容
针对现有技术的CO2矿化电池在产电性能和结构方面存在的不足，本发明的目的之一在于提供一种利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法，以期提高CO2矿化电池的产电性能和开路电压，同时简化电池结构。在本发明方法中，引入芒硝取代NaCl作为反应介质，所形成的第二代CO2矿化电池基于全新的化学反应过程(反应4)。
Na2SO4+Ca(OH)2+2CO2→2NaHCO3+CaSO4 ΔG＝-66.91kJ/mol (4)
本发明的目的之二在于提供一种采用上述方法的CO2矿化电池。
为了实现本发明的第一个目的，本发明所述利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法，其主要内容为：将阳离子交换膜置于CO2矿化电池中，将其分为阳极区和阴极区两个部分，在阳极区加入芒硝和含有Ca(OH)2的导电溶液作为阳极电解液，阴极区加入碳酸氢钠构成阴极电解液，连接阴阳电极形成电流通路后，将CO2通入电池的阴极区后电离为H+和HCO3 -，电离出的H+在阴极上还原为H2，剩下的HCO3 -和从阳极区透过来的Na+结合生成NaHCO3(反应6)。阴极生成的H2循环回阳极并在阳极电极的作用下释放电子氧化为H+，H+与阳极电解液中Ca(OH)2电离出的OH-发生中和反应；同时Ca2+与芒硝中的SO4 2-结合生成CaSO4沉淀(反应5)。
上述CO2矿化电池反应完成后将阴极区产生的碳酸氢钠移出经过滤得到碳酸氢钠固体，如果进一步烘干可得到碳酸钠固体。阳极区产生的含有CaSO4沉淀的固体经过滤后作为水泥生产的原料。故本发明的方法用废料和废气获得电能的同时还制取得两种重要的工业原料。
本发明的第二代CO2矿化电池内部主要发生的化学反应如下：
阳极区：Ca(OH)2(s)+H2+SO4 2-→CaSO4(s)+2H2O+2e- (5)
阴极区：2CO2+2H2O+2e-+2Na+→2NaHCO3+H2 (6)
在本发明的上述技术方案中，在阳极区加入的芒硝可以为天然芒硝矿物，也可以是工业副产芒硝。其加入形式可以以固体的形式加入，也可以以溶液的形式加入。根据本发明的一些具体实施例，优选将芒硝配成含Na2SO4 0.5-1.5mol/L 的溶液加入。
在本发明的上述技术方案中，含有Ca(OH)2的导电溶液可以用本领域所知的多种原料配制得到，优选用含有Ca(OH)2的钙基碱性固废配制。含有Ca(OH)2的钙基碱性固废包括但不限于工业生产过程中的电石渣、水泥粉尘、垃圾燃烧废弃物中的至少一种，优选为电石渣。采用钙基碱性固废作为Ca(OH)2的来源，充分利用废物资源，进一步降低产电成本并缓解环境压力。
在本发明的上述技术方案中，所述的阴极电极为金属铂、金属钯或金属镍制成的多孔电极。
在本发明的上述技术方案中，将氢气氧化为氢离子的阳极电极为气体扩散电极，利用阴极电极产生的氢气作为阳极气体扩散电极的氢气来源。具体为将阴极电极所产生的氢气经氢气缓冲罐进入到阳极电极。
在本发明的上述技术方案中，在电解过程中，所述容器温度控制在10-100℃范围内。优选温度范围为60-80℃。
在本发明的上述技术方案中，阳极区、阴极区的溶液可以选择采用相对应的溶液储罐储存，并通过循环泵使溶液在阳极区、阴极区与对应储罐之间循环。
在本发明的上述技术方案中，通入CO2的方式可采用独立的二氧化碳吸收塔，也可通过鼓泡将CO2通入溶液中，本领域技术人员可以根据实际电流大小对通入CO2的量进行调控。上述通入CO2均在常压下进行，但适当增加气压有助于反应的快速发生，本发明提供优选压力范围为0.1-0.2Mpa。
本发明的申请人基于上述利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法，还提供了一种CO2矿化电池，该电池包括CO2矿化电池的壳体容器，和将所述容器分隔为阳极区和阴极区的阳离子交换膜，所述阳极区加入芒硝和含有Ca(OH)2的导电溶液作为阳极电解液，所述阴极区加入碳酸氢钠构成阴极电解液，连接阴阳电极形成电流通路后，在阴极区通入CO2。
本发明所提供的CO2矿化电池中，所述芒硝、含有Ca(OH)2的导电溶液、阴极电极、阳极电极等均如本说明书以上内容所述。
本发明的第二代CO2矿化电池及其方法，其化学反应(4)与第一代CO2矿化电池的化学反应相比，具有更负的吉布斯自由能变，这意味着理论上采用硫酸钠的反应在热力学上能释放更多的能量。因此，具有产生更大开路电压的潜能。
其次，硫酸钠是一种储量丰富的天然矿物，尤其是我国芒硝资源丰富，其储量居世界首位，已探明储量约200亿吨。然而，芒硝的利用却十分有限，导致芒硝的使用量逐年下降。因此，采用芒硝作为Na+来源参与到CO2矿化发电的反应不仅可以提高CO2矿化发电的性能，同时还能实现芒硝的经济利用，使得第二代CO2矿化发电技术变得更具吸引力。
此外，添加硫酸钠会使得阳极区的Ca2+沉淀为CaSO4(反应7)，
Figure GDA0002885254780000041
使得阳极液中的 Ca2+大幅降低，打破Ca(OH)2的电离平衡产出更多OH-，从而提高阳极液的pH 值，维持阴、阳极的pH差值是保证CO2矿化发电能够进行的前提，越大的pH 差值能产生越高的开路电压，因而本发明的方法更有利于发电反应稳定、高效进行。同时，阳极液中的Ca2+大幅降低，阻止了Ca2+向阴极区的移动，可以在省去用于阻止Ca2+透向阴极区的阴离子交换膜后仍然产出高纯碳酸氢钠，根据本发明的一个具体实施例，NaHCO3纯度可达99.4％。本发明的第二代CO2矿化电池省去阴离子交换膜，大大简化了电池的结构，使得电池的内阻显著降低。
本发明提供的利用芒硝作为反应介质增强CO2矿化电池产电性能的方法及其电池具有更高的开路电压及输出功率，同时相应的第二代CO2矿化电池具有更简单的内部结构和产电稳定性。本发明的方法和矿化电池利用资源丰富但利用有限的芒硝和含有Ca(OH)2的钙基碱性固废作为原料，将温室气体CO2矿化制取重要工业原料纯碱和硫酸钙，同时提供电能，将工业生产、污染治理和能源利用有效地结合起来，具有巨大的经济价值和环保价值。
附图说明
图1是本发明利用芒硝作为反应介质增强CO2矿化电池产电性能的整体反应过程原理示意图，1-气体扩散电极(阳极)、2-阳离子交换膜、3-析氢阴极、4- 氢气缓冲罐；
图2是采用本发明方法的第二代CO2矿化电池与第一代CO2矿化电池的开路电压比较图；
图3是采用本发明方法的第二代CO2矿化电池与第一代CO2矿化电池的最大功率密度比较图。
具体实施方式
下面结合附图，通过实施例对本发明作进一步的详细说明。有必要指出的是，以下实施例只用于对本发明做进一步的说明，不能理解为对本发明保护范围的限制，本领域的普通技术人员根据上述发明内容，对本发明做出一些非本质的改进和调整进行具体实施，是非常容易做到的，因此，这样的改进与调整应仍属于本发明的保护范围。
实施例1
本实施例利用芒硝作为反应介质增强CO2矿化电池产电性能的化学反应过程如附图1所示。在作为CO2矿化电池的壳体容器中，由只允许阳离子透过、而能阻止阴离子透过的阳离子交换膜2将所述容器分隔为阳极区和阴极区两个区域。同时，采用氢气扩散电极1作为阳极电极，采用碳布担载Pt/C的电极3 作为阴极电极。配制50mL的Na2SO4浓度为1mol/L芒硝溶液，然后逐步向溶液中加入2g电石渣形成悬浊液，并在300rpm的转速下搅拌20min后作为阳极液泵入CO2矿化电池的阳极区，同时以20ml/min的速率在芒硝溶液储罐和阳极区之间循环。50ml的饱和碳酸氢钠溶液同样以20ml/min的速率循环泵入CO2矿化电池的阴极区，同时CO2以20ml/min的速率鼓入阴极区。在阴极和阳极之间连接一台电源负载(ItechIT8511)，输出功率通过控制电源负载的电阻值进行调节。在温度为25℃下，设置电流从0mA以2mA/s的速率上升至最大输出电流，此时测得的电池伏安特性曲线表明，本发明的第二代CO2矿化电池的开路电压从第一代CO2矿化电池的0.452V提升至了0.552V，如图2所示。最大功率密度从 5.5W/m2提升至34.5W/m2，如图3所示。
实施例2
本实施例利用芒硝作为反应介质增强CO2矿化电池产电性能的化学反应过程如附图1所示。在作为CO2矿化电池的壳体容器中，由只允许阳离子透过、而能阻止阴离子透过的阳离子交换膜2将所述容器分隔为阳极区和阴极区两个区域。同时，采用氢气扩散电极1作为阳极电极，采用碳布担载Pt/C的电极3 作为阴极电极。配置50ml的1mol/L Na2SO4溶液，然后向其中加入0.2g的电石渣，在300rpm的转速下搅拌20min形成悬浊状态的阳极液，配置50ml的1M NaHCO3溶液作为阴极液。利用蠕动泵将阳极液和阴极液分别以20mL/min的流速循环的通入CO2矿化电池的阳极区和阴极区，同时在阴极液储罐内用质量流量计控制通入20ml/min的CO2，在反应过程中，将阴极电极产生的氢气收集并进入缓冲罐4，来自缓冲罐的氢气通入气体扩散阳极进行氢气的氧化反应。将电解液持续通入电池后，将CO2矿化电池的阴、阳两极与电子负载相连(Itech, IT8511)，控制电子负载使电流保持在10mA，测定和记录电池的输出功率，直至不再对外产电。此外，在产电过程中，利用pH计记录阳极液的pH值变化。实验结果表明：消耗0.2g的电石渣能对外产电80.3J，阳极液的pH值从13.15 逐步降低至8.6。产电反应结束后，阴极液经过滤后，固体NaHCO3产物在60℃下烘干后，测得获得的固体产物重量为0.31g，通过检测证明得到的NaHCO3纯度为99.4％。

Claims (10)

1.一种利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法，其特征在于，将阳离子交换膜置于CO2矿化电池容器中，将所述容器分隔为阳极区和阴极区，在阳极区加入芒硝和含有Ca(OH)2的导电溶液作为阳极电解液，阴极区加入NaHCO3构成阴极电解液，连接阴阳电极形成电流通路后，将CO2通入电池的阴极区后电离出H+和HCO3 -，电离出的H+在阴极上还原为H2，剩下的HCO3 -和从阳极区透过来的Na+结合生成NaHCO3，阴极生成的H2循环回阳极并在阳极电极的作用下释放电子氧化为H+，H+与阳极电解液中Ca(OH)2电离出的OH-发生中和反应；同时Ca2+与芒硝中的SO4 2-结合生成CaSO4沉淀；所述芒硝以固体或配制成溶液的形式加入；在电解过程中，所述容器温度控制在60-80℃范围内。
2.根据权利要求1所述的利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法，其特征在于，所述芒硝以固体或配制成溶液的形式加入为将所述芒硝配成含Na2SO4 0.5-1.5mol/L的溶液加入。
3.根据权利要求1所述的利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法，其特征在于，当CO2矿化电池的反应完成后，将阴极区产生的NaHCO3移出经过滤得到碳酸氢钠固体，或者进一步烘干得到碳酸钠固体；阳极区产生的含有CaSO4沉淀的固体经过滤后作为水泥生产的原料。
4.根据权利要求1所述的利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法，其特征在于，在阳极区加入的芒硝为天然芒硝矿物和工业副产芒硝中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法，其特征在于，所述含有Ca(OH)2的导电溶液用含有Ca(OH)2的钙基碱性固废配制，所述含有Ca(OH)2的钙基碱性固废选自电石渣、水泥粉尘、垃圾燃烧废弃物中的至少一种。
6.根据权利要求1所述的利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法，其特征在于，所述CO2矿化电池的阴极电极为金属铂、金属钯或金属镍制成的多孔电极，阳极电极为气体扩散电极。
7.根据权利要求6所述的利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法，其特征在于，所述阳极电极利用阴极电极产生的氢气作为阳极气体扩散电极的氢气来源，将阴极电极所产生的氢气经氢气缓冲罐进入到所述阳极电极。
8.根据权利要求1所述的利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法，其特征在于，所述阳极区、阴极区的溶液储存于各自对应的溶液储罐中，并通过循环泵使溶液在阳极区、阴极区与对应储罐之间循环。
9.根据权利要求1所述的利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法，其特征在于，在常压或加压下将CO2通入电池的阴极区。
10.根据权利要求9所述的利用芒硝增强CO2矿化电池产电性能的方法，其特征在于，在0.1-0.2Mpa下将CO2通入电池的阴极区。
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