CN116924708B - 一种利用垃圾焚烧飞灰和纳米材料制备硅酸盐水泥的方法及其产品 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种利用垃圾焚烧飞灰和纳米材料制备硅酸盐水泥的方法及其产品。该方法包括以下步骤:混合水和糯米粉,加入纳米材料,边加热边搅拌,加入垃圾焚烧飞灰砂浆,搅拌均匀,即得到硅酸盐水泥。本发明制备方法简单,所需原料获取途径广泛;纳米调控固化试剂抗压强度及对重金属的稳定性均显著提高,最高抗压强度可达42.79MPa,远高于未调控固化试剂的25.17MPa;同时,纳米调控固化试件重金属和氯离子浸出浓度明显低于未调控固化试件,铅、铜、镉、总铬的最低浸出浓度分别仅为0.00028mg/L、0.007mg/L、0.00004mg/L、0.041mg/L,氯最低含量为0.05%。
Description
技术领域
本发明涉及一种利用垃圾焚烧飞灰和纳米材料制备硅酸盐水泥的方法及其产品,属于危险废弃物无害化处置领域。
背景技术
垃圾焚烧过程需对所产生的烟气进行净化处置。垃圾焚烧飞灰是对所产生的烟气进行脱硝、冷却、脱硫后从布袋捕集器中获得的一种粉体状的物质。目前,大部分垃圾焚烧发电厂中所应用的焚烧炉为炉排炉,其产生的垃圾焚烧飞灰的量占总焚烧垃圾的3%~5%。垃圾焚烧飞灰属于危险废弃物(HW18),具有环境毒害性,不仅含有重金属及二噁英类有机污染物,而且还含有大量的可溶氯盐,对环境危害极大。
目前,针对垃圾焚烧飞灰的无害化处置方法包括:螯合填埋法、水洗解毒法、电解解毒法、固化稳定化法等。其中固化/稳定化技术是国际上处理有毒废物的主要方法之一,因具备操作便捷、工艺流程短、稳定化效果显著等优势得到广泛应用及推广。现用于固化/稳定化方法的胶凝材料包括:石灰、水泥、沥青、玻璃熔融体等。其中普通硅酸盐水泥因来源广发且应用范围广而被最早应用于垃圾焚烧固化处置。但是,应用硅酸盐水泥固化垃圾焚烧飞灰存在诸多缺陷,包括固化体强度低且重金属及氯化物固化效果差等。因为硅酸盐水泥固化过程主要通过硅酸盐水化反应实现,而飞灰中的重金属和氯盐会显著阻碍硅酸钙水化反应的进行,使得水化反应中断。
若通过向硅酸盐水泥中补充纳米材料,可以预期纳米材料可在一定程度上提高固化体重金属稳定化效果。但纳米材料在砂浆环境中易团聚,扩散效果差,且纳米材料无法参与或强化水泥自身的水化反应过程。
专利申请(申请号:2023103931998,名称:基于纳米改性硅酸镁水泥实现垃圾焚烧飞灰无害化处置的方法)公开了一种利用纳米材料和垃圾焚烧飞灰制备硅酸镁水泥的方法,但是该方法定位于利用硅基纳米材料(纳米二氧化硅与纳米硅酸钠)制备纳米改性硅反应料,再基于纳米改性硅反应料与氧化镁和垃圾焚烧飞灰反应(非硅酸盐水泥),实现垃圾焚烧飞灰解毒,所涉及原料多,工艺较为复杂,推广难度大,对于应用非硅基纳米材料实现提升现有硅酸盐水泥或硅酸盐水泥砂浆的固化性能没有任何有益的技术启发。
因此,综合而言,若要更充分地推广固化技术,需要研发新型技术,以克服现有应用硅酸盐水泥固化垃圾焚烧飞灰中所存在的问题。
发明内容
发明目的:本发明所要解决的技术问题是提供了一种制备方法简单,原料获取途径广泛的利用垃圾焚烧飞灰和纳米材料制备硅酸盐水泥的方法及其产品。
技术方案:为解决上述技术问题,本发明提供了一种利用垃圾焚烧飞灰和纳米材料制备硅酸盐水泥的方法,包括以下步骤:
(1)混合水和糯米粉,搅拌均匀,得到糯米浆;
(2)将纳米材料和步骤(1)中所述的糯米浆混合,边加热边搅拌,得到纳米调控米糊;
(3)将步骤(2)中所述的纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆混合,搅拌均匀,即得到硅酸盐水泥。
其中,步骤(1)中所述水和糯米粉的液固比为1~4:1mL:g。
其中,步骤(2)中所述纳米材料和糯米浆的质量比为5~50:10000;此时所制备硅酸盐水泥重金属铅浸出毒性均小于0.05mg/L、铜浸出毒性均小于0.1mg/L、镉浸出毒性均小于0.01mg/L、铬浸出毒性均小于0.15mg/L、氯化物含量均低于0.6%、单轴抗压强度均高于33MPa。
其中,步骤(2)中所述纳米材料包括纳米石墨烯、纳米活性炭粉末或纳米羟基磷灰石,此时所制备硅酸盐水泥性能接近。
其中,步骤(2)中所述加热的温度为50~150℃,时间为0.5~2.5小时;此时所制备硅酸盐水泥重金属铅浸出毒性均小于2.5×10-3 mg/L、铜浸出毒性均小于9.6×10-3mg/L、镉浸出毒性均小于9.3×10-4mg/L、铬浸出毒性均小于0.1mg/L、氯化物含量均低于0.25%、单轴抗压强度均高于37MPa。
其中,步骤(2)中所述搅拌的速率为40~400rpm,时间为0.5~2.5小时。
其中,步骤(3)中所述纳米调控米糊和垃圾焚烧飞灰砂浆的质量比为0.25~3.75:100,此时所制备硅酸盐水泥重金属铅浸出毒性均小于0.05mg/L、铜浸出毒性均小于0.1mg/L、镉浸出毒性均小于0.01mg/L、铬浸出毒性均小于0.15mg/L、氯化物含量均低于0.6%、单轴抗压强度均高于33MPa。
优选地,步骤(3)中所述纳米调控米糊和垃圾焚烧飞灰砂浆的质量比为0.25~3.5:100。
优选地,步骤(3)中所述纳米调控米糊和垃圾焚烧飞灰砂浆的质量比为0.25~3.25:100。
其中,步骤(3)中所述养护时间为7~28天。
本发明还提供了一种由所述方法制备的硅酸盐水泥。
反应机理:将纳米材料与糯米浆混合,加热过程中糯米浆中的直链淀粉和支链淀粉易加载在纳米材料表面,从而不仅有利于提高纳米材料分散性,也有利于增加纳米材料表面活性位点。在垃圾焚烧飞灰砂浆胶凝过程中,表面改性纳米材料不仅可通过元素再分配机制强化水泥水化成核效应,同时可通过表面加载的支链淀粉聚合物分散、调控水化产物生长过程,增强凝胶硬化过程中纳米级裂纹桥接能力。
有益效果:与现有技术相比,本发明具有如下显著优点:1、本发明制备方法简单,所需原料获取途径广泛;2、纳米调控固化试剂抗压强度及对重金属的稳定性均显著提高,最高抗压强度可达42.79MPa,远高于未调控固化试剂的25.17MPa;3、同时,纳米调控固化试件重金属和氯离子浸出浓度明显低于未调控固化试件,铅、铜、镉、总铬的最低浸出浓度分别仅为0.00028mg/L、0.007mg/L、0.00004mg/L、0.041mg/L,氯最低含量为0.05%。
附图说明
图1为本发明处理方法的流程图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明的技术方案作进一步说明。
纳米材料为纳米石墨烯、纳米活性炭粉末、纳米羟基磷灰石中任意一种或多种。其中纳米石墨烯来自上海阿拉丁生化科技股份有限公司,货号为G478332;纳米活性炭粉末来自南京动量材料科技有限公司,货号为NCP-10-HV;纳米羟基磷灰石来自阿拉丁,货号为H106378。
垃圾焚烧飞灰砂浆:为垃圾焚烧飞灰和标准硅酸盐水泥砂浆(临沂市建存装饰材料有限公司;品牌:汉优)混合物,其中垃圾焚烧飞灰掺量为20%。垃圾焚烧飞灰由江苏常熟第二生活垃圾焚烧发电厂公司提供,主要包括36.2%CaO、23.9%Cl、11.0%SO3、11.6%Na2O、6.33%K2O、4.38%SiO2、1.40%Fe2O3、1.25%Al2O3及其它成分(烧失量及其它不可避免的杂质)。
实施例1 纳米材料和糯米浆质量比对所制备固化试件性能影响
按照水固比1:1mL:g分别称取水和糯米粉,搅拌均匀,得到糯米浆。按照质量比2.5:10000、3:10000、4:10000、5:10000、27.5:10000、50:10000、55:10000、60:10000、65:10000分别称取纳米材料和糯米浆,边加热边搅拌,得到纳米调控米糊,其中加热温度为50℃,加热时间为0.5小时,搅拌速率为40rpm,纳米材料为纳米石墨烯。按照质量比0.25:100混合纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆,搅拌均匀,倒入模具,拆模、养护7天、得到纳米调控强化固化试件,即硅酸盐水泥。
强度性能测试:将本发明制备的固化试件抗压强度的测量依据《水泥胶砂强度检验方法(ISO法)》GB/ T 17671-2021标准执行。
浸出液制备:本发明所制备固化试件的浸出液按照《固体废物 浸出毒性浸出方法水平振荡法》(HJ 557-2010)的规定进行制备。
浸出液中重金属离子浓的度测定:浸出液中铜、铅、镉三种污染物浓度按照《水质32种元素的测定 电感耦合等离子体发射光谱法》(HJ 776-2015)的规定进行测定。浸出液中总铬按照《水质 铬的测定 火焰原子吸收分光光度法》(HJ 757-2015)的规定进行测定。
氯含量的测定:本发明所制备固化试件中氯含量按照《建设用砂》(GB/T 14684-2011)进行测定。本实施例试验结果见表1。
表1 纳米材料和糯米浆质量比对所制备固化试件性能的影响
由表1可知,当纳米材料和糯米浆质量比小于5:10000(纳米材料和糯米浆质量比=4:10000、3:10000、2.5:10000时以及表1中未列举的更低比值), 纳米材料添加较少,导致所制备固化试件材料的重金属浸出毒性和氯化物含量均随着纳米材料和糯米浆质量比减小而显著增加,而所制备固化试件材料随着纳米材料和糯米浆质量比减小而显著减小。当纳米材料和糯米浆质量比等于5~50:10000(纳米材料和糯米浆质量比=5:10000、27.5:10000、50:10000时), 将纳米材料与糯米浆混合,加热过程中糯米浆中的直链淀粉和支链淀粉易加载在纳米材料表面,从而不仅有利于提高纳米材料分散性,也有利于增加纳米材料表面活性点位。最终,所制备固化试件重金属铅浸出毒性均小于0.05mg/L、铜浸出毒性均小于0.1mg/L、镉浸出毒性均小于0.01mg/L、铬浸出毒性均小于0.15mg/L、氯化物含量均低于0.6%、单轴抗压强度均高于33MPa。当纳米材料和糯米浆质量比大于50:10000(纳米材料和糯米浆质量比=55:10000、60:10000、65:10000时以及表1中未列举的更高比值), 纳米材料添加过量,纳米材料在糯米浆中扩散效果变差,发生团簇及惰化现象,导致所制备固化试件材料的重金属浸出毒性和氯化物含量均随着纳米材料和糯米浆质量比进一步增加而显著增加,而所制备固化试件材料随着纳米材料和糯米浆质量比进一步增加而显著减小。因此,总体而言,结合效益与成本,当纳米材料和糯米浆质量比等于5~50:10000时,最有利于提高所制备固化试件材料性能。
实施例2 纳米调控米糊加热温度对所制备固化试件性能影响
按照水固比2.5:1mL:g分别称取水和糯米粉,搅拌均匀,得到糯米浆。按照质量比50:10000分别称取纳米材料和糯米浆,边加热边搅拌,得到纳米调控米糊,其中加热温度为25℃、30℃、40℃、50℃、100℃、150℃、175℃、200℃、225℃,加热时间为1.5小时,搅拌速率为220rpm,纳米材料为纳米石墨烯。按照质量比1.75:100混合纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆,搅拌均匀,倒入模具,拆模、养护17.5天、得到纳米调控强化固化试件,即硅酸盐水泥。
强度性能测试、浸出液制备、浸出液中重金属离子浓的度测定、氯含量的测定均同实施例1,本实施例试验结果见表2。
表2 纳米调控米糊加热温度对所制备固化试件性能的影响
由表2可知,当纳米调控米糊加热温度小于50℃(纳米调控米糊加热温度=40℃、30℃、25℃时以及表2中未列举的更低值),纳米调控米糊加热温度较低,纳米材料表面改性不充分,导致所制备固化试件材料的重金属浸出毒性和氯化物含量均随着纳米调控米糊加热温度减小而显著增加,而所制备固化试件材料随着纳米调控米糊加热温度减小而显著减小。当纳米调控米糊加热温度等于50~150℃(纳米调控米糊加热温度=50℃、100℃、150℃时),将纳米材料与糯米浆混合,加热过程中糯米浆中的直链淀粉和支链淀粉易加载在纳米材料表面,从而不仅有利于提高纳米材料分散性,也有利于增加纳米材料表面活性点位。最终,所制备固化试件重金属铅浸出毒性均小于2.5×10-3 mg/L、铜浸出毒性均小于9.6×10-3mg/L、镉浸出毒性均小于9.3×10-4mg/L、铬浸出毒性均小于0.1mg/L、氯化物含量均低于0.25%、单轴抗压强度均高于37MPa。当纳米调控米糊加热温度大于150℃(纳米调控米糊加热温度=175℃、200℃、225℃时以及表2中未列举的更高值),纳米调控米糊加热温度过高,纳米材料表面过载失活,导致所制备固化试件材料的重金属浸出毒性和氯化物含量均随着纳米调控米糊加热温度进一步增加而显著增加,而所制备固化试件材料随着纳米调控米糊加热温度进一步增加而显著减小。因此,总体而言,结合效益与成本,当纳米调控米糊加热温度等于50~150℃时,最有利于提高所制备固化试件材料性能。
实施例3 纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆质量比对所制备固化试件性能影响
按照水固比4:1mL:g分别称取水和糯米粉,搅拌均匀,得到糯米浆。按照质量比50:10000分别称取纳米材料和糯米浆,边加热边搅拌,得到纳米调控米糊,其中加热温度为150℃,加热时间为2.5小时,搅拌速率为400rpm,纳米材料为纳米石墨烯。按照质量比0.1:100、0.15:100、0.2:100、0.25:100、1.75:100、3.25:100、3.5:100、3.75:100、4:100混合纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆,搅拌均匀,倒入模具,拆模、养护28天、得到纳米调控强化固化试件,即硅酸盐水泥。
强度性能测试、浸出液制备、浸出液中重金属离子浓的度测定、氯含量的测定均同实施例1,本实施例试验结果见表3。
表3 纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆质量比对所制备固化试件性能的影响
由表3可知,当纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆质量比小于0.25:100(纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆质量比=0.2:100、0.15:100、0.1:100时以及表3中未列举的更低比值),纳米调控米糊添加量较少,纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆反应不充分,导致所制备固化试件材料的重金属浸出毒性和氯化物含量均随着纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆质量比减小而显著增加,而所制备固化试件材料随着纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆质量比减小而显著减小。当纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆质量比等于0.25~3.75:100(纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆质量比=0.25:100、1.75:100、3.25:100、3.5:100、3.75:100时),在垃圾焚烧飞灰砂浆胶凝过程中,表面改性纳米材料不仅可通过元素再分配机制强化固化试件水化成核效应,同时可通过表面加载的支链淀粉聚合物分散、调控水化产物生长过程,增强凝胶硬化过程中纳米级裂纹桥接能力。最终,所制备固化试件重金属铅浸出毒性均小于0.05mg/L、铜浸出毒性均小于0.1mg/L、镉浸出毒性均小于0.01mg/L、铬浸出毒性均小于0.15mg/L、氯化物含量均低于0.6%、单轴抗压强度均高于33MPa。当纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆质量比大于4:100(纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆质量比=4:100时以及表3中未列举的更高比值),纳米调控米糊添加过量,纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆反应失衡,导致所制备固化试件材料的重金属浸出毒性和氯化物含量均随着纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆质量比进一步增加而显著增加,而所制备固化试件材料随着纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆质量比进一步增加而显著减小。因此,总体而言,结合效益与成本,当纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆质量比等于0.25~3.75:100时,最有利于提高所制备固化试件材料性能。
实施例4 纳米材料种类对所制备固化试件性能影响
按照水固比4:1mL:g分别称取水和糯米粉,搅拌均匀,得到糯米浆。按照质量比50:10000分别称取纳米材料和糯米浆,边加热边搅拌,得到纳米调控米糊,其中加热温度为150℃,加热时间为2.5小时,搅拌速率为400rpm,纳米材料分别为纳米石墨烯、纳米活性炭粉末、纳米羟基磷灰石、50%纳米石墨烯+50%纳米活性炭粉末、50%纳米石墨烯+50%纳米羟基磷灰石、50%纳米活性炭粉末+50%纳米羟基磷灰石、30%纳米石墨烯+30%纳米活性炭粉末+40%纳米羟基磷灰石。按照质量比3.25:100混合纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆,搅拌均匀,倒入模具,拆模、养护28天、得到纳米调控强化固化试件,即硅酸盐水泥。
强度性能测试、浸出液制备、浸出液中重金属离子浓的度测定、氯含量的测定均同实施例1,本实施例试验结果见表4。
表4 纳米材料种类对所制备固化试件性能影响
由表4可知,当纳米材料为纳米石墨烯、纳米活性炭粉末、纳米羟基磷灰石中任意一种或多种时,所制备固化试件性能接近。
对比例 不同工艺对所制备固化试件性能影响
本发明工艺:按照水固比4:1mL:g分别称取水和糯米粉,搅拌均匀,得到糯米浆。按照质量比50:10000分别称取纳米材料和糯米浆,边加热边搅拌,得到纳米调控米糊,其中加热温度为150℃,加热时间为2.5小时,搅拌速率为400rpm,纳米材料为纳米石墨烯。按照质量比3.25:100混合纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆,搅拌均匀,倒入模具,拆模、养护28天、得到纳米调控强化固化试件,即硅酸盐水泥。
对比工艺1:按照质量比50:10000分别称取纳米材料和水,边加热边搅拌,得到纳米调控浆,其中加热温度为150℃,加热时间为2.5小时,搅拌速率为400rpm,纳米材料为纳米石墨烯。按照质量比3.25:100混合纳米调控浆与垃圾焚烧飞灰砂浆,搅拌均匀,倒入模具,拆模、养护28天、得到纳米调控强化固化试件,即硅酸盐水泥。
对比工艺2:按照水固比4:1mL:g分别称取水和糯米粉,搅拌均匀,得到糯米浆。按照质量比3.25:100混合糯米浆与垃圾焚烧飞灰砂浆,搅拌均匀,倒入模具,拆模、养护28天、得到调控强化固化试件,即硅酸盐水泥。
强度性能测试、浸出液制备、浸出液中重金属离子浓的度测定、氯含量的测定均同实施例1,本实施例试验结果见表5。
表5 不同工艺对所制备固化试件性能影响
由表5可知,本发明工艺实现的固化试件重金属浸出浓度及氯含量远低于对比工艺1和对比工艺2,而本发明工艺实现的固化试件单轴抗压强度远高于对比工艺1和对比工艺2。
Claims (4)
1.一种利用垃圾焚烧飞灰和纳米材料制备硅酸盐水泥的方法,其特征在于,包括以下步骤:
(1)混合水和糯米粉,搅拌均匀,得到糯米浆;所述水和糯米粉的液固比为1~4:1mL:g;
(2)将纳米材料和步骤(1)中所述的糯米浆混合,边加热边搅拌,得到纳米调控米糊;所述纳米材料包括纳米石墨烯、纳米活性炭粉末或纳米羟基磷灰石中的一种或几种;所述纳米材料和糯米浆的质量比为5~50:10000;所述加热的温度为50~150℃,时间为0.5~2.5小时;所述搅拌的速率为40~400rpm,时间为0.5~2.5小时;
(3)将步骤(2)中所述的纳米调控米糊与垃圾焚烧飞灰砂浆混合,搅拌均匀,倒入模具,养护,即得到硅酸盐水泥;所述纳米调控米糊和垃圾焚烧飞灰砂浆的质量比为0.25~3.75:100;所述垃圾焚烧飞灰砂浆为垃圾焚烧飞灰和标准硅酸盐水泥砂浆混合物,其中垃圾焚烧飞灰掺量为20%。
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤(3)中所述纳米调控米糊和垃圾焚烧飞灰砂浆的质量比为0.25~3.5:100。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,步骤(3)中所述养护时间为7~28天。
4.一种由权利要求1~3任一项所述方法制备的硅酸盐水泥。
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